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    蔗糖脂肪酸酯中殘留溶劑的測(cè)定

    2023-09-11 03:17:44符昌雨程志翔
    關(guān)鍵詞:異丁醇異丙醇乙酸乙酯

    符昌雨,楊 丹,程志翔

    (上海市質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)技術(shù)研究院,國(guó)家市場(chǎng)監(jiān)管重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(乳及乳制品檢測(cè)與監(jiān)控技術(shù)),上海 200233)

    蔗糖脂肪酸酯通常由蔗糖與脂肪酸或脂肪酸衍生物合成,是一種綠色、非刺激性、非離子型表面活性劑,在食品中作為乳化劑有著非常廣泛的應(yīng)用。蔗糖脂肪酸酯每年產(chǎn)量的80%消費(fèi)在食品加工業(yè)中,主要應(yīng)用于飲料、乳制品、冷凍飲品、雜糧制品等領(lǐng)域[1-5]。蔗糖脂肪酸酯在生產(chǎn)過(guò)程中會(huì)使用到有機(jī)溶劑,目前世界衛(wèi)生組織食品添加劑聯(lián)合專家委員會(huì)(Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives,JECFA)、歐盟、《食品化學(xué)法典》(Federal Communications Commission,F(xiàn)CC)、日本食品添加物公定書(shū)、韓國(guó)食品添加劑法典都規(guī)定了蔗糖脂肪酸酯中溶劑殘留指標(biāo),而且JECFA和歐盟還規(guī)定生產(chǎn)蔗糖脂肪酸酯的溶劑僅有二甲基甲酰胺、二甲基亞砜、乙酸乙酯、異丙醇、丙二醇、異丁醇和甲基乙基酮,其他溶劑不得使用,同時(shí)還規(guī)定了上述7 種溶劑及生產(chǎn)過(guò)程中可能產(chǎn)生的甲醇的限量標(biāo)準(zhǔn),規(guī)定甲醇、異丁醇和甲基乙基酮的最高限量為10 mg/kg,乙酸乙酯和異丙醇的最高限量為350 mg/kg[6-9]。而國(guó)內(nèi)目前的GB 1886.27—2015《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品添加劑 蔗糖脂肪酸酯》[10]和GB 10617—2005《食品添加劑 蔗糖脂肪酸酯(丙二醇法)》[11]都未規(guī)定溶劑殘留指標(biāo)。

    頂空氣相色譜法是將待測(cè)樣品密閉于頂空瓶中,通過(guò)加熱使樣品中的揮發(fā)性有機(jī)物揮發(fā)出,待揮發(fā)性有機(jī)物在頂空瓶中達(dá)到平衡后,取上部氣體進(jìn)氣相色譜儀分析,該方法的優(yōu)點(diǎn)在于前處理簡(jiǎn)單,樣品中的基質(zhì)除了揮發(fā)性物質(zhì)一般不會(huì)進(jìn)入氣相色譜儀,從而不會(huì)污染儀器[12],目前檢測(cè)食品接觸材料[13-14]和藥品中殘留溶劑[15-18],飲料中的甲醇、乙醇[19-21]以及食品中風(fēng)味物質(zhì)[22-25]主要采用頂空氣相色譜法,同時(shí)還有報(bào)道用頂空氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[26-32]檢測(cè)食品和藥品中殘留溶劑。

    本研究建立了JECFA和歐盟規(guī)定的8 種有機(jī)溶劑中適合頂空氣相色譜法檢測(cè)的5 種溶劑甲醇、乙酸乙酯、異丙醇、異丁醇和甲基乙基酮的檢測(cè)方法。目前國(guó)內(nèi)未見(jiàn)蔗糖脂肪酸酯中殘留溶劑的相關(guān)檢測(cè)方法,一直未對(duì)蔗糖脂肪酸酯中的殘留溶劑量進(jìn)行檢測(cè),關(guān)于蔗糖脂肪酸酯中殘留溶劑量的相關(guān)研究很少。因此有必要建立檢測(cè)方法,對(duì)蔗糖脂肪酸酯中的殘留溶劑量進(jìn)行檢測(cè),有利于保障蔗糖脂肪酸酯產(chǎn)品質(zhì)量安全,促進(jìn)我國(guó)蔗糖脂肪酸酯產(chǎn)品出口到國(guó)際市場(chǎng)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    購(gòu)買14 批次親水型蔗糖脂肪酸酯和6 批次親油型蔗糖脂肪酸酯產(chǎn)品。

