萊西市一次停工停產(chǎn)中大氣顆粒物變化特征及潛在源分析

齊海青，郭一令，邵文歆，薛 梅，張宜升

(青島理工大學 環(huán)境與市政工程學院，青島266525)

2020年春節(jié)前后，為遏制冠狀病毒(COVID-19)傳播，政府迅速啟動公共衛(wèi)生事件一級響應(yīng)[1]，采取了封城、延長春節(jié)假期(由2020年1月24日至30日延長至2月10日)、延期復工、強制隔離等緊急措施。嚴控期采取的措施，使流動性、能源需求和工業(yè)產(chǎn)出等遠低于同期平均水平，從而減少了主要空氣污染物的排放，但是我國部分地區(qū)仍然發(fā)生了嚴重的霧霾[2]。LE等[3]發(fā)現(xiàn)管控期間北方地區(qū)顆粒物濃度依然較高，主要由于相對濕度高、風速小再加上冬季臭氧的氧化作用，促進了二次氣溶膠的生成，導致霧霾的形成；CHANG等[4]分別對2019和2020年上海春節(jié)前、春節(jié)期間以及春節(jié)后進行了全面和連續(xù)的氣溶膠化學和物理測量，發(fā)現(xiàn)長距離運輸和大氣化學的協(xié)同作用導致了NOx向顆粒硝酸鹽的有效轉(zhuǎn)化，這是春節(jié)期間上海霧霾形成的關(guān)鍵；LI等[5]發(fā)現(xiàn)長三角地區(qū)即使在封鎖期間，PM2.5日平均濃度在15～79 μg/m3，背景污染和殘留污染仍然較高，PM2.5殘留污染主要來自工業(yè)源(32.2%～61.1%)、北方遠距離運輸(14.0%～28.6%)、居住源(2.1%～28.5%)、移動源(3.9%～8.1%)和揚塵源(2.6%～7.7%)。

基于2020年1月25日—2月10日與2017—2019年同期污染物監(jiān)測資料，對萊西市停工停產(chǎn)期間PM2.5，PM10，PM2.5/PM10變化特征對比分析，利用后向軌跡聚類及潛在源分析法、濃度權(quán)重分析法對停工停產(chǎn)期間的一次重污染天氣過程的大氣顆粒物輸送途徑及潛在源區(qū)分布特征進行分析，旨在了解萊西市停工停產(chǎn)期間顆粒物濃度水平，為相鄰城市之間的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控提供數(shù)據(jù)支撐。

1 資料來源與研究方法

大氣顆粒物濃度數(shù)據(jù)采用萊西市環(huán)境監(jiān)測站PM2.5和PM10小時及日均質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，后向軌跡模式使用的氣象資料來源于美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)的2020年全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)。

本文使用WANG等[6]開發(fā)的基于地理信息系統(tǒng)(GIS)的軟件TrajStat(HYSPLIT模型內(nèi)嵌于該軟件)，將萊西市(120.52 E，36.89 N)作為模擬受點，軌跡高度為500 m，計算研究期間每天0:00，6:00，12:00，18:00到達萊西市的72 h[7-8]后向氣流軌跡，并選擇Angle distance算法[9]進行聚類。

潛在源貢獻因子分析法(PSCF)是指將軌跡所在區(qū)域網(wǎng)格化，經(jīng)過網(wǎng)格ij的污染軌跡數(shù)mij與經(jīng)過該網(wǎng)格的所有軌跡數(shù)nij之比[10]。PSCF是個概率值，受nij影響較大，為降低其影響引入了權(quán)重函數(shù)Wij[11]計算加權(quán)潛在源分析(WPSCF)。為進一步確定不同氣流軌跡的污染程度，引用濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)[12-13]和權(quán)重函數(shù)Wij計算加權(quán)權(quán)重濃度軌跡分析(WCWT)。

