山東濟(jì)寧金鄉(xiāng)大蒜產(chǎn)地重金屬在土壤—農(nóng)作物中遷移轉(zhuǎn)化特征研究

舒廣強(qiáng) 李寧 彭瑩 尹秀貞 薛煜寶

摘要： 基于金鄉(xiāng)縣南部地區(qū)土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查與評(píng)價(jià)項(xiàng)目，系統(tǒng)采集表層土壤和大蒜樣品，對(duì)As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn共8種重金屬元素全量及形態(tài)數(shù)據(jù)進(jìn)行深入分析，研究發(fā)現(xiàn)，土壤重金屬形態(tài)除Cd、Hg外以殘?jiān)鼞B(tài)占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)；重金屬生物可利用系數(shù)與SOM、pH、CEC均呈負(fù)相關(guān)；大蒜植株不同部位對(duì)元素的富集特征具有明顯差異性，As、Cd、Cr、Pb、Ni、Cu、Zn表現(xiàn)為須根＞葉身＞假莖＞蒜頭；蒜頭Cd與土壤Cd全量呈顯著性正相關(guān)，其余元素與對(duì)應(yīng)土壤中全量相關(guān)關(guān)系不明顯。

關(guān)鍵詞： 金鄉(xiāng)大蒜；土壤—農(nóng)作物；重金屬；遷移轉(zhuǎn)化；山東濟(jì)寧

中圖分類號(hào)： X53；Ｆ326.12 ????文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A ???doi：10.12128/j.issn.1672 6979.2023.03.012

引文格式： 舒廣強(qiáng)，李寧，彭瑩，等.山東濟(jì)寧金鄉(xiāng)大蒜產(chǎn)地重金屬在土壤—農(nóng)作物中遷移轉(zhuǎn)化特征研究［J］.山東國(guó)土資源，2023，39（3）：79 87.SHU Guangqiang， LI Ning， PENG Ying， et al. Study on Characteristics of Heavy Metal Elements in Topsoil and Crops in Jinxiang Garlic Producing Area［J］.Shandong Land and Resources，2023，39（3）：79 87.

0 引言

山東濟(jì)寧金鄉(xiāng)縣是全國(guó)著名的“大蒜之鄉(xiāng)”，種植大蒜歷史悠久。近年來(lái)，金鄉(xiāng)縣積極實(shí)施品牌農(nóng)業(yè)發(fā)展戰(zhàn)略，形成了一批具有一定生產(chǎn)規(guī)模和市場(chǎng)知名度的農(nóng)產(chǎn)品品牌，大蒜及蒜制品出口168個(gè)國(guó)家和地區(qū)，出口量占全國(guó)的70%以上，享有“世界大蒜看中國(guó)、中國(guó)大蒜看金鄉(xiāng)”的美譽(yù)［1 2］。

為了研究大蒜品質(zhì)與地質(zhì)地球化學(xué)的內(nèi)在聯(lián)系，開(kāi)展大蒜產(chǎn)區(qū)土壤及農(nóng)作物生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)顯得尤為重要?；凇敖疣l(xiāng)縣南部地區(qū)土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查與評(píng)價(jià)”項(xiàng)目成果，筆者分析了金鄉(xiāng)大蒜產(chǎn)區(qū)土壤、農(nóng)作物重金屬含量數(shù)據(jù)，評(píng)價(jià)了土壤環(huán)境質(zhì)量，研究了重金屬元素遷移轉(zhuǎn)化特征，為本地區(qū)大蒜食用安全性提供科學(xué)的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 研究區(qū)概況

