鉛、鎘同位素在重金屬污染源解析中的應用

劉麗　魏曉　文雪峰　宋理洪　楊昌隆　周發(fā)

摘要： 為了解鉛（Pb）、鎘（Cd）同位素在重金屬污染源解析應用方面的研究進展及未來發(fā)展勢態(tài)，以Web of Science核心數(shù)據(jù)庫中2008-2021年的相關文獻為研究對象，運用CiteSpace軟件對文獻進行可視化分析。結果表明：2008-2021年國際上本研究領域的英文發(fā)文數(shù)量呈波動增長趨勢，2015年后文獻量增長幅度較大。在此期間，國際上本領域的研究大致劃分為2個時期：2008-2014年，研究焦點側重于工業(yè)、采礦、冶煉等行業(yè)的重金屬污染狀況研究，主要涉及大氣、水體和沉積物（湖泊、水庫和河流）等介質的重金屬污染源解析；2015-2021年，研究焦點逐漸轉向重金屬與人體健康領域，重點關注土壤及農(nóng)作物重金屬的污染源解析、食品安全和人體健康風險評價等問題?？傮w上，Pb、Cd同位素在重金屬污染源解析應用方面的研究由單一同位素解析、單一環(huán)境介質應用向多同位素聯(lián)合解析、多介質應用方向發(fā)展。

關鍵詞： 重金屬污染；源解析；Cd同位素；Pb同位素；CiteSpace

中圖分類號： X592 文獻標識碼： A 文章編號： 1000-4440（2023）02-0557-10

Application of lead-cadmium isotopes in the analysis of heavy metal pollution sources——based on CiteSpace quantitative analysis

LIU Li， WEI Xiao， WEN Xue-feng， SONG Li-hong， YANG Chang-long， ZHOU Fa

（College of Agriculture， Guizhou University， Guiyang 550025， China）

Abstract： Lead （Pb） and cadmium （Cd） isotopes have been widely used in the source analysis of heavy metal pollution in the atmosphere， sediment and soil. In order to understand the research progress and future research trends of the application of Pb and Cd isotopes in the field of heavy metal pollution source analysis， this study took the related literatures in the core database of Web of Science from 2008 to 2021 as the research object， and CiteSpace software was used to draw a knowledge map of this research and make a visual analysis of the literatures. Results showed that the number of international English publications on the topic experienced a fluctuating， increasing trend between 2008 to 2021， and the number of papers increased significantly after 2015. During this period， the international research in this field was roughly divided into two periods： from 2008 to 2014， the research focus focused on the study of heavy metal pollution in industries such as industry， mining， smelting， etc.， mainly involving the atmosphere， water and sediments （lakes， reservoirs and rivers）. From 2015 to 2021， the research focus gradually turned to the field of heavy metals and human health， focusing on the pollution source analysis of heavy metals in soil and crops， food safety and human health risk assessment. In general， the research on the application of Pb and Cd isotopes in the field of heavy metal pollution source analysis has developed from single isotope analysis and single environmental media application to multi-isotope joint analysis and multi-media extended application.

Key words： heavy metal pollution;source analysis;cadmium isotope;lead isotope;CiteSpace

隨著城市化和工業(yè)化的快速發(fā)展，由人類活動引發(fā)的環(huán)境污染問題愈發(fā)嚴重^[1]。重金屬污染物通過大氣沉降、施肥、灌溉等方式危害生態(tài)安全、農(nóng)業(yè)安全生產(chǎn)^[2]。排入環(huán)境的重金屬鉛（Pb）、鎘（Cd）污染物導致地表和地下水體的嚴重污染^[3-4]，從而威脅整個生態(tài)系統(tǒng)服務功能的正常運轉^[5]。Pb和Cd污染兼有持久性和隱蔽性的特點^[6]，僅僅運用重金屬的總濃度不能準確地判斷環(huán)境污染物的來源^[7]。因此，針對重金屬污染防治，解析重金屬污染來源及貢獻率是重金屬污染防治的前提和基礎。

