含油污泥特性及處理技術(shù)研究進(jìn)展

康定宇,林 海,牛東坡,田 剛,徐 瑞,張志勇,羅一菁,張忠智*

含油污泥特性及處理技術(shù)研究進(jìn)展

康定宇1,林 海1,牛東坡2,田 剛2,徐 瑞1,張志勇1,羅一菁1,張忠智1*

(1.中國石油大學(xué)(北京),化學(xué)工程與環(huán)境學(xué)院,重質(zhì)油國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102249；2.河南石油勘探局有限公司資產(chǎn)經(jīng)營管理中心應(yīng)用化工廠,河南 南陽 473132)

含油污泥是石油生產(chǎn)與加工過程中產(chǎn)生的固體廢棄物,含油污泥的有效處理是石油石化行業(yè)待解決的關(guān)鍵問題之一.本文介紹了含油污泥的來源、特征及其對環(huán)境的影響.從作用原理、處理效果和研究現(xiàn)狀等方面,對目前國內(nèi)外含油污泥處理技術(shù),例如濃縮、脫水等減量化處理技術(shù)、熱解、熱洗、溶劑萃取、超聲波等資源化處理技術(shù)和焚燒、固化、生物降解等無害化處理技術(shù),進(jìn)行了詳細(xì)的論述分析和對比.根據(jù)含油污泥性質(zhì)及處理技術(shù)特點(diǎn),提出了含油污泥處理技術(shù)選擇方法,該方法以油泥性質(zhì)為選擇標(biāo)準(zhǔn),挑選多種處理技術(shù)相結(jié)合,以達(dá)到資源化、無害化高效處理含油污泥的目的.并對含油污泥處理技術(shù)的近期發(fā)展趨勢與未來的研究方向進(jìn)行了展望,以期對含油污泥處理的相關(guān)研究提供借鑒.

含油污泥；處理技術(shù)；資源化；減量化；選擇方法

含油污泥是油田開發(fā)、石油煉制、運(yùn)輸儲存等過程產(chǎn)生的固體廢棄物之一[1],是油、水、固三相混合形成的復(fù)雜乳化物,含有多種有機(jī)污染物和重金屬污染物,具有很強(qiáng)的生物毒性[2].如果處置不當(dāng)而外排,會造成嚴(yán)重危害.隨著我國石油工業(yè)的發(fā)展,含油污泥產(chǎn)生量與日俱增,含油污泥的來源也更加多樣,不同來源含油污泥的含水率、含油率、乳化程度等性質(zhì)差異顯著.針對含油污泥性質(zhì)變化幅度大,處理難度差異大等特點(diǎn),含油污泥處理技術(shù)不斷發(fā)展創(chuàng)新,從傳統(tǒng)的焚燒、填埋到新興的熱解、溶劑萃取,再到更為前沿的超臨界CO2萃取、微生物電化學(xué)耦合等,現(xiàn)在含油污泥處理技術(shù)已經(jīng)發(fā)展到一定規(guī)模.各種處理技術(shù)的作用原理、處理費(fèi)用、處理效果和副產(chǎn)物等均不相同,每種技術(shù)都有優(yōu)勢和局限,沒有某種處理技術(shù)全面優(yōu)于其他技術(shù),在高效處理和經(jīng)濟(jì)實(shí)用之間還未達(dá)到最佳平衡狀態(tài),因此有必要對于現(xiàn)有的含油污泥處理技術(shù)進(jìn)行梳理總結(jié)和對比分析.本文根據(jù)含油污泥來源對含油污泥進(jìn)行分類,詳細(xì)解釋了含油污泥危害大,處理難度高等特性的形成原因,按照處理目的的差別對處理技術(shù)整理分類,分析了每種技術(shù)的作用原理,影響因素和研究現(xiàn)狀,并從適用對象、應(yīng)用場景、處理?xiàng)l件和處理結(jié)果等多個方面對現(xiàn)有處理技術(shù)進(jìn)行總結(jié)比較,根據(jù)含油污泥性質(zhì)差異和處理技術(shù)特點(diǎn),建立了含油污泥處理技術(shù)選擇方法,最后對于含油污泥處理技術(shù)近期發(fā)展趨勢和未來研究方向進(jìn)行了分析展望.

1 含油污泥的特性

含油污泥中所含的膠質(zhì)、瀝青質(zhì)、油溶性有機(jī)酸及在原油開采、集輸及加工過程中添加的化學(xué)藥劑等顯著提高了油水界面膜的強(qiáng)度,形成高度乳化、難以分離的穩(wěn)定體系,同時含有多種有毒物質(zhì)和重金屬[3-4],未經(jīng)處理外排會對生態(tài)系統(tǒng)造成嚴(yán)重威脅,因此被列入危險廢物名錄(WH08).

根據(jù)來源及特征可以將含油污泥分為落地油泥、罐底油泥和煉廠“三泥”[5-6](圖1).落地油泥是石油鉆井與開采過程中因井噴、跑冒、液漏等因素所產(chǎn)生,由原油、廢液、礦物質(zhì)和泥沙等成分組成的油水泥三相混合物[7],落地油泥固體含量高,含油量低,成分復(fù)雜,含有重金屬、石油烴、膨潤土和化學(xué)添加劑等多種物質(zhì);罐底油泥是原油集輸過程中儲存裝置自然沉降產(chǎn)生的底泥,是產(chǎn)生量最大的一種含油污泥,含油量高、顆粒細(xì)小、乳化嚴(yán)重,同時含有一定量的絮凝劑、阻垢劑等化學(xué)添加劑[8-9];煉廠“三泥”是指隔油池底泥、氣浮池浮渣以及生化池中剩余活性污泥,含水率高、體積大、含油量變化較大,剩余活性污泥中碳氮磷、蛋白質(zhì)、有機(jī)質(zhì)等含量較高[10],使煉廠“三泥”乳化嚴(yán)重、三相分離及處理難度加大[11-12].

