激光衰蕩測量中腔內(nèi)能量動態(tài)過程分析研究

朱 媛,余 錦,貊澤強,唐吉龍,魏志鵬

(1.長春理工大學高功率半導體激光國家重點實驗室,吉林 長春 130022;2.中國科學院空天信息創(chuàng)新研究院,北京 100094； 3.中國科學院計算光學成像技術重點實驗室,北京 100094;4.中國科學院大學,北京 100094)

1 引 言

腔衰蕩光譜檢測(Cavity Ringing-Down Spectroscopy,CRDS)是一種以無源腔腔內(nèi)能量變化為測量對象的增強吸收光譜技術,通過分析測量出射光的衰蕩時間來表征腔內(nèi)物質(zhì)特性,具有高分辨率、高靈敏度和超長光程的檢測特點,在大氣環(huán)境監(jiān)測[1-2]、醫(yī)學實驗研究[3-5]和社會安全保障[6-7]等領域得到廣泛的應用。通常,CRDS裝置的檢測精度是通過衰蕩時間測量準確度來進行表征[8]。

對連續(xù)波腔衰蕩光譜檢測,腔衰蕩事件產(chǎn)生的前提條件是實現(xiàn)良好的縱模匹配,即入射激光波長與腔衰蕩某一本征振蕩模式之間實現(xiàn)匹配。目前,基于頻率匹配的理論有兩種:多光束干涉理論和基于Q值能量守恒理論。1984年,D.Z.Anderson等[9]基于多光束干涉理論,利用腔的傳遞函數(shù)對腔衰減法的測量原理進行了嚴格推導,并根據(jù)推導結果分析和討論了腔衰蕩法的適用條件,為理解和掌握該技術特點提供了參考,其他研究人員也對該推導過程進行重新闡述和數(shù)值仿真[10-11]。2007年,譚中奇等[12]基于能量守恒原理及無源腔Q值定義式,從新角度對連續(xù)波腔衰蕩技術的測量原理進行了推導,模擬了入射光關斷時間以及無源腔充光效率等因素對測量結果可能造成的影響。這種推導方式相對于傳統(tǒng)多光束干涉理論的推導方式而言,其物理含義更為明顯,推導過程更為簡單。針對連續(xù)波腔衰蕩測量中衰蕩線形畸變及其對檢測精度的影響等問題,該方法能夠進行數(shù)值模擬和分析,有助于系統(tǒng)精度的提高。但該方法沒有考慮入射光頻率不滿足諧振條件下的情況,在使用模擬時存在一定誤差。

實驗上,一般采用腔長掃描[13-15]和波長調(diào)制[16]兩種途徑來實現(xiàn)縱模匹配。腔長掃描是指保持入射激光波長固定,通過位移器件(如壓電陶瓷)驅(qū)動腔鏡做往返運動,進而引發(fā)腔長的周期變化來實現(xiàn)頻率匹配；波長調(diào)制是指衰蕩腔長不變,通過調(diào)制激光波長實現(xiàn)激光和衰蕩腔的頻率匹配,波長調(diào)制不需要額外的電壓調(diào)制器和位移器件等,從而大幅簡化了衰蕩結構,因而在低成本器件上有著更大的優(yōu)勢,在球載[17]等工程上也具有相關應用前景。Paldus等[18]首次提出電流調(diào)制頻率匹配技術,通過完全關斷激光驅(qū)動實現(xiàn)注入激光的關斷,最小可探測靈敏度為1×10-9cm-1。國內(nèi)的趙剛等[19]也對波長調(diào)制方法進一步改進,通過二次諧波檢測實現(xiàn)無校準波長調(diào)制,檢測精度提升了4倍。

本文考察了電流調(diào)制的連續(xù)波激光衰蕩過程,基于衰蕩腔內(nèi)外能量守恒原理,對充光過程中頻率匹配、關斷過程中線性畸變及衰蕩過程中輸出衰減進行了數(shù)值模擬,建立了腔衰蕩全周期腔內(nèi)能量動態(tài)模型。實驗通過觸發(fā)閾值調(diào)節(jié)和關斷時間延遲,驗證了充光時間對檢測精度提高的有效性。

2 仿真模擬

2.1 理論基礎

在無源諧振器中通常使用品質(zhì)因數(shù)Q值來標志腔的特性,衰蕩腔作為一種無源諧振器,可通過Q值將衰蕩時間和能內(nèi)能量聯(lián)系起來[20],從而表示衰蕩腔內(nèi)能量的變化過程。圖1為無源腔內(nèi)能量轉(zhuǎn)換圖。

