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    錸酸銨提純技術研究

    2023-10-15 05:39:38供稿賈坤樂李曹兵彭鷹王蘆燕
    金屬世界 2023年5期
    關鍵詞:紫外光金屬元素純度

    供稿|賈坤樂,李曹兵,彭鷹,王蘆燕

    內容導讀 采用紫外光照+離子交換組合工藝提純錸酸銨,并在離子交換前預熱錸酸銨溶液及離子交換樹脂柱。采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-MS)測定雜質元素質量分數。討論了紫外光照、紫外光照時間、預熱溫度、預熱時間等工藝對錸酸銨中金屬雜質質量分數的影響。研究表明:采用紫外光照2 h,預熱溫度60 ℃,預熱時間0.5 h 后進行離子交換提純后的錸酸銨純度最佳,Be、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Co、Cu、Zn、Mo、Pb、W、Sn、Ni、Sb、Bi、Tl 等元素雜質質量分數均在1×10-6 以下,錸酸銨純度>99.99%。

    錸金屬的熔點高達3180 ℃,高于其他金屬熔點,僅比鎢的熔點3410 ℃ 低,是一種難熔金屬。錸在地殼中含量少、分布散,是地殼中罕有成分之一,平均質量分數估計為十億分之一,是一種稀散金屬[1-2]。由于其具有卓越的抗高溫,抗蠕變等性能,在石油化工、航空航天領域具有不可替代的作用。近年來隨著工業(yè)的迅猛發(fā)展,對錸的需求量將持續(xù)增加[3-4]。錸本身無獨立礦床,常分散在其他有色金屬礦體中,主要和輝鉬礦伴生共存,常以硫化錸形式存在,在礦產中質量分數較低[5-6]。

    工藝上制備金屬錸原料主要為錸酸銨(NH4ReO4),其為白色六方系立方雙錐體晶體[7]。錸酸銨純度對錸制品純度起決定性作用,而金屬錸純度影響其應用性能,純度不佳會損壞錸在高溫、高真空的應用。因此,對錸酸銨進行提純,制備高純錸酸銨至關重要。當前,提純錸酸銨主要方法有沉淀法[8]、活性炭吸附法[9]、萃取法[10]、離子交換法[11]等。

    本文采用紫外光照+離子交換組合工藝提純錸酸銨,并在離子交換前預熱錸酸銨溶液及離子交換樹脂柱。采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICPMS)測定雜質元素質量分數。通過ICP-MS 測得實驗前后各雜質質量分數,從而詳細對比紫外光照、紫外光照時間、預熱溫度、預熱時間等工藝對錸酸銨中金屬雜質質量分數的影響,獲得錸酸銨提純效果最佳條件。

    實驗

    主要材料、試劑和實驗儀器

    實驗原料:錸酸銨,NH4ReO4質量分數99.7%,主要雜質成分見表1。

    表1 原料錸酸銨主要雜質元素質量分數 10-6

    主要試劑:市售分析純H2O2(質量分數30%),鹽酸(質量分數37%),C160 型強酸性陽離子樹脂(H+型),氨水(分析純)。

    主要設備:紫外燈,pH 計,恒溫磁力攪拌器,蠕動泵,離子交換柱,實驗冰箱等。

    實驗方法

    預處理:將C160 樹脂經去離子水浸泡24 h,后用2 mol/L 鹽酸溶液浸泡樹脂6 h,用去離子水多次沖洗,至pH 值為7,裝至樹脂柱備用。

    錸酸銨溶于水中,將溶液置于紫外光源下預處理,對溶液溫度及離子交換設備進行預熱,于不同預熱溫度下離子交換,獲得錸酸溶液,經加熱濃縮后,向濃縮溶液中加入氨水,調節(jié)pH,可獲得錸酸銨溶液,然后結晶,得到提純后的錸酸銨。

    錸酸銨紫外照射時間分別為0、0.5、1.0、2.0 和5.0 h;預熱溫度分別為20、40、60、80 和100 ℃;預熱時間分別為0.1、0.5、1.0 和2.0 h。對錸酸銨進行提純試驗研究,對比實驗采用無紫外光照射直接離子交換,添加質量分數30%過氧化氫代替紫外光照射2 種對比實驗。

    分析方法

    采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-MS)測定Mn、Al、Fe、Cu、K、Bi 及其他雜質元素的質量分數,計算各元素的吸附率W。

    w(M1),w(M2)分別為吸附前、后錸酸銨中M 元素質量分數。

    結果與討論

    不同氧化劑對錸酸銨提純效果影響

    控制其他實驗條件相同,預熱溫度60 ℃,預熱0.5 h,分別采用無紫外光照射,添加過氧化氫作為氧化劑代替紫外照射,紫外照射預氧化2 h 3 種實驗方案進行氧化–離子交換提純實驗,實驗后收集錸酸銨粉末采用化學分析測試手段進行雜質元素分析,與原始錸酸銨雜質元素質量分數對比見表2。