含油污泥的主要特性有危害大、處理難度高和處理時效性強(qiáng).含油污泥危害性大,是因?yàn)楹臀勰嘀杏懈邼舛仁蜔N和重金屬.油泥中石油烴的輕組分揮發(fā)到空氣中,在生物呼吸作用下進(jìn)入體內(nèi),影響其生長代謝.油泥與土壤接觸后,石油烴會吸附在土壤表面形成密閉膜,堵塞土壤孔隙,造成土壤滲透性、保水能力下降,同時降低了土壤中微生物和酶的活性,導(dǎo)致土壤肥力下降,作物生長受限;大分子碳?xì)浠衔锒氯参锔悼紫?使植物根系腐爛,從而導(dǎo)致植物生長緩慢直至死亡.重金屬進(jìn)入土壤后,被作物富集沉積,食用后致病致畸風(fēng)險增加.此外石油烴隨著雨水沖刷進(jìn)入地下水系,導(dǎo)致水體溶解氧減少,生物多樣性下降[13].

圖1 含油污泥來源及分類

處理難度高主要原因是:(1)含油污泥來源廣,種類多,不同來源的油泥組成差別較大,適用的處理方法也不同;(2)含油污泥中膠質(zhì)、瀝青質(zhì)和石油酸等天然乳化劑促進(jìn)油水乳化,固相中的細(xì)小顆粒吸附到界面膜上,增加了界面膜剛性和強(qiáng)度,表面活性劑、聚合物和堿性無機(jī)鹽等藥劑也會使油泥乳化加劇,乳狀體系穩(wěn)定性增強(qiáng);(3)油泥粘度高、比阻大、在水中分散性差,破乳劑、添加劑、填充材料等難以與含油污泥均勻混合,影響處理效果;(4)含油污泥體量大,單位質(zhì)量油泥中有害物質(zhì)比重高,對于環(huán)境危害大,處理要求高.

處理時效性強(qiáng)主要體現(xiàn)在兩點(diǎn),一是含油污泥放置過程中,揮發(fā)性有機(jī)物、滲濾液等對環(huán)境的危害逐漸增大.二是隨著油泥放置時間延長,油泥中輕組分石油烴和水相持續(xù)揮發(fā),使油泥中重組分物質(zhì)占比增加,瀝青質(zhì)由分散的大分子變?yōu)榉肿哟貭顟B(tài),附著在界面膜上,增加了界面膜的強(qiáng)度和粘彈性.固體顆粒上吸附了更多的瀝青質(zhì)分子,增強(qiáng)了細(xì)小顆粒對界面膜的吸附性和吸附強(qiáng)度,使更多顆粒吸附在界面膜表面上,界面膜的剛性增強(qiáng),油泥乳化體系穩(wěn)定性增強(qiáng)[14].

2 含油污泥處理技術(shù)分類

目前含油污泥的處理技術(shù)已經(jīng)顯著發(fā)展,形成了不同的處理處置技術(shù).根據(jù)處理目標(biāo)的差別,從減量化、資源化和無害化3個方向?qū)臀勰嗵幚砑夹g(shù)進(jìn)行總結(jié)與分類(圖2).

圖2 含油污泥處理技術(shù)分類

2.1 減量化處理技術(shù)

含油污泥減量化處理技術(shù)是通過脫水、污泥濃縮等方式減少含油污泥的體積.減量化處理的主要目的在于降低油泥的含水量,減少污泥體積,以便降低含油污泥后續(xù)處理難度和處理成本[15].

含油污泥減量化技術(shù)可以分為污泥濃縮技術(shù)和污泥脫水技術(shù).污泥濃縮技術(shù)是通過污泥增稠的方式,降低含油污泥的含水率,減少污泥的體積.Gao等[16]將熱洗法與原位機(jī)械壓縮法相結(jié)合,處理溫度在120～240℃時,脫水率可達(dá)77%～ 96%,顯著減少了含油污泥的體積.污泥脫水技術(shù)有自然蒸發(fā)和機(jī)械脫水兩種方法[17-18],其中機(jī)械脫水法效果穩(wěn)定,操作簡便,目前是大多數(shù)油田減量化處理的主要方式.魏立新等[19]對機(jī)械脫水減量化處理含油污泥的工藝流程進(jìn)行優(yōu)化,處理后油泥含水率由初始的97.03%下降到47.44%,減量化效果顯著.

含油污泥中的水相可以分為游離水(自由水)、毛細(xì)水、間隙水、表面吸附水、結(jié)合水5種形式,單一減量化處理技術(shù)難以去除油泥中的非自由水[20],因此在含油污泥減量化處理前,需要加入不同的添加劑,增強(qiáng)含油污泥的脫水效果.表面活性劑可以破壞含油污泥的乳化體系,削弱含油污泥中絮狀物之間的結(jié)合作用,釋放含油污泥中的胞外聚合物(EPS),中和負(fù)電荷,使束縛水含量下降.提升含油污泥的脫水效果[21].Puasa等[22]研究了棕櫚基酯季銨鹽(PBE)對含油污泥脫水率的影響,添加量為100mg/L時,使含油污泥的脫水率從20.10%提高至81.31%. Zhen等[23]使用活性Fe(II)-過二硫酸鹽(Fe2+/S2O82-)氧化了EPS,釋放EPS的邊界水,破壞了含油污泥的油水乳化層,使毛細(xì)抽吸時間由79.9s縮短至51.1s.有機(jī)溶劑以萃取的方式也可以使含油污泥顯著脫水,Mu等[24]利用液化二甲醚對含油污泥中飽和烴、芳香烴和少量膠質(zhì)的溶解能力,打破了含油污泥的油包水結(jié)構(gòu),處理后含油污泥含水量下降了90%,原油回收率達(dá)到40%.為進(jìn)一步提升處理效果,降低成本,Mu等[25]將醇類溶劑作為助劑添加到處理體系中,結(jié)果表明醇類溶劑促進(jìn)了油水界面膜上的膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的溶解,降低了界面膜強(qiáng)度,顯著提升了二甲醚對于含油污泥的脫水效果,最大脫水率超過95%,使二甲醚用量降低程度高于50%.除此之外,添加生物炭等材料也可以顯著提升污泥減量化處理效果[26].

