粵北瀾河鈾礦床賦礦花崗巖LA-ICP-MS鋯石U-Pb定年及地球化學(xué)特征

王海洋，潘家永，鐘福軍，張熠陽，嚴(yán) 杰，劉軍港，李海東,3，龐 薇

(1.東華理工大學(xué) 核資源與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江西 南昌 330013;2.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029;3.核工業(yè)二九〇研究所，廣東 韶關(guān) 512026)

華南地區(qū)是我國最重要的產(chǎn)鈾地區(qū)之一，根據(jù)賦礦圍巖的不同可分為花崗巖型鈾礦床、火山巖型鈾礦床和碳硅泥巖型鈾礦床(Hu et al.，2008；鐘福軍等，2019)。前人對(duì)花崗巖型鈾礦開展了眾多的研究和勘察工作，對(duì)賦礦花崗巖成因、成巖時(shí)代、成巖構(gòu)造背景和鈾礦床的成礦流體來源、熱液蝕變特征、成礦年代等方面已有了較深入的認(rèn)識(shí)(張龍等，2018；胡瑞忠等，2019；鐘福軍等，2019)。華南花崗巖型鈾礦床主要產(chǎn)于桂東、諸廣山、桃山和苗兒山復(fù)式巖體中，其中印支期花崗巖與鈾礦化具有密切的空間和成因關(guān)系(Zhang et al.，2018)。

粵北瀾河鈾礦床位于諸廣山復(fù)式巖體東南部邊緣，是我國典型的花崗巖型鈾礦床，賦礦圍巖為中粗粒黑云母二長花崗巖。本研究在已有的研究基礎(chǔ)上對(duì)瀾河鈾礦床的賦礦圍巖中粗粒黑云母二長花崗巖采用LA-ICP-MS鋯石U-Pb法進(jìn)行精確定年和鋯石微量分析，探討賦礦花崗巖的形成時(shí)代及其成巖構(gòu)造背景。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

諸廣山巖體為加里東、印支、燕山期巖漿組成的多期多階段復(fù)式花崗巖體，位于粵北、湘南、贛南三地交界處(圖1)，巖體呈東西向展布，受南嶺東西向構(gòu)造和諸廣山南北向構(gòu)造聯(lián)合控制，東側(cè)以南雄斷裂帶為界，總出露面積大于2 500 km2(鄧平等，2011，2012)。加里東期巖漿巖出露較少，以扶溪巖體為主，巖性為花崗閃長巖。印支期巖漿巖分布較為廣泛，主要位于諸廣山巖體東部，如白云巖體、樂洞巖體等，巖性主要為二云母花崗巖、黑云母花崗巖。燕山期巖漿巖主要為三江口巖體、洪山巖體及茶山巖體等，分布于諸廣山巖體中西部，巖性以黑云母花崗巖為主。區(qū)域沉積巖包括震旦系、寒武系、奧陶系變質(zhì)海相沉積巖和泥盆系、石炭系灰?guī)r、砂巖。

圖1 粵北諸廣山巖體地質(zhì)簡圖(鄧平等，2011)Fig.1 Geological sketch map of Zhuguangshan pluton in the northern Guangdong province

瀾河鈾礦床位于諸廣山巖體東南部邊緣，牛瀾斷裂帶的北側(cè)，由四條礦帶組成，每一條礦帶由若干個(gè)礦體組成，呈密集狀分布。礦體受南北向斷裂破碎帶(F1、F2、F5、F6)控制，傾向?yàn)闁|，傾角為35°～80°，一般為65°。賦礦圍巖主要為中粗粒黑云母二長花崗巖，深部可見中細(xì)粒花崗巖體發(fā)育，外圍則發(fā)育一定寬度的水云母蝕變花崗巖。近礦蝕變圍巖主要有綠泥石化、硅化、黃鐵礦化等。礦體常發(fā)育褐鐵礦化及赤鐵礦化。露頭區(qū)發(fā)育兩條斷裂帶，其中一條斷裂帶F1為含礦構(gòu)造，斷裂帶內(nèi)充填白色硅質(zhì)脈和灰紅色玉髓狀硅質(zhì)脈(李麗榮，2018)。另一條斷裂帶F3斷裂面較為平整，熱液活動(dòng)較弱(圖2)。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 巖相學(xué)

