粵東桃源鈾礦床流體包裹體特征研究

江衛(wèi)兵，邵 上，李海東,2，周堂波，晏少華

(1.核工業(yè)二九〇研究所，廣東 韶關(guān) 512029；2.東華理工大學(xué) 核資源與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江西 南昌 330013)

在熱液礦床中，流體作為成礦物質(zhì)運(yùn)輸?shù)妮d體，積極地參與到成礦作用過(guò)程的各個(gè)階段(盧煥章，1997)。礦床的成因與流體的溫度、壓力、酸堿度等關(guān)系密切，而成礦流體包裹體是獲取這些與成礦有關(guān)信息的最直接有效的證據(jù)(范宏瑞等，2003，2005；盧煥章等，2004；陳衍景等，2007；黃錫強(qiáng)等，2008)。因此眾多學(xué)者通過(guò)成礦流體包裹體特征來(lái)研究成礦流體特征并用來(lái)分析探討礦床的成因(王旭東等，2013；李占春等，2021；曾瑞垠等，2021)。

桃源鈾礦床是位于長(zhǎng)塘火山盆地西側(cè)的花崗巖型熱液鈾礦床。通過(guò)勘查，該礦床目前已達(dá)到中型礦床規(guī)模。前人主要從區(qū)域地質(zhì)背景、礦體地質(zhì)特征對(duì)桃源礦床開(kāi)展研究，初步查明了該礦床地質(zhì)特征和礦體分布特征，但在礦床成因方面研究相對(duì)薄弱。為了了解礦床形成溫度、壓力及成因，在詳細(xì)野外調(diào)查后，以礦床中與瀝青鈾礦共生的螢石脈中的流體包裹體為主要研究對(duì)象，對(duì)其開(kāi)展巖相學(xué)、測(cè)溫、激光拉曼光譜等分析，以獲取成礦流體的溫度、成分、密度和鹽度等特征，進(jìn)一步分析礦床形成的壓力、深度等，為桃源地區(qū)下一步找礦勘查提供有力的理論依據(jù)。

1 礦床地質(zhì)特征

桃源鈾礦床位于廣東省河源市和平縣，大地構(gòu)造位置屬于華夏古陸塊與揚(yáng)子古陸塊結(jié)合部位，處于特提斯構(gòu)造域與環(huán)太平洋構(gòu)造域匯聚部位(圖1)。

圖1 桃源鈾礦床大地構(gòu)造位置(a)及區(qū)域地質(zhì)圖(b；任紀(jì)舜等，1990)Fig.1 Tectonic location(a) and regional geological map(b) of Taoyuan uranium deposit1.第四系；2.第三系；3.白堊系；4.侏羅系；5.石炭系；6.泥盆系；7.奧陶系；8.寒武系；9.寒武-震旦系；10.震旦系；11.花崗斑巖；12.中粗粒斑狀黑云母花崗巖；13.花崗閃長(zhǎng)巖；14.斷裂構(gòu)造；15.不整合界線；16.花崗巖型鈾礦床及礦點(diǎn)；17.砂巖型鈾礦床及礦點(diǎn)；18.火山巖型鈾礦床及礦點(diǎn)；19.桃源鈾礦床

桃源鈾礦床成礦年齡約88 Ma，礦床及其外圍以花崗巖侵入體為主(圖2)，此外還出露輝綠巖脈、晚期花崗斑巖、火山巖以及少量堿性鉀質(zhì)流體交代形成的鉀化花崗巖。其中，大壩巖體以巖基形式產(chǎn)出，由主體中粒黑云母花崗巖和補(bǔ)體細(xì)粒二云母花崗巖組成，巖體廣泛發(fā)育鉀長(zhǎng)石化、綠泥石化等熱液蝕變。

區(qū)內(nèi)地層不發(fā)育，僅在外圍出露寒武系和白堊系，寒武系主要分布在桃源礦床南部，巖性以石英云母片巖、變質(zhì)砂巖、板巖為主。上白堊系分布在研究區(qū)北部，巖性為紫紅色礫巖、含礫砂巖、砂巖等，覆蓋于花崗巖體、輝綠巖脈之上，被英安巖和晚期細(xì)粒斑狀花崗巖脈穿插。

圖2 桃源鈾礦床地質(zhì)略圖Fig.2 Geological sketch map of Taoyuan uranium deposit1.白堊系礫、砂、頁(yè)巖；2.印支期第二階段細(xì)粒白云母花崗巖；3.印支期第二階段中粒黑云母花崗巖；4.輝綠巖脈；5.花崗斑巖；6.鉀長(zhǎng)石化花崗巖；7.實(shí)測(cè)斷裂；8.推測(cè)斷裂；9.礦床；10.取樣位置