2.2 資源化處理技術(shù)

資源化處理能夠?qū)⒑臀勰嘀杏袃r值的物質(zhì)處理后再利用,是處理含油污泥的最優(yōu)途徑.美國石油學(xué)會的環(huán)境指導(dǎo)文件《陸地固體廢物管理方法》指出,資源化處理是處理含油污泥時首先考慮的處理方向[27].根據(jù)處理溫度的不同,含油污泥資源化處理方法可以分為低溫冷凍法、常溫分離法和高溫處理法.

2.2.1 低溫冷凍法 冷凍/解凍法利用了水和油凝點(diǎn)的差別較大的現(xiàn)象,部分水相凝固后體積膨脹,打破了油相的束縛,凝固水滴聚集的同時產(chǎn)生了足夠大的裂縫使未凝固的水滴滲透聚集,解凍后油水分離[28].影響低溫冷凍/解凍法處理含油污泥效果的因素有冷凍/解凍的溫度、冷凍時間間隔、含水率、礦化度、固體含量等[29].Zhang等[30]分別使用冷凍/解凍法、超聲波法和兩者相結(jié)合的方式處理含油污泥,冷凍/解凍法原油回收率為65.7%,在三種方法中最高,相應(yīng)的超聲波處理原油回收率僅為58.9%,而超聲波和冷凍/解凍相結(jié)合回收率為64.2%.Hu等[31]將冷凍/解凍法和溶劑萃取法聯(lián)合用于處理含油污泥,可以將原油回收率由萃取處理時的40%提升至60%.因?yàn)榈蜏乩鋬龇▽τ诃h(huán)境要求高,低溫地區(qū)外處理成本比較高,因此近期對于低溫冷凍法的研究和應(yīng)用較少.

2.2.2 常溫分離法 常溫分離是含油污泥資源化處理的主要方式,可分為溶劑萃取法、離心分離法、熱洗法、氣浮法、電化學(xué)處理法及超聲波法等多種處理方法.

(1)溶劑萃取法是將萃取劑與含油污泥按照一定的比例混合,將油相萃取到萃取劑中形成萃取液,蒸發(fā)萃取液后分離回收原油與萃取劑[32].溶劑萃取法處理效果與萃取溫度、壓力、固液比、混合程度、萃取劑種類等因素有關(guān),其中萃取劑種類對處理效果的影響最為顯著[33].梁倩倩等[34]分析了多種萃取劑對于含油污泥的萃取效果,結(jié)果表明甲苯作為主萃取劑效果最好,建立了甲苯為主,烴-醇復(fù)配劑為輔的萃取劑體系,同時考察了萃取溫度、時間、攪拌速度、固液比等因素對于萃取效果的影響.Farzad等[35]將甲基乙基酮和甲苯選做極性和非極性的代表溶劑萃取含油污泥,當(dāng)含油污泥中原油組分主要是非極性組分時,非極性溶劑萃取效果更好.Tian等[36]研究了離子液體(1-乙基-3甲基咪唑四氟硼酸鹽)對溶劑萃取法回收原油效果的影響,在含油污泥中添加0.1%的離子液體后,萃取劑/油泥比從12:1降至0.8:1,萃取時間從60min降低至10min,搖動速度由500r/min降至100r/min,原油回收率由95.49%提升至96.92%.

超臨界CO2萃取是油泥萃取的新興技術(shù),CO2在超臨界狀態(tài)下,密度接近液體,粘度與氣體相近,擴(kuò)散系數(shù)近乎液體的100倍,說明超臨界CO2在具有較大溶解度的同時也具有較好的傳質(zhì)效率[37].王思凡等[38]使用超臨界CO2萃取技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對油基鉆屑油水萃取,使處理后干鉆屑含油率降至1%以下,回收油可直接配制油基鉆井液,降低了處理成本.超臨界CO2萃取技術(shù)也表現(xiàn)出了一定的經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢,Lin等[39]對比了土壤修復(fù)的多種方法,發(fā)現(xiàn)超臨界CO2修復(fù)土壤的成本為100～300USD/m3,小于熱解吸的100～380USD/m3和生物修復(fù)的245～475USD/m3.

(2)離心分離法是利用高速旋轉(zhuǎn)設(shè)備產(chǎn)生強(qiáng)大的離心力,分離含油污泥中不同密度的各個組分.Wang等[40]研究了含油污泥在離心過程中油相與固相的分離規(guī)律,研究表明分離效果與固相粒徑,各組分密度差及乳狀液的黏度相關(guān).Motevali等[41]將離心溫度升至55℃,分別添加氯化鐵、硫酸亞鐵和表面活性劑(吐溫80)等處理藥劑,使回收燃料的熱值增加了23%,處理成本降低了70%.

(3)熱洗法是將含油污泥與熱水、熱洗藥劑混合,使含油污泥中的原油脫附聚集后分離.熱洗效果受含油污泥特性、熱洗溫度、攪拌速率、熱洗藥劑種類及加量等因素的影響[42-43].堿性無機(jī)鹽作為最常用的熱洗助劑,可以顯著提升熱洗法的處理效果,張大山等[43]對于表面活性劑和無機(jī)鹽組成的復(fù)配體系進(jìn)行優(yōu)選,建立了堿性無機(jī)鹽-陰離子-非離子表面活性劑熱洗藥劑體系,除油率達(dá)到75.1%.Duan等[44]以表面張力作為評價指標(biāo),分別從堿、表面活性劑、生物表面活性劑中選出Na2CO3、AEO-9及鼠李糖脂,并按照10:2:1的比例復(fù)配作為熱洗藥劑,熱洗后殘?jiān)暮土拷档椭?.5%.熱洗反應(yīng)器對于處理效果也有較大影響,Zhao等[45]在優(yōu)選熱洗藥劑種類,優(yōu)化熱洗條件后,研究了熱洗反應(yīng)器對于處理效果的影響,研究結(jié)果顯示,與傳統(tǒng)的攪拌槽反應(yīng)器(STR)熱洗處理后含油率5.47%相比,旋轉(zhuǎn)填充床(RPB)處理后含油率為3.13%,處理效果更好.