本次研究的樣品采自瀾河鈾礦床外圍公路旁采石場地表新鮮露頭，巖性為中粗粒黑云母二長花崗巖(21ZG01)，呈黑灰色，花崗結(jié)構(gòu)，塊狀構(gòu)造(圖3a)。主要礦物組成有石英(約35%)，多呈他形粒狀；鉀長石(約35%)呈自形-半自形板條狀；斜長石(約20%)呈自形-半自形板條狀，少數(shù)斜長石鏡下可見聚片雙晶；黑云母(約8%)呈自形-半自形鱗片狀(圖3b)。副礦物以磁鐵礦為主。

2.2 樣品分析方法

采用巖石破碎、篩分、淘洗、分離等方法分選出樣品中的鋯石顆粒，然后在雙目顯微鏡下手工挑選無包裹體、無裂紋、晶型好、透明度高、具有代表性的鋯石進(jìn)行年代學(xué)研究。將分選出的鋯石顆粒粘在雙面膠上，并封裝在直徑為2.5 cm的環(huán)氧樹脂圓盤中，注入環(huán)氧樹脂，待充分固結(jié)后，將鋯石顆粒樣品進(jìn)行拋光，能夠全面觀察鋯石的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，最后采集反射光、透射光和陰極發(fā)光(CL)圖像作為選點(diǎn)依據(jù)。樣品的鋯石制靶由廣州拓巖檢測技術(shù)有限公司完成，鋯石陰極發(fā)光圖像在東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室拍攝。鋯石U-Pb同位素定年在東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室利用LA-ICP-MS完成。

圖2 瀾河鈾礦床地質(zhì)圖(唐迪，2013)Fig.2 Geological map of Lanhe uranium deposit1.印支期中粗粒斑狀黑云母花崗巖；2.燕山期細(xì)粒二云母花崗巖；3.堿交代巖；4.加里東期混合花崗巖；5.輝綠巖； 6.礦體；7.硅化斷裂帶；8.采樣區(qū)域；9.產(chǎn)狀

圖3 瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖手標(biāo)本(a)及顯微圖像(b)Fig.3 Hand specimen (a) and microscopic image (b) of medium-coarse-monzograined biotite granite in Lanhe uranium depositQtz.石英；Kfs.鉀長石；Bt.黑云母；Pl.斜長石

3 結(jié)果與討論

3.1 花崗巖的成巖時(shí)代

樣品的LA-ICP-MS鋯石U-Pb年齡分析結(jié)果見表1。從CL圖像(圖4)可以看出中粗粒黑云母二長花崗巖(21ZG01)的鋯石顏色為灰白色至灰黑色，多數(shù)為自形，呈長柱狀或等軸狀，長軸約90～200 μm，長寬比在1∶1到2∶1之間，大部分鋯石具有明顯的振蕩環(huán)帶，屬于典型的巖漿鋯石(惠爭卜等，2021)，內(nèi)部結(jié)構(gòu)十分均一。測點(diǎn)多選擇韻律環(huán)帶結(jié)構(gòu)發(fā)育的部位，少數(shù)選擇邊部環(huán)帶結(jié)構(gòu)較清晰位置。

中粗粒黑云母二長花崗巖(21ZG01)中鋯石的Th、U含量范圍分別為137×10-6～218×10-6、589×10-6～1 507×10-6，Th/U值為0.13～0.31。該樣品共測試22個(gè)分析點(diǎn)，鋯石206Pb/238U年齡為234～241 Ma，諧和度均大于90%，加權(quán)平均年齡為(237±1) Ma(MSWD=0.65，n=22，圖5)，代表了巖體結(jié)晶年齡，表明其形成于中三疊世末期。