桃源礦床鈾礦化主要受北東向斷裂構(gòu)造控制，礦體大部分分布在構(gòu)造帶及其兩側(cè)蝕變帶中(圖3)，多呈脈狀、透鏡狀，鈾礦體厚度變化較大，品位多為0.065%～0.203%。礦石礦物主要為瀝青鈾礦、鈾石和鈦鈾礦，脈石礦物主要為石英、螢石、方解石等。鈾礦化與熱液蝕變關(guān)系密切，區(qū)內(nèi)熱液蝕變主要有鉀長(zhǎng)石化、赤鐵礦化、黃鐵礦化、硅化、水云母化、綠泥石化、碳酸鹽化等，局部有螢石化。按熱液蝕變與鈾成礦作用形成先后關(guān)系可將桃源礦床熱液蝕變分為成礦前期、成礦期和礦后期。礦前期熱液蝕變主要為鉀長(zhǎng)石化、硅化、水云母化、綠泥石化，是區(qū)內(nèi)的一般性熱液蝕變，呈面狀廣泛分布。其中鉀長(zhǎng)石化與鈾礦化關(guān)系密切，鉀長(zhǎng)石化過(guò)程中完成了鈾的預(yù)富集，且為鈾成礦提供賦存空間，瀝青鈾礦脈往往位于鉀長(zhǎng)石化中(圖4)。成礦期熱液蝕變有赤鐵礦化、硅化、黃鐵礦化、紫黑色螢石化等，其中赤鐵礦化、黃鐵礦化、螢石化、硅化與鈾礦化關(guān)系最為密切。成礦后期熱液蝕變主要為硅化、碳酸鹽化、高嶺土化等。熱液蝕變水平分帶明顯(圖3，4a)，鈾礦脈中心主要發(fā)育硅化、赤鐵礦化、黃鐵礦化，往外依次發(fā)育鉀長(zhǎng)石化、綠泥石化、水云母化。

桃源鈾礦床的鈾主要以獨(dú)立鈾礦物形式存在，如瀝青鈾礦、鈾石、鈦鈾礦(圖4，5)，少量鈾以類(lèi)質(zhì)同象形式賦存于釷石、鋯石、金紅石等礦物，極少量呈吸附態(tài)存在于裂隙或礦物晶粒間。

2 樣品采集和分析方法

表1 桃源鈾礦床流體包裹體樣品清單Table 1 List of samples of fluid inclusions in Taoyuan uranium deposit

本次研究的樣品采自桃源鈾礦床與鈾成礦密切相關(guān)的螢石脈體(表1，圖4c，d)，在詳細(xì)野外和顯微鏡觀察的基礎(chǔ)上對(duì)螢石中的包裹體進(jìn)行顯微測(cè)溫和激光拉曼分析。分析包裹體形成時(shí)的溫度、密度、鹽度、流體成分，推算其形成壓力和深度等。包裹體的測(cè)試是在東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。測(cè)試儀器為英國(guó)Linkam THMSG600 型冷熱臺(tái)，測(cè)溫范圍為-196～600 ℃。均一法測(cè)定均一溫度，冷凍法測(cè)定冰點(diǎn)，詳細(xì)的測(cè)試方法及其工作原理見(jiàn)文獻(xiàn)(盧煥章等，2004)。桃源鈾礦床流體包裹體以氣-液兩相為主，為NaCl-H2O體系，由冷熱臺(tái)測(cè)定獲得冰點(diǎn)和均一溫度，利用Bischoff(1991) NaCl-H2O體系T-ρ相圖求得包裹體密度，利用Hall 等(1988)的NaCl-H2O體系鹽度-冰點(diǎn)公式W=0.00+1.78Tm2-0.044 2Tm2+0.000 557Tm3(W為NaCl 的質(zhì)量分?jǐn)?shù),Tm 為冰點(diǎn)溫度)獲得流體包裹體鹽度。

3 流體包裹體分析

對(duì)礦床成礦流體包裹體研究能提供成礦流體的性質(zhì)、成分、成因、溫度以及流體演化、壓力條件等重要成礦信息(盧煥章等，2004)。本次對(duì)所有包裹體薄片顯微鏡觀察，未發(fā)現(xiàn)含子礦物或鹽晶的包裹體，故初步判定桃源礦床成礦流體為簡(jiǎn)單的鹽水包裹體。用均一法對(duì)包裹體進(jìn)行測(cè)溫，所有包裹體均為氣液兩相包裹體，加熱升溫時(shí)氣泡移動(dòng)并逐漸變小，到達(dá)均一溫度時(shí)均一到液體。本次共測(cè)了50個(gè)氣液包裹體，測(cè)試結(jié)果見(jiàn)表2。

