快堆閉式燃料循環(huán)對提高鈾資源利用率的分析研究

胡 赟，楊 勇，宋英韻，楊 鵬

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.中核戰(zhàn)略規(guī)劃研究總院，北京 100048)

全球可經(jīng)濟(jì)開采的鈾資源有限，對鈾資源的高效利用是核裂變能發(fā)展需解決的問題。由快中子(平均能量達(dá)0.1 MeV左右)產(chǎn)生可控鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)的反應(yīng)堆稱為快中子反應(yīng)堆(簡稱快堆)[1]?？於讯研局凶悠骄芰扛?，易裂變?nèi)剂虾说挠行Я炎冎凶訑?shù)多，具有增殖核燃料和嬗變長壽命高放廢物的能力?？於淹ㄟ^燃料轉(zhuǎn)換增殖，可將占天然鈾資源中99%以上的238U利用起來?；赨-Pu循環(huán)的燃料增殖即在快堆中通過中子輻照天然鈾或貧鈾，將其中的238U轉(zhuǎn)變成易裂變核239Pu。快堆結(jié)合閉式燃料循環(huán)系統(tǒng)能顯著提高鈾資源利用率。

受燃料燃耗限制，在快堆中輻照1次，燃料中鈾的利用率有限。大幅度提高鈾利用率，需基于閉式燃料循環(huán)對乏燃料中的U、Pu進(jìn)行回收，并在快堆中多次循環(huán)利用。U-Pu循環(huán)體系下，驅(qū)動燃料使用工業(yè)Pu。Pu能否進(jìn)行多次循環(huán)，需保證其易裂變成分不會隨循環(huán)而顯著降低，即其品質(zhì)不出現(xiàn)大的劣化。本文首先模擬工業(yè)Pu在快堆中多次循環(huán)過程，計算給出其成分變化規(guī)律，分析工業(yè)Pu在快堆中多次循環(huán)的可行性；其次，對多次循環(huán)中的鈾資源利用率進(jìn)行計算研究，并給出對比分析結(jié)論。

1 堆型選擇和計算工具

1.1 堆型選擇

為計算工業(yè)Pu循環(huán)的成分變化規(guī)律，需選定U-Pu閉式燃料循環(huán)使用的快堆堆型。假定使用CFR1000鈉冷快堆電站[2]，該堆為大型商用快堆，其設(shè)計額定電功率1 000 MW，換料周期160 d，卸料平均燃耗約60 000 MW·d/t。燃料循環(huán)方式選擇工業(yè)Pu和乏燃料U回收循環(huán)。反應(yīng)堆的主要參數(shù)列于表1。

表1 CFR1000參數(shù)Table 1 Parameter of CFR1000

1.2 計算工具

燃料成分的變化通過三維堆芯中子學(xué)和燃耗計算得到，堆芯計算使用CITATION程序[3]以及為之制作少群截面的PASC-1[4-5]程序系統(tǒng)。使用171群NVITAMIN-C庫[6]作為原始庫。少群庫由PASC-1程序系統(tǒng)[7]制作。該系統(tǒng)是1個截面并群程序包，可將中子精細(xì)群截面庫并群成寬群或少群的供堆芯擴(kuò)散計算用的CITATION格式截面庫，其一維SN輸運計算使用XSDRN程序[7]。

三維堆芯穩(wěn)態(tài)計算和燃耗計算使用CITATION程序。該程序廣泛用于反應(yīng)堆物理的計算和分析，經(jīng)長期應(yīng)用其可靠性已得到充分驗證。燃料多次循環(huán)的混料計算以及與堆芯計算CITATION程序的耦合由開發(fā)的MIX程序完成。該程序能根據(jù)用戶選擇的循環(huán)模式(Pu循環(huán)或TRU循環(huán))和燃料、轉(zhuǎn)換區(qū)卸料混合方式，計算堆芯卸料后處理混合成分，進(jìn)行新燃料成分計算，并耦合到CITATION程序進(jìn)行燃料下一次循環(huán)的燃耗計算。

