靜電紡絲納米纖維在食品智能包裝中的研究進(jìn)展

孫亞鵬，劉霄瑩，李慧雪，胡文梅，徐薇，陳山

靜電紡絲納米纖維在食品智能包裝中的研究進(jìn)展

孫亞鵬，劉霄瑩，李慧雪，胡文梅，徐薇，陳山

（廣西大學(xué) 輕工與食品工程學(xué)院，南寧 530004）

食品智能包裝是一種能夠感知食品品質(zhì)變化并反饋給消費(fèi)者的新型包裝技術(shù)，通過總結(jié)靜電紡絲納米纖維在食品智能包裝中的研究進(jìn)展，為未來(lái)智能包裝技術(shù)的發(fā)展提供借鑒。介紹靜電紡絲裝置的原理及其影響因素，舉例介紹適用于靜電紡絲技術(shù)的各種生物基食品包裝材料，總結(jié)靜電紡絲技術(shù)在不同智能包裝技術(shù)中的最新應(yīng)用進(jìn)展，并分析靜電紡絲技術(shù)的優(yōu)勢(shì)。靜電紡絲納米纖維具有孔隙率高、比表面積大、材料選擇靈活、非熱工藝等優(yōu)點(diǎn)，將它與智能包裝集成應(yīng)用可提高智能包裝膜的穩(wěn)定性和靈敏性，進(jìn)一步提高了智能包裝膜的性能。

靜電紡絲；智能包裝；時(shí)間?溫度指示器；氣體指示器；新鮮度指示器

靜電紡絲技術(shù)最早于1934年投入商業(yè)化應(yīng)用，因缺乏亞微米級(jí)別纖維的表征工具，其發(fā)展陷入停滯狀態(tài)，直到1990年初才得以繼續(xù)發(fā)展，并在工業(yè)上受到廣泛關(guān)注[1]。靜電紡絲具有簡(jiǎn)單、通用、成本低廉、溫度可控、原料來(lái)源豐富、紡絲過程可控等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域，如藥物輸送[2]、組織工程[3]、能源儲(chǔ)備[4]、食品包裝[5]等。采用靜電紡絲制備的納米纖維具有孔隙率高、比表面積大、材料選擇靈活、非熱工藝等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛用于食品活性包裝，近年來(lái)許多研究者也在探索將其應(yīng)用于智能包裝。

智能包裝是食品包裝領(lǐng)域的一項(xiàng)新興技術(shù)，基于人們對(duì)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)食品質(zhì)量安全的需求和現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)的跨學(xué)科應(yīng)用發(fā)展而來(lái)，相較于傳統(tǒng)包裝，它在監(jiān)測(cè)食品并提供食品質(zhì)量安全信息的功能上更為強(qiáng)大。食品包裝系統(tǒng)中影響食品質(zhì)量安全的因素諸多，如溫度變化、微生物增殖、代謝副產(chǎn)物生成、化學(xué)反應(yīng)等。通過實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)、跟蹤、記錄這些因素，便能在很大程度上探知包裝內(nèi)食品的質(zhì)量安全、感官特性等情況，能將這些信息及可能出現(xiàn)的質(zhì)量安全問題反饋給消費(fèi)者，就是智能包裝的強(qiáng)大之處[6-7]。為了在整個(gè)供應(yīng)鏈中對(duì)食品進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，研究人員探索了多種智能包裝設(shè)備，其中基于溫度、新鮮度、氣體等指標(biāo)的指示劑因響應(yīng)靈敏且成本低廉而成為研究熱點(diǎn)。為了保障指示劑的響應(yīng)靈敏性，指示劑需要與食品包裝內(nèi)外環(huán)境充分接觸，靜電紡絲就是一種能夠?qū)崿F(xiàn)這種需求的智能包裝技術(shù)。采用靜電紡絲制備的智能包裝膜具有靈敏度高、指示劑穩(wěn)定、非熱工藝、結(jié)構(gòu)易于調(diào)節(jié)、材料選擇靈活等優(yōu)點(diǎn)，相較于傳統(tǒng)包裝膜更具發(fā)展?jié)摿8]。

