戈壁設(shè)施蔬菜重金屬污染特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

李瑞琴　于安芬　許文艷　徐瑞　徐美蓉　焦?jié)?/p>

摘 要：目的：了解戈壁設(shè)施蔬菜鉛、鎘、總汞和總砷污染物狀況，并評(píng)估健康風(fēng)險(xiǎn)，為保障戈壁設(shè)施蔬菜綠色生產(chǎn)和食用安全提供依據(jù)。方法：采用生產(chǎn)基地隨機(jī)抽樣方法，于2019—2020年在甘肅省河西走廊戈壁設(shè)施蔬菜產(chǎn)區(qū)采集蔬菜樣品，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法（HPLC-ICP-MS）和原子熒光光譜法測(cè)定蔬菜樣品中鉛、鎘、總汞和總砷含量，根據(jù) GB 2762—2017 《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》評(píng)價(jià)蔬菜重金屬污染狀況，采用目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)法評(píng)估攝入蔬菜中重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果：共采集141份蔬菜樣品，鉛、鎘和砷含量的中值分別為0.005、0.002、0.007mg/kg，總汞含量均低于檢出限。戈壁設(shè)施蔬菜鉛、鎘和總砷含量均未超標(biāo)，檢出率分別為 4.26%、23.40% 、87.23%。蔬菜重金屬污染指數(shù)均低于0.6，屬于清潔水平。通過(guò)膳食途徑攝入蔬菜中的重金屬風(fēng)險(xiǎn)由高到低依次為總砷、鉛、鎘，不同種類(lèi)蔬菜的風(fēng)險(xiǎn)由高到低依次為黃瓜、辣椒、番茄；兒童、中老年和青壯年攝入蔬菜中重金屬的風(fēng)險(xiǎn)依次遞減。結(jié)論：戈壁設(shè)施蔬菜中鉛、鎘、總汞和總砷的含量均未超標(biāo)，通過(guò)膳食途徑攝入戈壁設(shè)施蔬菜中重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)低。

關(guān)鍵詞：戈壁設(shè)施蔬菜；重金屬；污染特征；膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

在蔬菜為人體提供多種營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的同時(shí)，蔬菜本身在生長(zhǎng)過(guò)程中也能累積環(huán)境中特別是栽培基質(zhì)或栽培土壤中的有害物質(zhì)[1-2]。已有研究表明，目前影響蔬菜質(zhì)量安全的重要因素是農(nóng)藥殘留和重金屬蓄集[3]，這些有害物質(zhì)的污染和累積不僅會(huì)對(duì)人體健康造成較大危害，而且還會(huì)嚴(yán)重影響農(nóng)業(yè)的綠色生產(chǎn)和經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展[4-6]。甘肅戈壁農(nóng)業(yè)，充分利用了河西走廊豐富的荒漠資源，依據(jù)現(xiàn)代設(shè)施農(nóng)業(yè)“多采光、少用水、新技術(shù)、高效益”的發(fā)展思路，破解了發(fā)展設(shè)施農(nóng)業(yè)受耕地制約的關(guān)鍵“瓶頸”[7]。河西走廊晝夜溫差大、光照充足、灌溉水來(lái)自祁連山純凈的雪水、空間隔離條件好、生產(chǎn)區(qū)域遠(yuǎn)離城市和污染源，近幾年甘肅戈壁設(shè)施農(nóng)業(yè)的發(fā)展勢(shì)頭強(qiáng)勁，新建1.867萬(wàn)hm2生態(tài)農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)園[8-9]。采取設(shè)施種植模式的蔬菜，不論是栽培土壤的背景值，還是基質(zhì)的配比和類(lèi)型都會(huì)影響蔬菜重金屬的富集，食用后也會(huì)給人體帶來(lái)一定的健康風(fēng)險(xiǎn)[10-12]。由于戈壁農(nóng)業(yè)設(shè)施栽培使用的基質(zhì)，有的是就地取材的戈壁砂石和與畜禽糞便發(fā)酵生產(chǎn)的有機(jī)基質(zhì)，有的是基質(zhì)廠家利用專(zhuān)門(mén)生產(chǎn)的蔬菜專(zhuān)用基質(zhì)，這無(wú)疑增大了使用基質(zhì)栽培的蔬菜重金屬蓄積的風(fēng)險(xiǎn)[13-15]。因此針對(duì)戈壁農(nóng)業(yè)設(shè)施基質(zhì)栽培的果菜類(lèi)蔬菜黃瓜、番茄、辣椒等（當(dāng)?shù)夭宿r(nóng)習(xí)慣性的把不需要熟制、可以直接生食的蔬菜稱(chēng)為果菜，如黃瓜、番茄、辣椒等），專(zhuān)項(xiàng)開(kāi)展重金屬累積狀況及其健康風(fēng)險(xiǎn)的科學(xué)評(píng)估是保障蔬菜產(chǎn)品綠色生產(chǎn)和居民健康的重要環(huán)節(jié)之一。本研究通過(guò)采集甘肅省河西走廊戈壁農(nóng)業(yè)設(shè)施基質(zhì)栽培蔬菜的代表樣品，檢測(cè)分析蔬菜中重金屬含量，揭示不同種類(lèi)蔬菜中重金屬的蓄積水平及污染特征，提出健康風(fēng)險(xiǎn)建議，為食品安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供數(shù)據(jù)支持。

