重慶南川
--武隆鋁土礦含礦巖系稀土元素特征及其地質(zhì)意義

趙曉東，胡昌松，凌小明，李軍敏

1.成都地質(zhì)礦產(chǎn)研究所，成都 610081 2.重慶地質(zhì)調(diào)查院，重慶 401100

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重慶南川
--武隆鋁土礦含礦巖系稀土元素特征及其地質(zhì)意義

趙曉東1，胡昌松2，凌小明1，李軍敏1

1.成都地質(zhì)礦產(chǎn)研究所，成都 610081 2.重慶地質(zhì)調(diào)查院，重慶 401100

重慶市南川--武隆鋁土礦是黔中--渝南鋁土礦成礦帶的重要組成部分。為初步查明重慶地區(qū)鋁土礦稀土元素的地質(zhì)意義，彌補(bǔ)重慶鋁土礦成因研究的不足，筆者以重慶南川--武隆鋁土礦含礦巖系為研究對(duì)象，分析稀土元素(REE)的地球化學(xué)特征。通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，稀土元素總量較高，多數(shù)樣品輕稀土富集，重稀土不同程度虧損。由于含礦巖系中的REE含量在沉積后只有極微弱的變化，因此利用稀土元素的特征及有關(guān)參數(shù)對(duì)鋁土礦含礦巖系的形成環(huán)境及其物質(zhì)來(lái)源進(jìn)行了初步判斷：Eu中等負(fù)異常,含礦巖系以陸相沉積為主，部分為海相沉積；從含礦巖系樣品稀土元素總和、Ce異常、Eu 異常情況來(lái)看，含礦巖系形成的古水介質(zhì)呈弱酸性，含礦巖系主要形成于氧化環(huán)境中，氧化能力增強(qiáng)時(shí)有利于鋁土礦的形成；含礦巖系物質(zhì)來(lái)源具有多樣性，志留系韓家店組粉砂質(zhì)頁(yè)巖與石炭系黃龍組灰?guī)r均可能為物質(zhì)來(lái)源。

稀土元素；沉積環(huán)境；物質(zhì)來(lái)源；鋁土礦；重慶

圖1 重慶市南川--武隆地質(zhì)簡(jiǎn)圖Fig.1 Geological sketch of Nanchuan-Wulong，Chongqing

鋁土礦是重慶重要礦產(chǎn)資源之一。重慶市南川--武隆鋁土礦是長(zhǎng)約370 km的黔中--渝南鋁土礦成礦帶[1-4]的重要組成部分，歷經(jīng)數(shù)年勘查，已積累了一定量的勘查成果，同時(shí)有關(guān)伴生微量元素的分布等科研成果在最近幾年逐漸增多[5-7]；但是，尚未對(duì)鋁土礦中的稀土元素進(jìn)行過(guò)系統(tǒng)研究。稀土元素是一類(lèi)非常特殊的元素, 國(guó)內(nèi)不少學(xué)者把沉積巖的稀土元素地球化學(xué)特征應(yīng)用于沉積成礦作用[8-11]，分析沉積巖中稀土元素含量及有關(guān)參數(shù)的變化特征，示蹤物源區(qū)、推斷沉積環(huán)境等。因此，筆者開(kāi)展了稀土元素特征研究，以期更多地了解重慶南川--武隆鋁土礦的成因及其成礦背景。

1 地質(zhì)背景

圖2 南川--武隆鋁土礦柱狀對(duì)比圖Fig.2 Columnar comparison chart in Nanchuan-Wulong bauxite deposit