2 工業(yè)Pu在快堆中循環(huán)的成分變化規(guī)律

2.1 計算方法

快堆使用壓水堆乏燃料后處理工業(yè)Pu作為初裝料，使用快堆自身乏燃料后處理產(chǎn)生的工業(yè)Pu作為后續(xù)裝料。燃料經(jīng)多次循環(huán)后，其裝料工業(yè)Pu的成分發(fā)生變化，影響反應(yīng)堆的裝料及卸料成分變化。

快堆堆芯通常設(shè)計有燃料活性區(qū)、軸向轉(zhuǎn)換區(qū)和徑向轉(zhuǎn)換區(qū)，各區(qū)乏燃料后處理可根據(jù)需要的不同進(jìn)行組合混料。基于此，開發(fā)混料及與堆芯計算CITATION耦合程序，其計算方法如圖1所示。其中，堆芯燃耗計算采用分區(qū)燃耗的方式，分別得到燃料活性區(qū)、軸向轉(zhuǎn)換區(qū)和徑向轉(zhuǎn)換區(qū)的乏燃料成分；之后，按假定的后處理模式，包括燃料活性區(qū)是否與轉(zhuǎn)換區(qū)材料混合處理等，分別回收鈾、钚(或超鈾元素整體)等有用材料，并依據(jù)后處理模式按質(zhì)量守恒得到后處理回收材料的實際成分；再根據(jù)反應(yīng)堆換料設(shè)計需要的新燃料成分要求，確定所需添加的貧鈾比例，得到實際循環(huán)入堆的新燃料成分，之后進(jìn)入下一燃耗循環(huán)。

圖1 燃料成分混合MIX程序計算流程Fig.1 Calculation flow of MIX code for fuel composition mixing

2.2 平衡成分

假定使用壓水堆乏燃料經(jīng)后處理工業(yè)Pu制成MOX燃料，作為CFR1000反應(yīng)堆初裝料并進(jìn)行多次快堆循環(huán)。每次卸料后的后處理方式為活性區(qū)和轉(zhuǎn)換區(qū)的乏燃料Pu混合，而后與貧U混合制成新的MOX燃料，返回快堆中輻照。如此多次循環(huán)后，堆外停留時間為8 a時Pu成分隨循環(huán)次數(shù)的變化如圖2所示；堆外停留時間分別為4、8、12 a的易裂變同位素成分(239Pu和241Pu)的變化示于圖3，經(jīng)20次循環(huán)后最終Pu同位素與初始成分的對比示于圖4。

圖2 工業(yè)Pu同位素隨循環(huán)次數(shù)的變化(堆外停留8 a)Fig.2 Variation of industrial Pu isotope with number of cycles (stay outside reactor for 8 years)

圖3 易裂變成分(239Pu+241Pu)隨循環(huán)次數(shù)的變化Fig.3 Variation of fissile composition (239Pu+241Pu) with number of cycles

圖4 經(jīng)20次循環(huán)后工業(yè)Pu組成及與初始成分的比較(堆外停留4、8、12 a)Fig.4 Composition of industrial Pu after 20 cycles and comparison with initial composition (stay outside reactor for 4, 8 and 12 years)

從圖4可看出，工業(yè)Pu組成隨循環(huán)次數(shù)逐步達(dá)平衡，平衡組成中以239Pu和240Pu為主，分別約占72%和25%；乏燃料堆外停留時間對工業(yè)Pu平衡成分影響較??；由于241Pu半衰期較短，堆外停留時間對其平衡濃度影響較大(堆外停留時間越長，241Pu平衡濃度越低)，但由于241Pu總的平衡濃度較低，對工業(yè)Pu成分最終影響不大。