文中簡(jiǎn)要介紹了靜電紡絲裝置的原理，以及影響電紡過程中納米纖維直徑、形態(tài)的各種因素?？偨Y(jié)了靜電紡絲技術(shù)應(yīng)用于食品智能包裝的優(yōu)點(diǎn)和缺點(diǎn)，并舉例介紹了一些適用于靜電紡絲技術(shù)的天然聚合物包裝材料。最后總結(jié)了靜電紡絲技術(shù)在智能包裝領(lǐng)域中的最新應(yīng)用進(jìn)展，并分析了靜電紡絲技術(shù)的優(yōu)勢(shì)，旨在為靜電紡絲技術(shù)在智能包裝領(lǐng)域的研究和實(shí)際應(yīng)用提供參考。

1 靜電紡絲技術(shù)

1.1 靜電紡絲原理

傳統(tǒng)靜電紡絲裝置主要由高壓電源、注射器和接收器組成（圖1），其原理是將聚合物溶液注入注射器中，因表面張力作用，液滴在噴絲頭被擠出，形成懸垂液滴，在通電后液滴表面電荷之間因具有相同正負(fù)性而產(chǎn)生靜電排斥，形成“泰勒錐”[9]。在電場(chǎng)強(qiáng)度繼續(xù)增至臨界值后，電場(chǎng)力克服液滴的表面張力使其形成射流，射流從“泰勒錐”的尖端噴出，并向低電位的接收器運(yùn)動(dòng)。射流最初以直線延展，然后因彎曲不穩(wěn)定性產(chǎn)生劇烈的鞭打運(yùn)動(dòng)。在此過程中，溶劑快速蒸發(fā)，溶質(zhì)固化，射流直徑拉伸、變細(xì)，最后納米纖維在接收器表面沉積[10]。

1.2 靜電紡絲納米纖維影響因素

靜電紡絲納米纖維的形成包括4個(gè)階段：懸垂液滴充電，形成泰勒錐；射流形成，并開始以直線伸展；射流被拉伸變細(xì)，進(jìn)行鞭打運(yùn)動(dòng)；射流固化，并在接收器上沉積并被收集[11]。這些階段的運(yùn)動(dòng)受到聚合物溶液性質(zhì)、靜電紡絲裝置操作參數(shù)和環(huán)境參數(shù)的影響，形成的納米纖維也存在差異，導(dǎo)致納米纖維沉積形成的無(wú)紡布薄膜的力學(xué)性能、孔隙率和取向受到影響。在實(shí)際包裝應(yīng)用中還會(huì)因使用材料的不同而出現(xiàn)不同的效果，一般認(rèn)為直徑較小、形態(tài)光滑均勻、孔隙率高和比表面積大的納米纖維膜更適用于包埋活性物質(zhì)，能提供更多的生物活性反應(yīng)位點(diǎn)[5, 8]?？偨Y(jié)了各種參數(shù)對(duì)納米纖維直徑和形態(tài)的影響，見表1。

1.3 靜電紡絲開發(fā)智能包裝材料的優(yōu)缺點(diǎn)

近年來(lái)，各種合成聚合物、天然聚合物及其混合物已被開發(fā)應(yīng)用于靜電紡絲技術(shù)作為食品包裝材料，抗氧化劑、抗菌劑、納米顆粒、酶、指示劑等活性功能物質(zhì)也被開發(fā)應(yīng)用于納米纖維，或是利用靜電紡絲構(gòu)建雙層或多層薄膜，實(shí)現(xiàn)活性包裝功能與智能包裝功能的結(jié)合[22]。利用靜電紡絲的大比表面積、高孔隙率的特性，可提高指示劑的響應(yīng)靈敏度。利用靜電紡絲的納米級(jí)尺寸與易于控制結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)，可實(shí)現(xiàn)指示劑的有效包封與穩(wěn)定，還可以靈活調(diào)整材料，用于特定開發(fā)需求的智能包裝薄膜[23-24]。

圖1 典型靜電紡絲裝置示意圖

表1 不同參數(shù)對(duì)靜電紡絲納米纖維的影響

Tab.1 Effects of different parameters on electrospun nanofibers

靜電紡絲的電紡液大多使用有機(jī)溶劑，其中一些有機(jī)溶劑具有毒害性。在電紡過程中，如果溶劑揮發(fā)不完全，則存在潛在的食品安全問題。相較于溶劑澆鑄薄膜的致密性結(jié)構(gòu)，靜電紡絲薄膜獨(dú)特的結(jié)構(gòu)導(dǎo)致其力學(xué)性能較弱，且揮發(fā)性物質(zhì)易于快速流失。

