乏燃料干法貯存容器金屬密封結(jié)構(gòu)研制

盧可可，鄭岳山，劉 帥，姚 琳

（中國核電工程有限公司，北京 100840）

乏燃料組件的貯存方式根據(jù)貯存時(shí)冷卻介質(zhì)的種類可分為濕法貯存和干法貯存。濕法貯存通常采用水池貯存，采用能動處理系統(tǒng)保持水池水質(zhì)，且需考慮水池失水等事故[1]。干法貯存通常采用混凝土容器、金屬容器等進(jìn)行貯存[2]。混凝土容器主要采用混凝土進(jìn)行屏蔽，裝載乏燃料的金屬密封罐貯存在混凝土容器或模塊中，通過空氣自然對流實(shí)現(xiàn)非能動散熱，建造經(jīng)濟(jì)性較好，但無法直接廠外運(yùn)輸，乏燃料組件回取工藝復(fù)雜。金屬容器也采用自然對流方式實(shí)現(xiàn)非能動散熱，屏蔽材料主要為金屬材料，制造成本偏高，但其可設(shè)計(jì)成具有貯存和運(yùn)輸雙重功能的容器，便于運(yùn)至后處理廠。采用貯存運(yùn)輸雙重功能的金屬容器進(jìn)行乏燃料的中間干法貯存，符合我國乏燃料閉式循環(huán)的政策需求。

根據(jù)IAEA 的統(tǒng)計(jì)，截至2014 年1 月，國際上至少有32 500 t（HM）乏燃料組件采用干法貯存[3]。根據(jù)美國核管理委員會（NRC）公布數(shù)據(jù)[4]，截至2019 年12 月美國共有80 個(gè)干法貯存設(shè)施，分布在35 個(gè)州。美國約有28%的乏燃料采用干法貯存方式進(jìn)行貯存。我國后處理廠建設(shè)速度尚不能完全滿足核電站乏燃料外運(yùn)需求,需盡快開展乏燃料離堆中間貯存的研究工作[5]，干法貯存從長時(shí)間暫存、安全性、經(jīng)濟(jì)性、建造及運(yùn)行維護(hù)便利性等方面具有一定優(yōu)勢[6]。

為指導(dǎo)國內(nèi)核電廠增設(shè)廠內(nèi)乏燃料干法貯存系統(tǒng)相關(guān)工作，保證核電廠運(yùn)行安全，國家核安全局于2015 年底發(fā)布核電廠內(nèi)乏燃料干法貯存系統(tǒng)的監(jiān)管要求[7]。但國內(nèi)對乏燃料干法貯存容器的設(shè)計(jì)指導(dǎo)性文件較少。需開展干法貯存容器設(shè)計(jì)研究。

混凝土容器貯存方案采用金屬密封罐把乏燃料組件密封焊接在罐體內(nèi)，容易實(shí)現(xiàn)放射性物品的包容。而金屬容器貯存方案為實(shí)現(xiàn)貯存和運(yùn)輸雙重功能，通常采用容器蓋加金屬密封件的方式進(jìn)行密封[8]。金屬容器的筒體通常采用金屬材料焊接（如不銹鋼筒體拼焊）、整體金屬鑄件（如球墨鑄鐵鑄件）等方式實(shí)現(xiàn)放射性物品的包容。容器頂部的密封結(jié)構(gòu)是實(shí)現(xiàn)容器內(nèi)腔放射性物品和惰性氣體不漏失的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)，需保證長期貯存期間安全性。本文針對金屬容器的密封安全功能開展密封結(jié)構(gòu)研究，并在試驗(yàn)樣機(jī)上對密封結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的合理性進(jìn)行驗(yàn)證。

1 設(shè)計(jì)要求分析

金屬容器的密封結(jié)構(gòu)，需滿足容器裝料前準(zhǔn)備、裝料過程、裝料后的操作與檢驗(yàn)、轉(zhuǎn)運(yùn)、貯存及乏燃料回取等所有操作過程中的操作工藝功能要求和安全要求。

1.1 接口要求

乏燃料組件的裝料及卸料均通過容器筒體頂部的開口進(jìn)行操作，容器蓋的密封結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)應(yīng)考慮乏燃料組件、組件抓具的接口尺寸要求，不得影響乏燃料組件裝料和卸料操作。容器的密封結(jié)構(gòu)還應(yīng)具備容器吊裝出水池后的蓋間區(qū)域快速排水功能、泄漏檢測功能和貯存期間的壓力監(jiān)測功能。容器的設(shè)計(jì)應(yīng)保證容器在貯存后乏燃料組件具備可回取性。