    甲醇、異丙醇 國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;甲基乙基酮、乙酸乙酯、異丁醇 上海沃凱化學(xué)試劑有限公司;上述5 種溶劑的純度均大于99%。

    1.2 儀器與設(shè)備

    7890B氣相色譜儀、7697A頂空進(jìn)樣器 美國(guó)安捷倫公司;ME104E萬(wàn)分位電子天平 梅特勒-托利多科技(中國(guó))有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 混合對(duì)照儲(chǔ)備液的配制

    精密稱取乙酸乙酯、異丙醇、甲醇、異丁醇和甲基乙基酮各100 mg,置于10 mL容量瓶,用水定容至刻度,搖勻,即得10 mg/mL的混合對(duì)照儲(chǔ)備液。

    1.3.2 混合對(duì)照工作液的配制

    分別準(zhǔn)確移取10、50、100、200、500、2 000 μL上述混合對(duì)照儲(chǔ)備液,置于10 mL容量瓶,用水定容至刻度,搖勻,即得10、50、100、200、500、2 000 mg/L的混合對(duì)照工作液。

    分別準(zhǔn)確吸取上述6 種混合對(duì)照工作液5 μL,分別置于含有1 g不含上述5 種溶劑蔗糖脂肪酸酯樣品的20 mL頂空進(jìn)樣瓶中,蓋緊瓶蓋,得到標(biāo)準(zhǔn)系列對(duì)照工作溶液,折算到1 g樣品中蔗糖脂肪酸酯含量為0.05~10.00 mg/kg。

    1.3.3 樣品檢測(cè)

    稱取1.0 g樣品置于20 mL頂空瓶中,蓋緊瓶蓋,上頂空氣相色譜儀檢測(cè)。

    1.3.4 樣品加標(biāo)實(shí)驗(yàn)

    準(zhǔn)確移取10、200、2 000 mg/L的混合對(duì)照工作液各5 μL,選擇不含上述5 種溶劑的蔗糖脂肪酸酯樣品進(jìn)行加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn),樣品中蔗糖脂肪酸酯含量分別為0.05、1.00、10.00 mg/kg,每個(gè)梯度重復(fù)測(cè)定6 次。

    1.3.5 儀器條件

    色譜柱:DB-1(60 m×530 μm,1 μm);柱溫40 ℃,保持10 min,以10 ℃/min升至240 ℃;檢測(cè)器:氫火焰離子化檢測(cè)器;檢測(cè)器溫度250 ℃;進(jìn)樣口溫度110 ℃;載氣:氮?dú)?;柱流?.5 mL/min;分流比5∶1;氫氣流速30 mL/min,空氣流速300 mL/min。頂空進(jìn)樣,平衡溫度80 ℃,平衡時(shí)間40 min;定量環(huán)溫度90 ℃;傳輸線溫度120 ℃;進(jìn)樣體積1.0 mL。

    樣品中殘留溶劑含量按下式計(jì)算。

    式中:X為樣品中殘留溶劑含量/(mg/kg);C為由線性方程計(jì)算得到的試樣中殘留溶劑含量/μg;m為取樣量/g。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    運(yùn)用Excel 2016軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 進(jìn)樣方式的選擇

    采用頂空氣相色譜法檢測(cè)溶劑殘留,分別稱取樣品直接進(jìn)樣和將樣品溶解后進(jìn)樣2 種進(jìn)樣方式。常用的溶解溶劑有水、二甲基甲酰胺和二甲基亞砜等,蔗糖脂肪酸酯又分親油(SE-15)和親水(SE-11)兩大類,經(jīng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),1 g樣品在20 mL水、二甲基甲酰胺、二甲基亞砜和四氫呋喃中均不能完全溶解。頂空氣相色譜法在進(jìn)樣過(guò)程中會(huì)吹入氮?dú)猓沟梅勰┰陧斂掌恐袘腋?,從而?dǎo)致進(jìn)樣針堵塞,因此粉末樣品一般不推薦直接頂空進(jìn)樣。但是本研究發(fā)現(xiàn),蔗糖脂肪酸酯樣品在80 ℃加熱5 min,其性狀就由粉末狀轉(zhuǎn)變?yōu)轲こ頎?,因此后續(xù)進(jìn)樣時(shí)不會(huì)堵塞進(jìn)樣口,同時(shí)后續(xù)經(jīng)過(guò)加標(biāo)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)回收率較好。因此本研究檢測(cè)蔗糖脂肪酸酯中的5 種殘留溶劑選擇直接進(jìn)樣。