2 適用于靜電紡絲的生物基智能包裝材料

隨著人們生活質(zhì)量的提高，消費(fèi)觀念也在不斷變化，消費(fèi)者更青睞天然無(wú)害的包裝材料。采用可再生、可降解的天然生物基材料代替已造成嚴(yán)重環(huán)境污染的塑料產(chǎn)品，是未來(lái)包裝發(fā)展的必然方向。來(lái)源廣泛的多糖和蛋白質(zhì)經(jīng)常被應(yīng)用于食品包裝，與可靈活選擇材料的靜電紡絲技術(shù)相結(jié)合，可實(shí)現(xiàn)封裝不穩(wěn)定的抗菌物質(zhì)、負(fù)載納米顆粒、控釋生物活性化合物等功能[5]。由于多糖和蛋白質(zhì)的可紡性較差，形成的包裝膜的力學(xué)性能不足，因此其應(yīng)用受到限制。聚己內(nèi)酯（Polycaprolactone, PCL）、聚乙烯醇（Polyvinyl alcohol, PVA）、聚環(huán)氧乙烷（Polyethylene oxide, PEO）等合成聚合物具有良好的可紡性和力學(xué)性能，與其共混靜電紡絲，可以彌補(bǔ)多糖基和蛋白質(zhì)基包裝膜的不足。

2.1 多糖

多糖是一類由單糖單元通過糖苷鍵結(jié)合而成的天然聚合物，在自然界中種類繁多、來(lái)源廣泛，具有天然無(wú)毒、可生物降解和成本低等特點(diǎn)，成為包裝材料的研究熱點(diǎn)。加入抗菌劑、抗氧化劑等可賦予多糖包裝薄膜更多的功能性，但多糖包裝薄膜的力學(xué)性能較差，往往需要與其他聚合物共混[25]。這里介紹3種用于靜電紡絲技術(shù)的代表性多糖，包括纖維素、殼聚糖、κ?卡拉膠。

2.1.1 纖維素

纖維素是植物細(xì)胞壁的主要成分，是自然界分布最廣、含量最多的大分子多糖，由吡喃葡萄糖通過β?1,4?糖苷鍵聚合而成[26]。纖維素因其自身大分子量和分子內(nèi)強(qiáng)氫鍵的影響，在一般有機(jī)溶劑中的溶解度有限，難以加工利用，因此大多研究會(huì)對(duì)其進(jìn)行化學(xué)改性，以提高纖維素的可紡性。

醋酸纖維素是纖維素的醋酸酯衍生物，具有高安全性、良好的生物相容性、良好的生物可降解性[27]。醋酸纖維素具有良好的可紡性，且可以與多種溶劑一起使用。Mancipe等[28]在醋酸纖維素基質(zhì)中分別加入5%（g/mL）的光敏材料和熱敏材料，使用靜電紡絲技術(shù)得到了具有智能包裝傳感器響應(yīng)功能的納米纖維薄膜。Zhang等[29]從紫蘇中提取花青素作為指示劑染料，以醋酸纖維素為基材，以洋甘菊精油為抗氧化活性物質(zhì)，制備了智能包裝膜。洋甘菊精油的摻入不僅未影響納米纖維的形態(tài)，還增強(qiáng)了薄膜的疏水性，制備的薄膜在豬肉保鮮應(yīng)用中具有新鮮度響應(yīng)監(jiān)測(cè)和延長(zhǎng)保質(zhì)期的功效。

2.1.2 殼聚糖

殼聚糖是甲殼素經(jīng)脫乙酰化處理后得到的線性多糖，由β?1,4?糖苷鍵連接D?氨基葡萄糖和N?乙酰?D?氨基葡萄糖組成，具有抗菌性、成膜性、可降解性等，被認(rèn)為是最具潛力的包裝材料[30]。殼聚糖因本身的剛性化學(xué)結(jié)構(gòu)、分子內(nèi)與分子間的強(qiáng)氫鍵作用及陽(yáng)離子特性，因而難以進(jìn)行靜電紡絲，需要加入助紡劑，使電紡液產(chǎn)生足夠強(qiáng)的分子鏈纏結(jié)作用[31]。Shavisi等[32]將質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的大馬士革玫瑰花青素?fù)饺霘ぞ厶?阿拉伯樹膠靜電紡絲納米纖維膜中，在生鮮雞肉的新鮮度監(jiān)測(cè)應(yīng)用中，隨著雞肉的變質(zhì)，智能包裝膜的顏色從白色變?yōu)榭ㄆ渖?。Yildiz等[33]使用姜黃素、殼聚糖和PEO開發(fā)了一種靜電紡絲納米纖維膜，以監(jiān)測(cè)雞肉保鮮期間pH的變化情況。在殼聚糖與PEO的質(zhì)量比為1∶3時(shí)，薄膜具有最細(xì)的納米纖維直徑和最低的水蒸氣滲透率，且隨著生鮮雞肉的變質(zhì)，薄膜的顏色會(huì)發(fā)生明顯變化，其表面的pH值和雞肉的TVB?N值與時(shí)間的變化密切相關(guān)。

