氨氣影響乙烯層流擴散火焰顆粒微觀結構的試驗研究

錢偉偉 石秀勇 李松 帥石金

摘 要： 為分析雙燃料燃燒下氨氣燃燒對所產(chǎn)生顆粒微觀結構性質(zhì)的影響，該文以乙烯和氨氣/ 乙烯層流擴散火焰為研究對象，借助同軸擴散火焰設備和高倍透射電鏡，通過探針取樣的方法對層流擴散火焰中不同火焰高度（15 mm 和30 mm）進行顆粒微觀結構性質(zhì)分析。結果表明：較于乙烯火焰，添加氨氣后，火焰著火高度從7 mm上升至12 mm，顆粒形貌呈現(xiàn)葡萄狀或者鏈狀的團聚體結構；在火焰高度15 mm 處，團聚體的分形維數(shù)由1.85 增加至2.15 左右，上升約16.2%，顆粒物堆疊程度增大；團聚體由數(shù)十至數(shù)百個基本碳粒子組成，平均直徑分布在20～25 nm，使用氨氣后，基本碳粒子平均直徑增大約6%，同時其微晶間距減小，微晶長度增大，曲率減小，顆粒物更加穩(wěn)定。

關鍵詞： 雙燃料燃燒；乙烯/ 氨氣；層流擴散火焰；顆粒物；微觀結構性質(zhì)

中圖分類號： TK 448.21 文獻標識碼： A DOI： 10.3969/j.issn.1674-8484.2023.05.011

發(fā)動機作為重要的動力源，在重型卡車、農(nóng)業(yè)機械和遠洋貨輪中發(fā)揮著不可替代的作用。然而，顆粒作為發(fā)動機的排放物之一，嚴重制約發(fā)動機的進一步發(fā)展。顆粒對人體和環(huán)境有害，且其濃度、微觀結構和粒徑分布不同，危害程度不同。顆粒的直徑越小，健康風險越高，因為較小的顆?？梢詳y帶有毒物質(zhì)進入人體呼吸系統(tǒng)。據(jù)報道，截止到2015 年，空氣中的PM2.5 奪去了420 萬人的生命，并導致1.031 億人殘疾[1]。

因此，控制顆粒排放迫在眉睫。使用清潔能源是減少顆粒生成與排放的重要方法之一。氨氣作為非碳類燃料，在燃燒過程中不會產(chǎn)生CO2、CO 或碳氫化合物等產(chǎn)物[2]，被認為是重要的清潔能源。氨氣應用廣泛，全球約80% 的氨用于農(nóng)業(yè)肥料，剩下的20%用于制冷、水的凈化和各種產(chǎn)品的工業(yè)制造[3-4]。同時，氨氣也被認為是氫能源的載體，本身含有17.6% 的氫，而甲醇中僅含有12.5%[5-6]。液態(tài)無水氨中的氫能量密度顯著高于液氫與其他燃料如甲醇、乙醇和汽油等[5-6]。氨氣同樣易斷裂化學鍵以產(chǎn)生用于燃料電池或發(fā)動機的氫能[7]。此外，與氫氣相比，液態(tài)氨的儲存和運輸更簡易且更安全，氨氣在環(huán)境溫度下較低的壓力（1.03 MPa）或環(huán)境壓力下較低的溫度（240 K）即可液化和儲存。而氫氣則需要更高的壓力（24.82 MPa）或更低的溫度（20 K）才能以液態(tài)形式儲存[8]。并且氨氣的辛烷值高于汽油與天然氣，這使得發(fā)動機可在更高的壓縮比下運行，產(chǎn)生更高的效率[2， 8]。氨氣制備工藝成熟，能夠通過熱催化合成和電化學方法合成，可被認為是一種可再生能源[9]。因此，氨氣是發(fā)動機的重要替代物和最有潛力的燃料之一。