    2.2 頂空平衡溫度和時(shí)間的選擇

    選擇溶劑殘留分析色譜柱DB-1(60 m×530 μm,1 μm)作為色譜柱,對(duì)5 μL 100 mg/L混合對(duì)照品溶液進(jìn)行平衡溫度分別為50、60、70、80 ℃的平衡實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)平衡溫度達(dá)到70、80 ℃時(shí)5 種殘留溶劑的峰面積不再有明顯增加。選擇平衡時(shí)間分別為15、20、30、40 min,發(fā)現(xiàn)平衡時(shí)間達(dá)到30 min時(shí)5 種殘留溶劑的峰面積不再明顯增加??紤]到實(shí)際樣品檢測(cè)時(shí)樣品可能會(huì)對(duì)殘留溶劑有影響,因此選擇平衡溫度80 ℃、平衡時(shí)間40 min作為實(shí)驗(yàn)條件。在上述條件下5 種殘留溶劑標(biāo)準(zhǔn)品的色譜峰實(shí)現(xiàn)明顯分離,結(jié)果見(jiàn)圖1。

    圖1 5 種殘留溶劑標(biāo)準(zhǔn)品的色譜圖Fig.1 Chromatograms of five residual solvent standards

    2.3 方法驗(yàn)證結(jié)果

    2.3.1 曲線線性范圍和檢出限

    按照上述儀器條件,對(duì)混合對(duì)照工作溶液進(jìn)行檢測(cè),以質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),峰面積響應(yīng)為縱坐標(biāo)作標(biāo)準(zhǔn)曲線。按照上述前處理方法,分別以RS/N=3和RS/N=10計(jì)算方法的檢測(cè)限(limit of detection,LOD)和定量限(limit of quantitation,LOQ)。

    由表1可知,甲醇、異丙醇、甲基乙基酮、乙酸乙酯和異丁醇5 種殘留溶劑含量在0.05~10.00 μg(折算到1 g樣品中含量為0.05~10.00 mg/kg)線性范圍內(nèi),線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均大于0.999,方法的LOD依次為0.007 32、0.005 90、0.006 82、0.007 35、0.005 74 mg/kg,方法的LOQ依次為0.024 4、0.019 7、0.022 7、0.024 5、0.019 2 mg/kg。

    表1 5 種溶劑的線性方程、相關(guān)系數(shù)、LOD和LOQTable 1 Linear equations, correlation coefficients (r), LOD and LOQ of five solvents

    2.3.2 回收率和精密度實(shí)驗(yàn)

    按照上述儀器條件對(duì)加標(biāo)樣品進(jìn)行檢測(cè),計(jì)算5 種溶劑的回收率和精密度,由表2可知,5 種殘留溶劑的加標(biāo)回收率為81.7%~96.8%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation,RSD)為1.90%~4.52%。

    表2 5 種溶劑不同添加水平下回收率和精密度結(jié)果(n =6)Table 2 Recoveries and precision RSD of five solvents from samples spiked at different levels (n = 6)

    2.4 樣品中殘留溶劑含量

    2.4.1 實(shí)際樣品的檢測(cè)

    將20 批次樣品按照上述方法測(cè)定,其中3 批次未檢出殘留溶劑,17 批次檢出甲醇、乙酸乙酯和異丁醇,17 批次樣品溶劑殘留的檢出結(jié)果見(jiàn)表3。檢出的17 批次樣品中有13 批次樣品中殘留溶劑的檢測(cè)結(jié)果大于方法的定量限,有4 批次樣品中的殘留溶劑量大于檢出限,但小于定量限,均為甲醇。

    表3 17 批次樣品殘留溶劑的測(cè)定結(jié)果Table 3 Contents of residual solvents in seventeen lots of samples mg/kg

