基于文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)的剩余污泥高值化利用研究趨勢(shì)分析

龍於洋 肖立群 沈東升 吳書林

(浙江省固體廢物處理與資源化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江工商大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,浙江 杭州 310012)

隨著污水處理量的快速增加,全球?qū)W術(shù)界和工業(yè)界對(duì)污水處理創(chuàng)新性研究的關(guān)注度也與日俱增?；钚晕勰喙に囈蚱涓咝У奶幚砟芰头€(wěn)定的工藝性能,已成為污水處理處置最廣泛應(yīng)用的方法之一。然而,根據(jù)活性污泥工藝特點(diǎn),污水處理進(jìn)程的加快也加重了其主要副產(chǎn)物剩余污泥的處置負(fù)荷。據(jù)統(tǒng)計(jì),中國2019年剩余污泥干物質(zhì)總量達(dá)1 175萬t,且以10.7%的速率逐年遞增。與此同時(shí),歐盟和美國年均剩余污泥干物質(zhì)產(chǎn)量分別達(dá)到900萬t和1 780萬t[1]。剩余污泥中富集了銅、鉻、鎳等重金屬以及有毒有機(jī)物[2-3],嚴(yán)重影響自然環(huán)境,存在的病原微生物亦會(huì)對(duì)人類健康和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成威脅[4]。然而,剩余污泥同時(shí)也蘊(yùn)藏了大量的有機(jī)質(zhì),具有一定的資源再生潛力。開發(fā)合理的剩余污泥處理處置手段已迫在眉睫。

剩余污泥的處理處置技術(shù)主要包括以去除污染物為主的衛(wèi)生填埋和干化焚燒,以及以資源回收為主的高值化利用。其中,衛(wèi)生填埋雖然技術(shù)簡單、成本低,但占地面積較大且易造成銅、鉻、鎳等重金屬污染[5];干化焚燒具有處置效率高、技術(shù)成熟等優(yōu)點(diǎn),但易釋放二噁英、二氧化硫等產(chǎn)生二次污染[6]。相較之下,對(duì)剩余污泥中可利用有機(jī)質(zhì)進(jìn)行有效回收并將其轉(zhuǎn)化為高能值燃料或工業(yè)原料,可在實(shí)現(xiàn)污泥減量的同時(shí)實(shí)現(xiàn)資源的再生[7],具有十分廣闊的應(yīng)用前景。

當(dāng)前,剩余污泥的高值化利用技術(shù)主要集中在甲烷、氫氣、揮發(fā)性脂肪酸等代謝產(chǎn)物的生物厭氧技術(shù)方面。ZHANG等[8]通過過氧化鈣強(qiáng)化剩余污泥厭氧發(fā)酵將揮發(fā)性脂肪酸產(chǎn)量提升了96%;ZHANG等[9]在剩余污泥中添加鐵錳改性生物炭,在降低其中重金屬環(huán)境毒性的同時(shí),使甲烷產(chǎn)量增加55.86%。而VILLALOBOS DELGADO等[10]和XIAO等[11]通過可持續(xù)萃取方法可將賦存于剩余污泥中的高值有機(jī)物強(qiáng)效回收,得到肥料、黏合劑、動(dòng)物飼料等工業(yè)原料需要的脂質(zhì)、蛋白質(zhì)等。KUMAR等[12]從污泥中回收聚羥基鏈烷酸酯(PHA)也實(shí)現(xiàn)了剩余污泥的高值化利用。可見,高值化利用技術(shù)可實(shí)現(xiàn)剩余污泥從“廢棄污染物”向可提取能源的“資源庫”方向的轉(zhuǎn)化,對(duì)綠色可持續(xù)的有機(jī)廢棄物處置技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。

目前關(guān)于剩余污泥高值化利用的研究較多,但缺乏系統(tǒng)的分析和總結(jié)。本研究采用文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)方法,基于Web of Science(以下簡稱WOS)核心數(shù)據(jù)庫,對(duì)近20年間(2002—2021年)收錄的剩余污泥高值化利用領(lǐng)域的文獻(xiàn)進(jìn)行量化分析,對(duì)剩余污泥高值化研究領(lǐng)域的高頻關(guān)鍵詞進(jìn)行重點(diǎn)梳理和總結(jié),旨在發(fā)現(xiàn)該領(lǐng)域不同時(shí)期的研究熱點(diǎn)及發(fā)展趨勢(shì),為后續(xù)的污泥處理處置方法研究提供新視野和新方向。