    表2 不同條件下提純的錸酸銨主要雜質元素質量分數 10-6

    由表2 可以看出,無紫外照射過程,直接進行離子交換提純實驗結果中雜質元素均有明顯下降,Be、W、Sn、Ni、Sb 質量分數降至1×10-6,雜質元素被有效去除。Mn、Fe、Cu、Pb、Cr、Tl、Bi 等元素也明顯下降,距完全去除仍有一定差距。為進一步去除金屬元素雜質,采用質量分數30%過氧化氫氧化后進行離子交換,結果可以看出金屬元素雜質質量分數繼續(xù)下降,金屬雜質元素質量分數大部分在5×10-6以下,優(yōu)于直接進行離子交換。采用先紫外光照再進行離子交換進行實驗,由表2 結果可以看出金屬元素雜質除雜效果突出,Be、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Co、Cu、Zn、Mo、Pb、W、Sn、Ni、Sb、Bi、Tl 等元素雜質質量分數均在1×10-6及以下,金屬元素除雜效果優(yōu)異。

    對結果進行分析,采用離子交換可將金屬雜質元素吸附,起到除雜效果。但錸酸銨溶液中存在多種雜質金屬離子,且金屬離子價態(tài)不同,相同金屬離子,其高價態(tài)比低價態(tài)表現出更易被吸附的特性,故Mn、Fe、Cu、Pb、Cr、Tl、Bi 等多價態(tài)金屬離子在僅用離子交換吸附時,高價態(tài)離子被吸附除去而低價態(tài)離子仍存在于溶液中,未能實現完全去除。為了使多價態(tài)金屬在離子交換過程中能夠更易被吸附,進一步降低直至去除金屬雜質離子,在離子交換前采用雙氧水或紫外光照對溶液中金屬離子先進行氧化,氧化后再進行離子交換,多價態(tài)離子保持在高價態(tài)被樹脂吸附,金屬雜質質量分數明顯降低,錸酸銨純度提升。對比雙氧水氧化和紫外光照氧化,紫外光照不引入液體,直接進行外部光照,而雙氧水氧化采用額外添加雙氧水溶液的方法進行氧化,存在雙氧水受污染從而污染錸酸銨溶液的風險。

    因此紫外光照射和離子交換組合工藝得到的錸酸銨純度更高,后續(xù)實驗均采用先紫外光照射后離子交換工藝進行研究。

    紫外光照時間的影響

    保持其他步驟不變,分別采取紫外光照射0、0.5、1、2 和5 h,以Mn、Fe、Cu、Pb、Cr、Tl 和Bi 金屬元素雜質吸附率變化為例,觀察錸酸銨金屬雜志去除效果,見圖1。

    圖1 不同紫外光照下金屬元素雜質吸附率變化

    無紫外光照射時,Mn、Fe、Cu、Pb、Cr、Tl、Bi 金屬元素有一定吸附,未達到吸附最大值。在紫外光照射0.5 h 后,吸附率有明顯提升Mn、Fe、Cu、Pb、Tl、Bi 吸附率分別提升至63%,75%,77%,75%,60%,84%,這是由于紫外光照射后部分低價金屬被氧化至高價態(tài),在離子交換過程中被樹脂吸附,從而溶液中雜質質量分數降低,但紫外光照射時間較短,未能全部氧化。在紫外光照射1 h時,Mn、Fe、Cu、Pb、Tl、Bi 吸附率進一步提升,繼續(xù)延長紫外光照射時間至2 h,Mn、Fe、Cu、Pb、Tl、Bi 金屬元素吸附率達到最大值,吸附率分別為99.9%,99.7%,97.2%,83.3%,90%,98%,繼續(xù)增加紫外光照射時間,并未繼續(xù)增高。這是由于檢測儀器檢測下限在1×10-6左右,低于該質量分數則不能檢出,只能顯示質量分數為1×10-6。金屬元素在紫外光照射2 h 后元素質量分數極低,Mn、Cu、Pb、Tl、Bi 金屬元素質量分數為1×10-6,Fe 質量分數為2×10-6,金屬元素已基本吸附完全,因此吸附率不會繼續(xù)增大。綜合考慮節(jié)約能源,選擇紫外光照2 h 為最佳實驗方案,后續(xù)實驗均采用紫外光照2 h 為實驗條件。

