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    大磁矩鐵磁金屬稀土材料:CeGe2 單層

    2022-12-05 12:19:04唐歡
    科學(xué)技術(shù)創(chuàng)新 2022年35期
    關(guān)鍵詞:結(jié)構(gòu)

    唐歡

    (西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,重慶400715)

    1 概述

    自石墨烯首次被報(bào)道以來,二維(2D)材料受到了廣泛的關(guān)注,并迅速成為材料領(lǐng)域及相關(guān)技術(shù)前沿應(yīng)用的熱門話題。自旋電子學(xué)由于其耗能低、運(yùn)行速度快、存儲(chǔ)密度高等優(yōu)點(diǎn),在過去幾十年里受到了廣泛的關(guān)注[1-3]。在二維材料中實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)程磁序?qū){米尺度的自旋電子學(xué)具有重要意義,也是信息技術(shù)中應(yīng)用中最有前途的技術(shù)之一,一直以來具有巨大的挑戰(zhàn)。最近,二維鐵磁性材料在單層CrI3[4]和雙層Cr2Ge2Te6[5]中得到實(shí)現(xiàn),這為進(jìn)一步研究二維鐵磁及其關(guān)鍵性質(zhì)提供了啟示。

    根據(jù)Mermin-Wagner 定理[6],二維材料的本征長(zhǎng)程磁有序是不可能的,隨著厚度的減小,熱波動(dòng)越來越強(qiáng)烈;所幸的是,較強(qiáng)的磁各向異性能夠抵抗熱波動(dòng),穩(wěn)定二維磁有序。鑭系稀土金屬元素通常具有大磁矩、強(qiáng)自旋軌道耦合(SOC)和特殊的4f 電子態(tài),這對(duì)其磁性性質(zhì)及其在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用至關(guān)重要[7-9]。根據(jù)密度泛函理論(DFT)計(jì)算和海森堡模型預(yù)測(cè)單層GdI2為TC為241 K 的FM半導(dǎo)體[9]。研究表明,單分子層Gd2B2為鐵磁金屬,室溫TC為550 K[10]以上。事實(shí)上,層狀體GdGe2是一種反鐵磁(AFM)金屬,隨著厚度的減小,其金屬豐度逐漸變得絕緣。類似地,層狀體EuSi2和GdSi2同樣也是AFM;此外,二維EuSi2中鐵磁性強(qiáng)度對(duì)層數(shù)敏感,TC隨層厚度的增加而單調(diào)遞增;不僅如此,多層CrI3結(jié)構(gòu)的磁性和MoS2的能帶也會(huì)因?yàn)樵优帕泻徒缑嫦嗷プ饔玫母淖兌艿蕉询B順序的影響。這些結(jié)果不僅豐富了二維鐵磁性材料,而且表明二維層狀材料的電子和磁性可以通過層間的范德華(vdW)相互作用實(shí)現(xiàn),這是二維電子學(xué)和自旋電子學(xué)發(fā)展的關(guān)鍵。

    本文中,從高精度第一性原理計(jì)算的角度看,單層CeGe2是具有大磁矩的FM金屬材料。具有其特定的能帶結(jié)構(gòu)?;谶@一前瞻性的結(jié)果,我們探索單層CeGe2電子和磁性能,同時(shí)我們還研究了單層CeGe2的居里溫度。結(jié)果表明CeGe2單層在磁學(xué)和電子學(xué)方面有廣泛的研究。

    2 計(jì)算方法

    第一性原理計(jì)算是使用維也納從頭算模擬軟件包(VASP)中實(shí)現(xiàn)的投影儀增強(qiáng)波方法進(jìn)行的。應(yīng)用廣義梯度近似下的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)泛函來處理交換和關(guān)聯(lián)相互作用。用平板模型模擬CeGe2單層,在垂直方向上增加一個(gè)15 ? 的真空層,以避免周期性層間的相互作用。平面波函數(shù)的截?cái)嗄茉O(shè)置為500 eV,布里淵區(qū)用14 x 14 x 1 中心的K網(wǎng)格采樣。它們的結(jié)構(gòu)完全松弛,直到作用在每個(gè)原子上的力收斂精度小于0.01 eV/?,總能量的收斂精度為10-6eV。采用Ueff=6.49 eV 的PBE+U 方法來解釋Ce-4f 軌道的強(qiáng)相關(guān)效應(yīng),其中Ueff=U-J 與U 的相關(guān)性等于7.47 eV,J 等于0.98 eV。利用基于密度泛函微擾理論的PHONOPY 包確定聲子色散譜。計(jì)算最近鄰交換耦合常數(shù)作為MC 模擬的輸入,采用網(wǎng)格為40 x 40 x 1 的海森堡自旋哈密頓MC 方法模擬居里溫度。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 CeGe2 單層結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性及電子結(jié)構(gòu)

