指紋因子和估算模型對(duì)復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源的影響

張加瓊，殷敏峰，劉 穎，黨 真，白茹茹，尚月婷，楊明義,4?

(1.西北農(nóng)林科技大學(xué)水土保持研究所，黃土高原土壤侵蝕與旱地農(nóng)業(yè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，712100，陜西楊凌；2.中國(guó)科學(xué)院 水利部 水土保持研究所，712100，陜西楊凌；3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，100049，北京；4.中國(guó)科學(xué)院第四紀(jì)科學(xué)與全球變化卓越創(chuàng)新中心，712100，陜西楊凌)

土壤侵蝕作為全球性重大環(huán)境問(wèn)題之一，因其關(guān)乎生態(tài)與糧食安全而備受關(guān)注。準(zhǔn)確定量泥沙來(lái)源對(duì)明確侵蝕泥沙及其攜帶的養(yǎng)分、污染物等物質(zhì)來(lái)源，揭示侵蝕速率與方式的變化，區(qū)分降雨、土地利用方式等因素的影響程度均具有重要意義，也為水土保持措施的優(yōu)化配置與流域綜合管理提升提供了科學(xué)依據(jù)[1-3]。泥沙作為土壤侵蝕的產(chǎn)物，是地球化學(xué)元素、養(yǎng)分、污染物等遷移的載體，其來(lái)源與數(shù)量直接反映泥沙源地的特征，是運(yùn)用復(fù)合指紋法追溯泥沙來(lái)源的良好載體[4-5]。因此，基于源地土壤和泥沙中穩(wěn)定可測(cè)的性質(zhì)(指紋因子)能有效區(qū)分不同源地對(duì)泥沙的貢獻(xiàn)這一基本假設(shè)，復(fù)合指紋識(shí)別法依據(jù)源地土壤和泥沙中的物理、地球化學(xué)、生物化學(xué)、生物、光譜性質(zhì)等定量判別源地貢獻(xiàn)[6-8]。該方法無(wú)需探究復(fù)雜的侵蝕沉積過(guò)程，為準(zhǔn)確量化泥沙來(lái)源提供了可能。

然而，復(fù)合指紋識(shí)別的泥沙來(lái)源結(jié)果的準(zhǔn)確性卻一直未充分驗(yàn)證。這主要是因?yàn)轭w粒分選作用導(dǎo)致泥沙/沉積物中的部分指紋因子在某些粒徑范圍內(nèi)富集或貧化，從而影響指紋因子的穩(wěn)定性和判別力，進(jìn)而影響模型估算泥沙來(lái)源的準(zhǔn)確性[9-10]。在指紋因子篩選方面，前人嘗試選擇不同的指紋因子篩選方法、使用載體顆粒粒徑范圍、對(duì)指紋因子進(jìn)行顆粒或有機(jī)質(zhì)校正、歸一化指紋因子等方式減小分選作用對(duì)指紋因子保守性的影響，卻未給出優(yōu)選方法[9-12]。在模型方面，Koiter等[11]嘗試通過(guò)在模型中考慮顆粒粒徑、有機(jī)質(zhì)含量校正系數(shù)等方式消減分選作用對(duì)泥沙來(lái)源估算結(jié)果的影響，卻尚未通過(guò)其他可靠手段系統(tǒng)驗(yàn)證復(fù)合指紋識(shí)別的泥沙來(lái)源結(jié)果。目前常采用“人工混樣”、擬合優(yōu)度檢驗(yàn)等對(duì)模型的適用性、結(jié)果可接受度等進(jìn)行檢驗(yàn)，卻未能為校正系數(shù)是否應(yīng)該采用及其算法的選擇提供充分依據(jù)[13-14]。因此，現(xiàn)行的復(fù)合指紋識(shí)別方法體系中仍存在指紋因子組篩選、模型選用及其參數(shù)量化等關(guān)鍵問(wèn)題，直接影響泥沙來(lái)源判定的準(zhǔn)確性[15-16]；且上述方面到底對(duì)泥沙來(lái)源結(jié)果準(zhǔn)確性有多大的影響尚不明晰。考慮到對(duì)指紋因子載體顆粒粒徑范圍、顆粒和有機(jī)質(zhì)因子對(duì)復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源的影響等已有深入討論[9-11]，筆者側(cè)重探討現(xiàn)行復(fù)合指紋識(shí)別法指紋因子組篩選與模型選用對(duì)準(zhǔn)確判別泥沙來(lái)源的影響，為未來(lái)研究中針對(duì)性地改進(jìn)復(fù)合指紋識(shí)別法、提高復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源的準(zhǔn)確性提供依據(jù)。

