準(zhǔn)靜態(tài)拉伸下固體推進(jìn)劑三維結(jié)構(gòu)變形損傷失效機(jī)理研究①

魏晉芳,賴(lài)國(guó)棟,柴海偉,謝紅蘭,王 寧,桑麗鵬*,張峰濤

(1.西南交通大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,成都 630031;2.西南交通大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院教育部先進(jìn)材料與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,成都 630031;3.中國(guó)科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所,上海 100864;4.航天化學(xué)動(dòng)力重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,襄陽(yáng) 441003;5.湖北航天化學(xué)技術(shù)研究所,襄陽(yáng) 441003)

0 引言

固體推進(jìn)劑由于其制作簡(jiǎn)單、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、高比沖等特性常應(yīng)用于航空航天與導(dǎo)彈等領(lǐng)域。然而,在不同的應(yīng)用場(chǎng)景下固體推進(jìn)劑常會(huì)受到不同條件的環(huán)境加載進(jìn)而引發(fā)結(jié)構(gòu)損傷[1-4]。因此,對(duì)固體推進(jìn)劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的研究對(duì)其工程應(yīng)用極為重要。固體推進(jìn)劑通常由高能晶體、高聚物粘結(jié)劑以及微米或納米金屬粉末復(fù)合組成,作為一種非均相復(fù)合材料,其宏觀力學(xué)性能與微觀結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。因此,固體推進(jìn)劑的微觀結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能的相關(guān)性受到了廣泛的關(guān)注[5-16]。

固體推進(jìn)劑的宏觀力學(xué)性能的診斷常采用應(yīng)力-應(yīng)變曲線分析法[5-7]。為了原位表征固體推進(jìn)劑在機(jī)械載荷下的微觀結(jié)構(gòu)的變化,相關(guān)學(xué)者開(kāi)發(fā)了一系列的原位分析測(cè)試技術(shù)。VAN等[8]通過(guò)原位掃描電子顯微鏡研究了固體推進(jìn)劑準(zhǔn)靜態(tài)拉伸變形過(guò)程的應(yīng)變率效應(yīng),及目標(biāo)顆粒界面脫粘損傷機(jī)制。WANG等[9]通過(guò)原位攝影技術(shù)研究了固體推進(jìn)劑的裂紋成核與傳播過(guò)程及其應(yīng)變率效應(yīng)。然而,上述原位測(cè)試技術(shù)都僅限于材料表面的實(shí)時(shí)探測(cè),難以獲取材料的內(nèi)部響應(yīng)。為了實(shí)時(shí)、精確地捕獲材料在加載下其內(nèi)部結(jié)構(gòu)演化信息,還需發(fā)展具有穿透能力的診斷技術(shù)[10]。

在不同加載條件下,固體推進(jìn)劑的損傷機(jī)制不盡相同。HOU等[11]通過(guò)數(shù)值模擬研究了HMX/DBD在拉伸過(guò)程中的基體撕裂和界面剝離兩種情況,結(jié)果表明,基體的撕裂是由材料的拉伸造成,而界面的脫粘是由于拉伸過(guò)程中顆粒與基體變形從而引起的模量不匹配所導(dǎo)致。WANG[12]和LIU[13]等研究了準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下應(yīng)變率效應(yīng)和溫度效應(yīng)對(duì)HTPB推進(jìn)劑拉伸斷裂機(jī)理的影響,結(jié)果表明,在低溫條件下(～230 K),HTPB發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變,從而導(dǎo)致其彈性模量大幅增加。因此,在拉伸過(guò)程中發(fā)現(xiàn)AP顆粒的斷裂早于HTPB基體。然而在室溫下,由于加載應(yīng)變速率的不同目標(biāo)試樣反饋的損傷機(jī)制也不同。在較高的應(yīng)變率下,材料內(nèi)部的應(yīng)力難以充分分散,以至于應(yīng)力集中于AP附近并使其顆粒發(fā)生斷裂。上述研究證實(shí),固體推進(jìn)劑的變形損傷失效與材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。