(4)氣浮法將含油污泥與一定量的水混合后注入氣泡,氣泡與油滴接觸后,界面膜變薄至破碎,產(chǎn)生能量推動油滴快速上升至頂部聚集分離[46].氣浮法的回收效果受油泥性質(zhì)、礦化度、溫度、pH值、氣泡大小、添加劑以及浮選時間等因素的影響.Li等[47]發(fā)現(xiàn)提高葉輪速度可以產(chǎn)生更強(qiáng)的剪切強(qiáng)度和氣浮作用,從而提高原油從固體表面的分離效果.但葉輪速度過高會阻礙穩(wěn)定泡沫層的形成,使處理效果下降.對處理參數(shù)優(yōu)化后,兩種油泥處理后含油率可降至1.2%和0.6%.為了減少二次污染,提高氣浮中水相的重復(fù)利用性,Li等[48]將氣浮法與離心法相結(jié)合,并對其處理參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,處理后原油回收率為93.7%,殘?jiān)吐蕿?.1%,油相中固體含量降低至0.8%,浮選和離心過程中回收的水相可以重復(fù)利用,在減少污染的同時提高了回收油的品質(zhì).陳紅碩等[49]進(jìn)一步提升了處理效果,通過“球磨+浮選”聯(lián)合工藝處理后的罐底油泥尾礦含油率可降低到0.8%,且回收的油分含水率與含固率均低于0.5%,可在煉廠進(jìn)行回收利用,為油泥的無害化,資源化處理提供了一種參考.

(5)電化學(xué)處理法利用低強(qiáng)度直流電流穿過多孔介質(zhì)兩側(cè)的電極對,在電解、電滲、電泳、擴(kuò)散和電遷移5個基本過程聯(lián)合作用下油水固三相分離,處理效果受電極材料、電阻、pH值、電勢、電極間距和添加劑等多種因素的影響[50-51].Maria等[52]以破乳率作為評價指標(biāo),調(diào)節(jié)不同梯度的電勢處理含油污泥,電勢為0.5V/cm時破乳率為0.0210g/d,比1.5V/cm時的0.0159g/d提高了32%,結(jié)果表明了較低的電勢更有利于回收含油污泥中的原油.目前電化學(xué)處理法的研究熱點(diǎn)是將電化學(xué)與微生物法相結(jié)合,通過外加電場促進(jìn)營養(yǎng)物質(zhì)在污泥中均勻分布,同時刺激微生物保持較高的酶活性和代謝活性,增強(qiáng)細(xì)菌運(yùn)動,提高微生物的降解效率.譙夢丹等[53]將兩株菌分別以2.5%的接種量加入含油污泥中,施加電場處理20d,相比單獨(dú)的微生物組(7.45%)和電動組(14.18%),電場強(qiáng)化微生物組的石油烴降解率達(dá)到31.25%.

(6)超聲波法是指利用超聲波通過不同介質(zhì)產(chǎn)生的氣穴效應(yīng),增強(qiáng)液相質(zhì)量傳遞,增加液滴之間的碰撞頻率,從而破壞油泥穩(wěn)定性,實(shí)現(xiàn)固液分離[54-56]. He等[57]分析了超聲功率、頻率、超聲時間、初始溫度、pH值、油泥親/疏水性等因素對含油污泥的原油回收率的影響,通過正交試驗(yàn)的方差分析,超聲功率的方差F大于2.49,遠(yuǎn)大于其他因素,結(jié)果表明超聲功率是影響超聲波法回收原油效果的主要因素.Zhao等[58]使用聚乙烯、玻璃、陶和305不銹鋼材質(zhì)的反應(yīng)器處理含油污泥,除油率分別為94.06%、84.11%、81.26%和73.22%,表明低聲阻介質(zhì)材料的反應(yīng)器除油率更高.玻璃反應(yīng)器的直徑從7.5cm增加到11.5cm時,除油率從47.74%增加到96.5%,底部厚度從0.8mm增加到4mm,除油率從84.32%降低到81.77%,即降低了2.55%,結(jié)果表明反應(yīng)器越薄,反應(yīng)直徑越大,超聲波能量損失就越小,原油回收率也就越高.無攪拌時除油率為84.11%,輔助攪拌強(qiáng)度為200r/min時,除油率達(dá)到92.8%,提升至600r/min時,除油率卻降低到78.03%.表明適度的輔助攪拌有利于原油回收,但攪拌強(qiáng)度如果過大,回收率反而會降低.Gao等[59]使用超聲波法處理含油量為25.0%～42.0%的含油污泥時,原油回收率為46.0%～60.7%,加入表面活性劑(Span-80)后,原油回收率可提升至82%～90%.

2.2.3 高溫處理法 高溫處理法可以分為熱解法,微波處理法和高溫氣化法三種方法.

(1)熱解法是在惰性氣體的保護(hù)下,油泥中的有機(jī)物在高溫下分解,產(chǎn)生輕質(zhì)石油烴類物質(zhì)及固體焦炭,使油,水與固三相分離[60-61].溫度、升溫速率、油泥特征等因素對熱解效果影響較大[62-63],添加催化劑可以有效增強(qiáng)熱解效果[64].Hu等[65]使用鋸屑與含油污泥共熱解,熱解油的產(chǎn)率提升了4%,H/C比從1.5提高到2.0,熱值從19.5MJ/kg提高到24.5MJ/kg. Lin等[66]將KOH作為添加劑,使直鏈烴進(jìn)一步分解,熱解油的平均分子量從673降低至316,粘度降低了0.7Pa·S,熱值提升了6.3%,熱解油的品質(zhì)提升.為了進(jìn)一步提升油泥的熱解效率,繼而使用鋅改性的HZSM-5沸石催化熱解含油污泥,總芳香烴的回收率從58.7%提升到81.0%,萘的回收率也從31.5%增加到67.5%[67].后又采用生物質(zhì)稻殼與含油污泥共熱解,稻殼與含油污泥的協(xié)同作用使熱解產(chǎn)物中飽和烴和芳香烴的含量分別增加了15%～55%和55%～86%,這是因?yàn)榛曳趾蜕镔|(zhì)衍生堿金屬的催化作用,促進(jìn)了重質(zhì)油產(chǎn)物的二次分解[68].