1.2 易于去污

由于容器采用水下裝料，運(yùn)輸前表面污染水平需滿足法規(guī)要求。容器密封結(jié)構(gòu)可達(dá)外露表面應(yīng)易于清潔和去污。

1.3 操作人員輻射防護(hù)

容器在燃料廠房裝載井進(jìn)行水下裝料，裝料過程中通過容器上方的水進(jìn)行屏蔽。裝料后容器吊裝過程中失去裝載井中水的屏蔽作用，容器密封結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)需采取措施在吊裝過程以及裝料后的操作過程中對操作人員進(jìn)行輻射防護(hù)。乏燃料組件主要的輻射源為γ射線和中子，容器的密封結(jié)構(gòu)應(yīng)能同時(shí)屏蔽γ射線和中子。

1.4 防止放射性核素泄漏

容器的密封結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)需保證容器內(nèi)部可能釋放的放射性核素向環(huán)境的釋放量滿足10CFR72的要求[9]。參照干法貯存系統(tǒng)和設(shè)施標(biāo)準(zhǔn)審查大綱NUREG-2215[10]，如果密封結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和試驗(yàn)的泄漏率達(dá)到不泄漏標(biāo)準(zhǔn)（1×10-8Pa·m3/s SLR），則可免做相關(guān)分析。根據(jù)NUREG-2215，干法貯存容器應(yīng)具備冗余密封功能，且對與螺栓連接的密封結(jié)構(gòu)，需在貯存過程中進(jìn)行泄漏狀態(tài)監(jiān)測。

1.5 維持容器內(nèi)腔干燥惰性氣體環(huán)境

乏燃料組件干法貯存過程中其內(nèi)腔需保持干燥無氧環(huán)境，氦氣、氬氣、氮?dú)獾瓤勺鳛槿萜鲀?nèi)腔的氣體介質(zhì)，其中采用氦氣作為貯存介質(zhì)最為常見。氦氣具有較優(yōu)的傳熱能力，且便于進(jìn)行泄漏檢測。乏燃料干法貯存為長期貯存過程，容器內(nèi)腔的惰性氣體泄漏率需滿足設(shè)計(jì)要求，以維持貯存期間容器內(nèi)腔的氣體環(huán)境，保證長期貯存期間容器傳熱能力不降低，防止燃料包殼被氧化導(dǎo)致包殼性能下降。

1.6 耐溫、耐輻照和耐腐蝕要求

容器的密封結(jié)構(gòu)，尤其是密封件選取需考慮正常工況下乏燃料組件衰變熱對密封結(jié)構(gòu)的影響，以及事故工況下容器外界一定時(shí)間的火燒工況對其密封性的影響。

容器的密封件、屏蔽材料應(yīng)具有較好的耐輻照性能，當(dāng)容器的密封件、屏蔽材料在貯存期間不具備更換條件，或者更換操作復(fù)雜時(shí)，其設(shè)計(jì)壽命應(yīng)同等于容器設(shè)計(jì)壽命。

容器可貯存在室內(nèi)或室外，需考慮環(huán)境條件（雨、雪、鹽霧等）對容器表面耐腐蝕性能的影響。

2 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方案

2.1 總體結(jié)構(gòu)方案

為實(shí)現(xiàn)干法貯存容器的設(shè)計(jì)要求，容器的密封結(jié)構(gòu)采用兩層容器蓋進(jìn)行冗余密封，容器蓋通過螺栓與容器本體連接，如圖1 所示。容器最大外形尺寸約 2 470 mm×2 470 mm ×4 910 mm，可裝載24 組乏燃料組件，空載質(zhì)量約91 t，滿載質(zhì)量約108 t，容器外蓋直徑約φ2 150 mm，內(nèi)蓋直徑約φ1 960 mm，進(jìn)氣孔和排水孔的孔蓋直徑約φ165 mm。容器外露表面均為光滑不銹鋼表面，易于去污。為加強(qiáng)對裝料后操作人員的輻射防護(hù)，在水下完成裝料后，通過吊具水下安裝容器內(nèi)蓋，容器內(nèi)蓋同時(shí)具備屏蔽γ射線和中子的功能。為防止放射性核素泄漏，維持容器內(nèi)腔干燥的惰性氣體環(huán)境，容器外蓋設(shè)置了單道密封件進(jìn)行密封，內(nèi)蓋采用同心布置的雙道密封件進(jìn)行冗余密封。根據(jù)溫度、輻照和外界環(huán)境腐蝕等使用環(huán)境條件，容器外蓋、內(nèi)蓋主要為不銹鋼和中子屏蔽材料，密封件主要為鎳基合金金屬材料。

