噴射成形TiCp/ZA35 復合材料熱擠壓工藝的ANN 優(yōu)化和組織研究

劉敬福 ,葉建軍 ,周祥春 ,莊偉彬 ,王 一,2

（1.遼寧工程技術大學 材料科學與工程學院，遼寧 阜新 123000；2.沈陽工業(yè)大學 材料科學與工程學院，沈陽 110870）

噴射成形制備的鋅基復合材料坯體存在一定的孔隙率。沉積坯體中孔隙形成是由于高霧化氣體流量和強對流傳熱，熔體冷卻速率在103～105K·s-1，部分霧化氣體分散在熔融包裹體內(nèi)[1]；同時在霧化液滴分散氣體液滴的沖擊下高速流熔融金屬，通過“夾帶”部分殘留沉積物也能形成孔隙?？紫对斐射\基復合材料應力集中，降低力學性能。除孔隙外，沉積坯體還存在組織疏松、夾雜和冷粉，一般均需要通過致密化處理減輕或消除。熱擠壓、半固態(tài)擠壓、熱軋、鍛壓、熱等靜壓是噴射成形坯體常用的致密化處理方法[2-5]。其中熱擠壓可有效去除材料組織中的裂紋、氣泡和疏松，同時提高擠壓軸方向的抗拉強度[6]。熱擠壓工藝參數(shù)較多，進行大量實際工藝實驗費時費力，成本較高，參數(shù)優(yōu)化較困難。人工神經(jīng)網(wǎng)絡（artificial neural network，ANN）能較精確逼近輸入與輸出之間的映射，特別適合研究復雜非線性系統(tǒng)的特性，可以有效處理熱擠壓工藝與性能之間的關系。ZA 系鋅合金及其復合材料無磁性，沖擊不產(chǎn)生火花，阻尼性能優(yōu)異，可作為阻尼降噪、防磁功能材料應用于航空、航天領域。前期研究了基于ANN 的ZA35 合金熱擠壓工藝參數(shù)優(yōu)化，并將工藝參數(shù)分別單獨輸入進行預測力學性能[7]。在此基礎上，本工作采用BP 神經(jīng)網(wǎng)絡，網(wǎng)絡的輸入為工藝參數(shù)擠壓比、擠壓比壓、擠壓溫度和擠壓速率，輸出為復合材料的抗拉強度，訓練樣本和檢測樣本為熱擠壓工藝實驗數(shù)據(jù)，建立噴射成形TiCp/ZA35 復合材料熱擠壓工藝參數(shù)與合金力學性能之間的關系模型，優(yōu)化熱擠壓工藝參數(shù)，將擠壓比壓和擠壓溫度、擠壓比和擠壓速率兩類作為輸入，得到強度分布云圖，進行強度預測。在推薦適宜的熱擠壓參數(shù)基礎上，研究噴射成形TiCp/ZA35 復合材料組織和力學性能，分析熱擠壓TiCp/ZA35 復合材料的強化機制。

1 實驗材料及方法

復合材料的基體選擇ZA35 合金，名義成分為Zn-35Al-3.5Mn-2.5Cu-0.1Mg，增強體TiC 顆粒采用預制體混融于ZA35 合金中原位反應生成。實驗中的預制體制作步驟：純Ti 粉∶C 粉∶Al=3∶1∶1（摩爾比）在球磨機內(nèi)球磨混粉，球料比5∶1，轉速150 r·min-1，混粉時間30 min。在壓力為40 MPa、保壓時間為4 min 的條件采用擠壓機和壓坯模具壓制，預制體的直徑為15 mm，高度120 mm。將壓制好的預制體放在140 ℃溫度下烘干60 min 備用。利用JWC2-10 型多功能超音速氣體霧化噴射成形設備制備復合材料沉積錠坯，在YH61-500G 型金屬鍛壓機上對復合材料沉積錠坯進行熱擠壓。

噴射成形熱擠壓態(tài)復合組織觀察選用S-3400N 型掃描電子顯微鏡（帶能譜）和JEM 2100 透射電子顯微鏡。其中復合材料透射電鏡檢測樣品先機械減薄，再沖制成?3 mm 圓片后雙噴減薄，雙噴電解液為硝酸甲醇溶液，溫度在30 ℃以下，工作電壓為12～ 15 V，電流為60～ 80 mA。室溫拉伸實驗在CSS-55100 電子萬能拉伸試驗機上進行，拉伸速率0.2 mm/s。