此外,作為高填充的復(fù)合材料,固體推進(jìn)劑填充物顆粒的形貌會(huì)通過(guò)影響與基體的耦合進(jìn)而影響其材料宏觀機(jī)械性能[14-16]。LIN等[14]分別向聚苯烯中摻入三種不同形狀的納米ZnO顆粒,發(fā)現(xiàn)摻雜有長(zhǎng)條形狀的復(fù)合材料具有較高的拉伸強(qiáng)度與拉伸模量。HIREMATH等[15]選取棒狀與球形納米氧化鋁顆粒分別摻雜進(jìn)環(huán)氧樹(shù)脂并固化,隨后對(duì)目標(biāo)樣進(jìn)行力學(xué)性能測(cè)試。結(jié)果表明,棒狀顆粒的添加使其復(fù)合材料獲取了更高的儲(chǔ)能模量。CHENG等[16]研究了填充粉末顆粒形貌對(duì)聚合物羥基磷灰石復(fù)合材料力學(xué)性能的影響,并指出顆粒表面的形貌對(duì)復(fù)合材料的拉伸性能有著相當(dāng)大的影響。上述研究均表明,對(duì)復(fù)合材料而言,填料的形貌對(duì)樣品的力學(xué)性能有顯著影響。目前,對(duì)準(zhǔn)靜態(tài)拉伸下填料顆粒對(duì)固體推進(jìn)劑裂紋成核的影響的研究仍然較少。

本文基于同步輻射顯微斷層成像(Computed Tomography,CT)技術(shù)原位表征了準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下固體推進(jìn)劑變形損傷失效過(guò)程。結(jié)合應(yīng)力-應(yīng)變曲線推測(cè)了固體推進(jìn)劑的斷裂機(jī)理,并分析了孔隙率與材料宏觀損傷之間的關(guān)系。通過(guò)顯微CT成像與圖像分割方法定量描述了填充物顆粒的形貌對(duì)裂紋成核的影響。此外,研究了裂紋在推進(jìn)劑內(nèi)部的傳播模式。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)樣品

本實(shí)驗(yàn)所使用的固體推進(jìn)劑其主要成分為端羥基聚丁二烯(Hydroxyl-terminated polybutadiene,HTPB)基體,高氯酸銨顆粒(Ammonium perchlorate,AP)以及微米Al粉顆粒。由于測(cè)試需要,試樣被加工為狗骨試件,標(biāo)樣段尺寸為2.5 mm × 2.5 mm × 4.0 mm(加載方向長(zhǎng)度為4 mm)。

1.2 同步輻射CT技術(shù)原理

當(dāng)一束平行X射線射入待測(cè)物體時(shí),因物體內(nèi)部不同位置結(jié)構(gòu)的差異引起的吸收系數(shù)與相移系數(shù)的不同,透射光束攜帶有相應(yīng)的結(jié)構(gòu)信息。利用閃爍體將透射X射線轉(zhuǎn)化為可見(jiàn)光,并對(duì)等角度間隔的可見(jiàn)光信號(hào)進(jìn)行采集。然而,采集到的信號(hào)為X射線沿不同角度入射的被測(cè)體的投影圖像,無(wú)法用于直接分析,需要對(duì)其進(jìn)行三維重構(gòu)以獲取待測(cè)物體的三維切片圖。

對(duì)每幅投影圖像沿任意像素點(diǎn)歸一化后取對(duì)數(shù)以代表當(dāng)前方向上吸收系數(shù)的線積分?？紤]到探測(cè)器采集信號(hào)為離散信號(hào),則探測(cè)器上任意一點(diǎn)(ρ,θ)的信號(hào)表示為

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其中,M,N為應(yīng)用變換的矩陣區(qū)域各維度尺寸。

根據(jù)濾波反投影重建算法對(duì)g(ρ,θ)沿θ進(jìn)行傅里葉變換,得到頻域函數(shù)G(ω,θ)后利用相應(yīng)濾波函數(shù)H(ω)降噪,再對(duì)G(ω,θ)H(ω)求傅里葉逆變換;最后對(duì)所得所有一維傅里葉逆變換進(jìn)行積分即可得到待測(cè)物體內(nèi)部對(duì)X射線吸收系數(shù)的三維空間分布。由于不同元素對(duì)于X射線吸收系數(shù)與其原子序數(shù)4次方(Z4)成正比[17],則可根據(jù)吸收系數(shù)的空間分布判斷判斷目標(biāo)內(nèi)部物質(zhì)分布及其三維結(jié)構(gòu)。