圖1 容器密封總體結(jié)構(gòu)Fig.1 The overall structure of cask sealing

雙層容器蓋的密封結(jié)構(gòu)應(yīng)具備如下功能：

（1）容器裝料前需在容器未打開內(nèi)蓋的前提下把容器內(nèi)腔充滿水；

（2）容器裝料并起吊至裝載井面時(shí)，需排出容器內(nèi)蓋上方的水；

（3）容器吊裝至去污區(qū)域后，需對容器內(nèi)腔進(jìn)行排水、抽真空干燥、充入惰性氣體等操作；

（4）容器貯存前，需對外蓋和內(nèi)蓋之間的蓋間區(qū)域充入惰性氣體；

（5）容器貯存期間需監(jiān)測外蓋和內(nèi)蓋之間的壓力變化；

（6）容器卸料前需對容器內(nèi)腔進(jìn)行氣體取樣，充水循環(huán)冷卻。

為實(shí)現(xiàn)上述工藝操作過程中的充氣、排氣、充水、排水、抽真空干燥、壓力監(jiān)測、氣體取樣等功能，容器上需設(shè)置若干貫穿性工藝孔。經(jīng)過優(yōu)化設(shè)計(jì)，在容器內(nèi)蓋上設(shè)置兩個(gè)貫穿孔，分別為充氣孔和排水孔，兩處貫穿孔上方設(shè)置對應(yīng)的充氣孔蓋和排水孔蓋，并采用雙道密封件進(jìn)行密封。為實(shí)現(xiàn)泄漏檢測功能，容器內(nèi)蓋、進(jìn)氣孔蓋、排水孔蓋的雙道密封件之間設(shè)置檢漏孔。在檢漏完成后采用金屬密封件對檢漏孔進(jìn)行密封。在容器筒體上設(shè)置測壓孔和蓋間孔兩處貫穿孔，并對兩處貫穿孔分別采用孔蓋進(jìn)行密封。蓋間孔用于內(nèi)蓋上方的排水和充入惰性氣體。測壓孔用于貯存期間蓋間區(qū)域的壓力監(jiān)測，從而監(jiān)測容器內(nèi)腔是否泄漏。各貫穿孔功能如表1 所示。

表1 各貫穿孔功能Table 1 The function of each penetration

2.2 密封結(jié)構(gòu)方案

容器采用雙層容器蓋實(shí)現(xiàn)冗余密封，內(nèi)蓋上設(shè)置了進(jìn)氣和排水貫穿孔，貫穿孔上方安裝孔蓋。為解決雙層容器蓋及進(jìn)氣孔蓋和排水孔蓋的密封，在容器外蓋、內(nèi)蓋、進(jìn)氣孔蓋、排水孔蓋上均設(shè)置密封槽，密封槽內(nèi)安裝C 型金屬密封件。C 型金屬密封件外側(cè)為兩層C 型結(jié)構(gòu)的包層，內(nèi)側(cè)為彈簧結(jié)構(gòu)。螺栓預(yù)緊后，金屬密封件發(fā)生彈性和塑性變形，直至兩側(cè)法蘭密封面實(shí)現(xiàn)面-面接觸，進(jìn)一步預(yù)緊螺栓，密封件不再繼續(xù)發(fā)生塑性變形，如圖2 所示。

圖2 單道密封結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 The cross section of single-channel seal structure

由于乏燃料組件貯存期間密封件的溫度較高，需解決長期貯存過程中溫度和蠕變對密封性的影響。為解決這一問題，C 型金屬密封件的彈簧和內(nèi)側(cè)包層采用耐溫性和抗蠕變性較好的鎳基合金。外側(cè)包層采用硬度較軟的材料，通常采用鋁或者銀，實(shí)現(xiàn)密封件與密封面之間的密封。為避免貯存期間外界環(huán)境中的雨水隨密封面外側(cè)浸入到密封件表面，使密封件發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致密封性降低或失效，對于干法貯存的容器，密封件的外側(cè)包層材料選用純銀實(shí)現(xiàn)密封。