但是，由于氨氣的高自燃溫度、低火焰?zhèn)鞑ニ俣取⑤^窄的可燃性極限及高的汽化潛熱，著火性質(zhì)較差[9]。因此，在不改變發(fā)動機結構的情況下純氨壓燃發(fā)動機的研究結果并不理想，通常需要輔助著火或者雙燃料燃燒以達到發(fā)動機穩(wěn)定運行目的。如LIU Zongkuan等[2] 采用預燃室射流引燃方式令純氨單缸發(fā)動機著火并運行，其指示熱效率在28%～33%。XIN Gu 等[10] 以氨氫燃料Miller 循環(huán)火花點火發(fā)動機為研究對象，研究了當量比和稀燃條件下氨氫混合對Miller 循環(huán)發(fā)動機性能的影響，其有效熱效率同樣在29%～30%，最高達31%。WEI Wenwen 等[11] 研究了添加氨氣對天然氣發(fā)動機的影響，研究發(fā)現(xiàn)隨著氨氣比例的增高，CO2 排放減少。同樣的，E. Nadimi 等[12] 使用氨氣/ 柴油雙燃料發(fā)動機研究了氨替代柴油的影響，研究發(fā)現(xiàn)，增加氨氣的比例可提高指示熱效率且最高熱效率可達38%，同樣減少了CO、CO2 和顆粒的排放。因此，相比于純氨發(fā)動機或者改變發(fā)動機結構引燃氨氣等方法，使用雙燃料或以氨氣為添加劑的方式對發(fā)動機的性能更佳且更易實現(xiàn)。然而，雙燃料的使用會產(chǎn)生各種有別于單燃料的顆粒物，進而影響發(fā)動機后處理設備的使用。如WEI Jiangjun 等[13] 研究了相同含氧量（ 5%）下，甲醇、甲縮醛、碳酸二甲酯等燃料與柴油摻混燃料產(chǎn)生不同性質(zhì)的顆粒，發(fā)現(xiàn)甲醇/ 柴油混合燃料的顆粒有更短的微晶長度、更寬的微晶間距和更大的扭曲度，并且使用Raman 光譜驗證了這一點。

顆粒物中脂肪族C-H 官能團的濃度從高到低依次為柴油、碳酸二甲酯、甲縮醛和甲醇。FAN Chenyang 等[14]評估了碳酸二甲酯/ 柴油混合燃料顆粒物的化學性能，使用碳酸二甲酯后，sp3/sp2 雜化比增大，說明產(chǎn)生的顆粒物外部石墨程度減小，無序碳增加， 同時，脂肪族C-H 與芳香烴C=C 的比例也增大。QIAN Weiwei 等[15]研究了甲縮醛/ 柴油混合燃料顆粒物微觀形貌和氧化活性，發(fā)現(xiàn)使用甲縮醛后，產(chǎn)生的顆粒物的致密性降低，其形狀更規(guī)則。PAN Mingzhang 等[16] 研究了甲縮醛/柴油混合燃料顆粒物的化學性質(zhì)，指出甲縮醛的使用降低了顆粒物中脂肪族C-H 鍵的濃度，并且，sp3/sp2雜化比對顆粒物活化能的影響最小；此外，還研究了相同氧氣濃度下，含有不同長度碳鏈的醇類混合燃料所產(chǎn)生的顆粒物性質(zhì)的異同，發(fā)現(xiàn)在柴油、柴油/ 甲醇、柴油/ 正丁醇和柴油/ 正辛醇4 種燃料中，正丁醇/ 柴油混合燃料顆粒物有更小的分形維數(shù)、更小的粒徑[17]。

因此，基于上述研究可知，不同替代燃料產(chǎn)生不同性狀的顆粒物，而其中所產(chǎn)生顆粒物更穩(wěn)定更規(guī)則的原因主要包括以下幾點：1） 替代燃料本身結構易于反應進行，所產(chǎn)生的顆粒物是氧化較徹底的產(chǎn)物；2） 替代燃料的使用使發(fā)動機缸內(nèi)溫度和排溫增大，也利于生成顆粒物得到進一步氧化。3） 替代燃料由于有較高的蒸發(fā)潛熱值和較低的低熱值，滯燃期增大，燃料與空氣混合更為均勻，有利于顆粒物規(guī)則度更高。由于發(fā)動機本身受多條件影響，燃料變化必然引起噴油量、持續(xù)期、缸內(nèi)渦流比、溫度等多因素變化，所以難以分析燃料本身對顆粒物產(chǎn)生及其性狀產(chǎn)生的影響。

