鄱陽湖贛江三角洲沉積物中鈾、釷地球化學(xué)特征及影響因素

封志兵, 付 佳, 聶逢君, 李滿根, 張博程,楊舒琪, 盛洲寧, 黃 昊

(1.東華理工大學(xué) 核資源與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 江西 南昌 330013;2. 東華理工大學(xué) 地球物理與測控技術(shù)學(xué)院, 江西 南昌 330013)

現(xiàn)代三角洲是人類生產(chǎn)活動的重要場地,挖掘其蘊(yùn)含的豐富地質(zhì)和環(huán)境信息可為區(qū)域的保護(hù)和利用提供借鑒(胡剛等,2021)。贛江三角洲是鄱陽湖周邊入湖河流發(fā)育最完整的三角洲,是贛江源沉積物的主要匯聚區(qū)(金振奎等,2014)。近年來,贛江三角洲的形成與生長機(jī)制得到重點(diǎn)關(guān)注(金振奎等,2014;高志勇等,2016;李燕等,2021),但對贛江三角洲沉積環(huán)境的研究較少。

沉積物地球化學(xué)參數(shù)的變化可反映其中的物理和化學(xué)反應(yīng)、物質(zhì)轉(zhuǎn)化和遷移,是評價沉積物性質(zhì)和沉積環(huán)境的客觀指標(biāo)(黃薇文等,1985)。目前,沉積物的微量元素含量和相關(guān)參數(shù)已被廣泛應(yīng)用于沉積環(huán)境研究中。鈾、釷作為自然界放射性衰變系列的母體廣泛分布在自然界中。鈾元素性質(zhì)活潑,對氧化-還原性質(zhì)、巖石粒度、黏土礦物種類與含量等因素的變化十分敏感,可利用鈾、釷等放射性核素的含量和比值來推演沉積環(huán)境(任夏等,2010;葉傳永等,2014)。筆者以贛江三角洲平原區(qū)為研究區(qū),鉆取巖芯、取樣并開展鈾、釷和有機(jī)質(zhì)含量測試和對比分析,推演沉積環(huán)境;同時結(jié)合巖性、沉積相和區(qū)域地質(zhì)背景,分析贛江三角洲平原區(qū)沉積物中鈾、釷地球化學(xué)特征及影響因素。該研究成果可為放射性核素應(yīng)用于現(xiàn)代沉積環(huán)境和沉積過程研究提供借鑒。

1 地質(zhì)概況

鄱陽湖位于江西省北部,長江中下游南岸,是我國最大的淡水湖泊。鄱陽湖以松門山為界被分為南北兩部分,北部是與長江交互的水道,南部是主湖體(蘇守德,1992)。受地形、河流、氣候等多因素影響,鄱陽湖具有高復(fù)雜性的水動力結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出吞吐型、季節(jié)性、高水湖相、低水河流相等特征。作為一個典型的吞吐型過水湖泊,鄱陽湖與長江有水文的交互作用。在洪水期,鄱陽湖水匯入長江;在枯水期,長江水倒灌入鄱陽湖(尹太舉等,2012;劉浩等,2023)。鄱陽湖還是江西省主要河流的匯聚地,有贛江、修水、撫河、信江、饒河5條主要河流匯入(圖1)。鄱陽湖湖底平坦,平均水深為8.4 m,最深處達(dá)25 m(朱海虹等,1981)。自全新世以來,鄱陽湖自下而上發(fā)育沖積扇-扇三角洲、河流和三角洲3個沉積體系(張春生等,1996)。

圖1 鄱陽湖水系發(fā)育概況(湖面為豐水期范圍,李燕等,2021)

贛江三角洲位于鄱陽湖南岸,是鄱陽湖周圍規(guī)模最大、發(fā)育最好的三角洲(金振奎等,2014)。三角洲的頂點(diǎn)位于南昌市八一橋附近,向下游不斷分汊,末端延伸入鄱陽湖。其形成源于盆廣坡緩的地形,多變的湖平面和較淺的湖水,是典型的現(xiàn)代淺水緩坡型三角洲(金振奎等,2014)。贛江三角洲發(fā)育上三角洲平原、下三角洲平原、三角洲前緣(圖2)。贛江下三角洲平原位于平均高水位和平均低水位之間,洪水期淹沒、枯水期暴露(李燕等,2021)。