1.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

本實(shí)驗(yàn)依托上海同步輻射光源BL13W1線站及微型材料試驗(yàn)機(jī)(Material testing system,MTS)搭建了如圖1(a)所示的原位顯微CT成像系統(tǒng)。MTS裝置安裝在七維電動(dòng)位移臺(tái)上,由高精度步進(jìn)電機(jī)驅(qū)動(dòng)MTS裝置及目標(biāo)試樣的移動(dòng)與旋轉(zhuǎn)。樣品安裝在定制的卡槽型夾頭上,裝配方式如圖1(b)所示。準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載由MTS裝置執(zhí)行,加載速度為0.04 mm/s,力信號(hào)與位移信號(hào)分別原位實(shí)時(shí)通過(guò)MTS裝置內(nèi)壓電傳感器與步進(jìn)電機(jī)反饋并傳輸至控制計(jì)算機(jī),進(jìn)而獲得目標(biāo)宏觀工程應(yīng)力-工程應(yīng)變曲線。在拉伸過(guò)程中,一旦達(dá)到預(yù)設(shè)的工程應(yīng)變值便停止加載并暫停3 min等待樣品弛豫至載荷不再明顯下降、結(jié)構(gòu)大致穩(wěn)定,隨后執(zhí)行CT表征。

圖1 (a)微型材料試驗(yàn)機(jī)與原位顯微CT系統(tǒng)示意圖;(b)樣品及其夾持方式示意圖Fig.1 (a)Experimental setup schematic of the miniature MTS testing system with the in-situ synchrotron X-ray CT diagnostic;(b)Schematic diagram of sample and its holding mode

入射X射線單色光能量為19 keV,X射線穿透目標(biāo)樣品并被LuAG：Ce閃爍體轉(zhuǎn)化為可見(jiàn)光,最后被光學(xué)顯微成像系統(tǒng)采集。像素尺寸為3.74 μm。CT掃描期間,轉(zhuǎn)臺(tái)以0.25(°)/s的速度勻速旋轉(zhuǎn),相機(jī)連續(xù)采集1500幀目標(biāo)投影圖像。

1.4 圖像處理

為定量化分析原位拉伸下固體推進(jìn)劑微觀結(jié)構(gòu)信息及其演化過(guò)程,首先基于TomoPy開(kāi)源工具集對(duì)投影圖像進(jìn)行三維重構(gòu)[18]。由于推進(jìn)劑不同組分對(duì)X射線吸收系數(shù)不同,其在重構(gòu)得到的三維切片圖像中呈現(xiàn)的灰度分布也將不同。圖2(a)展示了對(duì)固體推進(jìn)劑不同相的圖像分割步驟。S0為包含AP顆粒、Al粉顆粒、微裂紋以及HTPB基體的典型局部結(jié)構(gòu)切片圖像;對(duì)于微裂紋相,由于其灰度分布存在顯著差異,利用全局閾值分割方法[19]即可準(zhǔn)確提取,提取結(jié)果如S1綠色部分所示。AP顆粒相與Al粉相灰度分布存在交疊,簡(jiǎn)單的閾值分割無(wú)法精確提取該相。對(duì)Al粉相而言,首先采取閾值分割分離出部分的Al粉相區(qū)域,隨后利用top-hat[20]算法對(duì)剩余未被閾值分割選出的Al粉相區(qū)域,結(jié)合兩種方法提取出來(lái)Al粉的相如S2紅色部分所示。雖然閾值分割與top-hat方法能夠有效篩選出Al粉相,但是卻不能完全描繪出Al粉顆粒邊緣的完整結(jié)構(gòu)。在S2基礎(chǔ)上利用Marker-Controlled Watershed[21-22]方法準(zhǔn)確捕捉Al粉顆粒的完整邊界,如S3所示。對(duì)AP顆粒相,首先利用閾值分割與top-hat方法選中AP顆粒相(S4藍(lán)色部分),對(duì)所選中的相進(jìn)行膨脹-腐蝕操作,使得對(duì)所選中區(qū)域盡可能的包括AP顆粒的邊緣部分,隨后再進(jìn)行Marker-Controlled Watershed分割,最終結(jié)果如S5所示。使用原始圖像減去圖像分割所得微裂紋、Al粉與AP顆粒相區(qū)域,剩余部分即為HTPB基體相,如S5中粉色部分所示。基于圖像分割結(jié)果,對(duì)固體推進(jìn)劑代表性組分進(jìn)行體渲染,如圖2(b)所示。