重慶鋁土礦分布區(qū)大地構(gòu)造位置位于揚(yáng)子地塊區(qū)[12]，以沉積巖為主，出露地層見(jiàn)圖1。重慶南川--武隆鋁土礦屬于黔中--渝南鋁土礦成礦帶，二疊系棲霞組(P2q)灰?guī)r或梁山組(P2l)炭質(zhì)頁(yè)巖之下為鋁土礦含礦巖系[13-14]，主要不整合于志留系韓家店組(S2hj)頁(yè)巖之上，局部不整合于石炭系黃龍組(C2h)灰?guī)r侵蝕面之上(圖2)。鋁土礦體均產(chǎn)于含礦巖系中上部，嚴(yán)格受地層層位的控制；由于受地形切割的影響，在平面上呈帶狀分布于中二疊統(tǒng)棲霞、茅口組灰?guī)r形成的陡崖之下由陡變緩的斜坡地帶，其走向由東向西呈北東東向轉(zhuǎn)東西向至北北東向，傾向北北西轉(zhuǎn)北至南東東；在空間上呈似層狀、透鏡狀、扁豆?fàn)町a(chǎn)出。重慶鋁土礦含礦巖系一般巖性組合為：灰、淺灰至灰白色致密狀鋁土巖、水云母高嶺石質(zhì)黏土巖、灰色致密狀鋁土礦、深灰色土狀鋁土礦、灰色豆(鮞)狀鋁土礦。

2 樣品采集與分析測(cè)試方法

分析的樣品(表1)分別采自重慶南川大佛巖、南川川洞灣、南川九井、武隆車(chē)盤(pán)、武隆申基坪、武隆江口等地，采集樣品59件，包括含礦巖系及其基底樣品。由國(guó)土資源部西南礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測(cè)中心完成薄片制樣、樣品粉碎和常量元素測(cè)試工作，測(cè)試依據(jù)為《DZ/T0223-2001》。稀土元素測(cè)試分析工作由中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所礦床地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)研究室完成，儀器設(shè)備為四級(jí)桿型電感耦合等離子體質(zhì)譜(加拿大 PerkinElmer 公司制造，型號(hào)為 ELAN DRC-e)，ICP-MS 以氬氣(Ar)為載氣，通過(guò)高頻振蕩器產(chǎn)生近7 000 ℃的等離子體，能輕易電離絕大部分元素，測(cè)試溫度為20±1 ℃，濕度為50%。

3 稀土元素特征

重慶南川--武隆鋁土礦含礦巖系及其基底巖石稀土元素含量及有關(guān)參數(shù)見(jiàn)表1。成巖作用可以改變Ce異常值，通常會(huì)導(dǎo)致δCe與δEu具有較好的相關(guān)性、δCe與(Dy/Sm)N具較好的負(fù)相關(guān)性、δCe與∑REE具較好的正相關(guān)性[16-17]。樣品δCe與其他參數(shù)相關(guān)關(guān)系如表2所示。δCe與δEu、∑REE不具相關(guān)性，δCe與(Dy/Sm)N具弱的正相關(guān)性；表明含礦巖系中的REE含量在沉積后只有極微弱的變化，成巖作用對(duì)REE的影響十分有限。因此，可以利用稀土元素的有關(guān)特性來(lái)分析其所代表的地質(zhì)意義。

表2 含礦巖系稀土元素參數(shù)相關(guān)性計(jì)算表

Tabel 2 Correlation of Rare earth element parameters in bauxite-bearing rock series

∑REEδCeδEu(Dy/Sm)N∑REE10.005-0.1080.008δCe1-0.2930.435δEu10.066(Dy/Sm)N1

注：樣品數(shù)=49。

3.1 稀土元素總量

鋁土礦(將w(Al2O3)>40%、A/S>1.8的樣品統(tǒng)稱(chēng)為鋁土礦[18])w(∑REE)為(45.05～420.48)×10-6，平均141.86×10-6；鋁土巖w(∑REE)為(17.06～4 164.01)×10-6，平均429.69×10-6；黏土巖w(∑REE)為(40.09～2 983.15)×10-6，平均584.99×10-6；粉砂質(zhì)頁(yè)巖w(∑REE)為(174.90～2 458.92)×10-6，平均744.40×10-6；灰?guī)rw(∑REE)為(41.49～290.30)×10-6，平均158.93×10-6。上述幾種巖石中，w(∑REE)分布具有較大的差異，但大多數(shù)超過(guò)黎彤等[19]統(tǒng)計(jì)的全球巖石圈地球稀土元素的豐度值35.78×10-6，稀土元素總量平均值由小到大依次為：鋁土礦、灰?guī)r、鋁土巖、黏土巖、頁(yè)巖。