(2)微波法將微波能量直接滲透到油泥內(nèi)部,水相的介電損耗比油相更高,可以吸收更多的微波能量[69],吸收能量后水相體積膨脹,油水界面膜變薄;而且微波輻射可以使水分子周圍的電子重排,破壞油水界面的雙電子層,使油泥加速破乳,油相和水相更容易聚集分離[70].微波功率、處理時間、添加劑、pH值、礦化度和油泥性質(zhì)等因素都會影響微波輻射的處理效果.添加破乳劑、表面活性劑、磁性納米顆粒和微生物菌體等也可以顯著提升油泥的分離效果[71-72].Wen等[73]對含油污泥及其微波熱解產(chǎn)物的分析表明,當(dāng)溫度為450～500℃時,殘?jiān)械墓潭ㄌ己繌?.27%增加到5.79%,表明此階段油泥中發(fā)生明顯的縮合反應(yīng),多環(huán)芳烴產(chǎn)率增加.微波法可控制溫度低于450℃,主要發(fā)生芳構(gòu)化反應(yīng),生成的單環(huán)芳烴生物毒性遠(yuǎn)小于多環(huán)芳烴,產(chǎn)物的生物毒性大幅度降低.Krishnasamy等[74]使用微波法處理含油污泥,使油泥體積減少80%～90%,同時原油回收率為50%～70%.丁慧等[75]使用微波法現(xiàn)場處理含油污泥,原油回收率最高可達(dá)99.84%.

(3)高溫氣化技術(shù)是熱處理含油污泥的新興方法.以水蒸氣、CO2等為氣化劑,將含油污泥中的有機(jī)物轉(zhuǎn)化為CO、H2等可燃?xì)怏w,實(shí)現(xiàn)能源的清潔利用,大大提高了能源回收效率[76].Cho等[77]研究表明,在CO2氣氛下,單晶氧化鋯作為催化劑可以提升咖啡廢料的氣化效果,使CO產(chǎn)量翻倍.Wang等[78]研究了含油污泥在CO2氣氛下的氣化特性,根據(jù)熱重分析結(jié)果顯示,不同類型的油泥反應(yīng)終止溫度不同,但是油相轉(zhuǎn)化溫度都在200～550℃之間.氣化產(chǎn)物主要是CO和H2,溫度超過800℃時,CO產(chǎn)量激增,但H2的產(chǎn)量增加幅度較小.高溫氣化法目前研究大多在實(shí)驗(yàn)室中進(jìn)行,還存在產(chǎn)量低,能耗高,產(chǎn)氣純度低,容易產(chǎn)生二次污染等問題,還需要針對這些問題進(jìn)行進(jìn)一步的研究.

2.3 無害化處理技術(shù)

含油污泥無害化處理技術(shù)可分為焚燒,固化,氧化和生物處理法.

2.3.1 焚燒法 焚燒法是在足量空氣和助燃劑的條件下,使含油污泥完全燃燒.焚燒效果受裝置類型、持續(xù)時間、溫度、助燃劑和油泥進(jìn)料率等因素的影響;焚燒過程中所產(chǎn)生的廢氣、灰渣等需要進(jìn)一步處理[79].關(guān)于含油污泥焚燒的研究,目前多是將含油污泥與煤、生物質(zhì)等其他可燃廢棄物混合,提高油泥的燃燒性能,制成可利用的成型燃料[80].王鳳超等[81]將含油污泥、煤、黏土和杏殼按照4:4:1:1的質(zhì)量比制成型煤,熱值可達(dá)16505kJ/kg,780℃時,焚燒過程產(chǎn)生的二氧化硫、氮氧化合物的濃度分別低于60和55mg/m3,焚燒殘?jiān)皻堅(jiān)鲆褐械腃u等重金屬離子濃度,均低于含油污泥綜合利用污染物指標(biāo).

陰燃法是油泥焚燒處理的新興研究方向,與傳統(tǒng)焚燒法相比,陰燃法具有能耗低,處理徹底,產(chǎn)生廢氣少的優(yōu)點(diǎn).影響陰燃法處理效果的主要因素有油泥組分、燃燒特性、氧氣流通量和外部熱源,通過控制氧氣流通量使油泥在處理過程中保持陰燃狀態(tài),氧氣流通量過高會變?yōu)槊骰鹑紵?過低則會導(dǎo)致熄滅[82].楊高玄等[83]使用陰燃法處理含油污泥,優(yōu)化處理?xiàng)l件后,油泥中石油烴去除率高達(dá)99%.根據(jù)對產(chǎn)物的分析結(jié)果可知,陰燃溫度低于礦物鹽的分解溫度,有效降低了含硫、含氮類氣體的產(chǎn)生量.葛傳芹,雷大鵬等[84-85]進(jìn)行了油泥陰燃法處理中試實(shí)驗(yàn)和處理工程示范,陰燃處理后的油泥總量減少90%,目標(biāo)污染物去除率達(dá)到98%以上,滿足項(xiàng)目驗(yàn)收指標(biāo).

2.3.2 固化法 固化法是將含油污泥和固化劑、凝結(jié)劑以一定比例混合,將污染物轉(zhuǎn)化為較難溶解或相對穩(wěn)定的形式,并通過固化劑作為基質(zhì)來封裝污染物的處理方法[86-87].常用固化劑可分為無機(jī)類(水泥、粉煤灰、石灰、石膏、硅酸鹽等)及有機(jī)類(脲醛樹脂、環(huán)氧樹脂等)[88].Zhang等[89]使用DVB、苯乙烯和BA為原料合成了一種新型固化劑,添加30%～150%固化劑即可固化含油率為20%～80%的含油污泥,固化后的固化污泥浸出液中含油量為2～5mg/L,低于GB8978-1996標(biāo)準(zhǔn)[90]中的5mg/L.