圖2 (a)對(duì)固體推進(jìn)劑各相圖像分割的具體處理步驟;(b)二值化分割渲染結(jié)果Fig.2 (a)Image segmentation steps for each phase of solid propellant;(b)Volume rendering result for binary segmentation

由于Al粉顆粒與AP顆粒的形貌不規(guī)則性,引入回轉(zhuǎn)張量分析方法以描述不規(guī)則目標(biāo)的近球度、伸長(zhǎng)程度以及扁平程度等三維結(jié)構(gòu)特征[23-26]。基于回轉(zhuǎn)張量的特征橢球示意圖如圖3所示?；剞D(zhuǎn)張量G定義為

圖3 基于回轉(zhuǎn)張量的特征橢球示意圖Fig.3 Schematic diagram of characteristic ellipsoid based on gyration tens

(2)

計(jì)算每個(gè)顆?；剞D(zhuǎn)張量的特征向量(R1,R2,R3)并構(gòu)建特征橢球,其半軸長(zhǎng)分別為a、b、c(a>b>c)滿(mǎn)足：

(R1,R2,R3)=(a2/5,b2/5,c2/5)

(3)

定量化特征橢球三軸的離散程度用以描述三維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對(duì)標(biāo)準(zhǔn)球形的近似程度S,稱(chēng)為近球度[24]：

(4)

若特征橢球越接近標(biāo)準(zhǔn)球體,則S越趨近于1;反之S趨近于0。

此外,引入伸長(zhǎng)指數(shù)(Elongation index,EI)與扁平指數(shù)(Flatness index,FI)作為描述顆粒伸長(zhǎng)程度與扁平程度的特征指標(biāo),定義為[26]

EI=b2/a2

(5)

FI=c2/b2

(6)

EI指標(biāo)越小,代表顆粒伸長(zhǎng)程度越高。同樣,FI指標(biāo)越小,代表顆粒扁平程度越高。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下的微細(xì)觀結(jié)構(gòu)演化

圖4(a)、(b)分別為HTPB固體推進(jìn)劑在xz方向上隨應(yīng)變變化的切片圖像與三維渲染圖像演化,其中z軸正方向?yàn)槔旆较?圖4(c)為樣品在準(zhǔn)靜態(tài)拉伸下的原位工程應(yīng)力-工程應(yīng)變曲線。從圖4(a)中樣品初始形貌可以看出,HTPB固體推進(jìn)劑初始狀態(tài)下主要存在三種組分,灰度值分布從高到底分代表了Al粉、AP顆粒與HTPB基體。在工程應(yīng)變達(dá)到0.1時(shí),少量AP顆粒(黑色箭頭標(biāo)記)頂部或底部首先出現(xiàn)了微裂紋,從圖4(b)可以看到微裂紋相對(duì)均勻地分散在樣品內(nèi)部。隨著拉伸加載的進(jìn)行,微裂紋沿著AP顆粒上下側(cè)表面橫向擴(kuò)展,直至形成半弧狀覆蓋在AP顆粒上下側(cè)。當(dāng)試樣宏觀工程應(yīng)變達(dá)到0.19時(shí),樣品內(nèi)部出現(xiàn)數(shù)個(gè)顯著的變形破壞集中條帶,同時(shí)工程應(yīng)力-工程應(yīng)變曲線進(jìn)入下降階段。此后,裂紋沿變形破壞集中帶繼續(xù)擴(kuò)張,直至試樣宏觀工程應(yīng)變達(dá)到0.28時(shí),裂紋沿視野頂部變形破壞集中帶快速傳播、合并并橫向貫穿樣品,樣品宏觀應(yīng)力迅速釋放,其余變形帶內(nèi)裂紋基本不再變化。當(dāng)工程應(yīng)變達(dá)到0.33,樣品宏觀結(jié)構(gòu)完全拉斷并出現(xiàn)明顯斷口。