金鄉(xiāng)縣位于山東省西南部，山東、江蘇、安徽三省交界處，隸屬于濟(jì)寧市。本次研究區(qū)位于金鄉(xiāng)縣南部地區(qū)，包含肖云鎮(zhèn)、雞黍鎮(zhèn)、司馬鎮(zhèn)、魚(yú)山鎮(zhèn)、馬廟鎮(zhèn)、化魚(yú)鎮(zhèn)、興隆鎮(zhèn)等7個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)，總面積約510km2。大地構(gòu)造位置位于華北板塊（Ⅰ級(jí)）魯西隆起區(qū)（Ⅱ）魯西南潛隆起（Ⅲ）菏澤 兗州潛斷?。á簦┘蜗闈撏蛊穑á酰┖徒疣l(xiāng)潛凹陷（Ⅴ）。出露地層主要為第四紀(jì)黃河組松散堆積物，一般厚約25m，為一套粉砂與粘土交互出現(xiàn)的韻律層組合。第四紀(jì)下伏隱伏地層有中新生代陸相盆地沉積和古生代海相—海陸交互相沉積巖系等。區(qū)內(nèi)構(gòu)造形跡以隱伏斷裂構(gòu)造為主，巖漿巖不發(fā)育。研究區(qū)耕地面積342.66km2，占總面積的71.05%，皆為水澆地。土壤全部為潮土土類，分為潮土亞類、鹽化潮土和脫潮土3個(gè)亞類。主要農(nóng)產(chǎn)品為大蒜、辣椒、圓蔥、小麥、玉米、小米等。

2 研究方法

根據(jù)《區(qū)域生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)技術(shù)要求》DD2005—02、山東省地質(zhì)調(diào)查技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)《1 ∶ 50000土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查評(píng)價(jià)技術(shù)要求（試行）》等要求，系統(tǒng)采集面積性表層土壤樣3060件、大蒜及配套根系土35套（圖1），并選擇其中10件代表性根系土增測(cè)重金屬形態(tài)分析、選擇5套代表性農(nóng)作物樣品增測(cè)大蒜根莖葉分析，用以研究土壤—農(nóng)作物之間重金屬元素含量及遷移轉(zhuǎn)化特征。

采樣點(diǎn)GPS定位，CGCS2000坐標(biāo)系，1985國(guó)家高程基準(zhǔn)。面積性土壤樣采樣密度大致為6個(gè)點(diǎn)/km2，采樣深度為0～20cm，由4～6個(gè)子樣等量混合組成1件樣品；大蒜樣品以0.1～0.2hm2為采樣單元，等量混勻組成一個(gè)混合樣品。分析測(cè)試工作由中國(guó)冶金地質(zhì)總局山東局測(cè)試中心承擔(dān)，嚴(yán)格按照《地質(zhì)礦產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室測(cè)試質(zhì)量管理規(guī)范》（DZ/T 0130-2006）等技術(shù)要求，對(duì)土壤和大蒜樣品的報(bào)出率、標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)準(zhǔn)確度及樣品內(nèi)部密碼抽查合格率等進(jìn)行質(zhì)量評(píng)估，均達(dá)到規(guī)范要求。

3 表層土壤重金屬元素含量特征

3.1 重金屬元素地球化學(xué)參數(shù)值

地球化學(xué)參數(shù)采用SPSS、Excel及GeolPAS V4.5.5的“參數(shù)統(tǒng)計(jì)”模塊進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，GeolPAS剔除高值參數(shù)設(shè)置為3.0倍均方差，剔除方式采用迭代循環(huán)剔除。分別統(tǒng)計(jì)了研究區(qū)各單元剔除（高值和低值）前和剔除后的樣品數(shù)、平均值、標(biāo)準(zhǔn)離差、變化系數(shù)等參數(shù)（表1，圖2），全區(qū)土壤重金屬元素地球化學(xué)背景值與山東省土壤元素平均值、黃河下游流域土壤背景值和濟(jì)寧市土壤背景值［3-7］對(duì)比有如下特征：

（1）與山東省土壤背景值相比，明顯偏高的元素（K值（統(tǒng)計(jì)值與參比區(qū)比值）>1.20）為Cd、As、Zn，其中Cd、As的K值分別為1.52、1.41，偏高的元素（1.10

（2）與黃河下游流域土壤背景值相比，明顯偏高的元素為Cd、Zn，偏高的元素為As、Ni、Cu，含量相當(dāng)?shù)脑貫镻b、pH、Hg、Cr。

（3）與濟(jì)寧市土壤背景值相比，明顯偏高的元素Cd，偏高的元素為As，含量相當(dāng)?shù)脑貫閜H、Zn、Ni、Pb、Cr，明顯偏低的元素為Cu、Hg。