圖1 無源腔內(nèi)能量轉(zhuǎn)換圖Fig.1 Energy conversion diagram in passive cavity

根據(jù)Q值能量守恒定律,腔內(nèi)能量轉(zhuǎn)換過程可表示為:

(1)

(2)

其中,Iin為外部入射光腔；Ir為M1處的反射光；θ為腔內(nèi)能量；It2為M2處的透射光;Iin為沒有頻率匹配反射的光強;t0為無外部入射光時因腔透射損耗而產(chǎn)生的時間常量。當入射光能量大于腔鏡透射出的能量時,腔內(nèi)能量開始積累,腔內(nèi)總能量的變化可用方程表示為:

(3)

其中,τR為衰蕩腔的衰蕩時間,結合式(1)～(3)可推導腔內(nèi)光起振的過程,腔內(nèi)能量公式如下:

(4)

2.2 充光過程

由公式(4)可知,在腔鏡確定后,衰蕩時間及入射光強決定腔內(nèi)能量的變化過程。空腔時的衰蕩時間由腔鏡和腔長確定,因此必須明確縱模匹配后的入射光強。在波長調(diào)制中,保持光學諧振腔長度不變,激光頻率在一定時間范圍內(nèi)快速掃描,經(jīng)過匹配后的入射光強可表示為:

(5)

其中,*表示卷積運算;FWHM為激光線寬;υ為激光掃描速度;F為衰蕩腔精細度;Δν為腔的縱模間隔;C為常數(shù)。

我們對衰蕩腔長為340 mm、腔鏡反射率為99.99 %的波長調(diào)制的CRDS裝置[21]進行數(shù)值模擬。計算得到,此時衰蕩腔腔模半高寬約為14 kHz,腔自由光譜范圍441 MHz。假定線寬為1 MHz的入射激光初始中心頻率與衰蕩腔共振頻率完全失諧,并且激光中心頻率掃描速度為100 kHz/μs,頻率掃描范圍包含一個自由光譜范圍。在模擬計算時,為了簡化計算將腔模近似為長為腔模半高寬、高為1的矩形,激光模式近似為高為1的高斯線形。

入射激光的頻率掃描過程如圖2所示,圖中I0(v)表示激光頻率,CT(v)則代表諧振腔模頻率。計算式,假定衰蕩腔模式頻率保持不變,激光中心頻率從偏差+1500 kHz處向完全匹配處掃描。

(a)

圖2(a)為掃描過程中激光頻率中心和縱模中心存在較大偏差,二者交疊但沒有重合的情況,此時的充光速率較低；(b)為二者完全重合的情況,此時充光速率達到最大。

圖2中,對于入射激光頻率掃描過程,可以認為充光過程某一時刻代表激光光束的高斯線型與代表腔模式的矩形之間相互交疊區(qū)域的面積,對應該時刻能量注入速率,定義K來表示能量的變化速率,則K可表示為:

((ν-υ0t)/δ)2)

(6)

其中,ν為激光中心頻率；υ0為激光中心頻率速度；δ為激光頻率模型標準差。該時刻衰蕩腔內(nèi)部光強為充光能量注入速率K對時間的積分,即有:

(7)

作為對比,我們也畫出按照文獻使用e指數(shù)充光模型[21]來表示腔內(nèi)充光光強Iin1的增長趨勢:

Iin1=I0(1-exp(-t/ts))

(8)

其中,I0為初始光強,ts為激光關斷時間。圖3(a)為兩種充光模型的光強對比,圖中可以看出,e指數(shù)充光模型比激光掃描模型充光速度更快,在50 μs處就率先達到充光歸一化狀態(tài)。圖3(b)為兩種模型的能量注入速率,e指數(shù)模型注入速率在零時刻最大,之后快速衰減；波長調(diào)制的充光速率呈高斯線型增長,在50 μs處注入速率最高?？梢哉J為,由于e指數(shù)模型完全忽略了入射激光與衰蕩腔模式的匹配與失配對能量注入、儲存的影響,所以該模型給出的是最理想情況,即連續(xù)波衰蕩測量中縱模始終保持匹配的情況。在波長調(diào)制、腔長調(diào)制等頻率匹配過程中不可能出現(xiàn)這種始終匹配的條件,因此,掃描充光光強模型相較于e指數(shù)模型更具有適用性。