含油污泥經(jīng)過調(diào)質(zhì)制成調(diào)剖劑是當(dāng)前含油污泥固化處理的熱點(diǎn),通常是通過機(jī)械篩分、乳化分散、懸浮降粘來提高含油污泥的懸浮穩(wěn)定性能,使其制備的調(diào)剖體系達(dá)到油田應(yīng)用的要求[91].謝建勇等[92]使用預(yù)處理后的含油污泥制備成懸浮體系、凍膠體系和固化體系3種調(diào)剖劑體系,現(xiàn)場應(yīng)用后,平均井組增油221t,井組見效率為92.3%,與常規(guī)調(diào)剖體系相比差別較小,同時實(shí)現(xiàn)了污染物處理和經(jīng)濟(jì)效益增加.

2.3.3 氧化法 氧化法是通過化學(xué)氧化或其他強(qiáng)化氧化的方法降解含油污泥中的有機(jī)污染物,將其氧化成為二氧化碳、水和無機(jī)鹽等無害物質(zhì).常用的氧化方法有化學(xué)氧化,超聲波氧化,光催化氧化,濕式氧化和超臨界水氧化等.化學(xué)氧化法是使用芬頓試劑、次氯酸鹽、高錳酸鉀等氧化劑,產(chǎn)生大量強(qiáng)氧化性的羥基自由基,有效降解油泥中的有機(jī)污染物[93].谷廣鋒等[94]比較了高錳酸鉀、過氧化氫、芬頓試劑、過硫酸鈉和活化過硫酸鈉這5種氧化劑對含油污泥的處理效果,氧化劑對C10～C14去除率均高于50%,芬頓試劑去除率最高,可達(dá)63%;高錳酸鉀對C15～ C28和C29～C36去除效率分別為36%和43%.超聲波氧化法是利用空穴效應(yīng)所產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性的中間自由基(H·、OH·、HO2·、H2O2),可分解石油烴、芳香烴、酚類等多種有機(jī)物質(zhì).增加羥基自由基與石油烴的接觸時間和頻率可以增強(qiáng)處理效果[95].超臨界水氧化法是指以超臨界狀態(tài)的水作為反應(yīng)介質(zhì)與氣,油形成單一均相,然后快速徹底的將H-C-N化合物氧化為水,二氧化碳和氮?dú)鈁96].Zhong等[97]使用超臨界水氧化法處理油基鉆井泥漿,在500℃下處理10min,TOC(總有機(jī)碳)的去除率可達(dá)89.2%.濕式氧化法是在高溫高壓條件下利用氧氣將有害物質(zhì)氧化為CO2、H2O和其他無害產(chǎn)物[98].光催化氧化基于光敏材料表面對于光(紫外或太陽光)的活化作用,將氧氣作為電子受體形成超氧化自由基負(fù)離子O2-,束縛水和羥基形成羥基自由基,進(jìn)而氧化有機(jī)污染物[99].Otidene等[100]分別使用黑色光與白色光處理含油量為218.22mg/kg的含油污泥,處理96h后,白色光處理率達(dá)到100%,高于黑色光的75.52%.

2.3.4 生物法 生物法是利用微生物降解含油污泥中的污染物.常見的生物降解處理法包括地耕法、生物堆肥法、生物泥漿法和微生物燃料電池法.

(1)地耕法將油泥和新鮮土壤混合散布地面上,通過控制油泥比、通風(fēng)度、施肥程度、濕度、溫度和pH值等條件使微生物的密度和活性保持穩(wěn)定,降解油泥中的污染物[3].Alkhateeb[101]使用地耕法處理含油污泥,120d后原油降解率可以達(dá)到95.7%. Mishra等[102]通過生物強(qiáng)化(引入外來菌落)和生物刺激(添加營養(yǎng)素和水)增強(qiáng)地耕法的處理效果,120d后TPH(總石油烴)的降解率可達(dá)90.2%,遠(yuǎn)高于對照組的16.8%.地耕法成本低,操作簡便,處理規(guī)模大,但耗時長,所需空間大,處理效果不穩(wěn)定[103],還有可能污染地下水,目前應(yīng)用較少.

(2)生物堆肥法是將有機(jī)質(zhì)與含油污泥混合后堆成2～4m高的肥堆,利用本源或異源微生物降解.肥堆中裝有固定的曝氣裝置,或者添加稻草,鋸末,樹皮及木屑等填充物可以增加肥堆的孔隙度,有利于空氣流通和濕度分布,顯著提升處理效果[104-105].調(diào)整C:N:P的比例,增減曝氣或翻耕頻率,控制濕度和溫度,保持生物活性等方式均可提升處理效果[106].張傳濤等[107]開展使用混合菌劑強(qiáng)化堆肥法處理含油污泥的小試試驗(yàn),結(jié)果表明7%的含油污泥經(jīng)過生物強(qiáng)化堆肥法處理49d后,油泥降解率在85%以上.隨后徐開慧等[108]同樣使用微生物菌劑強(qiáng)化堆肥法,開展現(xiàn)場實(shí)驗(yàn),堆肥達(dá)到深度腐熟,初始石油烴含量為7.8%的含油污泥經(jīng)過42d降解后含量變?yōu)?.8%,降解率可達(dá)到89.7%.Koolivand等[106]建立了兩階堆肥反應(yīng)器,通過兩級處理系統(tǒng)TPH(總石油烴)去除率達(dá)到90.07%～94.23%,高于第一級的72.13%～89.42%和第二級的68.36%～ 81.63%.Tran等[109]對堆肥過程中微生物群落研究發(fā)現(xiàn)細(xì)菌使用TPH作為碳和能源,而真菌產(chǎn)生的酶可以催化TPH的氧化反應(yīng),細(xì)菌和真菌之間相互關(guān)系形成了一個強(qiáng)大的生物降解系統(tǒng),但細(xì)菌和真菌群落之間的相互作用以及石油烴降解的具體機(jī)理尚不明確,需要進(jìn)一步研究.