1 指紋因子的篩選

1.1 指紋因子篩選范圍

指紋因子是在源地分類的基礎(chǔ)上采用統(tǒng)計(jì)分析方法篩選的。指紋因子篩選是為了從眾多的潛在指紋因子中辨別出能良好區(qū)分不同來(lái)源地泥沙的指紋因子。源地判別力較好的指紋因子可以是土壤的物理、地球化學(xué)、生物化學(xué)、生物、光譜屬性及其運(yùn)算得到的指標(biāo)等，也可以是放射性核素，還可以是人為影響帶入土壤的污染物等[8,15-17]。但是選入的指紋因子都必須同時(shí)具備診斷性和保守性2個(gè)特征。診斷性表明指紋因子對(duì)不同的源地具有區(qū)分能力，要求因子在不同源地之間存在顯著的差異。保守性即為指紋因子的穩(wěn)定性，要求因子的性質(zhì)在土壤/沉積物的侵蝕、搬運(yùn)、沉積過(guò)程中不發(fā)生改變或發(fā)生可預(yù)測(cè)的改變。保守性是影響指紋因子有效性的關(guān)鍵方面，對(duì)保守性較差的因子即使其診斷性良好通常也不可入選最終的有效指紋因子組。因?yàn)楸Ｊ匦圆畹闹讣y因子在隨泥沙遷移過(guò)程中可能已經(jīng)發(fā)生不可預(yù)測(cè)的變化，進(jìn)而對(duì)貢獻(xiàn)估算結(jié)果造成不可預(yù)期的影響?？梢?，在泥沙的搬運(yùn)、沉積過(guò)程中，復(fù)雜的分選作用通過(guò)影響指紋因子的診斷性和保守性，對(duì)泥沙來(lái)源識(shí)別結(jié)果的準(zhǔn)確性造成重要影響。

1.2 指紋因子篩選方法

現(xiàn)行的指紋因子篩選方法包括最佳復(fù)合指紋因子組法(optimal composite fingerprinting approach)和多組復(fù)合指紋因子組法(multiple composite fingerprinting approach)，二者的主要區(qū)別在于指紋因子組的數(shù)量不同。最佳復(fù)合指紋因子組法基于一個(gè)“最佳”指紋因子組合判定各源地的貢獻(xiàn)；多組復(fù)合指紋因子組法則基于多個(gè)具有診斷性和保守性的指紋因子組分別估算源地貢獻(xiàn)，并將全部指紋因子組的平均貢獻(xiàn)作為最終的源地貢獻(xiàn)。二者誰(shuí)更合理、更有利于獲得準(zhǔn)確的泥沙源地貢獻(xiàn)，卻尚無(wú)定論。

支持最佳復(fù)合指紋因子組的研究者認(rèn)為，在復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源研究中，多組復(fù)合指紋因子組法的假設(shè)“平均值的均值更接近真值”并不正確；因?yàn)橐话闱闆r下，“平均值的均值”減小的是試驗(yàn)/測(cè)量等造成的隨機(jī)誤差[18]。多組復(fù)合指紋因子組法在部分指紋因子組給出相反源地貢獻(xiàn)的情況下，仍接納所有矛盾的結(jié)果，并通過(guò)“平均值的均值”估算泥沙來(lái)源[19]?？紤]到在特定條件下，泥沙來(lái)源是多因素共同影響下的必然結(jié)果，因而多組復(fù)合指紋因子組法通過(guò)“平均值的均值”得到的結(jié)果不一定比依據(jù)最佳復(fù)合指紋因子組估算的結(jié)果更接近真值。