3.2 輕、重稀土元素比值

LREE/HREE為輕、重稀土元素比值，在一定程度上可以反映樣品的輕、重稀土的分異狀況。鋁土礦LREE/HREE為1.80～19.97，平均5.95；鋁土巖為0.94～133.77，平均15.17；黏土巖為0.96～56.02，平均10.08；粉砂質(zhì)頁(yè)巖為7.09～10.92，平均9.04；灰?guī)r為2.99～4.00，平均3.43。

3.3δCe

3.4δEu

4 稀土元素地質(zhì)意義

國(guó)內(nèi)外近年來(lái)的研究表明，REE豐度、分布特征及LREE/HREE、δCe、δEu等可起到很好的示蹤作用[21-23]，因此借用稀土元素的特殊地球化學(xué)屬性所能提供的地質(zhì)和地球化學(xué)信息，推斷鋁土礦含礦巖系形成的物質(zhì)來(lái)源、成礦環(huán)境等。

4.1 古水介質(zhì)條件與沉積環(huán)境

LREE/HREE為表征輕重稀土之間分異程度的參數(shù)，其值越高代表輕稀土越富集，輕、重稀土的分異度越大。鋁土礦含礦巖系中LREE/HREE說(shuō)明輕稀土明顯富集,不同于具較低分異度的海相沉積環(huán)境[24]，而屬于陸相沉積環(huán)境；與含礦巖系Eu中等負(fù)異常得出具陸殼沉積特點(diǎn)的結(jié)論相一致。輕稀土優(yōu)先被有機(jī)質(zhì)、黏土碎屑等吸附進(jìn)沉積物中，而重稀土則形成穩(wěn)定的絡(luò)合物滯留在水中，導(dǎo)致輕重稀土分異。1992年，Lee等[25]用輕、重兩種稀土作為絡(luò)合物進(jìn)行遷移的實(shí)驗(yàn)表明兩者的溶解度有較大的差異，在堿性-碳酸介質(zhì)中，重稀土的溶解度大，遷移能力強(qiáng),表明在酸性介質(zhì)中(pH=4.7～5.6)重稀土后于輕稀土沉淀沉積[16]；另Ce4+只有在非堿性條件下易于溶解在原地停留[26]。因此，重慶南川--武隆鋁土礦含礦巖系主要形成于弱酸性水介質(zhì)中。

稀土元素鈰具有最不穩(wěn)定的4f亞層結(jié)構(gòu)。Ce3+給出一個(gè)4f電子而成為Ce4+，尤其在海水的Eh、pH范圍內(nèi)，Ce3+更容易轉(zhuǎn)變?yōu)镃e4+而水解，故海水中明顯貧Ce，Ce負(fù)異常是海相環(huán)境特點(diǎn)一個(gè)指標(biāo)，從外海、開(kāi)闊海域向邊緣海、淺海區(qū)、被陸地封閉的海中，Ce電虧損嚴(yán)重轉(zhuǎn)為Ce濃度基本正常、到陸地區(qū)基本上呈現(xiàn)為正異常[27]。在TC105、TC046、CL01、DF02、CTC057、CTC013含礦巖系中下部均有樣品出現(xiàn)δCe<0.95的負(fù)異常情況，稀土元素在地質(zhì)體中一經(jīng)存在便很少受地質(zhì)作用的影響[28]。負(fù)異常與其沉積時(shí)所處的海陸過(guò)渡相環(huán)境有關(guān)，含礦巖系形成過(guò)程中雖然以淡水為主，由于海水的入侵，致使部分沉積物具海相沉積的特征。DF03中未出現(xiàn)鈰負(fù)異常的情況,一方面可能由于古地貌的原因，其恰好處于一個(gè)相對(duì)隆起的地帶；亦或是成礦物質(zhì)來(lái)源具陸相沉積的特點(diǎn)。DF03的含礦巖系厚度大于其他取樣工程的含礦巖系厚度，同一時(shí)期的沉積物沉積厚度越大表明其處于相對(duì)低洼的可能性越大，從而否定了DF03處于相對(duì)隆起帶，只不過(guò)少量海水的入侵未能改變鋁土礦含礦巖系成礦物質(zhì)來(lái)源具陸相沉積的特點(diǎn)。