1 材料與方法

1.1 取樣地點(diǎn)與方法

于2019年11月—2020年4月，在甘肅省河西走廊戈壁設(shè)施蔬菜主產(chǎn)區(qū)的4個(gè)市9個(gè)縣區(qū)17個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)19個(gè)基地，依據(jù)《農(nóng)、畜、水產(chǎn)品污染監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》（NY/T 398-2000）中蔬菜產(chǎn)品樣品采集方法采集蔬菜樣品[16]，樣品種類(lèi)為黃瓜、辣椒、番茄，每種蔬菜在成熟期，按照五點(diǎn)取樣法隨機(jī)抽取 3 kg，48 h 內(nèi)送回實(shí)驗(yàn)室，切碎留取鮮品 500 g，貼上標(biāo)簽置于-18℃冰箱中保存?zhèn)溆谩?/p>

1.2 儀器與試劑

電感耦合等離子體三重四極桿質(zhì)譜聯(lián)用儀（HPLC-ICP-MS，自編號(hào)YQ435）；原子熒光光度計(jì)（自編號(hào)YQ036）。鉛、鎘、汞、砷等單元素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)均購(gòu)自中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院。硝酸、鹽酸、氫氧化鈉、硫脲均為優(yōu)級(jí)純，硼氫化鉀、抗壞血酸為分析純，均購(gòu)自國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑公司。

1.3 樣品前處理

樣品前處理采用微波消解法。取約0.5 g冷凍后的蔬菜樣品，放入微波消解罐中，加入5.00 mL 硝酸，蓋好安全閥后，將消解罐放入微波消解儀中，消解完全，冷卻后取出，在加熱板上100℃ 趕酸至0.5～1.0 mL，用少量去離子水沖洗消化罐 3～4 次，洗滌液也一并轉(zhuǎn)移入容量瓶. 用超純水定容至 25 mL，過(guò) 0. 45 μm 濾膜后于 4℃ 保存，待測(cè)。

1.4 檢測(cè)方法

蔬菜樣品中的鉛、鎘、砷含量的測(cè)定分析采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法，依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)為《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中多元素的測(cè)定》GB 5009.268-2016[17]，檢出限分別為0.01 mg/kg、0.004 mg/kg、0. 004 mg/kg；蔬菜樣品中的總汞含量的測(cè)定分析采用氫化物原子熒光光譜法，依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)為《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中總汞及有機(jī)汞的測(cè)定》（ GB 5009.17—2014）[18]，檢出限為 0.002 mg/kg。