    預熱溫度的影響

    保持其他實驗條件不變,預熱溫度分別采用20、40、60、80 和100 ℃ 溶解錸酸銨及預熱樹脂柱,以Mn、Fe、Cu、Pb、Tl、Bi 金屬元素雜質吸附率變化為例,觀察錸酸銨金屬除雜效果,見圖2。在室溫20 ℃ 時,金屬雜質有明顯去除,Mn、Fe、Cu、Pb、Tl、Bi 吸附率分別在77.8%、97.9%、77.1%、66.7%、60%、84%。隨著預熱溫度的提高,金屬雜質吸附率增高,在預熱溫度為60 ℃ 時,Mn、Fe、Cu、Pb、Tl、Bi 金屬元素去除率分別為99.9%、99.7%、97.1%、83.3%、90%、98%,金屬元素基本被吸附干凈。繼續(xù)升高溫度,80 ℃ 時吸附率基本與60 ℃ 時相同,但溫度繼續(xù)升高至100 ℃時,金屬元素吸附率出現急劇下降。

    圖2 不同預熱溫度下金屬元素雜質吸附率變化

    對錸酸銨及樹脂柱進行預熱,使錸酸銨溶液在離子交換過程中保持在恒溫下,溫度升高可提高樹脂活性,離子交換速率變快,樹脂吸附金屬雜質效果明顯提高,從而降低雜質質量分數,提高錸酸銨純度。同時,錸酸銨溶解度隨溫度升高而變大,提高錸酸銨溶解溫度,在相同體積去離子水中能溶解更多的錸酸銨固體,減少錸酸銨提純過程中去離子水消耗,廢水排放量變小,可有效節(jié)約能耗。但預熱樹脂柱溫度不能過高,離子交換柱內填充的樹脂為化學物質,溫度過高會對樹脂的穩(wěn)定性產生一定影響,不利于樹脂吸附過程,錸酸銨提純效果不佳且會縮短樹脂壽命。因此預熱溫度為100 ℃ 時錸酸銨提純效果不佳,采用60 ℃ 預熱溫度達到最佳提純及能耗效果。

    預熱時間的影響

    保持其他實驗條件不變,分別采用預熱時間0.1、0.5、1.0、1.5 和2.0 h 預熱樹脂柱,以Mn、Fe、Cu、Pb、Tl、Bi 金屬元素雜質吸附率變化為例,觀察錸酸銨金屬除雜效果,見圖3。

    圖3 不同預熱時間下金屬元素雜質吸附率變化

    由圖中結果可以得出,預熱時間在0.1 h 時提純效果不佳,這是由于預熱時間過短,預熱由離子交換柱預熱夾層到樹脂傳遞時間不足,緊挨夾層的樹脂可達到預熱溫度,但熱量并未完全傳導至位于柱子填充中部位置的樹脂,熱量傳導過程中有熱損耗,故使得樹脂柱中樹脂溫度不均,離子交換過程中錸酸銨水溶液經過樹脂,由于部分樹脂溫度過低,錸酸銨溶液會因溫度降低溶解度降低而析出錸酸銨晶體,晶體會留在樹脂間隙,造成錸酸銨大量損失,因此預熱溫度較低時,一方面會造成錸酸銨損失,另一方面由于錸酸銨殘留及溫度不均導致離子交換效果變差,錸酸銨除雜不徹底。

    預熱時間為0.5 h 時Mn、Fe、Cu、Pb、Cr、Tl、Bi 金屬元素去除率分別為99.9%、99.86%、97.1%、83.3%、90%、98%,去除效果最佳,金屬雜質質量分數均在1×10-6以下。預熱時間繼續(xù)增加至1.5 和 2 h,雜質吸附率有明顯的下降趨勢,吸附效果變差。這是由于預熱時間過長,樹脂柱等材料長時間受熱有雜質擴散風險,同時也較為浪費能源。因此最佳預熱時間為0.5 h,經差減法計算可得錸酸銨純度>99.99%。

    結束語

    本文通過紫外光照+離子交換組合工藝制備高純錸酸銨,通過是否紫外光照,紫外光照時間,預熱溫度,預熱時間等參數,研究不同提純工藝對錸酸銨提純效果,得出以下結論:

    (1)紫外光照影響提純錸酸銨純度,采用紫外光照后進行離子交換,錸酸銨雜質質量分數低于無紫外光照及雙氧水氧化,錸酸銨提純效果最佳。

    (2)紫外光照射時間影響錸酸銨提純純度,錸酸銨中金屬雜質吸附率隨紫外光照時間增加而升高,在紫外光照2 h 時達到最佳,繼續(xù)延長照射時間吸附率保持不變。

    (3)預熱溫度影響錸酸銨提純純度,錸酸銨中金屬雜質吸附率隨預熱溫度升高先升高后下降,在預熱溫度60 ℃ 時吸附率最高。

    (4)預熱時間影響錸酸銨提純純度,錸酸銨中金屬雜質吸附率隨預熱時間升高先升高后下降,在預熱時間0.5 h 時吸附率最高,錸酸銨純度>99.99%。

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