圖3 桃源鈾礦床鉆孔剖面圖Fig.3 Borehole section of Taoyuan uranium deposit1.白堊系礫巖；2.中粒黑云母花崗巖；3.斷裂帶及其編號(hào)；4.蝕變帶；5.不整合界線；6.赤鐵礦化/鉀長(zhǎng)石化；7.硅化/水云母化；8.綠泥石化/高嶺土化；9.工業(yè)礦體；10.鉆孔及其編號(hào)

3.1 流體包裹體類(lèi)型及相態(tài)特征

所測(cè)包裹體全部為氣液兩相鹽水溶液包裹體，以液相為主，氣液體積比為4.5%～37.8%，以9%～15%居多，占所測(cè)全部包裹體的70%以上。包裹體大小為2～30 μm，主要呈長(zhǎng)條形、橢圓形、四方形及不規(guī)則等形狀。在空間上主要呈單個(gè)星點(diǎn)狀隨機(jī)分布，推測(cè)為原生包裹體(圖6)。

3.2 成礦的物理化學(xué)參數(shù)

3.2.1 溫度

包裹體測(cè)溫主要有均一法和爆裂法兩種，其中均一法應(yīng)用更為廣泛，所測(cè)數(shù)據(jù)更為直接、可靠(盧煥章等，2004)。均一法所測(cè)溫度與成礦溫度關(guān)系為T(mén)t=Th+△T(Tt表示均一溫度；Th表示成礦溫度；△T為不確定的校正值，其與成礦流體鹽度和壓力有關(guān))，桃源礦床形成于中低鹽度和較小壓力下，故△T可忽略不計(jì)(姚玉增等，2001)，即流體均一溫度可代表其形成時(shí)的溫度。

利用均一法測(cè)溫結(jié)果見(jiàn)表2。桃源礦床流體均一溫度為138.6～267.2 ℃，均值為202.2 ℃，屬中低溫度。

3.2.2 鹽度和密度

流體包裹體鹽度對(duì)研究流體性質(zhì)和成礦時(shí)的壓力具有重要作用。通過(guò)測(cè)定冰點(diǎn)的消失溫度，利用Hall等(1988)提出的H2O-NaCl體系鹽度-冰點(diǎn)公式計(jì)算成礦熱液的鹽度值。包裹體鹽度w(NaCleqv)為6.24%～14.51%, 均值為11.52 %，屬中低鹽度(表2)。

表2 桃源礦床流體包裹體特征表Table 2 Characteristics of fluid inclusions in Taoyuan uranium deposit

圖4 桃源鈾礦床鈾礦石手標(biāo)本Fig.4 Hand specimen of uranium ore from Taoyuan uranium deposita.地表發(fā)現(xiàn)的瀝青鈾礦脈；b.鉆孔揭露到的瀝青鈾礦脈；c.瀝青鈾礦、螢石脈；d.瀝青鈾礦、螢石脈；Kfs.鉀長(zhǎng)石；Py.黃鐵礦；Chl.綠泥石

利用圖解法投點(diǎn)讀取包裹體密度(圖7)為0.87～1.00 g/cm3，均值為0.95 g/cm3。

3.2.3 均一溫度、鹽度和密度之間的相互關(guān)系

由流體包裹體均一溫度與鹽度關(guān)系圖(圖8a)可以看出，流體的均一溫度和鹽度的變化范圍均較大，主要集中在170～220 ℃的中低溫。桃源礦床流體包裹體的均一溫度與鹽度呈一定的負(fù)相關(guān)關(guān)系。從橫向上可以反映溫度不變情況下流體鹽度的變化過(guò)程，說(shuō)明在成礦作用過(guò)程中原始流體與其他來(lái)源的流體發(fā)生了等溫混合作用；從縱向上可以反映鹽度不變情況下溫度發(fā)生變化的過(guò)程和原始流體發(fā)生了自然冷卻的過(guò)程。

從成礦流體包裹體的密度與均一溫度相關(guān)性圖解(圖8b)可知，桃源礦床流體包裹體的密度與均一溫度成明顯的負(fù)相性，即包裹體的均一溫度越低其流體的密度越大。