1.5 重金屬污染評(píng)價(jià)方法

1.5.1 污染指數(shù)評(píng)價(jià)法 依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》（GB 2762——2017），關(guān)于新鮮蔬菜中Pb、Cd、總Hg、總As的限量值分別為：0.1、0.05、0.01、0.5 mg/kg[19]，超出該限量值則為超標(biāo)。同時(shí)參照行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《農(nóng)、畜、水產(chǎn)品污染監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》（NY/T 398—2000）中有關(guān)規(guī)定[16]，對(duì)蔬菜中Pb、Cd、總Hg、總As的污染水平采用單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)和綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)方法進(jìn)行評(píng)價(jià)分析。

單因子污染指數(shù)計(jì)算公式如式（1）：

Pi=Ci/Si（1）

式（1）中，Pi為單項(xiàng)重金屬的污染指數(shù)；Ci為單項(xiàng)重金屬的實(shí)測(cè)值（mg/kg）；Si為重金屬元素標(biāo)準(zhǔn)限量值（mg/kg）。其中重金屬標(biāo)準(zhǔn)限量值依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB 2762——2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》[19]中規(guī)定的標(biāo)準(zhǔn)取值。

綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)方法是對(duì)樣品中各重金屬的污染水平進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)的參數(shù)，計(jì)算公式如式（2）：

式（2）中，Pz為綜合污染指數(shù)；Pmax為單項(xiàng)污染指數(shù)Pi的最大值;Pave為單項(xiàng)污染指數(shù)Pi的平均值。

蔬菜產(chǎn)品質(zhì)量評(píng)價(jià)根據(jù)單項(xiàng)污染指數(shù)最終評(píng)定，質(zhì)量分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表1。

1.5.2 富集系數(shù) 富集系數(shù)是指蔬菜對(duì)土壤中重金屬的吸收和累積能力[20]。蔬菜重金屬富集系數(shù)計(jì)算公式如式（3）：

BCF=C蔬菜可食部位/C土壤（3）

式（3）中，BCF 表示重金屬富集系數(shù)；C蔬菜可食部位和 C土壤分別為蔬菜和對(duì)應(yīng)土壤中重金屬含量。

1.6 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

采用目前國(guó)際上常用的化學(xué)致癌物（Cd 、As） 和非致癌物（Pb ）風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，對(duì)攝入農(nóng)產(chǎn)品中重金屬引起的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)[21-29]。其中Cd 和 As 為化學(xué)致癌物，因此選擇化學(xué)致癌物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，其表達(dá)式為式（4）：

Ri= ADDi×SFi （4）

式（4）中，Ri為攝入重金屬i的年風(fēng)險(xiǎn)值（a-1）；ADDi為重金屬i 的日均暴露劑量[mg/（kg·d）]；SFi為重金屬i的致癌強(qiáng)度系數(shù)（kg·d·mg-1）[21-23]。

重金屬i 的日均暴露量計(jì)算公式為式（5）：

ADDi=（EF×ED×IR×Ci）/BW×AT（5）

式（5）中，EF為重金屬的暴露頻率，取 365 d·a-1；ED為蔬菜暴露年限，兒童、青壯年、中老年分別為12 a、45 a、78 a，IR為人均日消耗量，兒童、青壯年、中老年分別為0.223、0.355、0.366 kg/d，Ci為蔬菜重金屬含量實(shí)測(cè)值，BW為體重，兒童、青壯年、中老年分別為24、60、59 kg，AT為蔬菜平均作用時(shí)間（d），為EF×ED。人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型的參數(shù)見(jiàn)表2。

計(jì)算結(jié)果可以根據(jù)表3中的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

Pb不屬于化學(xué)致癌物，因此選擇化學(xué)非致癌物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，其表達(dá)式為式（6）：