圖2 贛江三角洲相帶劃分和鉆孔位置

2 樣品采集與分析方法

2021年11月,正值鄱陽湖枯水期,利用SD-1土壤取樣鉆機(jī)在贛江三角洲平原實(shí)施淺鉆(圖2),取樣深度見表1和圖3。

表1 GJ01孔沉積物中鈾、釷、有機(jī)質(zhì)含量及比值

圖3 GJ01孔巖性剖面、沉積相及環(huán)境指標(biāo)垂向變化圖

(1)巖芯編錄。編錄鉆孔巖芯,觀察沉積物內(nèi)部細(xì)小沉積構(gòu)造、巖性組成、沉積旋回變化等。識別巖芯不同深度的沉積相變化,注意不同深度巖芯顏色、(有機(jī))碎屑種類和含量、粒度等的變化。

(2)鈾、釷含量測試。樣品經(jīng)自然風(fēng)干后,稱取50 mg試料于封閉溶樣器的內(nèi)罐中,加入1 mL氫氟酸,0.5 mL硝酸,密封。將加溶樣器放入烘箱中,持續(xù)加熱24 h,溫度控制在(185±5) ℃。冷卻后取出內(nèi)罐,置于電熱板上,再加入0.5 mL硝酸蒸發(fā)近濕鹽狀,重復(fù)操作此步驟一次。加入5 mL硝酸,再次密封,放入烘箱中,持續(xù)加熱3 h,溫度控制在130 ℃左右。冷卻后取出內(nèi)罐,將溶液定量轉(zhuǎn)移至塑料瓶中。用水稀釋,定容至25 mL,搖勻。稀釋后用ICP-MS外標(biāo)法直接測定。

(3)有機(jī)質(zhì)含量測試。樣品經(jīng)自然風(fēng)干后,稱取0.05 g樣品放到準(zhǔn)備好的陶瓷坩堝中,加入3～4滴鹽酸使樣品充分反應(yīng)去除碳酸鹽的干擾,再將樣品充分反應(yīng)2 h后放入110 ℃電熱鼓風(fēng)干燥箱內(nèi)3 h以上(將剩余的鹽酸蒸干),冷卻至室溫后放入干燥器中等待上機(jī)。

將經(jīng)過前處理的樣品取出,加入0.40 g純鐵,均勻加入1.50 g純鎢粒,把其送入燃燒室測定,在高頻燃燒爐中于1 200 ℃灼燒,燃燒時間約為25～30 s。產(chǎn)出的二氧化碳和二氧化硫氣體用HIR-944B型高頻紅外碳硫分析儀測定,得出有機(jī)碳的值w(Corg)(%):

w(Org)=w(Corg)×1.724

(1)

式中,w(Org)為土壤有機(jī)質(zhì)的含量(%),1.724為有機(jī)碳換算為有機(jī)質(zhì)的系數(shù)。

鈾、釷、有機(jī)碳含量測試均在核工業(yè)二四〇研究所分析測試中心完成(表1)。測試過程參照《巖石礦物分析》(《巖石礦物分析》編委會,2011)和《硅酸鹽巖石化學(xué)分析方法第30部分:44個元素量測定》(中華人民共和國國土資源部, 2010)。

3 結(jié)果分析

3.1 巖性與沉積相分析

(1)巖性。0～13 cm,褐色粉砂質(zhì)黏土,見大量植物根莖,多見黃色鐵錳質(zhì)結(jié)核;14～27 cm,褐色粉砂質(zhì)黏土,多見植物根莖,偶見黑色鐵錳質(zhì)結(jié)核;28～83 cm,黃褐色黏土質(zhì)粉砂,局部夾細(xì)砂,粒度自上而下逐漸變粗,黏土含量逐漸減少,見少量植物根莖,見黑色鐵錳質(zhì)團(tuán)塊,下部夾薄層細(xì)砂;84～159 cm,褐色粉砂質(zhì)黏土,見黃褐色條帶;160～174 cm,黏土逐漸由褐色轉(zhuǎn)變?yōu)榛疑?175～200 cm,灰色、青灰色黏土,偶見褐黃色黏土團(tuán)塊;201～226 cm,褐色夾淺灰色粉砂質(zhì)黏土,少見片粒狀白云母;227～274 cm,灰黑色粉砂質(zhì)黏土,見植物碎屑,偶見片粒狀白云母;275～300 cm,灰色粉砂質(zhì)黏土;301～367 cm,褐色粉砂質(zhì)黏土,夾灰色粉砂質(zhì)黏土,片粒狀白云母,向下逐漸增多;368～391 cm,灰色黏土質(zhì)粉砂,多見片粒狀白云母;391～400 cm,灰色夾褐色黏土質(zhì)細(xì)砂,多見片粒狀白云母,偶見少量植物碎屑。