3.2 鋯石微量元素

瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖鋯石微量元素分析結(jié)果見表2，ΣLREE含量為3.6×10-6～11.2×10-6，ΣHREE含量為198×10-6～495×10-6。鋯石稀土配分圖顯示稀土元素呈現(xiàn)LREE虧損，HREE富集左傾特征(圖6)，顯示明顯的Eu負(fù)異常(δEu為0.03～0.04)，具有巖漿鋯石特征(趙志丹等，2018)。

表1 LA-ICP-MS 鋯石U-Pb同位素定年分析結(jié)果Table 1 Analysis result of LA-ICP-MS zircon U-Pb isotopic dating

圖5 瀾河鈾礦床巖體鋯石諧和年齡(a)及加權(quán)平均年齡(b)圖Fig.5 Zircon concordant ages(a) and weighted average ages(b) from Lanhe uranium deposit

3.3 鋯石微量元素組成對(duì)成巖過程的約束

稀土元素和部分微量元素可以指示源巖性質(zhì)和形成過程。鋯石中離子擴(kuò)散慢，因此鋯石微量元素能夠反應(yīng)巖漿形成的物理環(huán)境、主巖的成分演化以及鋯石成因等信息，從而為鋯石U-Pb年齡的合理解釋提供有效的制約(趙志丹等，2018；雷瑋琰等，2013；吳昆明等，2021)。

鋯石的稀土元素配分模式可以區(qū)別殼源鋯石與幔源鋯石(鐘玉芳等，2006)，幔源鋯石與殼源鋯石相比，幔源鋯石的ΣREE(<135×10-6)和P(<100×10-6)含量明顯偏低。瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖中的鋯石ΣREEAVG為358×10-6。在 U/Yb-Y 和 Th/Yb-Y 圖解中(圖7)，瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖鋯石均投在大陸鋯石區(qū)域，表明區(qū)內(nèi)花崗巖形成于深度小于35 km 的地殼巖漿源區(qū)(Li et al.，2012)，且形成過程中有斜長石的結(jié)晶分離或源區(qū)部分熔融殘留斜長石(雷瑋琰等，2013)。

大陸花崗巖按照成因分類可分為I型、S型和A型，三種類型的鋯石的微量元素存在明顯差異(李杰等，2021)。S型花崗巖的鋯石與I型花崗巖的鋯石相比，微量元素有以下特點(diǎn)：具有較高的Pb含量、較低的(Nb/Pb)N值和顯著的 Eu 負(fù)異常(δEu=0.03～0.30, 大多數(shù)<0.2；李杰等，2021)。瀾河鈾礦床樣品鋯石(Nb/Pb)N值為0.03～0.11，δEu值為0.03～0.04，在Th-Pb圖解上(圖8)，樣品值投點(diǎn)落入S 型花崗巖區(qū)域。因此，認(rèn)為瀾河鈾礦床印支早期花崗巖為上地殼熔融形成的S型花崗巖。

圖6 瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖鋯石球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化稀土元素配分圖(Sun et al.，1989)Fig.6 Chondrite-normalized REE distribution pattern for zircon from medium-coarse-grained biotite monzogranite in Lanhe uranium deposit