    CeGe2單層是由Ge 原子和Ce 原子組成的彎曲六邊形晶格。如圖1 所示,Ce 原子位于彎曲六邊形的中心下方,本文計(jì)算得到優(yōu)化CeGe2單層晶格常數(shù),a =b = 8.06 ?。計(jì)算結(jié)果表明,F(xiàn)M結(jié)構(gòu)AFM 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定64 meV f.u-1,故CeGe2單層是鐵磁基態(tài)。CeGe2單層磁矩大,約為1 μB f.u-1。從圖2 的DOS 可以看出,其磁矩主要來自于Ce 原子,而Ge 原子的貢獻(xiàn)可以忽略不計(jì)。由圖2 能帶圖可知,自旋向上和自旋向下的能帶都穿過費(fèi)米能級(jí),故該結(jié)構(gòu)是金屬結(jié)構(gòu),并且主要的帶隙由Ce 原子貢獻(xiàn)。

    圖1

    圖2 CeGe2 單層聲子譜、能帶結(jié)構(gòu)和分波態(tài)密度圖

    為了檢驗(yàn)CeGe2單層的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性,本文計(jì)算了聲子色散關(guān)系,因?yàn)樗谴_定結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的可靠工具。我們選擇CeGe2單層2 x 2 x 1 超胞進(jìn)行計(jì)算,并以較高的精度對(duì)細(xì)胞內(nèi)的原子進(jìn)行完全弛豫。我們使用小于10-6eV ? 作用于每個(gè)原子的收斂準(zhǔn)則。圖2顯示了計(jì)算得到的聲子色散關(guān)系圖,我們發(fā)現(xiàn)二維CeGe2單層在整個(gè)布里淵區(qū)有較小的虛頻。表明該單層是動(dòng)態(tài)穩(wěn)定的,可以作為獨(dú)立的二維材料存在。

    3.2 CeGe2 磁各向異性能

    強(qiáng)磁各向異性能是實(shí)現(xiàn)二維長(zhǎng)程鐵磁有序的重要條件,大的磁各向異性能有利于高密度磁存儲(chǔ)材料。我們的計(jì)算結(jié)果表明,單層CeGe2的磁化方向?yàn)槊嫱猓? 0 1)方向,MAE 沿面內(nèi)方向呈各向同性。

    磁各向異性的角度依賴性描述為:

    公式(1) 中的K1和K2是磁各向異性常數(shù),當(dāng)K1>K2和K1>0,單層的磁化方向沿平面(001)方向。如果K1<0 時(shí),表示磁化方向?yàn)槠矫鎯?nèi)。我們計(jì)算的MAE見圖3;該圖描述了MAE 對(duì)CeGe2的xy、yz 和xz 面角度變化的依賴性。從圖中可以看出,yz 和xz 平面的磁化方向可以改變材料的磁性各向異性,而xy 平面(直線)的能量是各向同性的。在一定溫度下,CeGe2單層中觀察到的大MAE 足以穩(wěn)定鐵磁秩序,防止熱波動(dòng)。

    圖3 CeGe2 磁各向異性隨角度變化曲線

    3.3 CeGe2 單層居里溫度

    利用經(jīng)典的蒙特卡洛(MC)模擬方法,利用海森堡模型估算了單層CeGe2的TC。我們只考慮了近鄰交換相互作用。自旋哈密頓量定義為:

    其中EFM和EAFM分別是CeGe2單層2 x 2 x 1 超胞的FM和AFM構(gòu)型的能量。S 是每個(gè)原子的自旋磁矩,A 是磁各項(xiàng)異性常數(shù)。J 是交換耦合常數(shù)。計(jì)算出相應(yīng)的交換耦合常數(shù)J 為16.04 meV。MC 模擬使用了一個(gè)較大的40 x 40 x 1 的超胞。圖4 計(jì)算得出了Ce原子磁矩和磁化率隨溫度的變化規(guī)律。我們的計(jì)算結(jié)果表明,CeGe2單層的TC為48 K,與CrI3單層(45 K)的TC值非常接近。

    圖4 海森堡模型下CeGe2 單層Ce 原子磁矩和磁化率的變化規(guī)律圖

    4 結(jié)論

    綜上所述,基于第一性原理計(jì)算以及磁各向異性海森堡模型的MC 模擬,我們證明了MLs CeGe2是一類鐵磁金屬材料,與之前報(bào)道的大多數(shù)通過各種外部技術(shù)獲得的體系形成鮮明對(duì)比。該體系在能量、動(dòng)力和機(jī)械方面都是穩(wěn)定的。并且具有較高的居里溫度。具有高TC的FM 金屬材料使得單層結(jié)構(gòu)在自旋電子學(xué)方面具有很大的應(yīng)用潛力。

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