(a)兩種光強模型

2.3 關斷過程

關斷過程是指當光電探測器接收到的透射光強達到設定閾值時,控制單元發(fā)出關斷指令,關斷入射光注入。理論上,關斷閾值的設定應為滿充光狀態(tài)下的透射光強,但實際情況下由于外界干擾,激光頻率和腔縱模頻率難以長時間維持匹配狀態(tài),透射光強將會遠低于滿充光狀態(tài)。

理想狀態(tài)下關斷在瞬間完成,用階躍函數(shù)表示,衰蕩過程如圖4(a)所示。圖中可以看出,無論充光程度多少,衰蕩都是e指數(shù)衰蕩線型。實驗中使用光電器件關斷,關斷時間存在導致衰蕩線型會產(chǎn)生非e指數(shù)衰蕩的線型畸變現(xiàn)象,這種現(xiàn)象在其他文獻中也有出現(xiàn)[22],被定義為過充現(xiàn)象。圖4(b)為存在關斷時間的衰蕩曲線,對比可以看出,在充光時間為11 μs時,衰蕩開始的初期存在上升屋脊；在滿充光狀態(tài)下,并不存在該現(xiàn)象。因此,衰蕩線型的過充現(xiàn)象,是因為在關斷時間中的注入速率不為零,存在充光能量大于腔內(nèi)損耗的能量,導致短暫的總能量上升狀態(tài)；在探測器上表現(xiàn)為當透射光強達到觸發(fā)閾值后,透射光強先增加后再衰減。圖中充光到滿狀態(tài)所需時間為30 μs,充光到0.12的充光時間僅為11 μs；前者光腔衰蕩全過程周期至少為60 μs,后者的光腔衰蕩全過程周期為41 μs,即后者測量頻率是前者的1.5倍。理論上,CRDS測量的空腔衰蕩時間與充光程度無關,可通過縮短充光時間提高測量頻率。而測量中,由于存在噪聲影響[23],充光程度較低會引起衰蕩信號幅值的降低,進而導致測量信噪比及檢測精度的降低。因此可通過設置合適的充光時間達到測量頻率及精度的統(tǒng)一。

(a)

實驗中采取電流調(diào)制方法時,失諧關斷產(chǎn)生的延遲無法忽略。延遲時間為關斷電信號從產(chǎn)生到實現(xiàn)關斷功能單元所需的時間,假定延遲時間為1 μs,此時間內(nèi)充光光強呈線性增長,則增長斜率為充光光強在關斷時的注入速率,在該過程中,充光光強增加,腔內(nèi)能量持續(xù)注入,屬于充光過程,光強公式可定義為Id=I1+K·td,Id為關斷延遲時間內(nèi)的光強,I1為充光結束時的光強大小,td為關斷延遲時間；而關斷時間相對較短,假定為0.1 μs,在關斷時間中,充光光強不會繼續(xù)增加,屬于衰蕩過程,此時光強可采用e指數(shù)公式Ird=I0exp(-t/ts)表示。

2.4 衰蕩過程

在模擬中,通過對不同充光時間的衰蕩過程進行模擬,得到衰蕩曲線圖5。從圖5(a)中可以看出,當充光時間為25 μs時,衰蕩開始時的腔內(nèi)能量僅占完全充光能量的60 %,開始即為充光不足狀態(tài)；當充光時間為30 μs時,腔內(nèi)能量完全充光并且在衰蕩初期存在明顯屋脊的過充現(xiàn)象。充光時間決定了衰蕩開始時的初始腔內(nèi)能量,但無論充光是否充分,關斷時間內(nèi)的能量增量使得腔內(nèi)總能量上升。圖5(b)為充光時間30 μs時的衰蕩曲線及其擬合曲線,擬合曲線呈單e指數(shù),擬合優(yōu)度較高(R2=99.82 %)。從圖5(b)殘差圖可以看出,衰蕩信號僅在衰蕩初期與單指數(shù)形式有所偏離,可能是關斷時間內(nèi)的線型畸變導致。