1 數(shù)據(jù)來源與研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究數(shù)據(jù)基于WOS 核心數(shù)據(jù)庫,以剩余污泥、高值化以及特定強(qiáng)相關(guān)性產(chǎn)物為主題檢索詞(excess sludge、waste activated sludge、excess activated sludge、biorefinery、high value、fuel、biogas、methane、hydrogen、acid、lipid、protein、biodiesel),時(shí)間跨度為2002年1月1日至2021年12月31日,數(shù)據(jù)庫的最終檢索時(shí)間為2022年4月11日。文獻(xiàn)類型為研究性論文與綜述論文的共集。

1.2 可視化分析方法

借助VOSviewer軟件中共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)視圖分析文獻(xiàn)中關(guān)鍵詞的共現(xiàn)聚類情況,以揭示剩余污泥高值化利用的研究熱點(diǎn)及趨勢(shì)。

2 結(jié)果與討論

2.1 時(shí)間分布和作者分析

以WOS核心數(shù)據(jù)庫為數(shù)據(jù)源,按照特定核心關(guān)鍵詞對(duì)2002年到2021年發(fā)表的全部文章進(jìn)行關(guān)鍵詞檢索,共得到8 508篇與剩余污泥高值化利用相關(guān)的出版文章。檢索得到的相關(guān)文章包含12種類型,主要以研究性論文(7 707篇,91%)為主,另外包括綜述論文536篇(6%)以及其他類型265篇(3%)。為明確該領(lǐng)域的整體研究進(jìn)展和熱點(diǎn),對(duì)其中8 243篇以實(shí)證研究和綜述為主的文章進(jìn)行著重分析。

如圖1所示,2002—2021年間該領(lǐng)域論文發(fā)表量呈現(xiàn)逐步上升的趨勢(shì)。2002—2005年,該領(lǐng)域處于穩(wěn)步發(fā)展階段,論文年發(fā)表量小于100篇;2006—2012年,論文發(fā)表量進(jìn)入波動(dòng)上升期,年發(fā)表量突破100篇,最高發(fā)表量達(dá)到270篇,除個(gè)別年份有所波動(dòng)外,總體漲幅明顯,表明剩余污泥高值化利用的相關(guān)研究已引起國內(nèi)外關(guān)注;2013年之后該領(lǐng)域進(jìn)入快速發(fā)展期,論文年發(fā)表量增幅顯著增多,在2021年單年發(fā)表量達(dá)到1 058篇的高峰,表明近10年間剩余污泥高值化利用相關(guān)研究在國內(nèi)外的關(guān)注度逐漸增高,更間接證明剩余污泥引起的環(huán)境污染、資源消耗等問題影響較大,而高值化利用是解決此類問題的有效手段。

圖1 剩余污泥高值化利用領(lǐng)域年度及累計(jì)論文發(fā)表量Fig.1 The annual and cumulative number of research articles on high-value utilization of excess sludge

表1列出了發(fā)表量前10位的發(fā)文作者及其相關(guān)信息,10位作者在其發(fā)表的文章中以第一作者或通訊作者為主。其中來自中國的作者占50%。論文發(fā)表量前10位中有3位學(xué)者來自中國湖南大學(xué),且學(xué)者WANG D B和YANG Q二人分別以138篇和111篇的發(fā)表量優(yōu)勢(shì)名列前2位;另一位湖南大學(xué)的學(xué)者LI X M在該領(lǐng)域以87篇的發(fā)表量位列第7,其文獻(xiàn)引用次數(shù)高達(dá)4 011次,排名第3。此外,除去中國的發(fā)表機(jī)構(gòu),仙臺(tái)東北大學(xué)、悉尼科技大學(xué)、南洋理工大學(xué)都來自發(fā)達(dá)國家,由此不難看出,剩余污泥高值化利用領(lǐng)域研究在我國發(fā)展迅速,并與發(fā)達(dá)國家比肩成為該領(lǐng)域的領(lǐng)跑者。

表1 剩余污泥高值化利用領(lǐng)域論文發(fā)表量前10的作者Table 1 Top 10 authors in the field of high-value utilization of excess sludge