稀土元素在判斷沉積環(huán)境的氧化還原性中具有重要作用，不僅可以利用w(∑REE)反映沉積環(huán)境的相對(duì)氧化-還原性[29]，而且可以利用(La/Yb)N、δCe與δEu判斷沉積時(shí)期的氧化還原環(huán)境[28，30]。在氧化環(huán)境中, 沉積物w(∑REE)高，δEu和La/Yb 低，δCe正異常代表氧化環(huán)境，δCe負(fù)異常表示還原環(huán)境[31, 24]。重慶南川--武隆鋁土礦稀土元素總和平均值由小到大依次為：鋁土礦、灰?guī)r、鋁土巖、黏土巖、頁(yè)巖，鋁土礦形成于相對(duì)氧化環(huán)境中，氧化環(huán)境利于鋁土礦的形成。從w(∑REE)分布來(lái)看，含礦巖系中上部w(∑REE)相對(duì)較高，反映其相對(duì)氧化性較強(qiáng),這也是鋁土礦一般分布在含礦巖系中上部的原因。利用微量元素比值對(duì)重慶銀礦埡口鋁土礦床成礦環(huán)境判別時(shí)發(fā)現(xiàn)，局部可能屬于半咸水海陸過(guò)渡帶沉積--淡水沉積，以氧化環(huán)境為主[32]。

4.2 稀土元素物源指示

沉積巖對(duì)其母巖的稀土元素具有很強(qiáng)的繼承性，沉積物中REE組成最主要受物源的控制[33]。在指示含礦巖系物源區(qū)性質(zhì)的指標(biāo)中, 稀土元素分布模式是最可靠的指標(biāo)[34]。球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)采用Boynton(1984)的球粒隕石稀土含量推薦值[27]，形成稀土元素分布模式圖(圖3)。從圖3中可以看出, 各樣品稀土分布模式向右傾,為輕稀土富集、重稀土虧損型,多數(shù)樣品Eu處出現(xiàn)一個(gè)“V”形, 部分樣品在Eu處顯示為開(kāi)闊的“V”，Eu異常不明顯。而沉積物形成時(shí)REE分餾似乎更明顯地表現(xiàn)為水動(dòng)力分選等造成的粒級(jí)與礦物不同而產(chǎn)生的REE組成與配分形式的差異，以Cullers為代表的一批學(xué)者詳細(xì)地研究了REE在黏土粒級(jí)中及其他粒級(jí)中富集規(guī)律，認(rèn)為沉積物中黏土粒級(jí)具有與物源最近似的REE組成，其REE配分形式可近似地代表源巖中的REE組成特征[35]。