圖4 (a)固體推進(jìn)劑在準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下的縱切片圖像演化;(b)AP顆粒與微裂紋演化三維渲染; (c)原位實(shí)時(shí)測(cè)量的HTPB固體推進(jìn)劑在準(zhǔn)靜態(tài)加載下工程應(yīng)力-工程應(yīng)變曲線; (d)裂紋體積與孔隙率隨應(yīng)變率的變化Fig.4 (a)Longitudinal slice image evolution of solid propellant under quasi-static tensile loading; (b)Volume rendering of AP particles and microcracks;(c)In-situ engineering stress-engineering strain curves of HTPB solid propellant under quasi-static tensile;(d)Microcracks volume and porosity as functions of strain

目標(biāo)試樣在0.01 s-1應(yīng)變速率拉伸加載下,在發(fā)生完全斷裂時(shí)工程應(yīng)變?yōu)?.48。作為粘彈性復(fù)合材料,HTPB固體推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線可分為兩個(gè)典型階段：彈性拉伸(階段I)和裂紋擴(kuò)展(階段II)。每個(gè)采樣點(diǎn)出現(xiàn)的應(yīng)力的下降現(xiàn)象是由于CT掃描前拉伸加載暫停期間試樣的弛豫。階段Ⅰ與Ⅱ的交界點(diǎn)A為拉伸極限強(qiáng)度點(diǎn)。

在階段I早期,試樣發(fā)生彈性應(yīng)變,應(yīng)力-應(yīng)變曲線呈線性增長(zhǎng),而后,試樣內(nèi)出現(xiàn)少量微裂紋并逐步擴(kuò)展。進(jìn)入階段Ⅱ,應(yīng)力超過(guò)試樣極限強(qiáng)度后,初始微裂紋已迅速擴(kuò)展、連結(jié)、貫穿試樣,試樣發(fā)生結(jié)構(gòu)性破壞,宏觀應(yīng)力迅速下降,最終斷裂。圖4(d)統(tǒng)計(jì)了在拉伸過(guò)程中孔隙率隨加載過(guò)程的變化。工程應(yīng)變?cè)?～0.1期間,目標(biāo)試樣發(fā)生彈性形變,標(biāo)樣段被均勻拉伸,同時(shí)體積持續(xù)增大。在此期間,微裂紋成核為主。隨后,在持續(xù)拉伸加載下微裂紋進(jìn)行生長(zhǎng)并傳播,此時(shí)材料總體積幾乎沒(méi)有發(fā)生變化,而微裂紋體積增加,導(dǎo)致材料的孔隙率增大。在此階段推測(cè)作用在材料的應(yīng)力集中于微裂紋附近,為微裂紋的生長(zhǎng)擴(kuò)散提供支持條件。當(dāng)工程應(yīng)變達(dá)到0.28時(shí),損傷的大量積累導(dǎo)致宏觀結(jié)構(gòu)破壞進(jìn)而使材料的孔隙率進(jìn)一步增大。隨著樣品最終斷裂,斷口體積增大,而樣品內(nèi)部裂紋體積減小,導(dǎo)致裂紋體積增速減緩,其材料的孔隙率的增速減緩。

2.2 顆粒形貌對(duì)微裂紋成核的影響

根據(jù)上一節(jié)的討論,從圖4(a)中觀察到從微裂紋成核直至試樣完全斷裂期間(ε=0.10～0.48 ),微裂紋的成核與傳播主要發(fā)生在AP顆粒與HTPB基體的界面處。對(duì)于復(fù)合材料,其內(nèi)部填充顆粒幾何形貌會(huì)影響其界面處的微裂紋的成核[13-16]。為解釋這種現(xiàn)象,利用回轉(zhuǎn)張量分別對(duì)AP顆粒與Al粉顆粒的三維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)進(jìn)行量化分析。由于拉伸過(guò)程中顆粒并未發(fā)生明顯變化,選取初始表征階段的AP、Al粉顆粒,并對(duì)其等效直徑、近球度、伸長(zhǎng)指數(shù)EI以及扁平指數(shù)FI進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