H=ADDi/RfD（6）

式（6）中，H 為化學(xué)非致癌物質(zhì)所致個(gè)人致癌年風(fēng)險(xiǎn)，a-1；ADDi為化學(xué)非致癌物質(zhì)i的日均暴露劑量，mg/（kg·d）；RfD為化學(xué)非致癌物質(zhì)暴露的參考劑量，mg/（kg·d），Pb 為 0.0035 [21-25]。 分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)：H≤1，表明化學(xué)非致癌物尚未對(duì)人體造成健康風(fēng)險(xiǎn)；H＞1，有很大可能性對(duì)人體健康產(chǎn)生影響；H＞10，已經(jīng)對(duì)人體健康造成威脅，存在慢性毒性。

1.7 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

采用 Excel 2010 進(jìn)行數(shù)據(jù)分析，SPSS 24.0 統(tǒng)計(jì)軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)學(xué)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 戈壁設(shè)施蔬菜重金屬檢出及分布特征

141份蔬菜樣品，檢出率從高到低依次為總砷、鎘、鉛、總汞；總砷在黃瓜中含量最高，最大檢出值為0.024 mg/kg；鎘在辣椒中含量最高，最大檢出值為 0.012 mg/kg；鉛在黃瓜和辣椒中的最大檢出值均為 0.02 mg/kg；總汞在所有蔬菜中均低于檢出限（表5、表6）。

2.2 戈壁設(shè)施蔬菜對(duì)重金屬 Cd、Pb 和 As 的富集特征分析

戈壁蔬菜可食部分重金屬的富集系數(shù)如表7所示，其中番茄對(duì)Cd的富集是3種蔬菜中最高的，番茄對(duì)Cd的富集系數(shù)是辣椒的4倍，辣椒對(duì) Cd的富集系數(shù)平均為 Pb 的 100 倍和 As 的 49倍，說(shuō)明番茄和辣椒對(duì)土壤環(huán)境中 Cd 的富集能力顯著高于 Pb 和 As。

2.3 戈壁設(shè)施蔬菜重金屬污染評(píng)價(jià)

根據(jù)《農(nóng)、畜、水產(chǎn)品污染監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》[16]（NY/T 398-2000）中農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量評(píng)價(jià)方法，采用單因子污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法的評(píng)價(jià)方法，以 GB 2762—2017《食品中污染物限量》[19]中規(guī)定的標(biāo)準(zhǔn)限量值為參評(píng)值，計(jì)算戈壁設(shè)施蔬菜中單項(xiàng)污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)。由表8可看出，戈壁設(shè)施蔬菜中重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)均小于0.6，評(píng)價(jià)結(jié)果分別為優(yōu)良和安全。

2.4 戈壁設(shè)施蔬菜重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)

戈壁設(shè)施蔬菜中重金屬Cd、As（致癌化學(xué)物）和Pb（非致癌化學(xué)物）對(duì)兒童、青壯年和中老年的人體健康風(fēng)險(xiǎn)值見(jiàn)表9。結(jié)果發(fā)現(xiàn)戈壁設(shè)施蔬菜中檢出的 Cd 和As對(duì)兒童、青壯年和中老年的風(fēng)險(xiǎn)值均略高于最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平 1×10-4，說(shuō)明其累積的 Cd 和As存在潛在健康風(fēng)險(xiǎn)；Pb 對(duì)兒童、青壯年和中老年的健康風(fēng)險(xiǎn)值均低于 1，表明其尚未對(duì)人體健康造成風(fēng)險(xiǎn)。戈壁設(shè)施蔬菜中 Cd 和 As 對(duì)不同年齡段人群的健康風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為兒童、中老年、青壯年。蔬菜中不同重金屬的對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次依次為As、Pb、Cd。不同種類(lèi)蔬菜的健康風(fēng)險(xiǎn)由高到低依次為黃瓜、辣椒和番茄。表明重金屬通過(guò)蔬菜進(jìn)入人體的復(fù)合污染風(fēng)險(xiǎn)較低，不存在明顯的復(fù)合健康風(fēng)險(xiǎn)。