2.1.3 κ?卡拉膠

卡拉膠是一種從紅藻類海草中提取的水溶性線性多糖，是以α?（1,3）?D?4?硫酸?半乳糖和β?（1-4）? 3,6?內(nèi)醚?D?半乳糖雙糖重復(fù)單元為基本骨架，交替連接組成的硫酸化聚陰離子半乳糖。根據(jù)硫酸鹽基團(tuán)數(shù)量和位置差異分為多種類型，其中κ?卡拉膠在食品和制藥工業(yè)中作為膠凝劑、穩(wěn)定劑、乳化劑被廣泛應(yīng)用[34]。κ?卡拉膠在作為包裝材料時(shí)表現(xiàn)出較差的力學(xué)性能和水溶性。Goudarzi等[35]將κ?卡拉膠與PVA共混，并加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%的歐洲李果皮花青素提取物作為指示劑染料，以表沒食子兒茶素沒食子酸酯為抗菌抗氧化劑，使用靜電紡絲制備智能包裝薄膜，實(shí)現(xiàn)了智能包裝功能與活性包裝功能的協(xié)同作用。由于未來(lái)商業(yè)化應(yīng)用的制造成本較高，仍需進(jìn)一步優(yōu)化研究，使智能包裝膜在商業(yè)上的應(yīng)用更具可行性。

2.2 蛋白質(zhì)

蛋白質(zhì)由親水性氨基酸和疏水性氨基酸共同組成，因而具有兩親性，在靜電作用、疏水作用、氫鍵等驅(qū)動(dòng)力下形成了復(fù)雜的空間結(jié)構(gòu)，可為生物活性化合物提供多個(gè)結(jié)合位點(diǎn)，蛋白質(zhì)有望成為替代塑料的可降解材料。復(fù)雜的空間結(jié)構(gòu)降低了蛋白質(zhì)的可紡性，且蛋白質(zhì)基納米纖維膜的力學(xué)性能較差，通常需要與其他聚合物共混靜電紡絲。在此介紹2種用于靜電紡絲技術(shù)的代表性蛋白質(zhì)——玉米醇溶蛋白和明膠。

2.2.1 玉米醇溶蛋白

玉米醇溶蛋白是一種從玉米中提取出來(lái)的疏水性醇溶蛋白，其組成中的非極性氨基酸含量較高，表現(xiàn)出高疏水性。這種獨(dú)特的疏水性加上優(yōu)良的成膜性、可降解性、可消除自由基保護(hù)脂質(zhì)等優(yōu)點(diǎn)，使得玉米醇溶蛋白廣泛應(yīng)用于食品薄膜和可食用涂層領(lǐng)域[36]。張星暉等[37]以溴麝香草酚藍(lán)為指示劑染料，以玉米醇溶蛋白為包裝材料，開發(fā)出一種新型智能比色標(biāo)簽，在pH為5～12時(shí)，比色標(biāo)簽的顏色發(fā)生了明顯變化，其色度的變化與金槍魚肉在保鮮過程中的TVB?N值變化存在顯著相關(guān)性，可以靈敏地反映金槍魚肉的新鮮度變化情況。Guo等[22]利用靜電紡絲技術(shù)設(shè)計(jì)開發(fā)了一種新型智能雙層比色薄膜，以普魯蘭多糖和紫甘薯花青素提取物為內(nèi)層，可提供比色響應(yīng)功能，以玉米醇溶蛋白、甘油和香芹酚為外層，可提供保護(hù)和抗菌抗氧化功能。該薄膜在實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)生鮮豬肉新鮮度的同時(shí)，可將豬肉的保質(zhì)期延長(zhǎng)24 h，在食品新鮮度包裝膜中具有巨大潛力。