2 結果與討論

2.1 Al-Ti-C 反應體系熱力學計算

實驗中Al-Ti-C 預制體放入液態(tài)ZA35 合金中，利用合金液提供能量促使預制體發(fā)生原位合成反應，生成TiC 強化相。在實驗溫度范圍700～1200 K 內(nèi)，Al-Ti-C 體系可能發(fā)生如下反應：

采用吉布斯自由能函數(shù)法，可計算Al-Ti-C 體系中TiC、TiAl、TiC3、Al4Ti3在700～ 1200 K 之間的標準反應吉布斯自由能數(shù)值，結果如圖1 所示。

圖1 原位反應過程中標準反應吉布斯自由能Fig.1 Standard reaction Gibbs free energy in situ during the reactions

由圖1 可以看出Al-Ti-C 體系中四種生成物的標準反應吉布斯自由能差均小于0，即在Al-Ti-C 體系四種產(chǎn)物均能生成。進一步比較圖1 中的四條曲線可以知道四種產(chǎn)物中TiC 處于最低位置，即TiC 是熱力學最穩(wěn)定的生成物，容易生成，而TiAl3、TiAl、Al4C3熱力學穩(wěn)定性依次降低。因此，利用ZA35 合金熔體提供能量在Al-Ti-C 體系中生成TiC 強化相從熱力學分析是可行的。

2.2 基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡的復合材料熱擠壓工藝參數(shù)優(yōu)化

熱擠壓工藝實驗參數(shù)：擠壓比5.5、12、22、34；擠壓比壓380、410、430、460 MPa；擠壓溫度 270、285、300、315 ℃；擠壓速率5、8、11、14 mm/s。選用L16（44）正交實驗表設計工藝實驗，以抗拉強度作為實驗指標，前期實驗結果參見文獻[8]。

根據(jù)正交實驗得到的抗拉強度，可以通過極差分析優(yōu)化熱擠壓致密化工藝參數(shù)，但是由此得到的最佳工藝參數(shù)只能是各因素給定水平的某個組合，實際最佳工藝參數(shù)很可能不在給定水平處。因此，有必要以正交實驗結果為基礎，建立人工神經(jīng)網(wǎng)絡模型，對復合材料熱擠壓致密化工藝參數(shù)優(yōu)化并預測抗拉強度，進而推薦其實際最佳工藝參數(shù)。

2.2.1 ANN 模型建立

ANN 的模型及算法樣式眾多，其中BP（back propagation）作為目前應用最廣泛的ANN 模型之一，是一種按誤差逆向傳播算法訓練的多層前饋網(wǎng)絡。BP 網(wǎng)絡能學習和存貯大量的輸入-輸出模式映射關系，其權值的調(diào)整采用反向傳播學習算法，而無需揭示描述這種映射關系的數(shù)學方程。

采用BP 神經(jīng)網(wǎng)絡訓練，訓練樣本數(shù)據(jù)為L16（44）正交實驗表的16 組熱擠壓工藝及其對應的抗拉強度，用于網(wǎng)絡訓練數(shù)據(jù)14 組，網(wǎng)絡檢驗數(shù)據(jù)2 組。編程，網(wǎng)絡訓練，以最小誤差作為神經(jīng)網(wǎng)絡參數(shù)選擇依據(jù)，確定熱擠壓工藝對噴射成形TiCP/ZA35 復合材料抗拉強度影響的ANN 模型建立的參數(shù)見表1。

依照表1 的神經(jīng)網(wǎng)絡參數(shù)，建立了人工神經(jīng)網(wǎng)絡模型，訓練7700 步后訓練誤差為6.48×10-5，小于設置的1×10-4訓練誤差，滿足設定要求。

表1 BP 神經(jīng)網(wǎng)絡設計參數(shù)Table 1 Design parameters of the BP neural network

2.2.2 模擬結果

利用ANN 對不同熱擠壓工藝條件下噴射沉積TiCp/ZA35 復合材料抗拉強度的模擬值和實驗值對比見圖2（a），二者的誤差及擬合結果分別見圖2（b）和圖2（c）。