同軸擴散火焰在研究燃料燃燒有獨特的優(yōu)勢，其簡化了物理過程，去除了壓力、湍流和噴霧等發(fā)動機條件的影響，能夠?qū)崿F(xiàn)多維結構碳煙生成的詳細基礎研究。華中科技大學成曉北等[18] 借助同軸擴散火焰設備，通過氣相動力學模型分析了醇摻混柴油的顆粒物生成過程。北京理工大學劉福水等[19] 通過同軸擴散火焰研究了富氧環(huán)境下燃料的乙烯的氣相反應過程，給出了顆粒生成過程。并且分析了OH 自由基對顆粒物前驅(qū)物生成的影響關系。天津大學劉海峰等[20-21] 使用同軸擴散火焰對不同醇類的碳煙前驅(qū)物進行了分析，發(fā)現(xiàn)碳煙前驅(qū)物受燃料影響較大，摻混丁醇后碳煙粒徑最小，其次是摻混乙醇。REN Fei 等[22] 借助同軸擴散火焰分析了乙烯火焰中添加氨氣對多環(huán)芳香烴的影響，發(fā)現(xiàn)氨的使用延緩和抑制了多環(huán)芳香烴的形成。ZHANG Kai等[23] 指出在乙烯火焰中添加氨氣抑制了顆粒物成核和表面成長過程。通過以上分析可發(fā)現(xiàn)，使用同軸擴散火焰分析顆粒的優(yōu)勢較為明顯。然而，當前氨氣對碳煙性質(zhì)影響分析不足，文獻更多地聚焦于同軸擴散火焰中燃料對碳煙及其前驅(qū)物產(chǎn)生濃度的影響，較少分析氨氣對顆粒微觀性質(zhì)的影響關系。

因此，為分析氨氣對顆粒微觀性質(zhì)的影響，本文以乙烯和氨氣/ 乙烯層流擴散火焰為研究對象，借助同軸擴散火焰，采用探針取樣的方法，對層流擴散火焰中顆粒進行采集，采用高倍透射顯微鏡進行顆粒性質(zhì)研究，分析其顆粒微觀結構性質(zhì)的變化，為氨氣應用于發(fā)動機和氨氣雙燃料燃燒尾氣處理提供參考數(shù)據(jù)。

1 實驗設計

1.1 實驗平臺

實驗裝置如圖1 所示，主要包括燃燒器、顆粒采樣平臺、燃料平臺和火焰圖像采集設備。實驗采用的燃燒器為Gulder 型擴散火焰燃燒器，內(nèi)徑為12 mm，用來提供氣體燃料燃燒；外徑為90 mm，用來提供空氣；兩管間填充多孔板和玻璃珠用來保證火焰穩(wěn)定性。實驗燃料選擇乙烯和乙烯氨氣混合氣，其中，控制乙烯流量為160 mL/min，伴流空氣流量100 L/min。乙烯氨氣混合氣燃燒時，控制氨氣流量為60 mL/min，乙烯與伴流空氣流量不變，如表1 所示。顆粒采樣平臺主要由控制器、碳針和碳載膜組成，碳煙采樣裝置可通過底部進行上下調(diào)節(jié)用來獲取不同火焰高度下顆粒樣品，碳載膜平行于火焰放置于金屬碳針上，借助火焰的熱泳效應，顆?？勺孕形皆谔驾d膜上。碳載膜選用超薄碳支持膜，銅載體，表面附一層碳膜（型號T11032）。在取樣過程中，通過調(diào)節(jié)脈沖頻率和占位比使碳支持膜在火焰中的停留時間為25 ms，每個工況取火焰高度15 mm 和30 mm 位置。采集后的顆粒選擇高倍透射電鏡（ FEI Tecnai G2 F30， 美國FEI公司）分析，分辨率為0.2 nm。使用高速相機對火焰圖像進行采集，快門速度20 μs，拍攝速度1 萬fps。

1.2 顆粒物團聚體分形維數(shù)計算

顆粒形態(tài)結構不規(guī)則且復雜，呈現(xiàn)一種團聚體結構，且團聚體由數(shù)十、數(shù)百甚至數(shù)千個基本碳粒子組成[15]。分形維數(shù)通常用來描述基本碳粒子之間的密度程度和幾何結構的不規(guī)則程度。這個參數(shù)是無量綱的。