化學質量平衡法^[8]、多元線性回歸法^[9]和數(shù)據(jù)統(tǒng)計分類法^[10]等技術是重金屬污染源解析領域研究的常用手段?；瘜W質量平衡法雖然采樣量較少，但解析效果較差，無法得到每一個污染源的貢獻率。多元線性回歸法和數(shù)據(jù)統(tǒng)計分類法的分析結果易產(chǎn)生偏差且采樣數(shù)量多。這些方法在重金屬污染源的定量解析方面存在局限，因此，重金屬污染源的準確解析必須借助更先進的科學技術手段。穩(wěn)定同位素指紋分析法因其具有分析精確度高、需要樣品數(shù)量較少、辨別能力較強等特點，已成為污染源解析領域非常重要的研究方法^[11-13]。目前，Pb同位素已經(jīng)被用于大氣^[14-15]、冰雪^[16]、地衣^[17]、泥炭沼澤^[18]以及土壤^[19-21]等介質的重金屬污染源解析。Cloquet等^[22]的研究結果表明，Cd同位素可作為環(huán)境污染源識別的一種新示蹤技術，而且Cd同位素與Pb同位素的互補能夠有效提高污染源解析的精確度。重金屬污染源解析研究相關的論文逐年增多，但是這些研究大多數(shù)局限于某個方向，比如水體、大氣中重金屬污染源解析。缺少從宏觀角度，系統(tǒng)性地分析重金屬源解析領域的研究現(xiàn)狀、前沿熱點和主題演進等。

文獻計量學是運用數(shù)學與統(tǒng)計學方法來研究科學文獻的各種外部特征，進一步剖析相關領域的研究進展與發(fā)展勢態(tài)的研究方法^[23]，已被廣泛應用于管理學、教育學和體育學等領域^[24]。但關于Cd、Pb同位素在重金屬污染源解析應用方面的文獻計量學研究尚未見報道。為梳理該領域的研究前沿及演進歷程，筆者利用CiteSpace5.8.R3計量軟件，以科學文獻數(shù)據(jù)庫Web of Science^TM核心集合為數(shù)據(jù)源，從發(fā)文數(shù)量、國家、機構、高被引文獻和關鍵詞多角度對2008-2021年國際發(fā)表的Cd、Pb同位素在重金屬污染源解析應用方面的文獻進行可視化分析，為推進生態(tài)環(huán)境重金屬污染治理提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

數(shù)據(jù)樣本選取Web of Science^TM核心合集數(shù)據(jù)庫中的文獻資料，以2008-2021年英文文獻（選擇article和review類型的文獻）為研究對象。于2022年1月14日，采用檢索式：TS=“Source analysis”AND TS=（cadmium isotope OR lead isotope），檢索得到420篇英文文獻。剔除與主題不相關的13篇，最終得到407篇英文文獻。

1.2 分析方法與工具

CiteSpace是一種識別科學文獻并預測其未來研究方向的軟件，也是目前繪制知識圖譜最流行的軟件之一^[25]。利用CiteSpace軟件以及Web of Science數(shù)據(jù)庫自帶的分析功能繪制科學知識圖譜，展現(xiàn)科學文獻的外部特征和知識框架。從Web of Science^TM核心合集數(shù)據(jù)庫導出數(shù)據(jù)文本格式為txt全記錄，文本統(tǒng)一命名為download_***。將txt文本導入軟件CiteSpace5.8.R3，時間跨度設置為2008-2021年，共14年，時間節(jié)點（Years per slice）設置為1年，節(jié)點類型（Node type）進行相對應勾選，其余參數(shù)均為默認，得到國家、機構、高被引文獻、關鍵詞共現(xiàn)及突現(xiàn)等可視化圖表。

2 結果與分析

2.1 研究論文的年發(fā)文量及年變化趨勢

發(fā)文數(shù)量及年際變化趨勢可反映研究領域的動態(tài)變化和研究趨勢^[26]。2008-2021年，有關Cd、Pb同位素在重金屬污染源解析中應用的國際英文文獻發(fā)文數(shù)量整體呈現(xiàn)波動式增長，極個別年份出現(xiàn)小幅度的波動（圖1）。發(fā)表文獻數(shù)量從2008年至2021年增長了約4.4倍，2008-2014年和2015-2021年發(fā)表的文獻數(shù)量占文獻總量的比例分別為31.9%和68.1%，尤其2015年后文獻增長幅度較大。這可能與2014年首屆聯(lián)合國環(huán)境大會的召開、檢測技術的不斷提升以及研究焦點發(fā)生轉移等因素有關。這表明近年來在國際上該領域的研究受到了學者們的廣泛關注。