2.2 學(xué)科領(lǐng)域和首選期刊

論文涉及到98個(gè)學(xué)科領(lǐng)域,存在多領(lǐng)域交叉的情況,總體以7個(gè)最具相關(guān)性學(xué)科領(lǐng)域?yàn)橹?如圖2所示,包括環(huán)境科學(xué)(3 836篇,46.5%)、工程環(huán)境(2 533篇,30.7%)、生物技術(shù)應(yīng)用微生物學(xué)(1 894篇,23.0%)、能源燃料(1 860篇,22.6%)、工程化學(xué)(1 577篇,19.1%)、水資源(1 386篇,16.8%)以及農(nóng)業(yè)工程(1 144篇,13.9%),除此之外的其他學(xué)科領(lǐng)域文論發(fā)表量均不足500篇。根據(jù)近20年文獻(xiàn)的出版領(lǐng)域可以看出,剩余污泥高值化利用的相關(guān)研究以工程環(huán)境、工程化學(xué)和農(nóng)業(yè)工程相關(guān)的“工程”領(lǐng)域居多。作為一種通用式的學(xué)科領(lǐng)域,“工程”類文獻(xiàn)數(shù)量的增長可能與剩余污泥高值化利用相關(guān)運(yùn)行系統(tǒng),如厭氧側(cè)流反應(yīng)器[13]、兩步熱溶解系統(tǒng)[14]等工藝的應(yīng)用有關(guān)。盡管能源燃料學(xué)科領(lǐng)域在2003年的論文發(fā)表數(shù)量僅有1篇,但此后其論文發(fā)表量的增長速率顯著加快,到2021年達(dá)到了235篇,該領(lǐng)域論文的篇均被引次數(shù)更是以40.85次的優(yōu)勢(shì)顯著領(lǐng)先于其他學(xué)科領(lǐng)域。能源資源枯竭一直是全球亟待解決的重要難題。據(jù)預(yù)測(cè),隨著研究重點(diǎn)轉(zhuǎn)向資源回收以最大限度地減少能源消耗,“能源”主題領(lǐng)域?qū)⑦M(jìn)一步發(fā)展[15],此結(jié)論在能源燃料領(lǐng)域論文發(fā)表量顯著增加的現(xiàn)狀中得到有效印證。

圖2 前7個(gè)與剩余污泥高值化利用最相關(guān)的學(xué)科領(lǐng)域論文發(fā)表量Fig.2 The number of published articles associated with the top 7 subject areas in high-value utilization of excess sludge

從載文期刊角度分析,關(guān)于剩余污泥高值化利用的文獻(xiàn)已在200種不同的期刊上發(fā)表,表2總結(jié)了前10名最具生產(chǎn)力的期刊發(fā)表情況。如表2所示,BioresourceTechnology期刊發(fā)表了1 075篇(13%)文獻(xiàn),總引用次數(shù)達(dá)到45 210次,位列所有期刊榜首,其中論文“Non-conventional low-cost adsorbents for dye removal:a review”的單篇引用次數(shù)高達(dá)3 118次;WaterResearch和ChemicalEngineeringJournal期刊文獻(xiàn)發(fā)表量分列第2、3位,分別達(dá)到538篇和321篇。總體來看,生物資源、水環(huán)境以及化學(xué)工程領(lǐng)域均有涉及剩余污泥高值化利用相關(guān)研究,但主要集中在生物資源技術(shù)領(lǐng)域。從篇均被引頻次來看,對(duì)比WaterScienceandTechnology期刊文獻(xiàn)發(fā)表量達(dá)到293篇而篇均被引頻次僅為14.58次的情況,JournalofHazardousMaterials期刊的總發(fā)表量雖略低(200篇),但其篇均被引頻次達(dá)到了65.18次,位居十大最具生產(chǎn)力期刊之首,表明該期刊發(fā)表的文獻(xiàn)極具創(chuàng)新性和參考性,在剩余污泥高值化領(lǐng)域具備一流的影響力。

2.3 國家機(jī)構(gòu)

對(duì)在剩余污泥高值化利用領(lǐng)域發(fā)文領(lǐng)先的國家和機(jī)構(gòu)進(jìn)行分析,中國(3 541篇)、美國(720篇)和澳大利亞(450篇)是論文發(fā)表總量排名前三的國家。2006年之前,美國以微弱的發(fā)表量優(yōu)勢(shì)領(lǐng)先于其他國家,但是近20年間,其年發(fā)表量增勢(shì)平緩,年均增長速率為12.7%。澳大利亞與美國的發(fā)展趨勢(shì)較為相似,年發(fā)表量至今未能突破百篇,但總發(fā)表量逐漸有反超美國的勢(shì)頭。我國自2007年論文發(fā)表量則一直處于領(lǐng)先地位,2021年年發(fā)表量就達(dá)到552篇,占當(dāng)年總發(fā)表量的52.2%。我國論文發(fā)表量的增長趨勢(shì)從側(cè)面證實(shí)了剩余污泥高值化利用領(lǐng)域的快速發(fā)展,這與2012年《“十二五”全國城鎮(zhèn)污水處理及再生利用設(shè)施建設(shè)規(guī)劃》首次對(duì)污泥處理提出具體排放指標(biāo),到2017年《“十三五”全國城鎮(zhèn)污水處理及再生利用設(shè)施建設(shè)規(guī)劃》明確提出從“重水輕泥”轉(zhuǎn)向“泥水并重”等一系列國家政策的出臺(tái)密切相關(guān);2020年修訂版《固體廢物污染環(huán)境防治法》將污泥列入無害化要求管理對(duì)象中,這或?qū)⑹故Ｓ辔勰喔咧祷妙I(lǐng)域的研究熱度達(dá)到新高度。