(3)生物泥漿法屬異位生物修復(fù)技術(shù)[110],將油泥、黏土和水混合成為泥漿相,微生物將泥漿中溶解性污染物降解為毒性較小的中間體(例如有機(jī)酸和醛)或直接降解為最終產(chǎn)物(二氧化碳和水)[111-112],可以將微生物含量、pH值、營養(yǎng)條件和氧氣等變量調(diào)節(jié)到最優(yōu)值,從而更高效的降解污染物.Forján等[113]將生物泥漿法分別結(jié)合生物刺激、生物強(qiáng)化處理含油污泥,在14d內(nèi)PAH(多環(huán)芳烴)的降解率都超過了80%.羅飛等[2]利用FLUENT軟件模擬確定最佳工作參數(shù),在生物反應(yīng)器中降解6kg的含油污泥,9d后石油烴降解率高達(dá)86.20%,處理后油泥含油率為1.46%,處理效果較好.目前生物泥漿法還是主要處于實(shí)驗(yàn)室研究階段,現(xiàn)場應(yīng)用較少,需要進(jìn)一步開展現(xiàn)場應(yīng)用試驗(yàn),增大泥漿反應(yīng)器的處理量和應(yīng)用范圍[114].

(4)微生物燃料電池通過電極與微生物間的相互作用,將微生物降解有機(jī)物產(chǎn)生的電子提取出來,從而將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能[115].微生物燃料電池現(xiàn)在已經(jīng)廣泛應(yīng)用在廢水廢氣中氨氮和有機(jī)物的去除,在含油污泥處理方向還主要處于實(shí)驗(yàn)室研究階段.處理效果受陽極底物、電極材料、電極尺寸、pH值和添加劑等因素的影響[116-117].Guo等[118]向油泥中投加了產(chǎn)電微生物,改善了微生物燃料電池的產(chǎn)電和處理效果,最大輸出電壓、功率密度和原油去除率分別為384.90mV,1277.90mW/m3和56.51%.后又從含油污泥中篩選分離出一株產(chǎn)電細(xì)菌,調(diào)整了氮磷比、溫度和pH值等參數(shù),使最大功率密度,COD和油污去除率分別達(dá)到65mW/m3,90.51%和87.76%[119]. Hwang等[120]利用表面活性劑提高單室微生物燃料電池的產(chǎn)電效率,發(fā)現(xiàn)SDS的加入形成膠束,增加了可溶性化學(xué)需氧量,最大功率密度提升至(225.3±3.2)mW/m3,證明加入合適的表面活性劑可以提升含油廢水的生物降解率.

3 含油污泥處理技術(shù)對比

含油污泥的產(chǎn)生是石油工業(yè)不可避免的問題.由于其特性和對環(huán)境的有害性,含油污泥需要資源化,無害化處理.表1總結(jié)了本文所列出的處理方法,并從適用范圍,處理?xiàng)l件,處理結(jié)果,研究趨勢等方向進(jìn)行比較分析.

此外,還對含油污泥處理技術(shù)近期研究趨勢和應(yīng)用現(xiàn)狀進(jìn)行總結(jié).目前研究熱度比較高的處理方法有熱解法、微生物法、熱洗法、焚燒法.熱解法研究熱點(diǎn)為熱解過程中反應(yīng)機(jī)理研究,新型熱解催化劑的制備和熱解殘?jiān)Y源化利用研究;微生物法的研究熱度集中在菌種及其代謝產(chǎn)物降解石油烴機(jī)理,添加劑和處理?xiàng)l件等對處理效果影響以及現(xiàn)場應(yīng)用試驗(yàn);熱洗法研究集中在熱洗藥劑開發(fā)及熱洗條件的篩選優(yōu)化;焚燒法的研究重點(diǎn)在制備成型燃燒顆粒和燃燒殘?jiān)Y源化利用.目前我國約88%的含油污泥是通過機(jī)械分離、熱解、熱化學(xué)清洗、固化、脫水、熱氣化、焚燒這七種方法處理,其中應(yīng)用最廣泛的是熱化學(xué)清洗,其處理量為總量的42.13%.其次是機(jī)械分離,其處理的含油污泥量占總量的25.28%.這兩種處理方法也是在現(xiàn)場應(yīng)用中原油回收率最高的兩種方法,每年分別可回收323.82×103t和126.92×103t.

表1 含油污泥處理方法匯總

續(xù)表1

圖3 含油污泥處理技術(shù)選擇流程圖

4 結(jié)論和展望

4.1 結(jié)論

當(dāng)前研究對于含油污泥的組成結(jié)構(gòu)、性質(zhì)分析已經(jīng)取得部分成果,含油污泥中大量存在的石油烴類物質(zhì)是造成含油污泥危害大、處理難度高的主要因素.正因?yàn)楹臀勰嗟倪@些特性,目前已經(jīng)開發(fā)出多種含油污泥處理技術(shù),根據(jù)處理目的不同可以分為減量化、資源化、無害化3種.對各項(xiàng)處理技術(shù)分析后可以看出,每種技術(shù)都有良好的處理效果,但也有明顯的限制和不足.比如熱解、熱洗、溶劑萃取等處理技術(shù)適用范圍廣,處理周期短,但是處理成本高;而堆肥法、生物泥漿法等微生物法處理費(fèi)用低,但是處理周期長,對處理場地需求較大;離心法處理技術(shù)處理周期短,成本低但單獨(dú)應(yīng)用效果較差;同時熱洗法、焚燒法等產(chǎn)生的副產(chǎn)物也是在應(yīng)用中不可避免的問題.在進(jìn)一步研究同時,選擇合適的方法也尤為重要,比如含水率高的油泥更適用于熱洗法、氣浮法等處理技術(shù),或者通過濃縮、脫水等減量化處理技術(shù)降低含水率后再使用其他方法處理,對于固體含量高但含油量相對較少的落地油泥,目前熱門的研究方向就是在油田現(xiàn)場制成調(diào)剖體系后直接應(yīng)用,還有氮磷元素等含量較高的煉廠活性污泥,用微生物法處理效果會更好.因此建立了含油污泥處理技術(shù)選擇方法(圖3),根據(jù)含油污泥的含油率、含水率、乳化程度等多種性質(zhì),結(jié)合處理技術(shù)特點(diǎn)和處理目的,選擇一種或多種處理技術(shù),達(dá)到資源化,無害化高效處理含油污泥的目的.