2.2 合作網(wǎng)絡

2.2.1 國家地區(qū)分析 一個國家的發(fā)文量一定程度上反映該國對某領域的關注程度^[27]。檢索結果顯示全球涉及本領域研究的國家或地區(qū)共54個。利用CiteSpace軟件中Institution分析功能繪制主要發(fā)文量國家（表1）。中國的發(fā)文量位居第1（131篇），占總量的29.1%；美國的發(fā)文量位居第2（71篇），占總量的15.8%。中國發(fā)文量較大可能與中國環(huán)境保護部頒布的《國家環(huán)境保護“十三五”環(huán)境與健康工作規(guī)劃》有關，該文件明確提出要嚴密防控重金屬（Cd、As、Pb等）及有毒有害污染物等重點領域環(huán)境風險，提高潛在風險的預防能力。僅依靠國家發(fā)文的數(shù)量并不能說明該國在本領域的文章質量，還需綜合其他指標評價。文章的被引頻次和國家中介中心性（Intermediary centrality）更能反映文章質量，間接地反映出國家的科研實力。

國家的中介中心性是表示該國在某研究領域的國際影響力^[24]。法國和英國的中心性較強，分別為0.29和0.27，其研究成果影響力較大。其次為美國、德國、中國、西班牙和日本，中心性均大于0.1。捷克的中心性僅為0.01，影響力較小（表1）。此外，將54個國家進行合作分析，得到圖2。圖2中外圈表示中介中心性不小于0.1，邊像的寬度與中心性大小成正比，節(jié)點大小代表國家發(fā)文量，連線表示國家之間的合作，連線越粗，共現(xiàn)次數(shù)越多，聯(lián)系越強。合作網(wǎng)絡圖譜密度為0.091，各國之間連線較多，結構相對復雜，表明該領域國際間的合作較為緊密。中國與英國、澳大利亞、日本這3個國家在本領域的學術交流較多。

通過綜合分析我們認為，整體上本研究領域由法、英、美、德4個國家主導。中國在該研究領域的發(fā)文數(shù)量大，發(fā)展勢態(tài)迅猛，然而研究成果的國際影響力不強。這表明中國在該領域的研究雖然作出了重要貢獻，但還應進一步加強該領域的創(chuàng)新性研究。

2.2.2 主要研究機構分析 機構代表了某個研究領域的核心科研力量，中心性高的機構通常對該研究領域的理論和方法有創(chuàng)新，并對該研究領域的發(fā)展作出了重大貢獻^[28]。運用CiteSpace軟件中Institution分析功能繪制研究機構合作網(wǎng)絡圖譜（圖3）。圖譜的節(jié)點343個，連線442條，密度0.007 5。從圖3可知，形成了以中國科學院、法國國家科學研究院和布拉格大學等為代表的學術群。中國科學院Wang等^[29]利用Cd、Pb同位素指紋法對農(nóng)田土壤重金屬進行污染源解析研究。以南京大學Chen等^[30]為代表的團隊主要研究內容是運用定量方法（排放清單和同位素比值分析）解析中國東部太湖地區(qū)農(nóng)用地土壤的重金屬來源。以布拉格大學Francova等^[31]為代表的團隊研究方向主要側重于Pb同位素在不同環(huán)境樣本中追蹤的適用性和大氣重金屬（Cd、Cr、Cu、Ni、Pb等）污染源解析領域的研究^[32]。

以發(fā)表論文的第一作者和通信作者隸屬機構為準，統(tǒng)計Web of Science^TM核心合集數(shù)據(jù)庫中本領域的主要發(fā)文機構（表2）。從表2可知，中國機構共7個，分別是中國科學院、中國地質大學、中國地質科學院、南京大學、南京信息工程大學、中國環(huán)境科學研究院和華僑大學。綜合表1分析可知，這7個研究機構是中國在本領域的主要科研力量。此外，中國科學院的發(fā)文量（58）和中心性（0.24）均排在首位，而且以中國科學院為中心構成最大核心群集（圖3）。這表明中國科學院在本領域有很高的權威性，是該領域的核心科研力量之一。法國國家科學研究院的發(fā)文量和中心性分別為10、0.17。該機構提出了一種處理泥炭巖心的綜合方案，這為研究大氣金屬（Pb和Pb同位素、Hg、As等）沉積提供了處理樣品的方法指南^[33]；該機構還嘗試運用Pb、Cu和Zn同位素指紋法對英國倫敦大氣顆粒物中重金屬進行源解析^[34]，拓展了Pb同位素的應用范圍。這可能是法國在本研究領域國際影響力較高的主要原因之一。

