氣載放射性碘取樣測量裝置的設(shè)計與研究

周雪梅, 賴偉, 劉燁, 劉衛(wèi)

(中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所, 上海 201800)

放射性碘是核反應(yīng)堆裂變產(chǎn)物之一，在核事故中裂變產(chǎn)額相對較高。環(huán)境中氣載放射性碘的監(jiān)測主要針對來源于核設(shè)施釋放的131I，131I常作為監(jiān)測核事故發(fā)生與否及其等級評定的示警核素。在核醫(yī)學(xué)中，131I也被廣泛應(yīng)用于分化型甲狀腺癌的診療中，其在生產(chǎn)、存儲及使用中同樣存在產(chǎn)生氣載放射性碘的風(fēng)險。放射性碘很容易通過空氣傳播進(jìn)入人體，集中在甲狀腺中并對其形成內(nèi)照射，從而對人體健康產(chǎn)生巨大威脅。放射性碘的準(zhǔn)確監(jiān)測是很多涉核區(qū)域必備的監(jiān)測項目之一[1-3]。放射性碘在采樣介質(zhì)中的分布不同直接導(dǎo)致探測效率變化，進(jìn)而影響放射性碘活度測量的準(zhǔn)確性，是放射性碘采樣測量中的一大難題[4-5]。通常采用活性炭盒收集放射性碘，被收集的放射性碘由于進(jìn)氣方式不同，會造成其在活性炭盒任意一截面上的分布是不均勻的，且在進(jìn)氣端到出氣端的分布是不均勻的。這些都影響探測效率的刻度和測量的準(zhǔn)確度，為此，多種放射性碘取樣測量裝置的設(shè)計因應(yīng)而生。

1 放射性碘監(jiān)測裝置的設(shè)計

設(shè)計的放射性氣態(tài)碘監(jiān)測儀主要由取樣測量裝置(即取樣測量模塊)、控制模塊及外圍設(shè)備組成，其組成原理如圖1所示，具體由取樣盒(即碘盒)、NaI閃爍體探測器、光電倍增管、流量計、閥門、壓力計、抽氣泵、鉛層、除塵過濾器、控制裝置等組成。

圖1 碘監(jiān)測儀組成原理圖Fig.1 Schematic diagram of iodine monitor

為了防止碘或碘化合物的凝結(jié)，在進(jìn)氣通道添加溫控裝置；為了去除灰塵等雜質(zhì)，在進(jìn)氣口設(shè)置一個過濾器，該過濾器遠(yuǎn)離輻射探測器的位置，使其對測量值的影響可被忽略。監(jiān)測儀中取樣測量裝置的機(jī)械加工實物如圖2所示。

圖2 取樣測量裝置實物圖Fig.2 Physical drawing of the probe sampling device

碘取樣是碘測量的首要環(huán)節(jié)，氣體在負(fù)壓作用下先流經(jīng)碘取樣測量單元，氣體中所含的無機(jī)碘、有機(jī)碘和微粒碘被收集在取樣介質(zhì)(此處即浸漬活性炭盒)中，微粒碘和無機(jī)碘主要分布在活性炭取樣盒表層，而有機(jī)碘多數(shù)被取樣盒深層的活性炭捕獲[6-7]。同時位于活性炭取樣盒正上方的NaI探測器探測取樣盒中放射性碘發(fā)射出的γ射線。在采樣的同時進(jìn)行測量，經(jīng)過一定時間或壓降達(dá)到一定限值后，更換濾盒，再進(jìn)行同步取樣和測量。

氣態(tài)碘在取樣盒入口面吸附分布的均勻性影響碘探測效率標(biāo)定的準(zhǔn)確性，進(jìn)而影響碘放射性活度測量的準(zhǔn)確性，那么取樣裝置的設(shè)計就顯得尤為重要。在本監(jiān)測儀的設(shè)計中采用優(yōu)化的入口設(shè)計及氣流分散擋板形成特殊的環(huán)形空氣通道，提高氣態(tài)碘在活性炭盒各層沉積的均勻性，以提高放射性碘活度測量的準(zhǔn)確性。