總體上，由于CFR1000堆芯增殖比約1.25，且在后處理混料時將轉(zhuǎn)換區(qū)和活性區(qū)的Pu進(jìn)行混合處理，因此工業(yè)Pu在CFR1000堆芯中循環(huán)時其易裂變成分能夠逐步增加，最終平衡時達(dá)約74%左右。若在后處理時不將轉(zhuǎn)換區(qū)產(chǎn)出的Pu與活性區(qū)Pu混合并制作新的燃料重新入堆，其易裂變Pu同位素份額將逐步降低，同時240Pu含量增加，計算結(jié)果示于圖5。

因此，計算表明，壓水堆乏燃料Pu在CFR1000反應(yīng)堆中多次循環(huán)之后工業(yè)Pu中易裂變同位素成分不會發(fā)生顯著劣化，從Pu品質(zhì)角度看，可在CFR1000反應(yīng)堆中進(jìn)行多次循環(huán)。

3 鈾資源利用率分析

3.1 分析模型

燃料在反應(yīng)堆內(nèi)循環(huán)1次，即便是快堆，其鈾資源利用率也是有限的。要大幅度提高利用率，必須將快堆乏燃料進(jìn)行后處理，回收其中的有用材料，并制成燃料返回到堆芯中再次循環(huán)。實際乏燃料后處理和燃料的再制造過程中均會有一定的損失，即乏燃料中的U和Pu不能完全再利用。需研究在考慮到燃料回收率和循環(huán)次數(shù)后，快堆對鈾資源利用率的提升程度。

分析模型構(gòu)建如下：快堆中燃料主要組成是U(貧U或天然U)和工業(yè)Pu，假設(shè)U的初裝料為MU0，易裂變材料裝料為Mf0，堆芯增殖比為c，燃料燃耗深度為B(原子百分燃耗，下文中若不加特別說明，燃耗深度均使用原子百分燃耗)。假設(shè)堆芯卸料進(jìn)行后處理并制造成新的MOX燃料過程中的燃料回收率為ε。

若該堆芯增殖比為1，堆芯產(chǎn)生的易裂變材料量和消耗的易裂變材料量相等。理想情況下后處理百分百回收，那么，從易裂變材料投料角度看，該堆只需在循環(huán)初期向堆芯中加入一定量的貧U或天然U，而整個堆芯實際上更像是1個燃燒貧U或天然U的堆芯。但實際情況并非如此，燃料回收再制造有一定的損失，因此增殖比須達(dá)到一定臨界(比1稍大)后，反應(yīng)堆才能達(dá)到僅需添加U的狀態(tài)。該臨界值與燃料回收率和具體堆芯裝量有關(guān)。本文假定快堆已達(dá)到該增殖比，且不考慮實際的工業(yè)Pu循環(huán)次數(shù)的限制，理論上來說堆芯只需添加U便可不斷循環(huán)下去。

另外，需明確U資源利用率的定義。快堆中直接裂變的235U和238U(CFR1000 MOX燃料堆芯中238U的直接裂變份額約為15%)是對U資源的利用；而238U轉(zhuǎn)換成239Pu后，進(jìn)一步裂變實際上也是對U資源的利用；在增殖比大于1的情況下，238U轉(zhuǎn)化成239Pu后，還有部分未被裂變，可用作其他新堆的裝料而進(jìn)一步利用。因此，定義廣義上的U的利用，包括了裂變產(chǎn)生能量的部分和轉(zhuǎn)化成Pu等待進(jìn)一步利用的部分。更進(jìn)一步地，忽略U俘獲生成除易裂變Pu外的損失，假設(shè)U裂變產(chǎn)生了能量，或轉(zhuǎn)化成新的易裂變材料，這樣可使用U的消耗率來定義U資源的利用率，其定義為：

(1)