2.2.2 明膠

明膠是由膠原蛋白部分水解后的產(chǎn)物，具有來(lái)源豐富、安全無(wú)毒、可降解、生物相容性好、易成膜等優(yōu)點(diǎn)，由明膠生產(chǎn)的食品薄膜和可食用涂層表現(xiàn)出良好的透明度、力學(xué)性能和阻隔性能。由于明膠結(jié)構(gòu)中存在膠原蛋白的三螺旋結(jié)構(gòu)，以及明膠分子與水分子之間的強(qiáng)氫鍵作用，致使無(wú)法靜電紡絲。研究者采用其他溶劑（甲酸、乙酸或乙酸乙酯），使電紡液具有適宜的黏度，產(chǎn)生了足夠的分子鏈纏結(jié)作用，制備出光滑均勻的納米纖維[38]。Pereira等[39]研究了基于明膠的溶劑澆鑄成膜和靜電紡絲成膜2種方式對(duì)花青素響應(yīng)靈敏性的影響，相較于溶劑澆鑄成膜，靜電紡絲成膜對(duì)氨氣的響應(yīng)靈敏度提高了45%。靜電紡絲具有大比表面積、高孔隙率的特點(diǎn)，增加了NH3分子與花青素分子的接觸面積。Gao等[40]使用明膠、玉米醇溶蛋白、Fe2+和藍(lán)莓花青素制備了靜電紡絲pH響應(yīng)薄膜，明膠和Fe2+的加入明顯增強(qiáng)了薄膜的變色響應(yīng)功能，在牛奶新鮮度檢測(cè)中可發(fā)生肉眼可見的變化，從紫黑色（新鮮牛奶）到紫色、紫紅色（變質(zhì)牛奶）。

3 靜電紡絲在食品智能包裝技術(shù)中的應(yīng)用

智能包裝是一類具有檢測(cè)、感知、追蹤、記錄、交流等智能功能的包裝系統(tǒng)，它能夠向消費(fèi)者提供食品在運(yùn)輸和儲(chǔ)藏期間質(zhì)量安全變化的相關(guān)信息。根據(jù)數(shù)據(jù)載體、傳感器和指示器，將智能包裝分為3類[41]。隨著科學(xué)技術(shù)的研究和發(fā)展，各類別之間的界限較模糊，周云令等[6]結(jié)合新興技術(shù)，將智能包裝技術(shù)分為3類：信息交換類、環(huán)境感知類和品質(zhì)感知類。

條形碼、二維碼、射頻識(shí)別標(biāo)簽和增強(qiáng)現(xiàn)實(shí)技術(shù)屬于信息交換類，不僅可以保障食品運(yùn)輸?shù)目勺匪菪?、防盜、防偽與自動(dòng)化，還能給消費(fèi)者傳達(dá)更多的食品相關(guān)信息，為零售商和消費(fèi)者提供了極大的便利[7]。環(huán)境因素（如溫度、濕度）是影響食品腐敗變質(zhì)的重要因素之一，環(huán)境感知類智能包裝就是通過監(jiān)測(cè)食品包裝外部或內(nèi)部的環(huán)境變化來(lái)評(píng)估食品品質(zhì)，包括時(shí)間?溫度指示器（Time-temperature indicator, TTI）和氣體指示器。品質(zhì)感知類智能包裝是感知食品在貨架期間產(chǎn)生的微生物增殖或化學(xué)變化等信息，并以某種特征變化（大多為顏色變化）來(lái)指示食品現(xiàn)在的品質(zhì)狀態(tài)，包括新鮮度指示器（Food freshness indicator, FFI）和成熟度指示器[6]。

靜電紡絲納米纖維的高孔隙率、大比表面積、靈活選擇材料及非熱工藝，使得其在智能包裝薄膜制造中更具優(yōu)勢(shì)。由于靜電紡絲技術(shù)與信息交換類智能包裝難以集成應(yīng)用，關(guān)于成熟度指示器智能包裝的研究較少，因此這里僅介紹靜電紡絲技術(shù)在TTI、氣體指示器和FFI中的應(yīng)用進(jìn)展。