3 密封件驗(yàn)證

在容器密封樣機(jī)制造前，采用截面尺寸相同的小比例C 型金屬密封件樣件進(jìn)行試驗(yàn)驗(yàn)證，如圖3 所示，試驗(yàn)合格后在容器全比例密封樣機(jī)上進(jìn)行試驗(yàn)。密封件樣件試驗(yàn)內(nèi)容主要包括：密封特性試驗(yàn)、材料腐蝕試驗(yàn)、壓力試驗(yàn)、應(yīng)力松弛試驗(yàn)等。試驗(yàn)結(jié)果表明C 型金屬密封件能夠滿足容器運(yùn)輸和貯存的要求。

圖3 密封件試驗(yàn)樣件Fig.3 The test sample of seal

3.1 密封特性試驗(yàn)

密封件的線密封載荷以及載荷-位移特性參數(shù)是容器密封結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和計(jì)算的輸入條件，需通過試驗(yàn)獲得相應(yīng)數(shù)據(jù)。由于這些特性參數(shù)與密封件的中心徑無關(guān)，與密封件的截面結(jié)構(gòu)和材料相關(guān)，在試驗(yàn)時(shí)采用了與密封件產(chǎn)品截面尺寸和材料相同、中心徑縮小的密封件樣件進(jìn)行試驗(yàn)，獲取了試驗(yàn)數(shù)據(jù)。干法貯存容器內(nèi)腔的設(shè)計(jì)壓力為0.38 MPa，密封件工作溫度約150 ℃。根據(jù)放射性物品安全運(yùn)輸規(guī)程[11]的要求，容器內(nèi)壓不得超過0.7 MPa。對密封件保守進(jìn)行了260 ℃溫度下0.7 MPa 的氣密性試驗(yàn)，試驗(yàn)檢測的泄漏率為2×10-9Pa·m3/s SLR，證明密封件可滿足不泄漏的要求。

3.2 材料腐蝕試驗(yàn)

目前我國的商用核電站廠址均在沿海地區(qū)，國內(nèi)的乏燃料組件干法貯存監(jiān)管政策目前僅限在電站內(nèi)部選址，因此干法貯存容器所處環(huán)境條件多為海洋性大氣環(huán)境。密封件的材料與法蘭材料不同，密封件的化學(xué)腐蝕和電化學(xué)腐蝕是必須關(guān)注的問題。為驗(yàn)證密封件的耐蝕性，對密封件的原材料試樣以及密封結(jié)構(gòu)試驗(yàn)樣件進(jìn)行了化學(xué)腐蝕和電化學(xué)腐蝕試驗(yàn)驗(yàn)證，試樣及樣件均未發(fā)現(xiàn)明顯銹蝕。圖4 為密封件包層試樣腐蝕試驗(yàn)前后形貌對比。

圖4 試樣腐蝕試驗(yàn)前后形貌Fig.4 The morphology of samples before and after the corrosion test

3.3 壓力試驗(yàn)

金屬容器作為運(yùn)輸容器時(shí)，一般為B（U）F 或B（M）F 型貨包，且內(nèi)容物的放射性活度值一般會超過105A2。根據(jù)放射性物品安全運(yùn)輸規(guī)程[11]的要求，容器需承受時(shí)間不少于1 h 的200 m 水深的強(qiáng)化水浸沒試驗(yàn)。為驗(yàn)證密封件滿足法規(guī)要求，對密封件進(jìn)行了外壓2 MPa 的水壓試驗(yàn)驗(yàn)證，試驗(yàn)過程中密封位置均無水滲漏現(xiàn)象，無可見變形，密封件能夠承受強(qiáng)化水浸沒試驗(yàn)的液體壓力。

3.4 應(yīng)力松弛試驗(yàn)