支持多組復(fù)合指紋因子組的研究者認(rèn)為，通過(guò)一系列檢驗(yàn)分析篩選出的“最佳復(fù)合指紋因子組”不一定具備“最佳”的源地貢獻(xiàn)估算能力[12]。因?yàn)殡m然通過(guò)較嚴(yán)格的因子保守性和診斷性檢驗(yàn)，可以得到一組相對(duì)較優(yōu)的指紋因子組，但依據(jù)該指紋因子組結(jié)合模型求解源地貢獻(xiàn)時(shí)并不一定能得到準(zhǔn)確的結(jié)果[20]。二者之間的鏈接斷點(diǎn)主要來(lái)自2方面，一是有機(jī)質(zhì)和顆粒分選對(duì)“最佳復(fù)合指紋因子組”中的每個(gè)因子可能產(chǎn)生不同的影響，從而影響其貢獻(xiàn)指示能力；二是“最佳復(fù)合指紋因子組”中的因子對(duì)不同源地的識(shí)別能力常存在差異，因而在貢獻(xiàn)估算中可能也存在權(quán)重差異[21]。此外，多個(gè)復(fù)合指紋因子組可以更好地排除不保守元素對(duì)結(jié)果準(zhǔn)確性的影響[22]。因此，最佳復(fù)合指紋因子組具備好的源地分類能力并不直接等同其好的貢獻(xiàn)估算能力，必須慎重考慮有機(jī)質(zhì)和顆粒分選對(duì)各指紋因子的影響、因子的權(quán)重等因素對(duì)貢獻(xiàn)估算的影響。然而，現(xiàn)行研究少有對(duì)比分析依據(jù)最佳復(fù)合指紋因子組和多組復(fù)合指紋因子組判定的泥沙來(lái)源結(jié)果。僅有的幾個(gè)研究案例顯示，在相同研究區(qū)域采用不同指紋因子基于相同模型估算的源地貢獻(xiàn)存在明顯差異(表1案例中二者差差異達(dá)到18.0%)。2種指紋因子篩選方法究竟誰(shuí)更合理更可靠是未來(lái)研究中需要解決的關(guān)鍵問(wèn)題之一。

1.3 指紋因子篩選原則

無(wú)論采用最佳復(fù)合指紋因子組法還是多組復(fù)合指紋因子組法，最終入選指紋因子組的因子在滿足診斷性和保守性這2個(gè)基本原則的前提下，還必須考查指紋因子中是否包含某些導(dǎo)致源地貢獻(xiàn)估算產(chǎn)生矛盾結(jié)果的因子。這些指紋因子指示的源地貢獻(xiàn)與指紋因子組中的其他因子相悖，當(dāng)其被選入指紋因子組時(shí)，則會(huì)造成源地貢獻(xiàn)判別的不確定性增大。此外，由于模型對(duì)指紋因子的依賴性，即使入選指紋因子組的各因子對(duì)源地貢獻(xiàn)的指示并不存在矛盾，依據(jù)不同指紋因子組估算的泥沙貢獻(xiàn)可能仍然存在差異。這種現(xiàn)象在世界各地開展的研究中均有發(fā)現(xiàn)(表2)。筆者以Chen等[25]和Zhang等[26]在陜西胡家灣小流域針對(duì)2013年7月暴雨中不同土地利用類型對(duì)淤地壩沉積泥沙的來(lái)源研究為例。上述2個(gè)研究中沉積泥沙采樣剖面均為位于壩體附近的同一位置(沉積厚度均約為68 cm)。依據(jù)不同的最佳復(fù)合指紋因子組基于多元混合模型(均未校正顆粒分選和有機(jī)質(zhì)含量)估算的泥沙來(lái)源結(jié)果顯示，Chen等[25]得到的農(nóng)地貢獻(xiàn)率明顯高于Zhang等[26]的結(jié)果；而采用多組復(fù)合指紋因子組的研究顯示，依據(jù)不同的指紋因子組在同一研究區(qū)域基于相同模型估算的各源地貢獻(xiàn)存在較大變異，部分指紋因子組的結(jié)果甚至完全相反[19,23]?？梢姡讣y因子的選擇對(duì)泥沙貢獻(xiàn)率估算結(jié)果有重要影響。

表1 指紋因子篩選方法對(duì)泥沙來(lái)源貢獻(xiàn)影響的研究案例

注：“—”代表無(wú)數(shù)據(jù)； “/”代表無(wú)此源地； a源地1、2、3和4依次為溝壁、農(nóng)地、草地和林地；b源地1、2依次為表層和次表層土壤；c源地1、2、3依次為3條支流的床面泥沙；d源地1、2、3、4和5依次為河床、旱地、林地、建設(shè)用地、稻田。Notes: “—” indicates no data;“/” indicates that sediment source did not exist. a Source 1, 2, 3 and 4 are gully wall, cropland, grassland and forest, respectively. b Source 1 and 2 were topsoil and sub-surface soil, respectively. c Source 1, 2 and 3 deposited sediment on riverbed, respectively. d Source 1, 2, 3, 4 and 5 were sediment from river bed, soil from dry land, forest, constructive sites, paddy field, respectively.