2 結(jié)果與討論

2.1 停工停產(chǎn)期間PM2.5和PM10濃度變化特征

為探究萊西市停工停產(chǎn)期間大氣顆粒物PM2.5和PM10的濃度水平，選取2020年1月25日—2月10日與2017—2019年同期PM2.5和PM10質(zhì)量濃度進行分析。如圖1所示，萊西市2017—2020年同一時期(1月25日—2月10日)PM2.5和PM10濃度值波動變化較大，其中PM2.5和PM10濃度均為2018年最低，分別為52.5，72.5 μg/m3；PM2.5濃度在2017年最高，為69.5 μg/m3，PM10濃度在2019年最高，為99.1 μg/m3。2020年萊西市停工時段PM2.5濃度與2017年相比，降低了9.7%，與2018，2019年相比分別升高了16.8%，15.2%；PM10濃度與2017，2019年相比，分別降低了13.0%，20.1%，比2018年升高了12.1%。與整個冬季相比，發(fā)現(xiàn)管控期間PM2.5和PM10分別降低了7.9%，12.9%，可見嚴格的管控措施使得PM2.5和PM10有所改善。

2017—2020年同一時期(1月25日—2月10日)PM2.5/PM10比值差異較大，2019年最低，為0.54；2020年最高，為0.76，說明嚴控期間細顆粒物污染較為嚴重。采取居家隔離、非必要的行業(yè)關(guān)停、交通限制等措施限制了社會生產(chǎn)活動，但一些必要的民生工業(yè)比如供暖、供電、生活垃圾焚燒等均正常運轉(zhuǎn)，再加上冬季特殊的氣象條件、遠距離傳輸?shù)葘е峦９ね．a(chǎn)期間細顆粒物濃度有所上升[14]。

為了解停工停產(chǎn)期間大氣顆粒物PM2.5和PM10的24 h逐時變化，對2020年1月25日—2月10日與2017—2019年同期PM2.5和PM10逐時濃度進行分析。如圖2所示，2017—2019年萊西市PM2.5和PM10小時濃度變化曲線呈“雙峰”分布，PM2.5和PM10的逐時濃度較高的時段在早晚交通高峰(7:00—10:00，19:00—22:00)；2020年停工停產(chǎn)期間萊西市PM2.5和PM10小時濃度變化曲線呈“單峰”分布，高峰出現(xiàn)在7:00—11:00，午后濃度下降，在16：00左右出現(xiàn)谷值。2020年1月25日—2月10日與前三年同期相比，PM2.5/PM10比值明顯較高，說明細顆粒物貢獻較大，可能與污染物長距離輸送和大氣化學的協(xié)同作用有緊密關(guān)系[4]，其中大氣化學的協(xié)同作用是指大氣中各種有機物(如VOCs，SO2，NOx等)和無機化合物通過光化學氧化以及多相反應(yīng)形成氣溶膠、硫酸鹽和硝酸鹽等成分，再加上不利的氣象條件(低邊界層、低風速和高相對濕度等)的影響，促進了顆粒物的增長。

2.2 停工停產(chǎn)期間重污染天氣傳輸路徑及潛在源分析

萊西市停工停產(chǎn)期間于2020年2月8日—2月10日連續(xù)3天出現(xiàn)重度污染天氣過程，利用后向軌跡聚類、潛在源貢獻因子法(PSCF)和濃度軌跡加權(quán)法(CWT)分析了這次連續(xù)重污染過程的氣團軌跡及潛在源區(qū)分布。采用總空間方差法[15]選取的最佳聚類數(shù)目為5條，其聚類統(tǒng)計結(jié)果見表1。

表1 2020年2月8日—2月10日重污染天氣過程氣流軌跡統(tǒng)計結(jié)果

由表1可以看出，軌跡①③⑤均為來自蒙古國的西北氣流，其中途徑內(nèi)蒙古中部、山西東北部、河北南部、山東北部的軌跡③在所有軌跡中占比最高，達30.56%，該軌跡對應(yīng)的PM2.5和PM10濃度也最高，分別為185.23，209.41 μg/m3。其次為占比29.17%的途徑內(nèi)蒙古中部、北京東北部、渤海、山東東部的軌跡①，對應(yīng)的PM2.5和PM10濃度分別為121.76，139.43 μg/m3。軌跡⑤途徑內(nèi)蒙古西部、陜西北部、山西東北部、河北南部、山東北部到達萊西，該軌跡對應(yīng)的PM2.5和PM10濃度分別為102.14，127.00 μg/m3。來自河南北部途徑山東中部軌跡②路徑較短，對應(yīng)的PM2.5和PM10濃度較高，分別為117.63，135.25 μg/m3。來自寧夏北部、陜西中部、河南南部、安徽北部、江蘇西北部、山東南部的軌跡④對應(yīng)PM2.5和PM10濃度最低，分別為89.14，104.14 μg/m3。