圖7 Th/Yb-Y(a)和U/Yb-Y(b)圖解(Grimes et al.，2007)Fig.7 Th/Yb-Y(a)and U/Yb-Y(b)plots

3.4 瀾河鈾礦床印支期花崗巖成巖構(gòu)造背景

瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖LA-ICP-MS鋯石U-Pb年齡為(237±1) Ma(MSWD=0.65)與鄧平等(2012)用SHRIMP鋯石U-Pb同位素方法測得的白云巖體年齡(239±4) Ma(MSWD=3.2)相近，因此認(rèn)為瀾河鈾礦床賦礦圍巖中粗粒黑云母二長花崗巖為印支構(gòu)造運(yùn)動(dòng)早期巖漿活動(dòng)產(chǎn)物。印支構(gòu)造運(yùn)動(dòng)是導(dǎo)致印支板塊和華南板塊發(fā)生碰撞的重要運(yùn)動(dòng)，并造成了東特提斯洋的關(guān)閉(Carter et al.，2001)。它不僅使華南泥盆紀(jì)-三疊紀(jì)沉積蓋層完全褶皺，形成了以碰撞、擠壓、推覆以及隆升為主的印支造山運(yùn)動(dòng)，而且使印支、華南和華北板塊聯(lián)合在一起，形成了統(tǒng)一的東亞大陸(Lan et al.，2000)。中生代華南板塊受到特提斯洋閉合和古太平洋俯沖的影響，地殼加厚，在碰撞應(yīng)力消退后，形成了華南地區(qū)獨(dú)特的造山后伸展構(gòu)造環(huán)境(劉文泉等，2019)。

近年來，研究者對(duì)華南印支期花崗巖的成巖構(gòu)造環(huán)境提出多種假說，如陸內(nèi)俯沖造山模式(金文山等，1997)、陸殼碰撞加厚模式(孫濤等，2012)、板塊俯沖模式(Li et al.，2007)等。華南印支期花崗巖為典型的S型花崗巖，在空間上以面式分布為主，與沿海地區(qū)和大洋俯沖有關(guān)的鈣堿性花崗巖不同，缺乏相應(yīng)的共生火山巖，且?guī)r漿活動(dòng)的年齡在時(shí)間上并不顯示向華南內(nèi)陸逐漸降低的趨勢(shì)。而在華南板塊和印支板塊碰撞期間，華南東部地區(qū)實(shí)際上已經(jīng)存在局部拉張構(gòu)造環(huán)境(鄧平等，2012)。前人對(duì)南嶺地區(qū)其他印支期巖體的研究發(fā)現(xiàn)，它們也形成于伸展構(gòu)造環(huán)境中。而在早中生代，花崗巖大多是在地殼減薄以及減壓熔融為主的作用下形成的(Zhang et al.，2017)。因此，瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖應(yīng)在伸展減薄構(gòu)造背景下形成。孫立強(qiáng)(2018)測得瀾河礦床印支期賦礦巖體巖漿鋯石的εHf(t)值在-12.5～-7.3，兩階段Hf模式年齡在1.72～2.04 Ga，二者變化范圍及εHf(t)值的均值與樂洞花崗巖相當(dāng)，說明瀾河鈾礦床印支期花崗巖的主要來源為古元古代地殼物質(zhì)，并在三疊紀(jì)時(shí)期重新熔融。而在三疊紀(jì)時(shí)期的華南板塊下的地幔εNd(t)值約8.9，瀾河礦床印支期賦礦巖體的εNd(t)值為-11.1～-9.0，顯著低于同時(shí)期的地幔(孫立強(qiáng)等，2018)。因此瀾河鈾礦床印支期巖體形成過程中基本沒有幔源物質(zhì)加入。

因此，本次研究的瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖為典型的S型花崗巖，屬于印支構(gòu)造早期巖漿活動(dòng)的產(chǎn)物，是在華南板塊和印支板塊碰撞結(jié)束后不久，在伸展、減薄構(gòu)造背景下產(chǎn)生減壓等綜合因素影響下，由上地殼物質(zhì)熔融形成的。

圖8 鋯石微量元素判別圖解(Wang et al.，2012)Fig.8 Trace element discrimination diagrams for zircon

4 結(jié)論

(1)瀾河鈾礦床中粗粒黑云母二長花崗巖鋯石U-Pb年齡為(237±1) Ma，屬于印支構(gòu)造早期巖漿活動(dòng)的產(chǎn)物，為S型花崗巖，形成于華南板塊和印支板塊碰撞結(jié)束的伸展、減薄構(gòu)造背景下。

(2)本次基于副礦物原位微區(qū)分析技術(shù)開展的年代學(xué)研究，對(duì)粵北瀾河鈾礦床進(jìn)行鋯石U-Pb定年，有效地約束了其成巖年齡，對(duì)研究區(qū)后續(xù)的年代學(xué)研究具有一定的指導(dǎo)意義。