2 模型選用及其關(guān)鍵參數(shù)量化

源地貢獻(xiàn)是依據(jù)篩選出的一組或多組有效指紋因子組合，結(jié)合適宜的模型模擬運(yùn)算得到?，F(xiàn)有的源地貢獻(xiàn)估算模型類型繁多，且模型中主要校正因子的選用(是否使用)與量化方式多樣。目前的模型種類主要包括多元混合模型、蒙特卡洛模型、貝葉斯模型、廣義似然不確定估計(jì)等[2,29-31]。對(duì)各類模型，尤其是運(yùn)用較廣泛的多元混合模型，還存在多種修訂模型[32-33]。模型通常以求解超定方程的方式獲得泥沙的源地貢獻(xiàn)。其求解方式也由簡(jiǎn)單的基于嵌入式靜態(tài)工具的規(guī)劃求解發(fā)展為結(jié)合最小二乘法、遺傳算法、蒙特卡洛隨機(jī)抽樣、拉丁超立方體抽樣等算法的動(dòng)態(tài)模擬，以獲得模型最優(yōu)解(圖1)。然而，由于模型對(duì)指紋因子具有依賴性，而指紋因子又對(duì)具體的研究區(qū)域具有依賴性，導(dǎo)致影響指紋因子的因素以不確定性傳遞的方式影響模型的估算結(jié)果。模型常對(duì)有機(jī)質(zhì)含量和顆粒分選進(jìn)行校正。校正參數(shù)多種多樣，如顆粒分選用比表面積、分選系數(shù)、釷元素(Th)法等校正；有機(jī)質(zhì)因子多用黏粒、粉粒等土壤顆粒中的有機(jī)質(zhì)/碳含量、富集系數(shù)等校正[11,34-36]。然而，模型中是否應(yīng)校正因子，如何辨識(shí)需要校正的主要因子，選用何種算法量化關(guān)鍵因子等均未明確，對(duì)提高復(fù)合指紋識(shí)別的泥沙來(lái)源結(jié)果有明顯影響?？梢?，模型的選用及關(guān)鍵因子的選用與量化是影響復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源準(zhǔn)確性的又一關(guān)鍵方面。

以最常用的多元混合模型為例，該模型自建立以來(lái)不斷被修訂，研究者不僅嘗試修訂顆粒分選、有機(jī)質(zhì)等關(guān)鍵因子，也嘗試通過(guò)歸一化、分布正態(tài)化等方式校正指紋因子的含量，使用權(quán)重系數(shù)區(qū)別不同指紋因子的源地判別力差異等，導(dǎo)致目前存在多種結(jié)構(gòu)的多元混合模型，卻無(wú)法判定哪些模型的輸出更準(zhǔn)確[37-38]。雖然現(xiàn)有的檢驗(yàn)方法可以從一定程度上檢驗(yàn)?zāi)Ｐ偷倪m用性(人工混樣)、模擬輸出結(jié)果在統(tǒng)計(jì)意義上的可接受性(擬合優(yōu)度)和泥沙來(lái)源判定的不確定性(貝葉斯模型、蒙特卡洛模型等)[39]，卻不能回答有機(jī)質(zhì)、顆粒粒徑等因子是否應(yīng)該在模型中校正，如何校正等關(guān)鍵問(wèn)題，也無(wú)法辨別其對(duì)泥沙來(lái)源結(jié)果的準(zhǔn)確性影響程度如何，以致采用相同指紋因子對(duì)同一對(duì)象開展的研究中因選用模型的不同可得到不同的結(jié)果。如杜鵬飛等[17]依據(jù)完全相同的最佳復(fù)合指紋因子組分別采用多元混合線性模型和貝葉斯模型估算表層土和侵蝕溝貢獻(xiàn)率，發(fā)現(xiàn)多元混合線性模型估算的表層土貢獻(xiàn)率比貝葉斯模型的結(jié)果低14.2%。可見，明確模型結(jié)構(gòu)的合理性與模型參數(shù)的量化等問(wèn)題，直接關(guān)系模型輸出結(jié)果的準(zhǔn)確性，也關(guān)乎該方法的可靠性，是復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源中的重要問(wèn)題。