結合圖2（a）～圖2（c）可知，模擬值與工藝實驗值吻合很好，誤差相對較大的樣本有兩組，即第5 組和第10 組訓練樣本，誤差分別為1.8%和1.5%，其余包括檢驗樣本在內(nèi)，模擬預測值與實驗值誤差均＜0.3%。兩組訓練樣本誤差相對大的原因是總樣本數(shù)相對偏少，部分訓練樣本的預測值出現(xiàn)波動所致。模擬值和實驗值間的擬合率為0.986，建立的神經(jīng)網(wǎng)絡可靠性較高?？紤]到在訓練次數(shù)多的時候可能造成ANN 過擬合現(xiàn)象，在訓練時，采用了權值衰減的方法，在每次迭代過程中用小因子降低權值。

圖2 不同熱擠壓工藝噴射成形TiCp/ZA35 復合材料的抗拉強度實測值和預測值對比分析（a）對比圖；（b）相對誤差；（c）擬合結果Fig.2 Comparative analysis of experimental and simulated tensile strength of spray forming TiCp/ZA35 composites with different heat extrusion （a）comparison diagram;（b）relative errors;（c）fitting results

2.2.3 熱擠壓工藝對TiCp/ZA35 復合材料抗拉強度影響的預測

（1）擠壓比壓和擠壓溫度的影響

圖3（a）為人工神經(jīng)網(wǎng)絡預測的擠壓比壓和擠壓溫度對TiCp/ZA35 復合材料抗拉強度的影響關系圖，可見：抗拉強度值先隨擠壓比壓增加而升高，在擠壓比壓415 MPa 達到峰值，之后又略下降；隨擠壓溫度上升，抗拉強度值逐漸提高。在一定范圍內(nèi)增加擠壓比壓可使復合材料中細小孔隙缺陷彌合，提高抗拉強度，但比壓大于415 MPa，復合材料產(chǎn)生熱量高，為晶粒生長提供驅動力，對強度提高不利。擠壓溫度對晶粒動態(tài)再結晶發(fā)生的比例起著決定性的作用，通過升高擠壓溫度，能夠增加動態(tài)再結晶發(fā)生的動力[9]。擠壓溫度315 ℃條件下，復合材料發(fā)生動態(tài)再結晶較充分，同時原位反應生成的細小TiC 顆粒能阻止晶界的移動，抑制晶粒進一步增長，綜合考慮，315 ℃為適宜的擠壓溫度。利用圖3（a）可以不進行熱擠壓工藝實驗，預測在擠壓比壓380～ 460 MPa 和擠壓溫度270～ 315 ℃范圍內(nèi)，任意擠壓比壓和擠壓溫度下TiCP/ZA3 5 復合材料的抗拉強度值。圖3（b）是不同擠壓比壓和擠壓溫度處理后TiCp/ZA35 復合材料抗拉強度的等高線圖，可以看出，抗拉強度值在擠壓溫度315 ℃，擠壓比壓415MPa時達到極大值477.6MPa。

圖3 人工神經(jīng)網(wǎng)絡預測的噴射成形TiCp/ZA35 復合材料抗拉強度與擠壓比壓和擠壓溫度的關系圖（a）及抗拉強度的等高線圖（b）Fig.3 Relationship between tensile strength and extrusion specific pressure，extrusion temperature（a）and tensile strength isohypse（b）of spray forming TiCp/ZA35 composites simulated by ANN

（2）擠壓比和擠壓速率的影響

圖4（a）為人工神經(jīng)網(wǎng)絡預測的擠壓比和擠壓速率對TiCp/ZA35 復合材料抗拉強度影響的三維圖，圖4（b）為抗拉強度的等高線圖。由圖4（a）可見抗拉強度值整體上呈波動狀變化，規(guī)律不明顯。擠壓比小于21 時，隨擠壓比增加，加工硬化效應明顯，材料強度升高；擠壓比大于21 時，復合材料已近全致密，再進一步提高擠壓比，對材料最終致密度貢獻不大，同時會增大材料的變形和應力分布不均勻性，增加殘余應力，降低材料強度。擠壓速率低時復合材料表面質(zhì)量好，隨擠壓速率增加，材料表面質(zhì)量降低，以擠壓棒材不產(chǎn)生較嚴重質(zhì)量問題為前提，擠壓速率快、效率高。實驗中發(fā)現(xiàn)擠壓速率大于8 mm·s-1時擠壓棒材表面質(zhì)量逐漸惡化，故擠壓速率8 mm·s-1為適宜的擠壓速率。由圖4（b）可知在擠壓比21，擠壓速率8 mm·s-1時抗拉強度值達到極大值476.8 MPa?？紤]實際情況，已有模具的擠壓比為22，故選擇22 為適宜的擠壓比。