在圖5(a)中,Al粉顆粒的等效直徑主要分布在10～100 μm,而AP顆粒的直徑分布在100～200 μm之間。統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明AP顆粒的尺寸約為Al粉顆粒的10倍。

圖5 AP顆粒和Al粉顆粒初始表征形態(tài)特征的統(tǒng)計(jì)結(jié)果((a)等效直徑;(b)近球度;(c)伸長(zhǎng)指數(shù)和(d)扁平指數(shù)。紅色顆粒代表Al粉,藍(lán)色代表AP顆粒)Fig.5 Statistical of initial morphological characteristics of AP particles and Al particles((a)Equivalent diameter; (b)Sphericity;(c)Elongation index and (d)Flatness index.Red represents Al,and blue represents AP)

圖5(b)為AP顆粒與Al粉顆粒近球度的統(tǒng)計(jì)分布,結(jié)果表明在AP顆粒中超過(guò)75 %的近球度處于0.8～1,而Al粉顆粒整體近球度低于AP顆粒。此外,圖5 (c)、(d)表示Al粉、AP顆粒的伸長(zhǎng)指數(shù)與扁平指數(shù),就整體而言,Al粉顆粒的雙峰EI分布表明鋁粉顆粒具有長(zhǎng)條形和近球形兩種典型形狀,而AP顆粒的單峰EI分布意味著大部分AP能量晶體相對(duì)形狀一致性更高。同時(shí),FI分布表明,AP顆粒一般比Al粉顆粒更“扁”。通過(guò)對(duì)四種形態(tài)指標(biāo)的比較得出結(jié)論,AP比Al粉顆粒更為不規(guī)則。

在復(fù)合材料中,顆粒與基體界面分離所需最小的應(yīng)力定義為脫濕應(yīng)力σd,其與顆粒半徑r成反相關(guān)[13],即σd∝1/r。也就是說(shuō)在復(fù)合材料中顆粒尺寸越大,其脫濕所需要的應(yīng)力則越小。因此,樣品中的AP顆粒的脫濕應(yīng)力遠(yuǎn)小于Al粉顆粒。

棒狀填充的復(fù)合材料比球形填充的復(fù)合材料具有更高的力學(xué)性能改善[14-15]。整體EI較小的Al粉顆粒擁用更大的比表面積,有利于與HTPB基體的耦合。因此,在拉伸加載過(guò)程中,Al粉顆粒與HTPB基體界面處的應(yīng)力較容易分散到基體中。相反,力傾向于集中在AP顆粒與HTPB基體的界面,并且AP顆粒較低的脫濕應(yīng)力也為微裂紋成核提供有利條件。此外,復(fù)合材料中顆粒的表面粗糙度同樣也會(huì)影響其與基體的耦合[16]。在對(duì)AP顆粒與Al粉顆粒相的分割、渲染和量化時(shí)發(fā)現(xiàn),AP顆粒的表面遠(yuǎn)比Al粉顆粒粗糙(見(jiàn)圖2(b)、圖3、圖5(c)、(d))。AP顆粒粗糙的表面促進(jìn)了材料內(nèi)部的機(jī)械聯(lián)鎖使得AP顆粒與HTPB基體之間的界面承受較大的應(yīng)力。綜上所述,AP顆粒具有較低的脫濕應(yīng)力,并且在拉伸過(guò)程中顆粒與基體界面的承受的應(yīng)力較大且難以分散。因此,在常溫準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下固體推進(jìn)劑微裂紋的成核更容易發(fā)生在AP顆粒與HTPB基體的界面。此推論與上述實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象一致。

2.3 顆粒分布對(duì)裂紋傳播的影響

微裂紋的成核與傳播導(dǎo)致的材料內(nèi)部弱區(qū)的形成加速了材料的崩潰式斷裂。顆粒的形貌會(huì)影響微裂紋的成核,然而,注意到顆粒的空間分布會(huì)影響界面微裂紋的傳播。

如圖6所示,選擇了水平排列(圖6(a))與豎直相鄰(圖6(b))兩種排列方式的AP顆粒來(lái)跟蹤界面裂紋的擴(kuò)展。對(duì)于兩種顆粒排列方式,應(yīng)變?cè)?～0.1時(shí)處于彈性拉伸階段。樣品被均勻拉伸,應(yīng)力分布在HTPB基體中,顆粒相對(duì)位置并未發(fā)生改變。隨著微裂紋在沿顆粒兩端成核,裂紋的傳播模式發(fā)生改變。