表2 與剩余污泥高值化利用相關(guān)的10種最具生產(chǎn)力期刊Table 2 Top 10 productive journals in publishing research articles on high-value utilization of excess sludge

中國不僅在污泥高值化利用領(lǐng)域論文發(fā)表數(shù)量上顯著領(lǐng)先,在主要研究機(jī)構(gòu)中的占比也處于優(yōu)勢(shì)地位。機(jī)構(gòu)論文發(fā)表數(shù)量及被引次數(shù)的數(shù)據(jù)分析結(jié)果見圖3,在剩余污泥高值化利用相關(guān)研究的前15所代表性研究機(jī)構(gòu)中,其中9所來自中國,共發(fā)表了2 098篇論文,占總發(fā)表量的25.5%。其中,中國科學(xué)院是論文發(fā)表量最多的機(jī)構(gòu),達(dá)到424篇。其次是同濟(jì)大學(xué)、哈爾濱工業(yè)大學(xué)、湖南大學(xué)、清華大學(xué)為代表的國內(nèi)重點(diǎn)研究機(jī)構(gòu)。從論文被引次數(shù)來看,同濟(jì)大學(xué)的發(fā)表量(406篇)雖略低于中國科學(xué)院,但其被引次數(shù)(16 049次)卻顯著高于其他機(jī)構(gòu),位居第一。來自國外的機(jī)構(gòu)有6所,其中歐洲研究型大學(xué)聯(lián)盟在論文發(fā)表量只有151篇的情況下,論文被引次數(shù)高達(dá)11 798次。此外,昆士蘭大學(xué)、南洋理工大學(xué)和悉尼科技大學(xué)也是剩余污泥高值化利用領(lǐng)域影響力較高的研究機(jī)構(gòu),近年來在厭氧消化產(chǎn)甲烷[16-17]、短鏈脂肪酸的回收[18]以及微生物制氫[19]等方面的研究成果較多。

圖3 剩余污泥高值化利用相關(guān)研究代表性機(jī)構(gòu)Fig.3 Representative institution of research on high-value utilization of excess sludge

通過VOSviewer可視化圖進(jìn)一步分析各個(gè)國家之間的聯(lián)系,總體看來,在剩余污泥高值化利用研究方面,我國與美國、澳大利亞以及新加坡之間的合作次數(shù)較多。

2.4 剩余污泥高值化利用研究熱點(diǎn)

利用 VOSviewer 中關(guān)鍵詞分析功能,得到該領(lǐng)域8 243篇相關(guān)文獻(xiàn)中包含的20 148個(gè)關(guān)鍵詞,將相似的關(guān)鍵詞進(jìn)行歸一化合并,最低共現(xiàn)次數(shù)設(shè)置為60次,得到符合條件的196個(gè)關(guān)鍵詞。其中,“waste activated sludge”(6 533次)出現(xiàn)的次數(shù)最多,其次是“anaerobic-digestion”(2 732次),其余出現(xiàn)次數(shù)較多的關(guān)鍵詞包括“methane production”(1 474次)、“acids”(1 326次)、“biogas production”(1 218次)等。由這些關(guān)鍵詞可看出,剩余污泥高值化利用領(lǐng)域的研究重點(diǎn)是以厭氧技術(shù)為主要手段對(duì)甲烷和脂肪酸進(jìn)行回收。