其中：MU0為堆芯初裝U量；MU1為循環(huán)末堆芯中的U量。

BU與燃料燃耗B相關(guān)但有差別，增殖比為1的情況下，兩個參數(shù)理論上相等。

對于確定的初裝U(假設(shè)M)來說，第1次循環(huán)利用了MBU，經(jīng)過回收、燃料再制造后剩下可利用的為M(1-BU)ε；第2次循環(huán)利用了M(1-BU)εBU，剩下可實際利用的為M(1-BU)ε(1-BU)ε；如此循環(huán)下去，第n次循環(huán)利用了M(1-BU)n-1εn-1BU。

因此，循環(huán)n次后，對于初始確定M的U來說，總的利用率Un為：

(2)

(3)

其中：Pc和Pb分別為活性區(qū)和轉(zhuǎn)換區(qū)平均功率；Tc和Tb分別為燃料組件和轉(zhuǎn)換區(qū)組件的堆內(nèi)停留時間；Bc為堆芯活性區(qū)燃料平均燃耗深度；Bb為轉(zhuǎn)換區(qū)燃料平均燃耗深度；Mc0和Mb0分別為活性區(qū)和轉(zhuǎn)換區(qū)重金屬初裝量；τ為不同燃耗單位之間的轉(zhuǎn)換系數(shù)，約9.36(MW·d/kgHM/原子百分燃耗)。

(4)

式中：Δmf和Δmf,b分別為堆內(nèi)一次循環(huán)消耗的易裂變材料量和裂變掉的裂變材料量；MU0為全堆總的包括轉(zhuǎn)換區(qū)的U初裝量；α1為易裂變材料的俘獲-裂變比；α2為全堆(包括堆芯活性區(qū)和轉(zhuǎn)換區(qū))初裝載中U在重金屬中占的質(zhì)量份額。該式考慮了U的兩種主要消耗：一是裂變的(包括直接裂變的和轉(zhuǎn)換成易裂變材料后裂變的)，二是循環(huán)末易裂變材料的增殖增益。

通過引入全堆的平均U消耗率，便可將堆芯活性區(qū)和轉(zhuǎn)換區(qū)綜合來考慮全堆的U資源利用率。在轉(zhuǎn)換比大于1的情況下，裝載進(jìn)入反應(yīng)堆的是U，輸出的是裂變能量釋放和增殖出來的易裂變材料Pu，可很方便地用于估計系統(tǒng)對U資源的利用率。建立這樣一個分析模型盡管是理想化的，但從評估快中子增殖堆對U資源的利用率以及對相關(guān)參數(shù)進(jìn)行敏感性分析的角度來看是合適的。

3.2 U資源利用率及敏感性分析

基于上述模型(式(1)～(4))，開展快中子增殖堆對U資源的利用率分析以及利用率與相關(guān)參數(shù)的敏感性分析。其中使用的與具體堆芯相關(guān)的參數(shù)使用百萬千瓦鈉冷快堆CFR1000的設(shè)計數(shù)據(jù)。

1) 燃料燃耗深度的影響

從式(3)、(4)可看出，燃料的燃耗深度對U的消耗率有很大影響，燃料燃耗深度越大，全堆平均U消耗率越大。一次循環(huán)的U消耗率越大，則在達(dá)到同等利用率目標(biāo)下需要的后處理次數(shù)也越小，循環(huán)次數(shù)相同情況下U資源利用率越大。

圖6 不同燃料燃耗深度時U資源利用率與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系(回收率97%)Fig.6 Relationship between U resource utilization and cycle times at different fuel burnup depths (recovery rate 97%)

CFR1000堆芯活性區(qū)燃料平均燃耗深度約6.5at%，在該燃耗深度下，若再循環(huán)回收利用率僅97%，那么無限次循環(huán)后的理論極限U利用率僅約53%；若燃料平均燃耗深度分別加深至10at%、15at%和20at%，假設(shè)U利用率目標(biāo)為60%，分別需循環(huán)37次、17次和12次(圖6)。若后處理回收利用率提高至99%，燃料平均燃耗深度仍為6.5at%、10at%、15at%和20at%，U利用率達(dá)到60%目標(biāo)所需循環(huán)次數(shù)分別降至約35、21、14和10次(圖7)。