圖3 稀土元素分布模式圖Fig.3 Chondrite-normalized REE distribution patterns

含礦巖系稀土元素輕稀土富集、重稀土含量穩(wěn)定、銪異常等特征都體現(xiàn)出稀土配分模式不盡相同，表明成礦物質(zhì)來(lái)源是有差別的[36]。鋁土礦含礦巖系δCe多數(shù)大于1，為弱--中等；表明鋁土礦物源主要來(lái)自陸源，沉積環(huán)境主要為陸相沉積，局部為海相沉積，與研究區(qū)礦石中常見(jiàn)植物化石相吻合[37]。同時(shí)在研究重慶市南川大佛巖鋁土礦時(shí)發(fā)現(xiàn)[38-39]，大小不一的鋯石呈粒狀、次棱角狀、平板狀和次圓狀散亂分布于黏土礦物和其他礦物之中，體現(xiàn)碎屑鋯石的特點(diǎn)；由于鋯石能夠繼承母巖的特性，因此成礦母巖具陸源碎屑巖的特點(diǎn)。

含礦巖系樣品的球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化曲線分布形式不盡相同，表明含礦巖系物質(zhì)并非同一來(lái)源，可能具有多樣性。從含礦巖系與基底巖石的稀土元素分布模式圖(圖3)來(lái)看，一定程度上存在相似性，不同類(lèi)型的巖石其稀土含量和組成也不同。重慶南川--武隆一帶鋁土礦分布區(qū)周?chē)竺娣e分布志留系韓家店組粉砂質(zhì)頁(yè)巖，鋁土礦含礦巖系稀土配分曲線趨勢(shì)與志留系韓家店組粉砂質(zhì)頁(yè)巖多數(shù)一致且形狀相似，含礦巖系中輕稀土明顯富集，大都具有Eu負(fù)異常；說(shuō)明含礦巖系物質(zhì)可能主要來(lái)源于下伏的志留系韓家店組粉砂質(zhì)頁(yè)巖。而灰?guī)r會(huì)因?yàn)榉浇馐葘?duì)稀土的“稀釋”作用，其稀土元素含量一般較低[40]。盡管灰?guī)r中的w(Al2O3)較小，但風(fēng)化作用可以使灰?guī)r中的雜質(zhì)或酸不溶物逐步堆積成土[41]。當(dāng)灰?guī)r中的泥質(zhì)增加時(shí)，其風(fēng)化產(chǎn)物的稀土含量增高，此時(shí)稀土元素可從一些礦物中分離出來(lái)，酸性條件下三價(jià)稀土元素離子不易被黏土礦物吸附，而隨水介質(zhì)的流動(dòng)進(jìn)行遷移。筆者發(fā)現(xiàn)灰?guī)rw(∑REE)高于鋁土礦w(∑REE)，此現(xiàn)象亦暗示石炭系黃龍組灰?guī)r為含礦巖系物質(zhì)來(lái)源之一。由于輕稀土相對(duì)不易形成絡(luò)合物發(fā)生遷移而易于被黏土顆粒吸附聚集，因而決定了其輕稀土較重稀土相對(duì)富集的特征。值得注意的是，鋁土礦稀土總量低于其他巖性，且更富重稀土元素；因?yàn)檩p稀土元素較重稀土元素的活性較高，在鋁土礦成礦過(guò)程中會(huì)有輕稀土元素濾出，而是由于志留系中統(tǒng)韓家店組粉砂質(zhì)頁(yè)巖風(fēng)化后的一些重礦物如銳鈦礦、金紅石、鋯石和榍石吸收重稀土元素所致[42]。因此，無(wú)論與哪一種巖石有關(guān)，均可說(shuō)明含礦巖系的原始物質(zhì)應(yīng)主要來(lái)自下伏地層，在這一點(diǎn)上也體現(xiàn)出重慶南川--武隆鋁土礦與黔北鋁土礦和黔中鋁土礦頗有幾分相似性。但差異性也存在：黔北遵義鋁土礦區(qū)鋁土礦物源主要來(lái)自下奧陶統(tǒng)桐梓組黏土巖和湄潭組頁(yè)巖，黔中鋁土礦區(qū)鋁土礦物源主要來(lái)自中、上寒武統(tǒng)碳酸鹽巖，也揭示出黔中--黔北遵義--黔北務(wù)正道，鋁土礦成礦主要物質(zhì)來(lái)源層位逐步升高，風(fēng)化剝蝕時(shí)間越來(lái)越晚，成礦時(shí)代逐漸變新[37]。