2 理論分析及軟件介紹

碘的同位素中，127I為穩(wěn)定同位素，其余均為放射性同位素。除125I、129I、131I外，其余放射性碘同位素半衰期均很短(小于1 d)，傳播擴(kuò)散范圍有限。129I的半衰期長達(dá)百萬年，常用于環(huán)境行為的示蹤研究；125I其半衰期雖較長(達(dá)59.4 d)，但其射線能量低(為35.5 keV)，且分支比很小(僅為6.7%)，輻射劑量貢獻(xiàn)很小；131I 不僅射線能量較高(364.5 keV)，裂變分支比也大(81.5%)，從輻射防護(hù)與環(huán)境放射性監(jiān)測的角度，受到的關(guān)注度最高，是氣載放射性碘研究的主要對象。該放射性碘取樣測量裝置主要針對氣體中131I的活度濃度進(jìn)行監(jiān)測，131I在碘盒內(nèi)隨碘盒深度呈指數(shù)衰減[8]，公式為

(1)

式(1)中：l為沿氣流方向，從碘盒表面到內(nèi)部的深度，mm；A(l)為131I活度隨深度l的密度分布函數(shù)，Bq/mm；a為分布參數(shù)，mm-1；A為碘盒內(nèi)131I總活度，Bq；L為碘盒有效高度，mm。

由式(1)可知，分布參數(shù)直接影響131I活度在碘盒內(nèi)的分布，而探測器對碘盒內(nèi)不同深度處131I的探測效率是不同的，進(jìn)而影響探測器對碘盒內(nèi)131I的測量。而分布參數(shù)a受取樣介質(zhì)、取樣流速、溫濕度等影響，分布參數(shù)的變化導(dǎo)致探測效率變化是131I取樣測量中的一大難題。當(dāng)取樣介質(zhì)、取樣氣體流速、溫濕度一定時，氣體流道的設(shè)計不同會導(dǎo)致131I在取樣介質(zhì)內(nèi)的沉積位置不同，131I沿氣流方向在碘盒表層或內(nèi)部各層均勻分布，會增加探測器對131I活度測量的準(zhǔn)確性[9-10]。

為了優(yōu)化模型、檢驗設(shè)計模型的合理性，利用Fluent軟件模擬計算取樣流體在抽氣泵負(fù)壓作用下，以一定流速進(jìn)入設(shè)計的取樣測量模型中，氣體在取樣空間的壓力分布及碘在取樣盒內(nèi)的吸附分布[11-12]。

Fluent軟件是目前市場上流行的CFD軟件，可以計算任意復(fù)雜外形的三維流動、層流、湍流、多孔介質(zhì)流動等多種流動類型。很多問題中包含多孔介質(zhì)的計算，比如流場中包括過濾紙、分流器、多孔板和管道集陣等邊界時就需要使用多孔介質(zhì)條件。在計算中可以定義某個區(qū)域或邊界為多孔介質(zhì)[13]，并通過參數(shù)輸入定義通過多孔介質(zhì)后流體的壓力降。

為了研究圖1中形成氣流通道的孔及擋板對探測效率的影響，利用蒙特卡羅方法MCNP模擬計算多種孔徑下探測效率的變化，以選取最優(yōu)方案。

3 參數(shù)測試

由于在流體計算中，碘盒中的活性炭視為多孔介質(zhì)，其阻力參數(shù)的正確設(shè)定關(guān)系到模擬結(jié)果的正確性，下面先進(jìn)行空氣在活性炭中相關(guān)參數(shù)的測試。

從本質(zhì)上說，多孔介質(zhì)模型就是在動量方程中增加了一個代表動量消耗的源項，在簡單、均勻的多孔介質(zhì)上，數(shù)學(xué)模型為

(2)

式(2)中：Si為第i個(X、Y或Z方向)動量方程中的源項；α為多孔介質(zhì)的滲透性；μ為動力黏度；C2為慣性阻力因子；ρ為密度；vi為第i個(X、Y或Z方向)的速度；在黏性阻力下，1/α為黏性阻力系數(shù)；在慣性阻力下，C2為慣性阻力系數(shù)。

利用壓強(qiáng)和速度的實驗數(shù)據(jù)可計算出氣體在活性炭中的黏性和慣性阻力系數(shù)。在已知活性炭內(nèi)氣體的流速與氣體流經(jīng)活性炭后的壓強(qiáng)降試驗數(shù)據(jù)后，通過擬合、插值等方法求出氣體在活性炭中的相關(guān)阻力系數(shù)。