C 型密封件內(nèi)部結(jié)構(gòu)為彈簧，密封件工作狀態(tài)下彈簧處于壓縮變形狀態(tài)。應(yīng)力松弛是彈簧的主要失效形式，一旦彈簧失效，密封件的密封性將無法保障。為解決這個(gè)問題，彈簧的選材上已經(jīng)考慮了材料蠕變和彈簧應(yīng)力松弛的影響，為進(jìn)一步試驗(yàn)驗(yàn)證，對密封件保守進(jìn)行了260 ℃溫度下的應(yīng)力松弛試驗(yàn)，圖5 為應(yīng)力松弛試驗(yàn)結(jié)果曲線，應(yīng)力松弛3.31%后達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。試驗(yàn)結(jié)果證明密封件的選材滿足壽期內(nèi)使用要求。

圖5 應(yīng)力松弛曲線Fig.5 The stress relaxation curve

4 容器密封結(jié)構(gòu)樣機(jī)制造及試驗(yàn)

為驗(yàn)證所研發(fā)的容器密封結(jié)構(gòu)具有工藝可實(shí)施性，滿足設(shè)計(jì)的各項(xiàng)功能和安全要求，具有工程應(yīng)用基礎(chǔ)，制造了容器全比例密封結(jié)構(gòu)樣機(jī)，如圖6 所示。樣機(jī)的主要材料、外購件型號和零部件結(jié)構(gòu)均與工程產(chǎn)品一致，零部件制造和組裝過程質(zhì)量控制參照工程產(chǎn)品進(jìn)行管理。

圖6 容器全比例密封結(jié)構(gòu)試驗(yàn)樣機(jī)Fig.6 The prototype of full-scale cask sealing test

對試驗(yàn)樣機(jī)進(jìn)行了容器充水、排水、抽真空干燥、充氦、氦泄漏檢測等試驗(yàn)驗(yàn)證，并對各項(xiàng)驗(yàn)證試驗(yàn)進(jìn)行了現(xiàn)場見證。檢漏儀最小可檢漏率為1×10-10Pa·m3/s，氦氣純度99.9%。由于容器內(nèi)蓋和進(jìn)氣孔蓋、排水孔蓋均采用雙道密封，試驗(yàn)時(shí)對樣機(jī)外蓋、內(nèi)蓋、充氣孔蓋和排水孔蓋各道的密封均進(jìn)行了泄漏試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果如表2 所示。依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)ANSI N14.5[12]，如果包容邊界各貫穿孔的泄漏率均達(dá)到不泄漏標(biāo)準(zhǔn)，則無需對各貫穿孔的泄漏率進(jìn)行累加。試驗(yàn)結(jié)果表明，容器包容邊界的各貫穿孔均達(dá)到了不泄漏標(biāo)準(zhǔn)，容器密封結(jié)構(gòu)樣機(jī)滿足設(shè)計(jì)指標(biāo)要求。

表2 容器密封結(jié)構(gòu)樣機(jī)泄漏試驗(yàn)結(jié)果Table 2 The leak rate test results of the cask sealing structure prototype

5 結(jié)論

采用金屬材料的乏燃料干法貯存容器具備運(yùn)輸和貯存雙重功能，為滿足其貯存和運(yùn)輸期間的各項(xiàng)功能和安全要求，開發(fā)了一種乏燃料干法貯存容器金屬密封結(jié)構(gòu)，并進(jìn)行了試驗(yàn)驗(yàn)證。

（1）采用雙層容器蓋進(jìn)行冗余密封，在內(nèi)蓋上設(shè)置雙道密封結(jié)構(gòu)，并在內(nèi)蓋的貫穿工藝孔上設(shè)置孔蓋，孔蓋上設(shè)置雙道密封結(jié)構(gòu)。具有操作工藝簡便，制造工藝簡單等特點(diǎn)。

（2）對C 型金屬密封件進(jìn)行了各項(xiàng)性能驗(yàn)證，滿足運(yùn)輸和貯存的各項(xiàng)要求。

（3）進(jìn)行了全比例的容器密封結(jié)構(gòu)樣機(jī)制造，驗(yàn)證了制造工藝，并在樣機(jī)上進(jìn)行了試驗(yàn)驗(yàn)證。試驗(yàn)結(jié)果證明雙層容器蓋結(jié)構(gòu)滿足功能要求和密封安全要求。

干法貯存容器的金屬密封結(jié)構(gòu)通過了各項(xiàng)試驗(yàn)驗(yàn)證，滿足容器貯存和運(yùn)輸期間的各項(xiàng)設(shè)計(jì)要求。