2.2.3 高被引文獻分析 Pb、Cd同位素在重金屬污染源解析應用方面的研究前10名高被引文獻見表3。從文獻內容來看，其中6篇研究主要內容為運用Pb、Cd同位素指紋法識別環(huán)境中的重金屬污染源，主要針對工業(yè)、汽車尾氣、廢物焚燒和燃煤等人為重金屬污染進行源解析^[35-36]。Komarek等^[37]通過測定土壤和蘑菇子實體的Pb同位素，探索了蘑菇對重金屬的吸收機制，對食用蘑菇中高含量重金屬的毒理學風險進行評估。其余幾篇主要集中于農(nóng)田、湖泊沉積物和大氣顆粒物中重金屬的污染源解析以及健康風險評價。從作者所屬機構來看，有7篇來自中國機構。其中Cheng等^[35]介紹了Pb同位素指紋追蹤環(huán)境中Pb來源和Pb轉運途徑的機制，并認為將來同位素指紋法會成為識別Pb污染源的關鍵工具之一。Liu等^[38]運用Cd、Pb同位素組成來解析道路塵埃中的重金屬來源，研究結果表明煤燃燒和冶煉為主要來源。綜合分析可知，中國學者在重金屬污染源解析領域的研究較多，在國際上的活躍度較高。

2.3 研究熱點

2.3.1 關鍵詞共現(xiàn)分析 關鍵詞表示一篇論文的核心觀點，也是論文主題的精髓。因此，分析某領域文獻的關鍵詞有助于了解該領域的研究主題演變過程及核心內容。運用CiteSpace軟件對檢索到的文獻進行關鍵詞共現(xiàn)分析，得到時序圖譜（圖4）。時序圖譜可以反映出不同時期本研究領域的新興主題，每個節(jié)點所處的位置代表關鍵詞首次出現(xiàn)的年份，如果以后該關鍵詞繼續(xù)出現(xiàn)，出現(xiàn)頻次都會累積至首次出現(xiàn)的年份上，使該關鍵詞的節(jié)點變大，但不會出現(xiàn)新的節(jié)點；連線表示該關鍵詞與其他關鍵詞的共現(xiàn)關系，連線越粗，聯(lián)系越強。結合英文發(fā)文量變化曲線，2015年之后英文發(fā)文量顯著增加，因此2015年可視為一個重要的轉折點。將2008-2021年劃分為2008-2014、2015-2021年2個時間段進行國際文獻關鍵詞共現(xiàn)分析。

2008-2014年為研究前期，這個時期主要關鍵詞為Pb同位素、重金屬、污染等。該時期側重于工業(yè)、采礦、冶煉等行業(yè)的重金屬污染狀況研究，主要涉及大氣、水體和沉積物（湖泊、水庫和河流）等介質的重金屬污染源解析。例如，有研究以²⁰⁷Pb/²⁰⁶Pb值對²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb值作圖，對比分析同位素指紋圖比率來確定西安市大氣顆粒Pb污染源，結果表明大氣顆粒物Pb來自燃煤（39.0%）、汽車尾氣（30.4%）、工業(yè)排放（17.8%）、廢物燃燒（11.6%）和其他（1.2%）^[39]。前人運用Pb同位素對北半球大氣中Pb進行源解析，研究結果表明早期北半球大氣的大規(guī)模污染主要是由于歐洲和中國粗糙的制銅、高污染冶煉的排放引起^[40-43]。此外，中國中部某湖泊沉積物巖心的放射性探測和重金屬Pb、Cd同位素組成分析結果表明其重金屬濃度從公元前3000年左右開始逐漸增加^[44]。該階段Pb、Cd同位素指紋法成為解析重金屬污染源的重要手段，利用其對大氣和沉積物中重金屬污染源的精準識別，在一定程度上提升了污染的防治效率。