3.1 TTI

溫度是決定食品保質(zhì)期的重要因素之一，在供應(yīng)鏈運(yùn)輸過程中會(huì)因溫度的波動(dòng)使得微生物繁殖，導(dǎo)致食品變質(zhì)。尤其是在冷鏈運(yùn)輸中，肉類易發(fā)生蛋白質(zhì)變性，致使消費(fèi)者根據(jù)食品包裝上的保質(zhì)期錯(cuò)誤判斷食品的新鮮度，采用TTI可以有效避免這種風(fēng)險(xiǎn)。TTI是一種可通過物理、化學(xué)、生物反應(yīng)感知并記錄所處環(huán)境溫度的變化情況，并將這些信息精確反饋給消費(fèi)者的智能指示器。通常需要以擴(kuò)散、聚合、酶反應(yīng)、微生物生長(zhǎng)等方式，使自身發(fā)生某種不可逆反應(yīng)，以體現(xiàn)環(huán)境溫度的累積變化，由此可分為物理型TTI、化學(xué)型TTI、酶型TTI、微生物型TTI及其他類型TTI[42]。

目前，針對(duì)靜電紡絲與TTI集成應(yīng)用的研究較少，大多研究集中在酶型TTI上。酶型TTI具有準(zhǔn)確度高、靈敏性強(qiáng)的特點(diǎn)，在實(shí)際包裝應(yīng)用中由于酶自身的性質(zhì)特點(diǎn)，存在不穩(wěn)定和不可逆失活等問題。固化酶是提高酶穩(wěn)定性的優(yōu)選方法之一，它可穩(wěn)定酶結(jié)構(gòu)，抵抗外界環(huán)境。靜電紡絲納米纖維薄膜的高孔隙率、大比表面積特點(diǎn)，使其用于固化酶的效率更高。使用靜電紡絲技術(shù)固化酶的4種方法如圖2所示，其中，同軸靜電紡絲法可在穩(wěn)定固化酶的同時(shí)，保持酶的高活性[43]。

Jhuang等[44]使用靜電紡絲技術(shù)將漆酶固定在玉米醇溶蛋白納米纖維上，所得納米纖維的比表面積為11.579 m2/g，增大了固化漆酶的有效面積，且與非靜電紡絲薄膜相比，玉米醇溶蛋白納米纖維上的固化漆酶保持了較高的相對(duì)酶活性，在4 ℃下儲(chǔ)存10 d后，其殘留活性比非靜電紡絲薄膜的殘留活性高23%。Tsai等[45]將漆酶固定在殼聚糖/PVA/四氯硅酸鹽靜電紡絲薄膜上，并采用愈創(chuàng)木酚著色作為酶型TTI應(yīng)用于牛奶質(zhì)量檢測(cè)中。該TTI的著色率與牛奶中乳酸菌的生長(zhǎng)一致，可作為環(huán)境感知類智能包裝應(yīng)用于冷鏈牛奶質(zhì)量檢測(cè)中。Choi等[46]利用芳香族熱塑性聚氨酯的特性，開發(fā)了一種新型TTI，采用靜電紡絲制備的薄膜在冷藏時(shí)不透明，但在室溫下變?yōu)橥该魃?/p>

3.2 氣體指示器

食品包裝內(nèi)的氣體成分易受到包裝完整性、微生物代謝、酶促反應(yīng)、化學(xué)反應(yīng)、周圍環(huán)境等因素的影響而發(fā)生變化，會(huì)間接影響食品風(fēng)味品質(zhì)。氣體指示器智能包裝是一種檢測(cè)包裝內(nèi)氣體濃度變化，并將其反饋給消費(fèi)者的包裝系統(tǒng)。相較于傳統(tǒng)包裝，體指示器智能包裝提供了一種非侵入性的檢測(cè)包裝氣體變化或氣體泄漏的方法。研究者將氧化還原染料、還原化合物和堿性化合物作為指示染料，以其顏色變化反映揮發(fā)性胺、H2S及其他關(guān)于食品質(zhì)量安全的氣體[47-48]。

Panwar等[50]為了保證氣調(diào)包裝的完整氣密性，針對(duì)可能發(fā)生的氧氣泄漏情況，采用靜電紡絲技術(shù)開發(fā)了一種基于紫外線激活的比色氧氣泄漏指示器，通過顏色變化可以檢測(cè)出最低體積分?jǐn)?shù)為0.4%的氧氣，并且該指示器可在溫度25 ℃和相對(duì)濕度65%條件下穩(wěn)定60 d。Mousavi等[51]使用靜電紡絲技術(shù)開發(fā)了一種新型氣體傳感器，以聚苯胺和PEO為基材，摻入樟腦磺酸。該傳感器對(duì)H2S氣體表現(xiàn)出高選擇性、高靈敏度，可用來(lái)檢測(cè)部分食品變質(zhì)后出現(xiàn)的H2S氣體。魚類水產(chǎn)品在腐敗變質(zhì)時(shí)會(huì)產(chǎn)生揮發(fā)性鹽基氮，其中三甲胺、二甲胺屬于揮發(fā)性胺。Luo等[49]利用姜黃素的顏色會(huì)隨pH值的變化而變的特性，使用靜電紡絲技術(shù)開發(fā)了揮發(fā)性胺指示器，納米纖維在與揮發(fā)性胺接觸后，其顏色會(huì)從黃色變化到橙色/紅色。分別以ECO/PEO和聚乙烯吡咯烷酮（Polyvinylpyrrolidone, PVP）為基材的2種納米纖維無(wú)紡布薄膜，都能在0.2 mmol水平下區(qū)分6種揮發(fā)性胺（胺、三甲胺、二甲胺、三乙胺、哌啶和肼）（圖3），有望應(yīng)用于氣體指示器智能包裝。