(a)不同充光時間下的衰蕩能量圖

2.5 全周期過程

通過對充光過程、關斷過程進行分析,再結合衰蕩過程可以描繪出光腔衰蕩測量全周期光強變化過程:入射光進入衰蕩腔實現(xiàn)有效充光,其表現(xiàn)為透射光強逐漸增大,充光時間為t1；當透射光強達到觸發(fā)閾值時,主動關斷,關斷延遲的時間為t2;在弛豫時間影響下,衰蕩曲線偏離單e指數(shù)的理想衰蕩曲線；全過程光強公式表示如下:

ε(t-t1)+(I1+K·td)·ε(t-t1)ε(t2-t)+

I0exp(-t/ts)·ε(t-t2)

(9)

其中,ε(t)為單位階躍函數(shù)。光腔衰蕩全周期過程是一個完整的測量時間,也是CW-CRDS氣體檢測能實現(xiàn)的最短采樣周期。

圖6(a)為充光時間為20 μs、25 μs和30 μs下的充光能量全過程圖,可以清楚看到全周期過程分為三個階段,充光階段、關斷階段和衰蕩階段。對不同充光時間下的過充大小進行研究,圖6(b)中“θ”線為充光時間從0～30 μs的過充數(shù)值,“Δθ/θ”曲線為過充能量與腔內(nèi)總能量的比值。隨著充光時間的增加,過充能量增加的趨勢與注入光強基本一致,占腔內(nèi)能量比值先增大再減小,在注入速率最快時,過充能量達到最大；在充光完全時,衰蕩過程中過充值對腔內(nèi)總能量的影響降低僅占當前腔內(nèi)能量的15 %左右。

(a)不同充光時間下的全衰蕩能量過程圖

2.6 噪聲模擬

CRDS實驗裝置的測量靈敏度可以用噪聲等效吸收系數(shù)αeq的最小值αmin來表示[24]:

(9)

其中,c為光速；Δτ為衰蕩時間τ的標準偏差。由式(9)可知,Δτ/τ的值直接影響噪聲等效吸收系數(shù),進而影響測量靈敏度,所以在腔長和腔鏡反射率固定時,提高衰蕩時間的測量精度(Δτ/τ)是提高測量靈敏度的有效途徑。

實驗中產(chǎn)生的噪聲是無法完全避免的,也是限制CRDS精度進一步提高的主要因素。在模擬測量精度方面,使用衰蕩時間的標準偏差與平均值的比值(Δτ/τ)來表示。對不同充光時間模擬衰蕩曲線添加高斯噪聲,并對其衰蕩曲線進行擬合,結果如表1所示。表中可以看出,隨著充光時間的增長,由于關斷時間過充數(shù)值影響,擬合衰蕩時間τ從32.24 μs降低至31.01 μs,但衰蕩標準差從0.0434 μs降低至0.0036 μs,Δτ/τ從1.35減少至0.012,檢測精度提升10倍左右,曲線的擬合優(yōu)度也隨之提高。

表1 不同充光時間模擬衰蕩曲線的擬合Tab.1 Fitting of simulated ring-down curves at different light filling times

3 實驗及結果討論

CRDS檢測裝置光路示意圖如圖7所示。采用光纖耦合輸出的DFB激光器為光源,中心波長為1653.7 nm,激光器控制器的電流設定為130 mA,工作溫度為20 ℃。利用信號發(fā)生器加載一個三角波調(diào)制信號,調(diào)制頻率為20 Hz,幅值為26 mV。激光經(jīng)準直器、模式匹配鏡后,耦合進衰蕩腔。由于衰蕩腔采用直線腔,所以在光路中加入光隔離器來抑制其產(chǎn)生的光反饋。準直后的激光經(jīng)橫模匹配耦合進衰蕩腔,透射光聚焦在探測器接收面上,由示波器進行采集。當達到觸發(fā)閾值時,示波器向控制器發(fā)出關斷信號,通過工作電流在小范圍內(nèi)變化(不關斷工作電流)改變激光頻率,實現(xiàn)失諧關斷。通過示波器監(jiān)測衰蕩事件,顯示并記錄衰蕩曲線。實驗過程中,采用質(zhì)量流量控制器,以0.5 L/min的速率向衰蕩腔中持續(xù)通入氮氣。為減小水汽及空氣顆粒對實驗結果的影響,在衰蕩腔輸入輸出氣路上,均裝有干燥劑和顆粒過濾器。