4.2 展望

目前我國含油污泥產(chǎn)量約為4.45～6.22×106t,預(yù)測平均綜合利用率為35%,其中原油利用率占10%,處理后的污泥利用率占25%[121].這一現(xiàn)狀說明,含油污泥處理以及綜合利用需要進(jìn)一步發(fā)展.

4.2.1 準(zhǔn)確分析油泥組成、性質(zhì)和乳化程度對含油污泥處理極為關(guān)鍵.目前X-ray衍射、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用分析和傅里葉紅外光譜等方法可以分析含油污泥的組成結(jié)構(gòu),但缺乏直接分析油泥中界面膜和固相顆粒表面吸附物結(jié)構(gòu)的表征手段.為了揭示油泥乳化及原油組分吸附聚集到固相顆粒和界面膜上的機(jī)理,需要開發(fā)含油污泥各組分相互作用方式分析的新方法.結(jié)合模擬、計(jì)算、實(shí)驗(yàn),有助于進(jìn)一步研究油泥各組分之間的乳化機(jī)理和影響因素,揭示油水界面雙層膜的成膜機(jī)理.

4.2.2 正確分析含油污泥性質(zhì)對合理評估含油污泥對環(huán)境的影響以及選擇合適的處理方法都非常重要.表征含油污泥性質(zhì)的常見指標(biāo)包括含油率、含水率、COD、黏度、密度、電導(dǎo)率、石油烴組分等,每項(xiàng)指標(biāo)都有多種檢測方法,評價指標(biāo)和檢測方法的差異會顯著影響表征結(jié)果.因此需要統(tǒng)一分析步驟,確定主要指標(biāo)和檢測方法,建立綜合完善、具有普適性的含油污泥表征體系.

4.2.3 在含油污泥的處理過程中,添加劑扮演著不可或缺的角色.開發(fā)納米流體、開關(guān)型微乳液等綠色高效的破乳劑,新型分子篩、金屬化合物、焦炭殘?jiān)刃Ч?壽命長,循環(huán)使用率高的催化劑,以及固體廢棄物、生物質(zhì)等經(jīng)濟(jì)環(huán)保的填充劑,可以使含油污泥的處理效果大幅度提升的同時顯著降低處理成本.

4.2.4 目前多種處理技術(shù)聯(lián)合處理含油污泥已經(jīng)有了一定程度的研究,比如熱洗法與離心脫水結(jié)合[21,122],活性水洗與溶劑萃取聯(lián)合處理[123],氣浮法與離心分離法相結(jié)合[48],生物制劑-微生物降解[124],電動-微生物法[53]聯(lián)合處理.研究多種處理技術(shù)之間的協(xié)同效應(yīng),將不同的方法整合到一個工藝流程中,可以更好的達(dá)到資源化,無害化高效處理含油污泥的目的.

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Research progress of processing technology and characteristics of oily sludge.

KANG Ding-yu1, LIN Hai1, NIU Dong-po2, TIAN Gang2, XU Rui1, ZHANG Zhi-yong1, LUO Yi-jing1, ZHANG Zhong-zhi1

(1.State Key Laboratory of Heavy Oil Processing, College of Chemical Engineering and Environment, China University of Petroleum (Beijing), Beijing 102249, China；2.Henan Petroleum Exploration Bureau Co, LTD. Asset Management Center Applied Chemical Plant, Henan Nanyang 473132, China)., 2023,43(8)：4106～4120

Oily sludge is a solid waste produced during the production and processing of petroleum. The effective treatment of oily sludge is one of the key problems to be solved in the petroleum and petrochemical industry. In this review, the origin, type, and characteristics of oily sludge were described. From the aspects of technical principle, treatment effect and research status, the current domestic and international oily sludge treatment technologies are discussed, analyzed and compared in detail. For example, reduction treatment technologies such as concentration and dehydration, resource treatment technologies such as pyrolysis, hot washing, solvent extraction and ultrasonic, and harmless treatment technologies such as incineration, solidification and biodegradation, and so on. According to the characteristics of oily sludge and treatment technology, the selection method of oily sludge treatment technology is proposed. This method takes the characteristics of oily sludge as the selection standard and selects a variety of treatment technologies to achieve the purpose of efficient treatment of oily sludge with resource utilization and harmlessness. The recent development trend and future research direction of oily sludge treatment technology have been prospected. It is expected to provide some reference significance for the relevant research on oily sludge treatment.

oily sludge；processing technology；resource utilization；reduction；selection method

X74

A

100-6923(2023)08-4106-15

康定宇(1993-),男,陜西渭南人,中國石油大學(xué)(北京)博士研究生,主要研究方向?yàn)橛蜌馓锃h(huán)境保護(hù),含油污泥處理,含油污水處理.發(fā)表論文6篇.kang_dingyu@163.com.

康定宇,林 海,牛東坡,等.含油污泥特性及處理技術(shù)研究進(jìn)展 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2023,43(8):4106-4120.

Kang D Y, L H, Niu D P, et al. Research progress of processing technology and characteristics of oily sludge [J]. China Environmental Science, 2023,43(8): 4106-4120.

2023-04-25

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2019YFC1804102)

* 責(zé)任作者, 教授, zzzhang@cup.edu.cn