圖1 復(fù)合指紋識(shí)別法識(shí)別泥沙來(lái)源的基本步驟Fig.1 Basic steps of composite fingerprinting approach in sediment source discrimination

3 結(jié)論與展望

基于復(fù)合指紋法的泥沙來(lái)源研究中，指紋因子是鏈接源地土壤和沉積泥沙的橋梁，也是選用模型估算泥沙貢獻(xiàn)的依據(jù)。指紋因子的可靠性直接影響結(jié)果的準(zhǔn)確性。在多組復(fù)合指紋因子法和最佳復(fù)合指紋因子法的選用方面，亟需解決2種方法在指紋因子組篩選中的合理性問(wèn)題，為指紋因子的篩選提供堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。在此基礎(chǔ)上，模型及其關(guān)鍵參數(shù)(顆粒分選、有機(jī)質(zhì)、指紋因子的權(quán)重等)的選用(是否使用)與量化差異往往會(huì)造成貢獻(xiàn)估算結(jié)果的明顯變化。因而，模型的選擇及其參數(shù)的選用與準(zhǔn)確量化必須可靠、準(zhǔn)確。

指紋因子與估算模型是影響復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源準(zhǔn)確性的2個(gè)重要方面。其主要原因包括2方面：一方面前人研究側(cè)重復(fù)合指紋識(shí)別法在泥沙來(lái)源研究中的應(yīng)用，雖然該方法在應(yīng)用中不斷發(fā)展，卻缺乏對(duì)方法本身的系統(tǒng)研究；另一方面復(fù)合指紋定量判別的泥沙來(lái)源結(jié)果往往展現(xiàn)了不同土壤類型、地貌類型、土地利用類型等條件下，各源地的相對(duì)泥沙貢獻(xiàn)。該結(jié)果通過(guò)現(xiàn)行的其他泥沙來(lái)源研究方法(如：小區(qū)法、水文資料法、大面積調(diào)查等)驗(yàn)證的難度較大，加之現(xiàn)行的人工混樣、擬合優(yōu)度檢驗(yàn)等方法僅能為模型的適用性及其運(yùn)算結(jié)果的可接受度等提供局部驗(yàn)證，未能將影響泥沙來(lái)源定量結(jié)果準(zhǔn)確性的因素全面、綜合考慮。可見，通過(guò)其他方法獲得準(zhǔn)確可靠的驗(yàn)證數(shù)據(jù)，檢驗(yàn)復(fù)合指紋識(shí)別的泥沙來(lái)源結(jié)果的可靠性是未來(lái)的研究中首先要解決的問(wèn)題，也是甄別與解決影響復(fù)合指紋識(shí)別法識(shí)別泥沙來(lái)源主要不確定性的前提條件。

因此，未來(lái)的研究中，為獲得準(zhǔn)確的泥沙來(lái)源驗(yàn)證數(shù)據(jù)，應(yīng)考慮綜合運(yùn)用多種技術(shù)手段，設(shè)計(jì)科學(xué)合理的試驗(yàn)。如在次降雨、季節(jié)等較短的時(shí)間尺度上在小區(qū)或小流域內(nèi)觀測(cè)收集不同源地的泥沙，或者在人工控制條件下結(jié)合觀測(cè)、模擬試驗(yàn)(如人工模擬降雨)、示蹤技術(shù)等方法獲得可靠的泥沙來(lái)源驗(yàn)證數(shù)據(jù)。依據(jù)觀測(cè)/試驗(yàn)數(shù)據(jù)，檢驗(yàn)復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源的準(zhǔn)確性，通過(guò)對(duì)指紋因子的判別力與保守性、模型的適用性與運(yùn)算準(zhǔn)確性等影響結(jié)果準(zhǔn)確性的主要方面逐一檢驗(yàn)，進(jìn)而達(dá)到全面驗(yàn)證指紋因子組篩選方法、模型選用及其參數(shù)量化影響復(fù)合指紋識(shí)別泥沙來(lái)源準(zhǔn)確性的目的。同時(shí)，加強(qiáng)對(duì)復(fù)合指紋識(shí)別法的系統(tǒng)研究，考慮其方法體系各個(gè)環(huán)節(jié)之間的關(guān)聯(lián)，改進(jìn)復(fù)合指紋識(shí)別法，建立優(yōu)化的復(fù)合指紋識(shí)別方法體系，為準(zhǔn)確識(shí)別泥沙來(lái)源奠定可靠的方法基礎(chǔ)。