放射性碘取樣測量裝置中所采用的碘盒(即取樣盒)為浸漬活性炭碘盒TC-45，根據(jù)碘盒測試結(jié)果：TC-45型碘盒流量對碘捕獲效率影響較小，在 50 L/min 內(nèi)的碘捕獲效率均大于95%。

碘盒TC-45直徑為5.5 cm，試驗管道的直徑為0.33 cm，將碘盒內(nèi)的活性炭取出，并填入試驗管道內(nèi)，填充高度與碘盒內(nèi)活性炭高度一致。根據(jù)流量計算出碘盒位置的流速，再轉(zhuǎn)換成試驗管道內(nèi)活性炭處的流量。監(jiān)測試驗管道處的流量及管道前后的壓差，流量從5 L/min變化至65 L/min，間隔為 5 L/min，經(jīng)過轉(zhuǎn)換可以得到壓強(qiáng)降與速度的試驗數(shù)據(jù)，如圖3所示。

圖3 活性炭處氣體流速與壓強(qiáng)降的關(guān)系Fig.3 Relationship between gas flow rate and pressure drop at activated carbon

擬合得到速度與壓強(qiáng)降的關(guān)系式為

Δp=-25 909v2+97 880v

(3)

式(3)等價于式(2)，形式上是速度v的多項式，對比式(2)和式(3)可知

(4)

(5)

式中：ρ為空氣的密度，取1.29 kg/m3，則可得慣性阻力系數(shù)C2=40 169；式中：μ為空氣的動力黏度，取1.8×10-5，則可得黏性阻力系數(shù)1/α=-5.4×109。

4 模擬與測試

利用FLUENT模擬計算的步驟如圖4所示。

圖4 Fluent模擬計算步驟Fig.4 Steps of simulation for FLUENT

利用Fluent將圖1中進(jìn)氣口到出氣口間的幾何模型導(dǎo)入，并進(jìn)行處理?？紤]到氣體在碘盒中可以流通，所以氣體從進(jìn)氣口到出氣口的流體域是一個導(dǎo)通的流體域。在網(wǎng)格劃分中，通過診斷并采取適當(dāng)方法提高面網(wǎng)格及體網(wǎng)格質(zhì)量。所設(shè)計的監(jiān)測裝置默認(rèn)流量為35 L/min，入口的管道直徑為 12 mm，其流速為5.37 m/s，計算得到其雷諾數(shù)為 4 410，可知其為低雷諾數(shù)湍流，選取物理模型為SSTk-ω模型。由于要研究的對象是空氣中氣態(tài)碘在流體域中的分布及在碘盒中的吸附情況，即研究對象屬于單項流多組分。設(shè)氣態(tài)碘在空氣中的摩爾含量為1%，實際中碘在空氣中所占的摩爾體積僅為僅在pmol/m3水平上，為了檢驗?zāi)Ｐ驮O(shè)置是否合理，所以模擬計算中提高了碘的摩爾含量。在本文模型的流場中含有氣態(tài)碘吸附物質(zhì)活性炭，即將活性炭區(qū)域設(shè)為多孔介質(zhì)。將式(4)和式(5)所得的黏性阻力系數(shù)和慣性阻力系數(shù)作為多孔介質(zhì)的輸入?yún)?shù)，并完成多孔介質(zhì)其他相關(guān)參數(shù)的設(shè)定。

完成計算方法、物理模型及材料屬性的設(shè)定后，開始設(shè)定邊界條件。根據(jù)本監(jiān)測儀抽氣的特點(diǎn)，設(shè)置好入口和出口的速度、壓力等相關(guān)邊界條件，其中將入口面設(shè)為壓力入口，壓力值為0，物理環(huán)境為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓；出口面設(shè)為壓力出口，壓力值為-20 kPa。

圖5 碘盒入口面碘分布標(biāo)準(zhǔn)偏差的模擬結(jié)果Fig.5 Simulation results of the inhomogeneity for iodine distribution at the entrance of iodine box

為了確定圖1中入口孔徑與氣流擋板尺寸，改變氣流入口孔徑與氣流擋板直徑尺寸，分別模擬不同尺寸時，流體域中相關(guān)壓力及碘的吸附分布。圖1中的入口孔直徑分別由20 mm增至40 mm，增值間隔為5 mm；氣流擋板與壁面的間隙分別由 2 mm 增至10 mm，增值間隔為2 mm，利用Fluent中的Standard Deviation計算工具即可得到不同情況下碘盒入口面碘分布標(biāo)準(zhǔn)偏差，如圖5所示。