與上述高頻詞共同關(guān)聯(lián)的關(guān)鍵詞“solubilization”以及“pretreatment”體現(xiàn)出的研究重點(diǎn)為促進(jìn)厭氧消化的增溶預(yù)處理,如“thermal pretreatment”“microwave”“ultrasound”等。一般來說,剩余污泥厭氧消化主要包括增溶、水解、產(chǎn)酸和產(chǎn)甲烷4個(gè)步驟[20],增溶和水解為后續(xù)生成短鏈脂肪酸提供小分子有機(jī)物,被認(rèn)為是短鏈脂肪酸生產(chǎn)的主要限速步驟[21]。短鏈脂肪酸在產(chǎn)酸過程中產(chǎn)生,隨后被產(chǎn)甲烷菌迅速消耗生成甲烷[22]。因此,學(xué)者主要通過強(qiáng)化增溶、水解過程來提高甲烷產(chǎn)量。為實(shí)現(xiàn)此研究目的,許多預(yù)處理方法,如熱解、超聲波、高級(jí)氧化、酸堿水解等被應(yīng)用于污泥預(yù)處理研究中[23-24],H2O2-微波聯(lián)合預(yù)處理也被認(rèn)為能夠增加剩余污泥中有機(jī)物的溶解度,可使甲烷產(chǎn)率提高38%[25]。除此之外,WANG等[26]發(fā)現(xiàn)35 ℃的中溫條件下pH控制為8可以獲得較高沼氣產(chǎn)量,這類研究關(guān)心的重點(diǎn)與“pH”以及“temperature”關(guān)鍵詞的出現(xiàn)情況相吻合。

除此之外,“extracellular polymeric substances”(809次)的高頻出現(xiàn)也值得關(guān)注。剩余污泥中含有的高濃度多糖、蛋白質(zhì)以及脂質(zhì)等有機(jī)物會(huì)嵌入到胞外聚合物基質(zhì)中,使得有機(jī)分子的高效回收受限。在剩余污泥中使用液氮凍融[27]、表面活性劑[28]以及強(qiáng)氧化劑[29]可促進(jìn)胞外聚合物解崩釋放可溶性有機(jī)物以提高剩余污泥的厭氧消化能力。

目前新興研究集中于氣體燃料的回收,研究重點(diǎn)圍繞在以厭氧消化為中心的體系中,資源回收內(nèi)容也大多只針對(duì)于甲烷的回收轉(zhuǎn)化。實(shí)際上,基于剩余污泥復(fù)雜的有機(jī)成分和一些新興的研究成果來看,存在著比沼氣更具價(jià)值的高附加值產(chǎn)品。例如污泥熱解產(chǎn)生的生物油[30],通過碳鏈延長技術(shù)從污泥中生產(chǎn)的中鏈脂肪酸[31],以及污泥中半纖維素、纖維素和復(fù)合糖增值轉(zhuǎn)化而成的烷基糖苷、乙酰丙酸烷基酯和呋喃化合物[32]。XING等[33]以剩余污泥為原料,制備了雙功能高效固體酸催化劑,實(shí)現(xiàn)了對(duì)5-羥甲基糠醛(HMF)的回收。HMF作為構(gòu)建生物質(zhì)衍生中間體的基本結(jié)構(gòu)單元,可進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為生物燃料和一系列高值化學(xué)物質(zhì)[34]。這些資源回收方式為污泥資源化回收利用提供了更廣闊的視角。推測(cè)未來剩余污泥高值化利用的發(fā)展趨勢(shì)或?qū)⒊佣嘣獎(jiǎng)?chuàng)新的產(chǎn)物方向發(fā)展。

3 結(jié) 語

(1) 剩余污泥高值化利用相關(guān)研究領(lǐng)域的論文發(fā)表量逐年遞增,中國、美國和澳大利亞是該領(lǐng)域論文發(fā)表量排名前三的國家。中國在該領(lǐng)域的發(fā)展尤其迅速,自2007年之后一直處于世界領(lǐng)先地位。中國科學(xué)院的論文發(fā)表量占據(jù)榜首,同濟(jì)大學(xué)的論文被引次數(shù)最高,論文發(fā)表量最多的作者來自中國湖南大學(xué)。

(2) 就學(xué)科領(lǐng)域和期刊選擇而言,“工程”研究一直是該領(lǐng)域的涉獵重點(diǎn),“資源”主題的發(fā)展趨勢(shì)明顯,這與BioresourceTechnology期刊主題契合度較高,該期刊發(fā)表的相關(guān)研究性論文最多。

(3) 能夠?qū)崿F(xiàn)甲烷和脂肪酸回收的厭氧消化技術(shù),以及促進(jìn)厭氧消化效率的預(yù)處理手段是剩余污泥高值化利用的主要研究熱點(diǎn),但新興產(chǎn)物的研究正逐步進(jìn)入大家的視野,有望成為剩余污泥未來高值化利用的發(fā)展方向和研究重點(diǎn)。