為獲得上述微觀結構參數(shù)，根據(jù)張煒[26] 與李英[27]等的處理方法對高倍透射電鏡獲得的晶格條紋圖像采用matlab 編程并進行前處理，進行截取圖像、求反、圖像直方圖均勻化、Gauss 低通濾波、高帽變換、閉運算、開運算、骨架化和去不必要的分支等操作后，對參數(shù)進行統(tǒng)計求平均值即可獲得基本碳粒子石墨層結構的微觀結構參數(shù)。

2 結果分析

2.1 氨氣對乙烯層流擴散火焰的影響

圖2 給出了乙烯火焰及乙烯/ 氨氣火焰圖像，如圖所示，在乙烯中添加氨氣使得火焰高度更高且其著火高度（lift-off height）增大，圖中H1 為乙烯火焰距離出口的著火高度，約為5 mm ； H2 為乙烯氨氣的著火高度，約為12 mm?？梢娖渲鸶叨让黠@增大，這與熄火拉伸率（extinction strain rate）有較強烈的關系[28]，同樣說明由于氨氣的高自燃溫度、低火焰?zhèn)鞑ニ俣燃案叩钠瘽摕岬忍攸c，添加氨氣對乙烯/ 氨氣混合火焰著火具有抑制作用。本文對火焰高度15 mm 和火焰高度30 mm 進行探針取樣，來研究氨氣對乙烯火焰顆粒微觀性狀的影響。

2.2 氨氣對乙烯層流擴散火焰顆粒團聚體的影響

圖3 展示了不同燃料下不同火焰高度取得的顆粒物形貌圖，可見，顆粒物是由幾十個基本碳粒子組成的葡萄狀或者鏈狀的團聚體結構，團聚體多分散性，且基本碳粒子直徑在20～30 nm，與發(fā)動機尾氣顆粒物形貌相似[15]。隨著采樣高度的提高，2 種燃料的火焰顆粒團聚體更成熟，基本碳粒子呈現(xiàn)更接近“圓形”，而在低火焰高度下，基本碳粒子不規(guī)則程度增大；且高火焰高度下顆粒團聚體鏈更長。

分形維數(shù)通常用來表示顆粒的結構致密性，分形維數(shù)越高，團聚體越致密；分形維數(shù)越小則團聚體越松散。圖4 給出了不同燃料火焰顆粒中團聚體的堆疊程度（結構致密性）。

研究發(fā)現(xiàn)，對于乙烯火焰顆粒，2 種火焰高度下，分形維數(shù)基本相近，隨著火焰高度的增加略有降低，約為1.85。而添加氨氣后，分形維數(shù)明顯升高，顆粒的堆疊程度增大。當火焰高度為15 mm 時，添加氨氣令團聚體的分形維數(shù)由1.85 增加至2.15 左右，上升約16.2%。這可能是由于添加氨氣后，火焰的著火高度增加，相對于乙烯火焰，乙烯/ 氨氣火焰在15 mm 處的火焰溫度較低，顆粒氧化程度低，因而堆疊程度大；在30 mm 處，分形維數(shù)降低，表明團聚體隨火焰溫度的增加而被氧化，顆粒更加成熟?？偟膩碚f，2 種火焰顆粒的分形維數(shù)處于1.8～2.2，且使用氨氣后，顆粒的堆疊程度增大。

乙烯火焰與乙烯氨氣火焰顆粒的基本碳粒子直徑分布如圖5 所示，在15 mm 火焰高度處，基本碳粒子的直徑統(tǒng)計分布約在10～34 nm，而在30 mm 處，基本碳粒子的直徑統(tǒng)計分布則約在14～40 nm。乙烯火焰的顆粒粒徑分布更接近Guass 分布，而乙烯/ 氨氣火焰在某一粒徑范圍內(nèi)顆粒更多。

基本碳粒子平均直徑如圖6 所示。可見在火焰高度15 mm 處，乙烯火焰的基本碳粒子直徑（20.2 nm）小于乙烯/ 氨氣火焰的基本碳粒子直徑（21.5 nm），下降約6%。這可能和乙烯/ 氨氣火焰在該處的火焰溫度較低，氧化部分較少，無序碳數(shù)量更多引起的; 在火焰高度30 mm 處，2 個火焰的基本碳粒子平均直徑更為接近分別為24.4 nm 和24.7 nm，而相同火焰下，高火焰高度下，基本碳粒子直徑明顯增加。