3 結(jié)論

戈壁設(shè)施蔬菜中不同重金屬在不同種類(lèi)蔬菜中的含量存在較大差異，其中黃瓜中的總砷含量最高，辣椒中的鎘含量最高，蔬菜中的總汞含量均低于檢出限，所有蔬菜中的總砷、鎘、鉛和總汞均未超出標(biāo)準(zhǔn)限量值，均屬于安全水平；單因子污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)分析結(jié)果表明，雖然各種蔬菜中重金屬污染水平較低，屬于安全等級(jí)，但也應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注蔬菜中的無(wú)機(jī)砷和鎘的污染。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，食用戈壁設(shè)施蔬菜的重金屬?gòu)?fù)合污染風(fēng)險(xiǎn)較低，不存在明顯的人體復(fù)合健康風(fēng)險(xiǎn)，但是為進(jìn)一步提升食用農(nóng)產(chǎn)品的質(zhì)量安全，仍需采取相應(yīng)的改善措施，并加大監(jiān)管力度。

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Pollution Characteristics and Dietary Intake Risk Assessment of

Heavy Metals in Facilities Vegetables in Gobi

LI Rui-qin，YU An-fen，XU Wen-yan，XU Rui，XU Mei-rong，JIAO Jie

（AnimalHusbandy，Pasture and Green Agricultural Institute，Institute of Agricultural Quality Standards and Testing Technology/

Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Agro-products （Lanzhou） ，Lanzhou 730070，China）

Abstract：ObjectiveTo understand the status of lead，cadmium，total mercury and total arsenic in Gobi facility vegetables，and to assess their health risks，so as to provide evidence for ensuring the green production and food safety of Gobi facility vegetables.MethodVegetable samples were collected from the main vegetable producing area of Gobi facility in Hexi corridor of Gansu province from 2019 to 2020.The contents of Pb，Cd，Hg and As in vegetable samples were determined by HPLC-ICP-MS and Atomic fluorescence spectroscopy Inductively coupled plasma.Assessment of heavy metal pollution in vegetables according to GB 2762—2017“National standard for food safety，limits of contaminants in food”.Objective risk factor method was used to assess the health risk of heavy metals in vegetables.ResultThe median contents of Pb，Cd and As in 141 vegetable samples were 0.005 mg/kg，0.002 mg/kg and 0.007 mg/kg，respectively.The heavy metal pollution index of vegetables is lower than 0.6，which belongs to the clean level.The dietary exposure to heavy metals in vegetables ranged from high to low in the order of total arsenic，lead and cadmium，and decreased in the order of children，middle-aged and young adults.ConclusionThe contents of Pb，Cd，Hg and As in the vegetables in Gobi facilities were not over the standard，and the health risk of heavy metals in the vegetables in Gobi facilities was low.

Keywords：facilities vegetablesin Gobi;heavy metal;pollution characteristic;dietary intake risk assessment

基金項(xiàng)目：甘肅省農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（項(xiàng)目編號(hào)：2019GAAS27）；甘肅省農(nóng)業(yè)農(nóng)村廳科技項(xiàng)目（項(xiàng)目編號(hào)：GNKJ-2020-30）；甘肅省農(nóng)業(yè)農(nóng)村廳科技項(xiàng)目（項(xiàng)目編號(hào)：GNKJ-2021-45）。

作者簡(jiǎn)介：李瑞琴（1969—），女，博士，副研究員，研究方向：農(nóng)業(yè)環(huán)境、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全及農(nóng)業(yè)標(biāo)準(zhǔn)制修訂。

通信作者：于安芬（1965—），女，研究員，研究方向：農(nóng)業(yè)環(huán)境、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全及農(nóng)業(yè)標(biāo)準(zhǔn)制修訂。