5 結(jié)論

1)重慶南川--武隆鋁土礦含礦巖系稀土元素含量較高, 大多數(shù)樣品超過(guò)統(tǒng)計(jì)的地球稀土元素的豐度值。輕重稀土元素分餾明顯，輕稀土富集，重稀土虧損，Eu中等負(fù)異常；故含礦巖系以陸相沉積為主，形成過(guò)程中經(jīng)歷過(guò)海水的入侵，致使部分具海相沉積的特點(diǎn)。2)從含礦巖系樣品稀土元素總和、Ce異常、Eu 異常情況來(lái)看，含礦巖系形成的古水介質(zhì)呈弱酸性，含礦巖系主要形成于相對(duì)氧化環(huán)境中，氧化能力增強(qiáng)時(shí)有利于鋁土礦的形成。3)通過(guò)稀土元素分布模式的分析，認(rèn)為含礦巖系的物質(zhì)來(lái)源與下伏地層關(guān)系密切，含礦巖系物質(zhì)來(lái)源具有多樣性，志留系韓家店組粉砂質(zhì)頁(yè)巖與石炭系黃龍組灰?guī)r均可能為物質(zhì)來(lái)源。

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REE Characteristics and Its Geological Significance of the Bauxite Deposits in Nanchuan-Wulong Area，Chongqing

Zhao Xiaodong1, Hu Changsong2, Ling Xiaoming1, Li Junmin1

1.ChengduInstituteofGeologyandMineralResources,Chengdu610081，China2.ChongQingInstituteofGeologicalSurvey,Chongqing401100，China

The composition of REE in ore bearing rocks of Nanchuan-Wulong area indicates that the total amount of REE is high, and the partition modes in the bauxite-bearing horizons and in the underlying Silurian Hanjiadian Formation are quite consistent. This implies a genetic relationship between the bauxite source and Hanjiadian Formation． The values of LREE /HREE are great in the majority samples. It is obvious that the light rare earth elements are strongly enriched; while the heavy rare earth elements are depleted to varied degrees with Eu middle negative anomaly．The content of REE in the ore bearing rocks changed only slightly after deposition. Based on the characteristics of rare earth elements and the related parameters, the environment of bauxite ore bearing rock series and their material sources are deduced as followings: ore bearing rocks were formed mainly in continental facies with some marine sediments; based on Ce, Eu anomalies, acidity of paleo water media was weak; ore bearing rock series were mainly formed in an oxidation environment, which was profitable for the formation of bauxite. Material sources of the ore bearing rock series are diversified; both silty shale of Silurian Hanjiadian Formation and Carboniferous limestone of Huanglong Formation might be the source of material.

REE；sedimentary environment；material sources；bauxite； Chongqing

10.13278/j.cnki.jjuese.201506111.

2015-03-30

中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局項(xiàng)目(1212011085167)

趙曉東(1974--)，女，工程師，主要從事地質(zhì)礦產(chǎn)勘查方面的研究，E-mail:95122115@163.com。

10.13278/j.cnki.jjuese.201506111

P595

A

趙曉東，胡昌松，凌小明，等. 重慶南川--武隆鋁土礦含礦巖系稀土元素特征及其地質(zhì)意義.吉林大學(xué)學(xué)報(bào):地球科學(xué)版,2015,45(6):1691-1701.

Zhao Xiaodong, Hu Changsong, Ling Xiaoming, et al. REE Characteristics and Its Geological Significance of the Bauxite Deposits in Nanchuan-Wulong Area，Chongqing.Journal of Jilin University:Earth Science Edition,2015,45(6):1691-1701.doi:10.13278/j.cnki.jjuese.201506111.