圖4 人工神經(jīng)網(wǎng)絡預測的噴射成形TiCp/ZA35 復合材料抗拉強度與擠壓比和擠壓速率的關系圖（a）及抗拉強度的等高線圖（b）Fig.4 Relationship between tensile strength and extrusion ratio，extrusion rate（a）and tensile strength isohypse（b）of spray forming TiCp/ZA35 composites simulated by ANN

通過以上預測優(yōu)化結果，可知：利用模型訓練和準確性檢驗之后的神經(jīng)網(wǎng)絡模型，調(diào)控熱擠壓工藝參數(shù)，能給出優(yōu)化的復合材料的抗拉強度，反之，也可以在一定數(shù)值范圍內(nèi)調(diào)控復合材料的抗拉強度，給出適宜的工藝推薦參數(shù)，從而實現(xiàn)雙向調(diào)控。

2.2.4 ANN 模型的驗證

從人工神經(jīng)網(wǎng)絡預測的工藝參數(shù)對強度影響規(guī)律分析，擠壓比22，擠壓比壓415 MPa，擠壓溫度315 ℃，擠壓速率8 mm·s-1，是最佳的熱擠壓工藝，該工藝未出現(xiàn)在正交實驗表中。按照此工藝參數(shù)對噴射成形TiCp/ZA35 復合材料進行熱擠壓實驗，得到復合材料的抗拉強度486.7 MPa，較正交實驗得到最高值476.4 MPa（第8 組）提高2.16%。

2.3 優(yōu)化熱擠壓工藝條件下噴射成形TiCp/ZA35復合材料的組織

圖5（a）為在擠壓比壓415 MPa、擠壓溫度315℃、擠壓比22、擠壓速率8 mm·s-1熱擠壓工藝參數(shù)下擠壓后TiCp/ZA35 復合材料的組織。由圖5（a）可知，原位反應生成的增強相TiC 顆粒在復合材料的晶界和晶內(nèi)分布比較均勻，其白色組織為初生的α-Al 相（以鋁為基的固溶體），黑色組織為富鋅的η-Zn 相（以鋅為基的固溶體），晶粒尺寸約25 μm，擠壓后孔隙基本消失。再分別對η-Zn 相和α-Al 相進行能譜分析（圖5（b）、（c）），可知：η-Zn 相和α-Al 相的組成為Zn、Al、Mn、Cu 元素，Mn 在α-Al 中固溶數(shù)量為3.4%，選取其他典型位置進行能譜分析Mn 在α-Al 中固溶數(shù)量為3.21%～3.57%，而Mn 在η-Zn 中固溶度0.52%，遠小于在α-Al 中固溶數(shù)量。分析認為：Mn 與α-Al 晶體結構均為面心立方結構，而鋅為密排六方結構，晶格常數(shù)與錳差別大，Mn 在α-Al 中固溶度比在η-Zn 中固溶度大近6 倍。合金元素Cu 也有同樣的分布規(guī)律，即Cu 在α-Al 中質(zhì)量分數(shù)為6.34%，而在η-Zn 中質(zhì)量分數(shù)為1.91%。結合Al-Mn 合金相圖可知：采用砂型鑄造（近平衡凝固），ZA35 中Mn 在α-Al 最大固溶度不超過0.70%，本實驗中Mn 在α-Al 固溶度3.40%，固溶度擴大近4 倍，符合快速凝固的組織特征。

圖5 熱擠壓態(tài)噴射成形TiCp/ZA35 復合材料的電鏡照片和能譜分析（a）TiCp 在ZA35 鋁基體中的分布；（b）η-Zn 相的組成；（c）α-Al 相的組成；（d）TiCp 的TEM 圖；（e）η-Zn 相的TEM 圖Fig.5 SEM/TEM images and EDS analysis of the spray forming TiCp/ZA35 composites after heat extrusion（a）distribution of TiCp particles in the ZA35 aluminum matrix；（b）composition of η-Zn phase；（c）composition of α-Al phase；（d）TEM image of TiCp particles；（e）TEM image of η-Zn phase