以上分析對(duì)比表明，研究區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較高的元素為Cd。土壤環(huán)境地球化學(xué)等級(jí)評(píng)價(jià)表明，表層土壤環(huán)境地球化學(xué)綜合等級(jí)以一等無(wú)風(fēng)險(xiǎn)為主，占總面積的99.81％，環(huán)境質(zhì)量狀況較好；二等風(fēng)險(xiǎn)可控占0.19％，系Cd元素含量高于《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》GB15618-2018風(fēng)險(xiǎn)篩選值引起（但均低于風(fēng)險(xiǎn)管控值），主要分布在化雨鎮(zhèn)中西部。

3.2 表層土壤重金屬形態(tài)特征及影響因素

土壤中不同形態(tài)重金屬的遷移能力和毒性不同，從而決定了作物對(duì)重金屬的吸收量和對(duì)生態(tài)環(huán)境的危害程度，形態(tài)分析對(duì)于合理評(píng)估土壤重金屬污染程度以及提出科學(xué)合理的修復(fù)措施具有重要意義。選取10件代表性根系土樣品增測(cè)As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳結(jié)合態(tài)、弱有機(jī)結(jié)合態(tài)、強(qiáng)有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)等7種形態(tài)。

3.2.1 土壤中重金屬元素形態(tài)分布特征

分析結(jié)果表明，除Cd、Hg外，其他元素形態(tài)均以殘?jiān)鼞B(tài)占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，其中Pb元素殘?jiān)鼞B(tài)略大于60%，其余均在70%之上，Cr元素殘?jiān)鼞B(tài)含量最高，約90%。

Cd、Hg形態(tài)特征則不同。Cd的殘?jiān)鼞B(tài)為全量的8%～16%（圖3），7種形態(tài)以碳酸鹽結(jié)合態(tài)為主，含量大小依次為碳酸鹽結(jié)合態(tài)＞弱有機(jī)結(jié)合態(tài)＞鐵錳結(jié)合態(tài)＞殘?jiān)鼞B(tài)＞強(qiáng)有機(jī)結(jié)合態(tài)＞離子交換態(tài)＞水溶態(tài)。Hg的殘?jiān)鼞B(tài)為全量的26%～54%，7種形態(tài)中以強(qiáng)有機(jī)結(jié)合態(tài)為主，含量大小依次是強(qiáng)有機(jī)結(jié)合態(tài)＞殘?jiān)鼞B(tài)＞弱有機(jī)結(jié)合態(tài)＞鐵錳結(jié)合態(tài)＞碳酸鹽結(jié)合態(tài)＞離子交換態(tài)＞水溶態(tài)。

3.2.2 土壤重金屬元素的生物可利用率

水溶態(tài)和離子交換態(tài)（活動(dòng)態(tài)）具有較大的遷移性，容易被生物吸收，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)影響最大，而殘?jiān)鼞B(tài)活性最?。ǚ€(wěn)定態(tài)），其他形態(tài)屬次穩(wěn)定態(tài)［8 10］。若用生物可利用系數(shù)K（即水溶態(tài)和離子交換態(tài)所占總量的百分比）來(lái)描述重金屬對(duì)作物的危害性，則研究區(qū)Cd的生物可利用系數(shù)最高，為13.42%，其次Hg為8.38%，Zn最低為0.45%，Cu、Pb、Ni、Cr、As依次為1.23%、2.45%、0.72%、0.73%、1.09%，表明研究區(qū)Cd的生態(tài)危害性風(fēng)險(xiǎn)明顯高于其他重金屬元素。

3.2.3 土壤重金屬生物可利用系數(shù)影響因素

影響土壤重金屬元素存在形態(tài)的因素很多，一是與土壤元素總量水平密切相關(guān)；二是土壤理化性質(zhì)，如土壤pH、Eh、SOM、土壤質(zhì)地、CEC；三是人類活動(dòng)，如重金屬輸入土壤中的方式（大氣降塵、工業(yè)“三廢”、灌溉水和施肥等）［11 15］。本次研究對(duì)土壤SOM、pH、CEC對(duì)生物可利用系數(shù)的影響進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析。