因此，氣流軌跡主要來自于西北方向，其次為路徑較短、在所有氣流軌跡中占比較小的西南方向氣流，這兩種氣流軌跡對應(yīng)的PM2.5和PM10濃度均較高。表明萊西市在西北方向(山東北部、河北)和西南方向(山東西南部、安徽北部)各有一個PM2.5和PM10污染物氣流輸送通道。各條軌跡PM2.5/PM10比值均在0.80～0.88之間，說明細顆粒物污染比較嚴重。

2.3 重污染天氣過程潛在源分析

將TrajStat計算的氣流軌跡區(qū)域以0.5°×0.5°網(wǎng)格化，PM2.5和PM10污染軌跡閾值分別設(shè)為75，150 μg/m3，WPSCF值超過0.6時，定義為主要潛在源區(qū)。如表2所示，本次PM2.5和PM10污染潛在源區(qū)分布范圍非常相似，PSCF高值區(qū)域主要位于萊西及周邊地區(qū)、山東北部、河北南部、山東東南部、山東西南部、河南中南部等，其WPSCF值均超過0.6。潛在源區(qū)WCWT值超過100 μg/m3時，定義為污染源主要潛在源區(qū)，對PM2.5和PM10濃度貢獻越大。由表2可以看出，PM2.5和PM10濃度權(quán)重分布范圍也十分相似，WCWT高值區(qū)域主要位于萊西及周邊地區(qū)、河北南部、山東北部和西部、山東與河南交界處。這些區(qū)域WCWT值在100 μg/m3以上，均為強潛在源區(qū)，說明對萊西市污染物貢獻明顯。

表2 2020年2月8日—2月10日重污染天氣過程潛在源統(tǒng)計結(jié)果

將PSCF與CWT對比發(fā)現(xiàn)，兩者總體分布相似，但高值區(qū)略有不同，CWT分布更加廣泛。WPSCF高值和WCWT高值所在的區(qū)域與上述軌跡聚類路徑比較吻合。整體上來看，萊西市停工停產(chǎn)期間重污染天氣過程PM2.5和PM10主要來源于萊西及周邊地區(qū)、河北南部、山東北部和西部，由于氣流軌跡不同，山東東南部、河南中部也有一定的貢獻，是由本地及周邊地區(qū)污染物的累積和外源輸送共同造成，其中外來源貢獻較高，潛在區(qū)分布廣、強度大且來源復雜，導致污染持續(xù)時間長。

3 結(jié)論

1) 萊西市PM2.5和PM10濃度在2020年1月25日—2月10日停工停產(chǎn)期間與2017—2019年同期比較，2020年比2017年降低了9.7%，與2018，2019年相比分別升高了16.8%，15.2%；PM10濃度與2017，2019年相比，分別降低了13.0%，20.1%，比2018年升高了12.1%。與整個冬季進行比較，發(fā)現(xiàn)停工停產(chǎn)期間PM2.5和PM10分別降低了7.9%，12.9%，可見嚴格的管控措施使得PM2.5和PM10有所改善。PM2.5/PM10比值在2019年最低，為0.54；2020年最高，為0.76，說明停工停產(chǎn)期間細顆粒物污染較為嚴重。

2) 氣流軌跡主要來自于西北方向，其次為路徑較短、在所有氣流軌跡中占比較小的西南方向氣流，這兩種氣流軌跡對應(yīng)的PM2.5和PM10濃度均較高。表明萊西市在西北方向(山東北部、河北)和西南方向(山東西南部、安徽北部)各有一個PM2.5和PM10污染物氣流輸送通道。各條軌跡PM2.5/PM10比值均在0.80～0.88，說明細顆粒物污染比較嚴重。

3) CWT與PSCF分析結(jié)果總體分布相似，WPSCF高值和WCWT高值所在的區(qū)域與軌跡聚類路徑比較吻合。整體上來看，萊西市停工停產(chǎn)期間重污染天氣過程PM2.5和PM10主要來源于萊西及周邊地區(qū)、河北南部、山東北部和西部，由于氣流軌跡不同，山東東南部、河南中部也有一定的貢獻。