圖7 不同燃料燃耗深度時U資源利用率與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系(回收率99%)Fig.7 Relationship between U resource utilization and cycle times at different fuel burnup depths (recovery rate 99%)

2) 燃料后處理回收率的影響

10at%燃料燃耗深度情況下，不同后處理回收率對U資源利用率的影響示于圖8?？煽闯?，若回收率僅95%，即便是無限循環(huán)下去也達(dá)不到假定60%的利用率；若回收率分別增到97%、99%和99.9%，達(dá)到假定60% U資源利用率的目標(biāo)分別需循環(huán)37次、21次和19次。

圖8 不同后處理回收率時U資源利用率與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系(燃料平均燃耗10at%)Fig.8 Relationship between U resource utilization and cycle times at different reprocessing recovery rates (fuel average burnup 10at%)

后處理回收率對U資源利用率影響在開始的幾次循環(huán)里影響較小，但循環(huán)次數(shù)增加后將會對利用率有明顯影響，回收率越高，U資源的利用率越高。從圖8可看出，在前5次循環(huán)中，回收率的影響很小，5次以后的循環(huán)中，回收率的重要影響才逐漸體現(xiàn)。因此，僅從U資源利用的角度看，若燃料循環(huán)次數(shù)只能進(jìn)行有限的幾次，僅提高后處理回收率對提高U資源利用作用有限。

3) 快堆增殖比對U資源利用率的影響

U轉(zhuǎn)化成為易裂變材料后被認(rèn)為是利用，因此提高增殖比可增加U資源利用率。另外，如前文所述，堆芯增殖比必須大到除去再循環(huán)的損失后能夠維持反應(yīng)堆中易裂變材料的平衡，這樣理論上U才能不斷在反應(yīng)堆中循環(huán)，這是本分析模型建立的基本假設(shè)。圖9給出燃料平均燃耗10at%、回收率99%時，不同增殖比下U資源利用率與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系。可看出，若U能循環(huán)，提高增殖比對提高利用率作用有限。當(dāng)然，增殖比提高后能減小倍增時間，對快速提高裝機(jī)容量有顯著作用。

圖9 不同增殖比下U資源利用率和循環(huán)次數(shù)的關(guān)系(回收率99%)Fig.9 Relationship between U resource utilization and cycle times at different breeding ratios (recovery rate 99%)

4 結(jié)論

針對工業(yè)Pu在鈉冷快中子增殖堆中的循環(huán)特性以及U-Pu閉式燃料循環(huán)下鈉冷快中子增殖堆對U資源利用率的提高進(jìn)行了分析研究。得到的主要研究結(jié)論如下。

1) 理論上，工業(yè)Pu在增殖快堆中可無限循環(huán)，Pu同位素成分經(jīng)多次循環(huán)后趨近于平衡成分，Pu品質(zhì)不會因多次循環(huán)而降低。

2) 快堆及閉式燃料循環(huán)體系中，提高燃料燃耗和回收利用率能提高對U資源的利用率；在最初幾次循環(huán)，回收率的影響較小，但循環(huán)次數(shù)增加后，將會對利用率有明顯的提升；增殖比對U資源利用影響較小。

3) 較低的燃料燃耗和回收率情況下，將存在較低的無限次循環(huán)U利用率上限。

4) 理論上看，回收U、Pu進(jìn)行多次循環(huán)能實現(xiàn)如60%的U資源利用率目標(biāo)，但在較低燃料燃耗和回收率下，可能需較多的循環(huán)次數(shù)(如30次以上)，為降低所需的循環(huán)次數(shù)(如降到10次左右)、提高燃料循環(huán)經(jīng)濟(jì)性，提高燃料燃耗和乏燃料回收利用率是未來先進(jìn)快堆及閉式燃料循環(huán)體系發(fā)展的重要目標(biāo)。