（1）土壤SOM對(duì)重金屬元素生物可利用系數(shù)的影響。

對(duì)土壤中重金屬元素生物可利用系數(shù)與SOM進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果表明因此土壤中重金屬元素生物可利用系數(shù)與SOM含量呈負(fù)相關(guān)（圖4）。因此，SOM含量的高低，不僅對(duì)生產(chǎn)力有重要意義，而且對(duì)于土壤中重金屬的生態(tài)效應(yīng)有重要的影響。對(duì)于重金屬污染的地區(qū)，增施有機(jī)肥可有效提高農(nóng)產(chǎn)品的安全性。

（2）pH對(duì)土壤重金屬元素生物可利用系數(shù)的影響。

土壤 pH 值是土壤酸堿度的反映，同時(shí)也是影響重金屬及其形態(tài)分布的重要因素，本次采集土壤樣本數(shù)較少，10個(gè)樣本中 pH 變化范圍較窄（8.34～8.66），依據(jù)本次數(shù)據(jù)，土壤中重金屬元素生物可利用系數(shù)與pH呈負(fù)相關(guān)（圖5）。Hg 生物可利用系數(shù)對(duì)土壤pH反應(yīng)最敏感，pH 升高會(huì)使 Hg 的活動(dòng)態(tài)向次穩(wěn)定、穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)換，降低生物對(duì) Hg 的吸收。

（3）土壤CEC對(duì)重金屬元素生物可利用系數(shù)的影響。

對(duì)研究區(qū)重金屬元素生物可利用系數(shù)與土壤CEC進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果表明 Ni、As、Zn生物可利用系數(shù)與土壤CEC呈顯著性負(fù)相關(guān)，Cd、Cr、Hg、Cu、Pb與土壤CEC呈負(fù)相關(guān)（圖6）。CEC的大小與土壤表面膠體負(fù)電荷多少有關(guān)，而有關(guān)膠體所帶電荷的多少又與土壤中SOM、pH、粘粒含量相關(guān)，所以增加土壤中SOM含量，改善土壤pH可以降低生物對(duì)重金屬元素的吸收。

4 ?表層土壤—農(nóng)作物重金屬元素遷移轉(zhuǎn)化特征

4.1 大蒜蒜頭元素含量特征

對(duì)蒜頭中各重金屬元素含量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，結(jié)果見(jiàn)表2。除Cd、Cr外，各元素含量變異系數(shù)在0.4以下；Cd、Cr變異系數(shù)分別為0.65、1.26，分布不均勻。對(duì)比GB 2762—2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》，研究區(qū)35件大蒜蒜頭樣品中 As、Cd、Hg、Pb均未超標(biāo)（圖7），有1件樣品Cr略超標(biāo)（DS002，0.52mg/kg）。

4.2 土壤元素全量與蒜頭中元素含量的關(guān)系

作物對(duì)土壤中重金屬的吸收受作物種類、采集部位及土壤理化性質(zhì)等多方面因素的影響［16］。富集系數(shù)是某種物質(zhì)或元素在生物體中的濃度與生物生長(zhǎng)環(huán)境（水、土壤、空氣）中該物質(zhì)或元素的濃度之比。對(duì)35套蒜頭及根系土樣品數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，蒜頭中各元素富集系數(shù)統(tǒng)計(jì)見(jiàn)表3，蒜頭中元素含量與土壤中元素全量間相關(guān)系數(shù)見(jiàn)表4。

由表3可以看出，各元素之間富集系數(shù)差別很大，其中As、Cr、Pb、Ni富集系數(shù)<1.0%（均值，下同），Zn元素的富集系數(shù)最大，為6.53%，Cd、Hg、Cu富集系數(shù)分別為4.26%、4.38%、4.88%。

由表4可知，蒜頭Cd元素含量與土壤中Cd元素全量呈顯著性正相關(guān)，其余元素含量與對(duì)應(yīng)土壤中元素全量相關(guān)關(guān)系不明顯。蒜頭Pb與土壤As、蒜頭Cu與土壤Ge呈顯著性正相關(guān)，蒜頭Zn與土壤Mo呈顯著性負(fù)相關(guān)。蒜頭其他元素含量與土壤元素全量相關(guān)性不明顯，這表明元素在土壤—植物體遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理是復(fù)雜的，不同指標(biāo)在植物間的富集不是簡(jiǎn)單累加，而是既協(xié)同又部分拮抗，需作進(jìn)一步的研究［17 19］。