從圖5可以看出：氣流擋板的加入使得碘盒入口面碘分布的都比較均勻，其分布的標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于0.5%，其中入口直徑為30 mm，氣流擋板與壁面間隙為6 mm時，碘吸附分布均勻性最佳。

下面主要模擬分析入口直徑為30 mm，氣流擋板與壁面間隙為6 mm時，各主要位置的平均壓強(qiáng)和碘分布，模擬結(jié)果如圖6～圖8所示。表1給出了模型中關(guān)鍵位置的壓強(qiáng)及碘分布。

由圖6和圖7可以看出碘盒位置是靜態(tài)壓降的起點(diǎn)，且碘盒基本完全吸附了氣態(tài)碘，沿氣流方向，由表1可以看出活性炭碘盒入口面的碘吸附分布比較均勻。

圖6 氣流整體壓強(qiáng)分布剖面圖Fig.6 Profile of the overall pressure distribution for airflow

圖7 整體氣流的碘分布Fig.7 Iodine distribution of the whole airflow

圖8 碘盒入口面的碘分布Fig.8 Iodine distribution for the entrance of iodine box

表1 壓強(qiáng)及碘分布模擬結(jié)果

從圖5～圖8及碘盒入口面壓強(qiáng)和碘分布可以看出，入口直徑為30 mm，氣流擋板與壁面間隙為 6 mm 時，該設(shè)計模型比較合理，能有效減少沉積不均勻造成的探測誤差。

根據(jù)流體模擬計算結(jié)果，確定圖1中擋板的位置及尺寸，利用MCNP模擬圖1中取樣測量裝置中孔徑及擋板材料對探測效率的影響，結(jié)果如下：①不加孔和分流擋板時的探測效率：7.58%；②不加孔，加塑料材質(zhì)分流擋板時的探測效率：7.49%；③確定擋板的材料、位置及尺寸，不同孔徑、材質(zhì)下，探測效率的變化如表2所示。

表2 不同孔徑、材質(zhì)下，探測效率的變化

從探測效率的模擬計算結(jié)果可知，孔采用塑料材質(zhì)，且孔徑為30 mm時相比不加孔和擋板時的探測效率略有下降，僅下降1.45%；如孔采用不銹鋼材質(zhì)，孔徑為30 mm時相比不加孔和擋板時的探測效率下降3.83%。加入擋板和孔，總體來說探測效率變化不大，都滿足探測效率設(shè)計需求(設(shè)計要求≥3%)。從提升探測效率及吸附均勻性上考慮：孔及擋板采用塑料材質(zhì)，孔徑為30 mm，氣流擋板與壁面間隙為6 mm是合適的選擇。

利用上述仿真設(shè)計制作了放射性碘監(jiān)測儀實物樣機(jī)，該樣機(jī)在上海市計量測試技術(shù)研究院華東國家計量測試中心進(jìn)行了檢測和校準(zhǔn)，得到樣機(jī)對活度為100 Bq的放射性碘測量的重復(fù)性[14-15]為2%，對364.5 keV全能峰的能量分辨率為9.5%，參考響應(yīng)的非線性為6%，滿足《氣載放射性碘監(jiān)測儀校準(zhǔn)規(guī)范》中的相關(guān)要求。

5 結(jié)論

利用流體仿真軟件Fluent仿真計算所研制放射性碘取樣測量樣機(jī)中氣態(tài)碘在取樣空間的壓力分布及碘在取樣盒內(nèi)的吸附分布。要正確給出碘在碘盒入口及碘盒內(nèi)的吸附情況，必須要測試出氣態(tài)碘在吸附材料中的黏性和慣性阻力系數(shù)等參數(shù)。再利用MCNP模擬計算多種設(shè)計情況下探頭的探測效率。從氣態(tài)碘分布、探測效率等方面考慮取樣測量裝置的最優(yōu)化設(shè)計。從利用仿真設(shè)計制作的實物樣機(jī)的檢測和校準(zhǔn)結(jié)果可知：兩種仿真軟件的結(jié)合應(yīng)用，是一種成功的嘗試，為取樣測量裝置的設(shè)計提供了理論設(shè)計依據(jù)。