鉆孔巖芯沉積物粒度整體偏細(xì),分選度較好,且同一沉積相序的碎屑物成分均一,是碎屑物長距離搬運(yùn)、分選的結(jié)果。整體上,巖芯的顏色具有上黃下灰,粒度具有上細(xì)下粗、片粒狀白云母含量具有從上向下變多的趨勢,這與沉積相序、物源變化有關(guān)。

(2)沉積相。根據(jù)巖芯巖性編錄結(jié)果,結(jié)合贛江三角洲沉積演化歷史,劃分GJ01孔的沉積相(圖3)。0～159 cm,三角洲平原相沉積;160～174 cm,濱淺湖相;175～200 cm,半深湖相;201～226 cm,濱淺湖相;227～367 cm,半深湖相;368～400 cm,濱淺湖相。

3.2 鈾、釷含量及釷鈾比值分析

三角洲平原相沉積的碎屑物鈾平均含量(7.54×10-6)略低于濱淺湖相沉積(8.44×10-6)。褐色樣品的鈾平均含量(7.83×10-6)略高于黃褐色樣品(7.05×10-6)。濱淺湖、半深湖相沉積的碎屑物中鈾含量為8.06×10-6～9.27×10-6,平均值為8.59×10-6。經(jīng)研究,鈾含量與其顏色和粒度無明顯關(guān)聯(lián)。

沉積物中釷的含量在深度上具有明顯規(guī)律性:三角洲平原相沉積的碎屑物中釷的含量最高,平均值為30.68×10-6。與之相比,下部濱淺湖相、半深湖相沉積的碎屑物中釷平均含量(25.90×10-6)低于三角洲平原相沉積(30.68×10-6);而底部的20～22號樣品的釷含量低于上覆沉積物,都小于20.00×10-6。

三角洲平原相沉積的碎屑物樣品的釷鈾比值為3.75～4.41,平均值為4.04。除7號樣品外,其它褐色樣品的釷鈾比值略低于黃褐樣品(表1)。相比之下,取自濱淺湖相、半深湖相沉積的碎屑物的釷鈾比值為2.79～3.34,平均值為3.03,明顯低于上覆沉積層,且整體呈自上而下逐漸變小的趨勢。同樣,取自濱淺湖相、半深湖相沉積的碎屑物樣品的釷鈾比值與其顏色和粒度并無明顯關(guān)聯(lián)。

3.3 有機(jī)質(zhì)含量分析

樣品的有機(jī)質(zhì)含量與沉積物的顏色及其形成時所處的沉積環(huán)境有關(guān):有機(jī)質(zhì)含量與其顏色變化大體相對應(yīng),黃褐色、褐色、灰色和青灰色樣品的有機(jī)質(zhì)含量依次增高;不同沉積相沉積的有機(jī)質(zhì)含量也有所區(qū)別,三角洲平原相、濱淺湖相和半深湖相沉積中的有機(jī)質(zhì)含量依次增高。

三角洲平原相沉積的碎屑物整體呈黃褐色、褐色,其有機(jī)質(zhì)含量相對較低。3號、4號黃褐色樣品的有機(jī)質(zhì)含量為0.76%,2號樣品的有機(jī)質(zhì)含量相對高一些,達(dá)0.91%,這可能與2號樣品更靠近植物根莖發(fā)育的地表有關(guān);下部褐色沉積物除5號樣品外,其他3個樣品的有機(jī)質(zhì)含量集中在0.84%～0.87%。5號樣品取樣位置更靠近黃褐色樣品,其有機(jī)質(zhì)含量也與黃褐色樣品相當(dāng)。

半深湖相、濱淺湖相沉積的碎屑物整體上更加富含有機(jī)質(zhì),顏色也多呈灰色、青灰色等。樣品的有機(jī)質(zhì)含量多數(shù)達(dá)到1.0%以上。然而,13、14、20、21、22號樣品的有機(jī)質(zhì)含量卻較低。這些樣品取自沉積物顏色變化的位置,可能與當(dāng)時所處沉積環(huán)境發(fā)生變化有關(guān)。

3.4 釷、鈾含量及比值與有機(jī)質(zhì)含量的相關(guān)性

鈾和有機(jī)質(zhì)含量的垂向變化曲線具有一定相似性(圖3)。另外,取自三角洲平原相樣品的鈾和有機(jī)質(zhì)含量都小于半深湖相且分布集中(圖4)。然而,鈾含量在相似沉積環(huán)境中(半深湖、濱淺湖)沒有明顯區(qū)分。除20～22號樣品的其他濱淺湖、半深湖相樣品的鈾含量隨深度的增加略微增加。相比鈾含量的多變,釷含量相對穩(wěn)定。在垂向上,釷含量隨深度增加呈三級階越式減小,且與鈾、有機(jī)質(zhì)含量和沉積相無明顯關(guān)聯(lián)。釷鈾比值以7號樣品為界,呈二級階越式減小(圖3)。與鈾和有機(jī)質(zhì)含量相似的是,取自三角洲平原相樣品的鈾與有機(jī)質(zhì)含量都小于半深湖相,且分布集中(圖5)。