對(duì)蒜頭各重金屬元素富集系數(shù)與土壤理化性質(zhì)進(jìn)行相關(guān)性分析（表5），發(fā)現(xiàn)富集系數(shù)與土壤SOM、CEC（Cr除外）多呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，提高土壤SOM、CEC含量，改善pH可降低蒜頭中重金屬元素富集系數(shù)［20］。

4.3 大蒜植株不同部位各元素含量特征

大蒜的成齡植株由葉身、假莖、鱗莖、花薑、莖盤(pán)、須根組成。鱗莖（即通常所說(shuō)的蒜頭）表層是多層干縮的葉鞘，內(nèi)部是肥大的鱗芽（蒜瓣）。通過(guò)采集5套大蒜樣品，繪制了須根、蒜頭、假莖、葉身的重金屬含量百分比堆積柱狀圖，由圖7可知，As、Cd、Cr、Pb、Ni、Cu、Zn在大蒜不同部位含量分布特征基本一致：須根＞葉身＞假莖＞蒜頭，部分樣品Cd假莖＞葉身；Hg則不同，表現(xiàn)為：葉身＞須根＞假莖＞蒜頭，部分樣品假莖＞須根。

總體來(lái)看，蒜頭中As、Cr、Pb、Hg含量在百分比堆積柱狀圖中占比較低，一般低于1%，其中Cr、Hg遠(yuǎn)低于1%；Cd、Ni一般占比約1%～5%，Cu、Zn占比稍高，約5%～10%。表明不同元素在大蒜植株的富集部位具有明顯差異性。

5 結(jié)論

（1）研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量狀況較好，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較高的元素為Cd。Cd生物可利用系數(shù)最高，而生物可利用系數(shù)與SOM、pH、CEC均呈負(fù)相關(guān)，因此提高土壤SOM、CEC含量，改善土壤pH是降低大蒜對(duì)Cd吸收的重要途徑。

（2）大蒜蒜頭中Zn富集系數(shù)最大，為6.53%；As、Cr、Pb、Ni富集系數(shù)<1.0%；蒜頭Cd與土壤Cd全量呈顯著性正相關(guān)，其余元素與對(duì)應(yīng)土壤中全量相關(guān)關(guān)系不明顯，表明大蒜與土壤中元素的地球化學(xué)性質(zhì)、組合特征不同，其遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理是復(fù)雜的，需作進(jìn)一步的研究。

（3）大蒜植株不同部位對(duì)元素的富集特征具有明顯差異性，As、Cd、Cr、Pb、Ni、Cu、Zn分布特征基本一致，表現(xiàn)為：須根＞葉身＞假莖＞蒜頭，可見(jiàn)蒜頭對(duì)各重金屬富集能力最低。

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Study on Characteristics of Heavy Metal Elements in ??Topsoil and Crops in Jinxiang Garlic Producing Area

SHU Guangqiang， LI Ning， PENG Ying，Yin Xiuzhen，XUE Yubao

（Shandong Geological Exploration Institute of China National Bureau of Geology and Mines， Shandong Ji'nan 250013，China）

Abstract： Based on the results of geochemical survey and evaluation of land quality，the morphological characteristics of heavy metal elements in surface soil and garlic samples have been obtained， Through in-depth analysis of the total amount and speciation data of eight heavy metal elements， including As， Cd， Cr， Cu， Hg， Ni， Pb and Zn， it is found that the residue form of soil heavy metal is the dominant form except Cd and Hg. The bioavailability coefficient of heavy metals is negatively correlated with SOM， pH and CEC; The enrichment characteristics of elements in different parts of garlic plants are obviously different. As， Cd， Cr， Pb， Ni， Cu， Zn are fibrous root>leaf body>pseudostem>garlic. There is a significant positive correlation between garlic Cd and the total amount of soil Cd， while the correlation between other elements and the total amount of corresponding soil Cd is not significant.

Key words： Jinxiang garlic; soil; heavy metal element; migration ?and transformation; Ji'ning city in Shandong province