2.3 氨氣對乙烯層流擴散火焰顆?；咎剂Ｗ游⒂^結構的影響

圖7 為不同燃料不用火焰高度下顆粒的基本碳粒子形貌圖， 4組樣品均為 “外殼―內(nèi)核”[29] 的結構形貌。

內(nèi)核有一個至多個不等的無序碳，直徑約為5 nm ；內(nèi)部的無序碳有明顯的圓形邊界，與Ishiguro 等[29] 的結論一致。而外殼則由多個碳層組成，結構扭曲[25]。研究發(fā)現(xiàn)這些扭曲結構既包括五元環(huán)又包含六元環(huán)，是由多環(huán)芳烴凝固時顆粒成長形成[30]，且外殼由周期性取向的近似石墨結構的微晶組成。微晶是由化學物質(zhì)的縮合和由分子、離子、自由基或碳原子引起的表面反應形成的[31]。觀察圖8 發(fā)現(xiàn)，4 組樣品在高倍透射電鏡圖上并未有明顯的差別。

圖8 為不同火焰下基本碳粒子石墨層層間距的分布圖，各圖呈現(xiàn)單峰趨勢，層間距分布在0.2～0.9 nm，其峰值均在0.4～0.5 nm。隨著氨氣的添加，不同高度下，顆粒中基本碳粒子的微晶層間距峰值提前，層間距有減小的趨勢。

圖9 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶結構平均層間距比較，可見平均層間距在0.4～0.45 nm。相同火焰高度下，添加氨氣的基本碳粒子微晶層間距減少，降低約4%。而相同火焰下，高火焰高度令顆粒層間距減小，同樣降低約4%。這可能由于高火焰高度下，溫度更高，殼層間的原子得到進一步反應，進而引起碳層間距逐漸減小。

圖10 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶長度分布圖比較，可見，微晶長度呈現(xiàn)單峰分布，分布范圍在0.3～4.0 nm，峰值約為0.5 nm。

圖9 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶結構平均層間距比較，可見平均層間距在0.4～0.45 nm。相同火焰高度下，添加氨氣的基本碳粒子微晶層間距減少，降低約4%。而相同火焰下，高火焰高度令顆粒層間距減小，同樣降低約4%。這可能由于高火焰高度下，溫度更高，殼層間的原子得到進一步反應，進而引起碳層間距逐漸減小。

圖10 為不同火焰高度和不同燃料下基本碳粒子微晶長度分布圖比較，可見，微晶長度呈現(xiàn)單峰分布，分布范圍在0.3～4.0 nm，峰值約為0.5 nm。

圖12 為不同火焰和不同火焰高度下基本碳粒子曲率分布比較，可見，曲率分布同樣呈現(xiàn)單峰分布，分布范圍在1.0～2.8，峰值范圍在1.2～1.4。

圖13 為不同火焰和高度下的基本碳粒子平均曲率圖。由圖可知，平均曲率范圍在1.35～1.43，相同高度下添加氨氣后曲率均減??；相同火焰下，較高的火焰高度處的曲率同樣降低。這是因為，較大的曲率導致碳層應變進而暴露出更多的單個原子[15]，致使顆粒更不穩(wěn)定，更容易被消耗；而在乙烯火焰內(nèi)添加氨氣提高了顆粒中基本碳粒子的穩(wěn)定性，使得顆粒更不容易被消耗。

3 結 論

本研究借助層流擴散火焰結合高倍透射電鏡方法分析了乙烯火焰和乙烯/ 氨氣火焰顆粒的微觀形貌和微觀參數(shù)性質(zhì)，主要研究結論如下：

1） 添加氨氣對乙烯/ 氨氣混合火焰著火具有抑制作用，在乙烯中添加氨氣使火焰高度更高且其著火高度增大。

2）2 種火焰的顆粒由葡萄狀或者鏈狀的團聚體結構組成，團聚體多分散性，且基本碳粒子直徑在20～30 nm ；顆粒的分形維數(shù)處于1.8～2.2，且摻加氨氣后，顆粒的堆疊程度增大。

3）2 種火焰不同高度的基本碳粒子均呈現(xiàn)“外殼―內(nèi)核”的微觀結構，內(nèi)部由無序的碳組成，外部由石墨微晶組成。氨氣的添加令微晶間距減小、微晶長度增加、曲率減小。使用氨氣后顆粒更加穩(wěn)定。

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