圖6 準(zhǔn)靜態(tài)拉伸下固體推進(jìn)劑代表性的裂紋擴(kuò)展模式((a)水平擴(kuò)展;(b)垂直連通性。藍(lán)色代表AP顆粒,綠色代表裂紋。黑色箭頭表示裂紋產(chǎn)生和傳播的方向,紅色箭頭表示拉伸方向)Fig.6 Representative crack propagation mode of solid propellant under quasi-static tensile((a)Horizontal expansion, (b) Vertical connectivity.The blue is used to distinguish different particles of AP,and green represents cracks.Black arrows indicate the direction of crack generation and propagation.And red arrow gives the tensing direction)

對(duì)于圖6(a)中水平排列的顆粒,微裂紋在成核后(ε=0.19)會(huì)沿著其成核顆粒表面生長(zhǎng),此時(shí)應(yīng)力達(dá)到最大并集中分布在AP顆粒表面。當(dāng)微裂紋傳播到其附著顆粒赤道處時(shí)便停止在當(dāng)前顆粒擴(kuò)展,并向其相鄰顆粒繼續(xù)傳播。同樣地,微裂紋在相鄰顆粒上繼續(xù)生長(zhǎng),一旦微裂紋再次達(dá)到相鄰顆粒赤道處便停止生長(zhǎng)進(jìn)而繼續(xù)向其水平相鄰的顆粒傳播。裂紋在材料內(nèi)部的水平傳播形成弱區(qū)并導(dǎo)致固體推進(jìn)劑的結(jié)構(gòu)損傷從而使得應(yīng)力的減小。應(yīng)變超過(guò)0.33之后,由于損傷積累使得應(yīng)力集中在固體推進(jìn)劑的宏觀斷口處,其余弱區(qū)的微裂紋停止傳播。當(dāng)樣品被拉斷,由基體殘余的彈性引起的材料一定限度的收縮使得非斷口處裂紋的體積相對(duì)減小。

對(duì)于顆粒呈現(xiàn)豎直相鄰的情況如圖6(b)所示。同樣,微裂紋的成核出現(xiàn)在顆粒的兩端,隨著拉伸的加載,裂紋首先沿著各自附著的顆粒表面生長(zhǎng)。由于顆粒排列方向平行于拉伸加載方向,顆粒隨著拉伸被拉開(kāi),集中在顆粒表面的應(yīng)力隨著微裂紋的產(chǎn)生轉(zhuǎn)移到相鄰顆粒間的基體中。上側(cè)顆粒的底部的裂紋與下側(cè)頂部的裂紋隨著基體的斷裂逐漸合并。同時(shí),上側(cè)AP顆粒頂部的裂紋水平向相鄰AP顆粒傳播。隨著應(yīng)變的增加,裂紋垂直傳播停止,水平傳播模式占主導(dǎo)。

綜上所述,在固體推進(jìn)劑內(nèi)部,裂紋的傳播模式分為水平傳播與豎直合并,其不同傳播模式的產(chǎn)生取決于推進(jìn)劑內(nèi)部微裂紋的成核以及顆粒的初始排列。兩種傳播模式并非完全獨(dú)立進(jìn)行,并且水平傳播占主導(dǎo)。微裂紋的生長(zhǎng)傳播促使了拉伸過(guò)程中推進(jìn)劑內(nèi)部弱區(qū)的形成,而水平傳播的主導(dǎo)模式使得弱區(qū)的形成皆平行于xy平面,與圖4(b)中觀測(cè)結(jié)果一致。

2.4 裂紋的演化

為了進(jìn)一步探究裂紋在拉伸加載下的傳播,對(duì)拉伸過(guò)程中的裂紋形貌進(jìn)行了量化統(tǒng)計(jì)。此外,由于裂紋的成核與傳播伴隨著AP顆粒的變化,因此AP顆粒的形貌指標(biāo)同樣也被統(tǒng)計(jì)。