圖7 直線腔CW-CRDS臺面實驗光路圖Fig.7 Optical path sketch of CW-CRDS

為了驗證充光時間對檢測精度的影響,實驗中通過設定不同的觸發(fā)閾值和延遲時間記錄衰蕩時間。觸發(fā)閾值起始設定為50 mV,以10 mV為采樣間隔采集,一直到信號強度無法滿足觸發(fā)條件140 mV為止,實驗采取四次平均模式采樣,采樣長度為400 μs,記錄測量的全過程。在CRDS中,提取衰蕩時間最常用的擬合算法是列文伯格-馬夸爾特算法(L-M),具有相對較高的擬合精度。L-M算法是利用指數(shù)函數(shù)y=y0+Aexp(-x/τ)進行非線性擬合,直接得到衰蕩時間。表2為設定不同閾值測量100個衰蕩過程所需的時間,在閾值為50 mV時,測量100個衰蕩過程時間平均為98 s；閾值140 mV時,100個衰蕩測量的平均時間增長到388 s,是閾值為50 mV的3.9倍。實驗證明,隨著觸發(fā)閾值的提升,采樣所需時間在不斷增長,采樣頻率下降。檢測精度如圖8(a)所示,觸發(fā)閾值設置為50 mV時,Δτ/τ為0.0116；觸發(fā)閾值設置為140 mV時,Δτ/τ為0.0083,提升了1.4倍,檢測精度得到提高。因此,在設置觸發(fā)閾值時,應根據(jù)具體情況同時兼顧測量頻率和測量精度。

表2 不同閾值測量100個衰蕩過程所需時間Tab.2 Time of measuring 100 ring-down processes at different thresholds

關斷時間及延遲的存在導致了衰蕩曲線畸變,對衰蕩曲線進行指數(shù)擬合的時候會對擬合優(yōu)度造成過影響,進而影響衰蕩時間的計算精度。若對衰蕩過程初期的部分數(shù)據(jù)進行去除[25],將可能對衰蕩時間的提取精度有所幫助。定義去除點為過濾區(qū)間,去除點的數(shù)量為過濾區(qū)間的長度,去除法的實質(zhì)為去除衰蕩曲線畸變的前幾個點。每次去除衰蕩開始的前的10個數(shù)據(jù),測量精度結果如圖8(b)所示。隨著去除點的增加,在去除130個點時,Δτ/τ下降到最低點,擬合精度達到最高。因此,去除點法是提升檢測精度的有效方法。

(a)Δτ/τ隨閾值的變化圖

通過波形發(fā)生器來實現(xiàn)關斷延遲,設置關斷方波信號頻率為100 Hz,占空比為2 %,幅值為±200 mV。在單次采樣次數(shù)下,記錄延遲時間從最低設置5 ns起,每次間隔200 ns。圖9(a)為隨著延遲時間變化的衰蕩曲線幅值變化圖,圖9(b)為其衰蕩時間及Δτ/τ變化圖。隨著延遲時間的增加,從圖9(a)中可以看出數(shù)據(jù)波動逐漸變大,測量閾值范圍從200～250 mV增加到160～320 mV,數(shù)據(jù)一致性變差；圖9(b)顯示較小的延遲使得Δτ/τ減小,而衰蕩時間呈上升趨勢,這歸因于在到達預設閾值后延遲時間內(nèi)注入能量大于損耗能量,腔內(nèi)能量增加,使得檢測精度和衰蕩時間增加。因此,本實驗中,增加適當延遲,可以在較小的數(shù)據(jù)波動下提升腔內(nèi)充光能量,進而獲得較高的測量精度和衰蕩時間,幅值波動和測量精度的的平衡點為延遲400 ns,此時衰蕩時間為39.1403 μs,Δτ/τ為0.0162。

(a)

4 結 論

本文分析了連續(xù)波腔衰蕩測量過程中的腔內(nèi)能量變化過程,針對充光過程中波長調(diào)制,補充了關于激光波長掃描速率的注入光強速率模型,對電流調(diào)制失諧關斷時的過充現(xiàn)象及數(shù)值進行解釋分析,完善了衰蕩過程全周期模型。在實驗中通過改變閾值和延遲時間驗證充光時間對檢測精度的影響,提升閾值能夠有效提高CRDS的測量靈敏度,但衰蕩過程的數(shù)據(jù)獲取速率將逐漸降低,因此閾值設定要在滿足檢測精度的前提下兼顧檢測頻率；本實驗中延遲時間的增加,可在較低數(shù)據(jù)波動情況下提高衰蕩時間和檢測精度,二者平衡可以有望高精度采樣。