圖2 靜電紡絲固化酶的4種方法示意圖

3.3 FFI

FFI是一種通過顏色變化反映食品新鮮度的品質(zhì)感知類智能包裝，其原理是通過指示劑反映食品變質(zhì)過程中微生物增殖或代謝物（有機(jī)酸、揮發(fā)性鹽基氮、CO2、乙醇、ATP降解產(chǎn)物等）濃度的變化，以這些變化的響應(yīng)（通常是顏色反應(yīng)）來(lái)幫助消費(fèi)者直觀合理地判斷食品的新鮮度[52]。Smolander等[53]利用禽肉變質(zhì)過程中產(chǎn)生的H2S氣體與肌紅蛋白結(jié)合形成綠色的硫代肌紅蛋白的原理，制備了新型指示器智能包裝。

近年來(lái)，以pH敏感染料為指示劑的FFI備受關(guān)注。因?yàn)槭称犯瘮∽冑|(zhì)產(chǎn)生的代謝物往往會(huì)引起包裝系統(tǒng)環(huán)境內(nèi)pH值的變化，pH敏感染料在不同pH范圍內(nèi)顯現(xiàn)不同顏色，以此反映食品當(dāng)時(shí)的品質(zhì)狀態(tài)，如圖4所示[23]。根據(jù)pH敏感染料的種類，指示劑可分為化學(xué)試劑型和天然色素型。甲酚紅、溴酚藍(lán)、溴甲酚綠等化學(xué)試劑在食品包裝中的應(yīng)用將不可避免地存在安全隱患，使用天然色素為FFI的指示劑，更符合消費(fèi)者對(duì)食品安全的期望[54]。在天然色素中，應(yīng)用于pH型FFI的主要有花青素、姜黃素、茜素和甜菜堿。其中，花青素具有顯色范圍廣、響應(yīng)靈敏快、易于獲取等優(yōu)點(diǎn)，應(yīng)用較廣。列舉了一些使用靜電紡絲技術(shù)制備pH型FFI的應(yīng)用研究，見表2。

圖3 在日光（上部分）和紫外線（下部分）照射下不同基材靜電紡絲納米纖維對(duì)不同揮發(fā)性胺的顏色響應(yīng)圖片[49]

圖4 以PVA/κ?卡拉膠和矢車菊花青素制備pH型FFI示意圖[23]