圖4 鈾和有機(jī)質(zhì)含量關(guān)系散點(diǎn)圖

圖5 Th/U值和有機(jī)質(zhì)含量相關(guān)關(guān)系散點(diǎn)圖

4 討論

有機(jī)質(zhì)含量的變化是反應(yīng)沉積物所處氧化-還原環(huán)境的重要參考(田飛等,2022)。有機(jī)質(zhì)可以作為還原劑吸附和還原鈾,使鈾發(fā)生富集。鈾是一種易聚易散的元素,對氧化-還原環(huán)境的變化異常靈敏(付錦等,2014)。所測樣品的鈾與有機(jī)質(zhì)含量之間存在一定的相關(guān)性,但由于缺少背景鈾含量的約束,單一的鈾含量變化不能完全反映樣品所處的氧化-還原環(huán)境(余關(guān)美等,2015)。例如,20和21號樣品的鈾含量明顯低于其他樣品,這有悖于濱湖相沉積碎屑物的還原能力強(qiáng)于三角洲平原相的認(rèn)識。實(shí)際上,釷元素是鈾元素的衰變產(chǎn)物,可通過釷鈾比值來評價樣品的氧化-還原條件。三角洲平原區(qū)樣品的釷鈾比值高于濱湖相和半深湖相(圖3,表1)。釷鈾比值與有機(jī)質(zhì)含量具有一定的負(fù)相關(guān)性,可作為沉積環(huán)境評價的參考指標(biāo)。

釷含量不隨鈾、有機(jī)質(zhì)含量的變化而變化(圖3),這與釷自身的性質(zhì)有關(guān)。鈾、釷元素雖都為放射性核素,但二者的性質(zhì)卻有明顯不同。釷元素不管是在氧化態(tài)還是在還原態(tài)都不易溶于水,故不會因氧化-還原環(huán)境的改變而發(fā)生遷移,而是通過碎屑物的物理搬運(yùn)聚集(付錦等,2014)。因此,推測沉積物中釷含量的顯著差別應(yīng)為母巖不同所致。樣品的釷含量在深度上呈較明顯的三元結(jié)構(gòu),與之相對應(yīng)的是,底部沉積物中見大量片粒狀白云母,而上部卻少見白云母。據(jù)此,初步判定巖芯鉆取的沉積物有多期物源。

贛江三角洲沉積物中的鈾、釷含量平均值分別為7.84×10-6和26.55×10-6(表2),均遠(yuǎn)高于我國表土的鈾(2.80×10-6)、釷(13.50×10-6)背景值(奚小環(huán)等,2021)。贛江水系起源于贛閩邊界武夷山西麓,流經(jīng)華南地塊(吳仁貴等,2018)。華南地塊多產(chǎn)出富鈾巖體(王正慶等,2013),且由于沉積相的化學(xué)沉積分異作用,使贛江三角洲在淡水補(bǔ)給的過程中,鈾元素在此聚集,這可能是贛江三角洲地區(qū)鈾含量較高的原因。

表2 中國土壤鈾、釷背景值與贛江三角洲地區(qū)土壤鈾、釷平均值比較

鈾、釷、有機(jī)質(zhì)含量和Th/U值是判斷沉積環(huán)境的重要參考指標(biāo),其中鈾、釷含量和Th/U值還具備判斷碎屑物來源差異的能力,可作為判斷現(xiàn)代沉積碎屑物來源的手段之一,值得深入探究。

5 結(jié)論

根據(jù)對贛江三角洲GJ01孔剖面有機(jī)質(zhì)含量及鈾、釷含量的對比分析,厘清了贛江三角洲鈾、釷元素的地球化學(xué)特征及其影響因素,并得出了以下認(rèn)識:

(1)贛江三角洲沉積物的釷鈾比值和有機(jī)質(zhì)具有一定的相關(guān)性,能夠反映氧化-還原環(huán)境,區(qū)分三角洲沉積與湖相沉積,可作為沉積環(huán)境評價的參考指標(biāo)。

(2)贛江三角洲沉積物中鈾、釷的含量明顯高于我國土壤背景值,這可能與贛江水系起源和流經(jīng)廣泛發(fā)育富鈾巖體的華南地塊有關(guān)。

(3)贛江三角洲沉積物中釷含量的顯著差別反映鉆孔處的沉積物可能存在多期物源。