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      中國(guó)石油大學(xué)的CO2加氫制甲醇CeZrOx催化劑研究獲進(jìn)展

      2023-01-08 16:02:41中國(guó)石化有機(jī)原料科技情報(bào)中心站
      石油煉制與化工 2022年7期
      關(guān)鍵詞:樹枝狀石油大學(xué)空速

      近日,中國(guó)石油大學(xué)(北京)和沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)利用樹枝狀二氧化硅材料為硬模板,采用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自主裝方法合成和探究了樹枝狀介孔CeZrOx負(fù)載型催化劑在CO2加氫制甲醇反應(yīng)中催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)性能的關(guān)系。相關(guān)研究成果發(fā)表于《膠體與界面科學(xué)》雜志。

      Cu基催化劑在CO2加氫制甲醇生產(chǎn)中受到廣泛關(guān)注。然而低溫加氫反應(yīng)中,Cu基催化劑活性不高,且在甲醇生產(chǎn)中由于副產(chǎn)物水的存在會(huì)造成Cu的氧化以及聚集,從而導(dǎo)致催化劑失活。熱催化CO2加氫制甲醇反應(yīng)中高CO2轉(zhuǎn)化率與甲醇高選擇性至關(guān)重要。

      研究團(tuán)隊(duì)制備了樹枝狀介孔CeZrOx負(fù)載型催化劑,用于CO2加氫制甲醇反應(yīng)。

      研究團(tuán)隊(duì)通過多種表征方法探究了不同Ce/Zr摩爾比例的CeZrOx在CO2加氫制甲醇中的結(jié)構(gòu)變化。試驗(yàn)研究表明,PdCu/Ce0.3Zr0.7O2催化劑具有規(guī)整的樹枝狀結(jié)構(gòu),有利于反應(yīng)物和產(chǎn)物在孔道中擴(kuò)散,具有較高的CO2吸附活化中心及氫解離活性位,因此具有高活性、高選擇性以及高穩(wěn)定性。

      經(jīng)預(yù)還原后,該催化劑在CO2加氫反應(yīng)中的CO2轉(zhuǎn)化率和甲醇收率均隨著溫度、反應(yīng)壓力升高而升高,隨著空速升高而下降。在CO2/H2摩爾比為1/3、溫度為300 ℃、壓力為6.0 MPa和空速為3 600 mL/(g·h)的反應(yīng)條件下,CO2轉(zhuǎn)化率最高達(dá)25.5%,甲醇收率為6.4%。

      通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算,發(fā)現(xiàn)甲酸和甲氧基路徑對(duì)甲醇收率提高具有重要作用。

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