圖7(a)、(b)分別展示了拉伸加載下AP顆粒的等效直徑與EI的變化。不難看出,在整個(gè)拉伸期間,AP顆粒并未發(fā)生明顯的形變,其等效直徑與EI的輕微震蕩可能來(lái)源于圖像分割帶來(lái)的誤差。

圖7 AP顆粒與裂紋形貌指標(biāo)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果((a)AP顆粒等效直徑;(b)AP顆粒伸長(zhǎng)指數(shù); (c)裂紋等效直徑以及(d)裂紋的扁平指數(shù))Fig.7 Morphology index of AP particles and cracks as functions of strain((a)Equivalent diameter of AP; (b)Elongation index of AP;(c)Equivalent diameter of cracks,(d)Flatness index of cracks)

對(duì)于裂紋而言,在圖7(c)中,在初始階段(ε=0.1),裂紋的數(shù)量較少且體積較小。在目標(biāo)宏觀工程應(yīng)變處于0.10～0.28期間,隨著裂紋的合并與新裂紋的產(chǎn)生,裂紋的數(shù)量增多,且單個(gè)裂紋的整體體積達(dá)到最大值。此后,毗鄰的單個(gè)裂紋隨著進(jìn)一步的傳播合并。直至材料斷裂為兩部分,基體的回彈使得部分裂紋體積減少。由于裂紋呈圓弧狀,用EI來(lái)進(jìn)行描述(圖7(d))。對(duì)于裂紋形成初期,由于其體積較小,EI峰值處于0.1。隨后,裂紋沿著AP顆粒表面擴(kuò)展,導(dǎo)致在宏觀工程應(yīng)變達(dá)到0.19時(shí)EI的峰值略微左移。之后,隨著裂紋在縱向的合并與z軸向的拉伸,EI指數(shù)整體增大直至工程應(yīng)變達(dá)到0.28。一旦試樣斷裂,裂紋收縮,導(dǎo)致整體EI降低。

綜上所述,拉伸過(guò)程中材料內(nèi)部的變形為HTPB基體的拉伸以及AP顆粒與HTPB基體界面上的脫粘,裂紋的EI指數(shù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明裂紋的傳播模式與2.3節(jié)所討論的一致。

3 結(jié)論

(1)HTPB固體推進(jìn)劑在準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下,當(dāng)宏觀工程應(yīng)變接近0.1時(shí),首先在少數(shù)AP顆粒上或下界面處產(chǎn)生微裂紋,早于應(yīng)力-應(yīng)變曲線達(dá)到拉伸極限強(qiáng)度點(diǎn)。隨后,試樣內(nèi)發(fā)生大量微裂紋成核并衍生出多處變形破壞集中帶直至樣品臨近極限強(qiáng)度點(diǎn);當(dāng)試樣承受的應(yīng)力在超過(guò)拉伸極限強(qiáng)度后,宏觀應(yīng)力開(kāi)始下降;一旦某個(gè)位置裂紋大量連結(jié)并幾乎橫向貫穿樣品后,目標(biāo)宏觀應(yīng)力迅速下降,直至樣品完全斷裂。

(2)在準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下,固體推進(jìn)劑內(nèi)部微裂紋傾向于在尺寸較大且形狀較不規(guī)則的AP晶體與HTPB基體的界面上形核。并隨著拉伸裂紋向周?chē)腁P顆粒表面生長(zhǎng)擴(kuò)散,促使變形破壞集中帶的形成,進(jìn)一步導(dǎo)致材料的斷裂。

(3)通過(guò)對(duì)代表性裂紋的追蹤,觀察到裂紋在準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載下,固體推進(jìn)劑內(nèi)部裂紋的傳播存在兩種模式：水平傳播和豎直合并。當(dāng)裂紋在材料內(nèi)部成核并生長(zhǎng)后,水平傳播導(dǎo)致其變形破壞集中帶的形成;裂紋的豎直合并使得裂紋的體積增長(zhǎng),進(jìn)一步帶來(lái)孔隙率的提高。此外,裂紋在傳播時(shí)同時(shí)伴隨兩種傳播模式,一旦豎直合并結(jié)束,水平傳播占據(jù)主要傳播模式,進(jìn)一步擴(kuò)散變形集中區(qū)域,促使變形破壞集中帶的形成。