為進一步觀察TiC 形貌，對擠壓后復合材料進行透射電鏡觀察（如圖5（d）所示），發(fā)現(xiàn)：TiC 呈近球形顆粒形狀，平均直徑0.3 μm，未發(fā)現(xiàn)聚集。圖5（e）為擠壓態(tài)復合材料晶內(nèi)析出相形貌，可見析出相主要呈晶須狀和顆粒狀，與噴射成形高錳ZA35 合金晶內(nèi)析出相形貌一致[10]，確定析出相為MnAl6。噴射成形工藝在高霧化氣體流量和對流傳熱條件下，復合材料熔體冷卻速率很高，屬于快速凝固，合金元素過飽和固溶于α-Al 和η-Zn 中，因此，復合材料相當于進行了固溶處理。熱擠壓致密化處理時，復合材料在擠壓溫度315 ℃需要保溫2～ 3 h，擠壓后冷卻，間接起到了時效作用[9,11-12]，因而在晶內(nèi)析出MnAl6相。

未擠壓復合材料室溫抗拉強度為351.3 MPa，利用優(yōu)化參數(shù)熱擠壓復合材料室溫抗拉強度為486.7 MPa，較未擠壓復合材料室溫抗拉強度提高38.5%。分析強化機制主要是位錯強化和彌散強化。

（1）位錯強化 熱擠壓工藝使材料位錯密度提高明顯，位錯增殖造成的強化效果顯著。對于多晶體金屬材料，位錯強化造成屈服強度增量可表示為[13]：

式中：Δτ為位錯強化造成屈服強度增量；α為強化系數(shù)，彌散強化合金取1.4～ 1.8，本例中取1.5；μ為金屬的切變彈性模量，對于ZA 合金及復合材料取58 GPa；b為柏氏矢量，約為0.25 nm；ρ為位錯密度，熱擠壓造成高密度的位錯，約1011cm-2數(shù)量級。由于受制樣條件、試樣表面的位錯逸出、電子的照射影響等因素影響，較實際的位錯密度可能要低1～ 2 個數(shù)量級[14]，本例中取為1012cm-2。因此，位錯強化導致TiCp/ZA35 復合材料屈服強度升高約22 MPa。

（2）彌散強化 噴射成形TiCp/ZA35 復合材料中存在0.5～ 1 μm 的彌散相MnAl6，對位錯的釘扎作用明顯。對于第二相阻礙位錯的運動對屈服強度的貢獻可用Orowan 的簡化表達式估算[15]：

式中：G為彌散顆粒MnAl6的剛性模量，460 GPa；b為柏氏矢量，約為0.25 nm；λ為彌散顆粒MnAl6之間的距離，本例中取為2 μm?？梢怨浪銖浬⑾郥iC 對復合材料屈服強度的貢獻約為57 MPa。

以上強化機制多是對材料屈服強度的貢獻，本實驗數(shù)據(jù)為抗拉強度，實驗過程中拉伸實驗機的計算機同時記錄了屈服強度和抗拉強度，二者近似成正比，屈強比在0.68～ 0.73 之間，故分析以上強化方式對復合材料抗拉強度的貢獻時需乘以系數(shù)1.4。

3 結論

（1）利用BP 人工神經(jīng)網(wǎng)絡（ANN）模型建立了噴射成形TiCp/ZA35 復合材料熱擠壓工藝與抗拉強度間的關系模型。預測了擠壓比壓、擠壓溫度、擠壓比和擠壓速率對復合材料抗拉強度的影響，實測值和預測值最大相對誤差為1.8%，擬合率為0.986。

（2）推薦噴射成形TiCp/ZA35 復合材料最適宜的熱擠壓工藝：擠壓比壓415 MPa，擠壓比22，擠壓溫度315 ℃，擠壓速率8 mm·s-1，復合材料的抗拉強度486.7 MPa。

（3）TiCp/ZA35 復合材料利用噴射成形工藝制備相當于進行了固溶處理，315 ℃熱擠壓間接對復合材料進行時效處理，材料晶內(nèi)析出晶須狀和顆粒狀的MnAl6。

（4）位錯強化和彌散強化的綜合作用使熱擠壓噴射成形TiCp/ZA35 復合材料的室溫抗拉強度較未 擠壓TiCp/ZA35 復合材料提高顯著，達到38.3%。