    16 批次樣品檢出甲醇,檢出量為0.015 1~9.420 0 mg/kg,6 批次樣品檢出乙酸乙酯,檢出量為0.034 7~0.097 4 mg/kg,3 批次樣品檢出異丁醇,檢出量依次為0.056 8、0.047 4、0.050 0 mg/kg。20 批次樣品甲醇的檢出頻次及含量均最高,特別是最高值達(dá)到9.420 0 mg/kg,已經(jīng)接近當(dāng)前國(guó)外蔗糖脂肪酸酯中甲醇的最高限量標(biāo)準(zhǔn)10 mg/kg,乙酸乙酯和異丁醇雖然有檢出,但均遠(yuǎn)低于目前國(guó)外蔗糖脂肪酸酯中相應(yīng)的限量標(biāo)準(zhǔn),20 批次樣品中均未檢出異丙醇和甲基乙基酮。

    2.4.2 親油型和親水型溶劑殘留量分布

    本研究結(jié)果表明,親油型蔗糖脂肪酸酯檢出的甲醇含量較高,本次檢出甲醇含量最高的3 批次樣品均為親油型蔗糖脂肪酸酯。親油型蔗糖脂肪酸酯中的殘留溶劑主要為甲醇,乙酸乙酯和異丁醇檢出相對(duì)較少,除了有一批次親油型蔗糖脂肪酸酯檢出乙酸乙酯,其余的乙酸乙酯和異丁醇都是親水型蔗糖脂肪酸酯中檢出的。

    2.4.3 不同批次間殘留溶劑的差異

    17 批次檢出殘留溶劑的產(chǎn)品中有4 批次(10、11、14和15號(hào))親水型(S-11)產(chǎn)品是2 個(gè)廠家不同日期生產(chǎn)的,結(jié)果發(fā)現(xiàn):10號(hào)和11號(hào),14號(hào)和15號(hào)樣品檢出的殘留溶劑種類和殘留量差異不顯著,說(shuō)明在原料和生產(chǎn)工藝相同的情況下,樣品中的殘留溶劑種類和含量基本一致。

    2.4.4 樣品中殘留溶劑的穩(wěn)定性

    上述檢出殘留溶劑的17 批次樣品,各取1 g置于20 mL頂空瓶中,不加蓋,室溫在通風(fēng)櫥中放置10 d,再用上述檢測(cè)方法進(jìn)行檢測(cè),發(fā)現(xiàn)16 批次樣品中的甲醇放置前后結(jié)果差異顯著,放置10 d后樣品中的甲醇含量顯著降低,2 次檢測(cè)結(jié)果的RSD為11.2%~112.3%,甲醇含量高的樣品2 次結(jié)果的差異更顯著,乙酸乙酯和異丁醇的2 次檢測(cè)結(jié)果差異不顯著,2 次結(jié)果的RSD均小于5%,這可能跟蔗糖脂肪酸酯中甲醇、乙酸乙酯和異丁醇的形成原因有關(guān)。放置前后樣品中殘留溶劑測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 放置前后樣品中殘留溶劑測(cè)定結(jié)果Table 4 Results of determination of residual solvents in samples before and after standing mg/kg

    3 結(jié) 論

    建立了頂空氣相色譜法,檢測(cè)蔗糖脂肪酸酯中的5 種溶劑殘留量,結(jié)果表明:5 種殘留溶劑在0.05~10.00 mg/kg范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均大于0.999;甲醇、異丙醇、甲基乙基酮、乙酸乙酯和異丁醇的方法定量限依次為0.024 4、0.019 7、0.022 7、0.024 5、0.019 2 mg/kg,3 個(gè)水平加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)的回收率為81.7%~96.8%,RSD均小于5%。該方法操作簡(jiǎn)單、回收率和精密度良好,目前JECFA、歐盟、FCC、日本食品添加物公定書(shū)、韓國(guó)食品添加劑法典都規(guī)定蔗糖脂肪酸酯中的上述5 種溶劑殘留量的最小限量值為10 mg/kg,該方法能滿足要求。

    20 批次蔗糖脂肪酸酯樣品檢測(cè)結(jié)果顯示,17 批次樣品中檢出的3 種溶劑殘留量均符合JECFA的要求。親油型蔗糖脂肪酸酯中檢出的殘留溶劑種類相對(duì)較少,主要是甲醇,但是部分產(chǎn)品含量較高,需要引起關(guān)注。親水型蔗糖脂肪酸酯中的殘留溶劑檢出種類相對(duì)較多,但普遍含量較低,遠(yuǎn)低于目前國(guó)際上規(guī)定的限量標(biāo)準(zhǔn)。

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