2015-2021年為研究后期，該時期的研究主題主要集中在健康風險評價和同位素分餾機制，包括耕地土壤、道路灰塵、農(nóng)作物以及Pb和Cd同位素分餾等關鍵詞。對檢索文獻深入梳理發(fā)現(xiàn)，該時期中國學者發(fā)表有關Pb、Cd同位素在耕地土壤重金屬源解析領域中應用的研究成果較多^[45-47]。這可能與中國2016年頒布《土壤污染防治行動計劃》有關，該文件明確規(guī)定加大農(nóng)用地污染防治力度，重點監(jiān)管土壤中Cd、Hg、As、Pb、Cr等重金屬。同時國外也有眾多學者運用Pb、Cd同位素解析土壤及植物的重金屬污染源。例如Durdic等^[48]運用Pb、Cd同位素聯(lián)合解析雨傘菇中的重金屬來源，發(fā)現(xiàn)其Pb主要來自表層土壤。Wiggenhauser等^[49]嘗試運用天然Cd同位素對土壤-植物系統(tǒng)重金屬進行源解析。Salmanzadeh等^[50]調查了某施用化肥的農(nóng)田土壤和化肥Cd同位素的組成。此外，在蒸發(fā)、冷凝、吸附、沉淀、生命活動以及風化過程中Pb、Cd同位素分餾行為已得到初步研究^[51-54]，尤其Cd同位素易發(fā)生分餾行為^[55-56]。因此探明相關條件下Pb、Cd同位素分餾因子及分餾機制，是有效解釋天然Pb、Cd同位素信號的關鍵。對Pb、Cd同位素分餾機制的進一步研究，以及運用Pb、Cd等多同位素對重金屬污染源進行聯(lián)合解析，均有利于提高污染源解析的準確性。

2.3.2 關鍵詞突現(xiàn)分析 關鍵詞突現(xiàn)是指在短時間內關鍵詞頻次顯著增加，了解該時期關注度較高的研究，可據(jù)此判斷領域的研究前沿^[57]。Pb、Cd同位素在重金屬污染源解析方面的應用研究文獻關鍵詞的突現(xiàn)見圖5。前11位突現(xiàn)關鍵詞的突現(xiàn)強度都達到了3以上，說明這些關鍵詞都是世界本領域中研究熱點的良好反映。其中“大氣污染”、“湖泊沉積”和“沉淀物”以最長突現(xiàn)時間6年并列首位，表明運用Pb、Cd同位素對大氣污染和沉積物中重金屬污染進行源解析的研究在6年前是該領域的風向標?！敖】碉L險”一詞從2018年開始突現(xiàn)持續(xù)至2021年，這說明近幾年重金屬健康風險評價的研究倍受關注，主要包括耕地土壤、道路灰塵和農(nóng)作物等介質重金屬的污染源解析及其人體健康風險評估。

綜合分析可知，研究前期側重于大氣、水體和沉積物中重金屬污染源解析研究，后期逐漸轉向耕地土壤、農(nóng)作物和道路灰塵重金屬污染源解析及人類健康風險評價的研究。該結論與前文所述結果有較好的一致性，也印證了前文關于本研究領域的演進歷程和焦點變化的總結。

3 結論與展望

基于Web of Science核心數(shù)據(jù)庫中2008-2021年Pb、Cd同位素在重金屬污染源解析領域中應用的研究現(xiàn)狀與相關成果，利用CiteSpace軟件對發(fā)文國家、機構、高被引用文獻以及關鍵詞進行系統(tǒng)分析，總結出本領域的研究熱點及演進歷程。

（1）國際上本領域年發(fā)文量從2008年至2021增長了約4.4倍，整體呈現(xiàn)波動式增長，2015年后文獻量增長幅度較大。法國和英國較高的發(fā)文量和中心度表明其在該領域具有較大貢獻，國際影響力較強。中國發(fā)文數(shù)量第一，然而中心度不高。這表明中國在該領域雖然作出了重要貢獻，但還應進一步加強創(chuàng)新性研究。

（2）國際上本領域研究大致劃分為2個時期：2008-2014年，研究焦點側重于工業(yè)、采礦、冶煉等行業(yè)的重金屬污染狀況研究，主要涉及大氣、水體和沉積物（湖泊、水庫和河流）等介質的重金屬污染源解析；2015-2021年，研究焦點逐漸轉向重金屬與人體健康領域，重點關注土壤及農(nóng)作物重金屬的污染源解析、食品安全和人體健康風險評價等問題。土壤（灰塵）重金屬示蹤及健康風險評價研究為當前本領域的熱門研究方向。

（3）基于對Pb、Cd同位素在重金屬污染源解析領域中應用研究的相關文獻計量分析，對未來研究工作提出2點展望：①以生產(chǎn)安全為目標研究重金屬在土壤-食物鏈系統(tǒng)中累積與源解析尚缺乏系統(tǒng)性，今后可運用同位素指紋法對土壤-生產(chǎn)者（植物）-消費者（動物）系統(tǒng)中重金屬遷移進行深入研究。②當前同位素測定精度有待進一步提高，需對樣品的分離純化流程和儀器測試方法進行優(yōu)化。

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（責任編輯：張震林）