圖5 桃源鈾礦床鈾礦石背散射照片F(xiàn)ig.5 Backscattering photos of uranium ore in Taoyuan uranium deposita.瀝青鈾礦和鈾石共生組合；b.鈦鈾礦、金紅石和綠泥石共生組合；c.瀝青鈾礦和微晶石英共生組合；d.鈾石表面裂紋；Ura.瀝青鈾礦；Cof.鈾石；Bt.鈦鈾礦；SiO2.微晶石英；Chl.綠泥石；Rt.金紅石

流體包裹體密度與鹽度關(guān)系圖(圖8c)顯示，桃源礦床流體包裹體的密度與鹽度呈正相關(guān)性。

成礦流體從深部向淺部運(yùn)移的過(guò)程中，萃取了部分圍巖的物質(zhì)成分，同時(shí)溫度、壓力也會(huì)降低，成礦流體密度在一定程度上增大，從而改變成礦流體的物理化學(xué)性質(zhì)，在合適的物理化學(xué)條件下沉淀成礦。

3.3 成礦壓力和深度

流體包裹體的溫度、成分、壓力等研究可以反映其形成時(shí)的物理化學(xué)環(huán)境，其中包裹體的均一溫度和流體捕獲時(shí)的壓力是兩個(gè)重要的熱力學(xué)參數(shù)(盧煥章等，2004)。成礦深度是礦床成因以及成礦作用過(guò)程研究的重要內(nèi)容，目前國(guó)內(nèi)外主要是根據(jù)礦物包裹體的壓力和平均靜巖壓力梯度進(jìn)行換算，最終得出成礦深度(張德會(huì)等，2011；張樹(shù)明等，2012)。流體包裹體地質(zhì)壓力計(jì)算研究成礦深度的原理是假定成礦流體包裹體形成時(shí)的壓力僅來(lái)自上覆巖石重力(即靜流體壓力模型)，通過(guò)測(cè)試成礦期流體包裹體的相關(guān)參數(shù)，進(jìn)而得出流體的靜壓力。因?yàn)閴毫εc深度呈線性關(guān)系，所以根據(jù)壓力數(shù)據(jù)可以直接用重力/密度方法推算出成礦流體包裹體形成的深度，即成礦(礦化)深度(張德會(huì)等，2011；張樹(shù)明等，2012)。通過(guò)相關(guān)公式計(jì)算來(lái)看，桃源礦床成礦流體鹽度w(NaCleqv)為6.24%～14.51%，均值為11.52 %，屬中低鹽度，適用于流體壓力-深度公式(邵潔漣等，1986)：

(1)T0=374+920×N

(2)P0=219+2 620×N

(3)H0=P0×1 300×105

(4)P1=P0×T1/T0

(5)H1=P1×1/300×105

式中，T0為初始溫度(℃)，N為成礦溶液的鹽度(%)，P0為初始?jí)毫?105Pa)，H0為初始深度(km)，P1為成礦壓力(105Pa)，T1為礦區(qū)實(shí)測(cè)成礦溫度(℃)，H1為成礦深度(km)，計(jì)算求得成礦深度為0.79～1.53 km，平均值為1.14 km，屬于中等深度成礦環(huán)境。

圖6 流體包裹體顯微照片F(xiàn)ig.6 Micrograph of fluid inclusions

4 結(jié)論

(1)通過(guò)野外詳細(xì)調(diào)查研究，桃源礦床瀝青鈾礦與螢石共生，主成礦期螢石呈紫黑色。螢石流體包裹體研究表明，桃源礦床流體包裹體以氣-液兩相鹽水溶液包裹體為主。

(2)通過(guò)均一法測(cè)溫顯示，桃源礦床流體包裹體均一溫度為138.6～267.2 ℃，均值為202.2 ℃，主要集中在170～220 ℃，屬中低溫范圍。

(3)根據(jù)冰點(diǎn)的消失溫度，并利用H2O-NaCl體系鹽度-冰點(diǎn)公式計(jì)算得出桃源礦床成礦熱液的鹽度w(NaCleqv)為6.24%～14.51%， 均值為11.52%，屬中低鹽度范疇；圖解法投點(diǎn)得出成礦流體密度為0.87～1.00 g/cm3,均值為0.95 g/cm3。

(4)利用成礦壓力和成礦深度經(jīng)驗(yàn)公式得出桃源礦床成礦深度為0.79～1.53 km，平均值為1.14 km，屬于中等深度成礦環(huán)境。

圖7 流體包裹體密度投點(diǎn)圖Fig.7 Density of fluid inclusions

圖8 溫度、鹽度和密度相關(guān)性圖Fig.8 Correlation diagram of temperature,salinity and density