表2 靜電紡絲制備pH型FFI的應(yīng)用

Tab.2 Application of electrospinning for preparation of pH type FFI

天然色素因其自身結(jié)構(gòu)特征，導(dǎo)致其穩(wěn)定性差、不耐高溫。相較于高溫高壓工藝條件的共混擠壓和壓縮成型方法，使用非熱工藝的靜電紡絲是更合適的選擇[58]。Forghani等[23]比較了使用靜電紡絲和溶劑澆鑄2種方法制備的pH型FFI薄膜的響應(yīng)靈敏性，發(fā)現(xiàn)采用靜電紡絲制備的薄膜的響應(yīng)時(shí)間為10 s，遠(yuǎn)低于溶劑澆鑄薄膜的15～40 min。靜電紡絲納米纖維具有高孔隙率、大比表面積等特點(diǎn)，可為花青素提供更多的反應(yīng)活性位點(diǎn)。Liu等[59]使用靜電紡絲開發(fā)了一種具有高靈敏性和穩(wěn)定性的pH型FFI雙層薄膜，以PCL納米纖維層為保護(hù)層，以PCL/花青素為顯色層，該薄膜表現(xiàn)出對(duì)氨氣響應(yīng)的循環(huán)可逆性，且顏色穩(wěn)定，從淡藍(lán)色到黃綠色的顏色變化可以表征蝦的腐敗變質(zhì)，有望應(yīng)用于可重復(fù)使用的智能包裝。Li等[60]針對(duì)靜電紡絲薄膜的高孔隙率、阻隔性差的弱點(diǎn)，將其與溶劑澆鑄薄膜結(jié)合應(yīng)用，開發(fā)了一款新型雙層FFI薄膜。從紫葉酢漿草中提取花青素，將其摻入羧甲基殼聚糖和氧化海藻酸鈉中，通過溶劑澆鑄法制備成外層比色膜。內(nèi)層膜則以玉米醇溶蛋白和明膠為基材，摻入芳樟醇，使用靜電紡絲法制備。該薄膜在牛奶新鮮度監(jiān)測(cè)中表現(xiàn)出明顯的顏色響應(yīng)和可逆性，同時(shí)對(duì)金黃葡萄球菌和大腸桿菌具有良好的抗菌活性，有效延長(zhǎng)了牛奶的保質(zhì)期。

4 結(jié)語(yǔ)

雖然TTI具有響應(yīng)靈敏、精準(zhǔn)的優(yōu)點(diǎn)，但受限于酶自身的性質(zhì)，其大規(guī)模商業(yè)化發(fā)展的難度較大。氣體指示器局限于氣調(diào)包裝產(chǎn)品。FFI相較于前兩者，其商業(yè)前景最廣闊。相較于溶劑澆鑄、共混擠壓和壓縮成型方法，靜電紡絲納米纖維具有高孔隙率、大比表面積、靈活選擇材料、非熱工藝等優(yōu)點(diǎn)，它在以花青素為指示劑染料的FFI中更具優(yōu)勢(shì)，F(xiàn)FI薄膜的響應(yīng)靈敏性得到提高。同時(shí)，以可降解、可再生的天然聚合物為生物基包裝材料是未來(lái)包裝市場(chǎng)發(fā)展的必然方向，可以替代會(huì)造成嚴(yán)重環(huán)境污染的塑料材料。

智能包裝的發(fā)展隨著人們對(duì)食品品質(zhì)的更高需求而不斷進(jìn)步，也正因其相較于傳統(tǒng)包裝薄膜多出來(lái)的智能功能性，其成本必然增加，實(shí)現(xiàn)大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用、降低成本的需求迫在眉睫。pH型FFI具有成本較低、準(zhǔn)確性較高等特點(diǎn)，有望進(jìn)一步發(fā)展，成為市場(chǎng)主流。除此之外，賦予智能包裝更多的功能性，將活性包裝與智能包裝集成應(yīng)用是智能包裝創(chuàng)新發(fā)展的新方向。

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Research Progress of Electrospun Nanofibers in Intelligent Food Packaging

SUN Ya-peng,LIU Xiao-ying,LI Hui-xue,HU Wen-mei,XU Wei,CHEN Shan

(College of Light Industry and Food Engineering, Guangxi University, Nanning 530004, China)

Intelligent food packaging is a new packaging technology which can sense changes in food quality and give feedback to customers. The work aims to summarize the research application progress of electrospun nanofibers in intelligent food packaging, to provide reference for the future development and application of intelligent packaging technology. The principle of electrospinning device and its influencing factors as well as the examples of various bio-based food packaging materials applicable to electrospinning technology were introduced. Finally, the latest progress of electrospinning technology in different intelligent packaging technologies was summarized and the advantages of electrospinning technology were analyzed. The advantages of electrospinning nanofibers with high porosity, large specific surface area, flexible material selection, and non-thermal processes make it promising for research on integrated applications with intelligent packaging to improve the stability and sensitivity of intelligent packaging films and further improve the properties of intelligent packaging films.

electrospinning; intelligent packaging; time-temperature indicator; gas indicator; food freshness indicator

TS206.4

A

1001-3563(2023)13-0093-10

10.19554/j.cnki.1001-3563.2023.13.012

2023?02?06

國(guó)家自然科學(xué)基金地區(qū)科學(xué)基金（32260561）

孫亞鵬（1996—），男，碩士生，主攻多糖結(jié)構(gòu)及其功能化應(yīng)用。

陳山（1968—），男，博士，教授，主要研究方向?yàn)樘穷愃幬镏苽浼捌錁?gòu)效關(guān)系。

責(zé)任編輯：彭颋