多層ITO橢圓柱中紅外手性超材料的多波段圓二向色性

郭 慧,施維捷,張文濤,李 城,李 良,閆長春

(1.江蘇省先進(jìn)激光材料與器件重點實驗室,江蘇師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,江蘇 徐州 221116； 2.徐州工程學(xué)院數(shù)學(xué)與物理科學(xué)學(xué)院,江蘇 徐州 221111)

1 引 言

近年來越來越多的新材料和技術(shù)被用來調(diào)控電磁波,如超材料[1-2]、等離激元材料[3-4]、石墨烯[5-6]、納米材料等[7-8]。手性超材料作為超材料的一種,近年來受到研究者們的廣泛關(guān)注[9-13]。它由于具有圓二向色性和光學(xué)活性,以及具有體積小等優(yōu)點,所以在激光的偏振態(tài)調(diào)控方面具有潛在的應(yīng)用。中紅外激光作為重要的激光光源在醫(yī)療、軍事等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。對中紅外激光偏振態(tài)的有效控制,是決定中紅外激光能夠被更好運用的一個重要因素。傳統(tǒng)的偏振態(tài)調(diào)控的方法主要基于中紅外波段1/2或1/4的波片實現(xiàn)。這些方法的不足是控制元件體積和質(zhì)量大、價格昂貴和集成度低。手性超材料能夠有效避免這些不足,實現(xiàn)對電磁波偏振態(tài)的調(diào)控。已報道的手性超材料的響應(yīng)波長主要在微波[14]、太赫茲波[15]、可見光和近紅外波段范圍[16-24],鮮有報道響應(yīng)波長在中紅外波段[25-28]。在這些手性超材料中,往往選用銀、銅等傳統(tǒng)金屬作為等離激元材料,這些材料在中紅外波段介電常數(shù)的虛部的數(shù)值太大[29],化學(xué)穩(wěn)定性較低。這些不足影響了由傳統(tǒng)金屬構(gòu)成的中紅外手性超材料的偏振態(tài)控制性能。由于金屬氧化物[29]在中紅外波段的損耗較少,是良好的中紅外等離激元材料。本課題組此前選擇了氧化銦錫(ITO)作為中紅外等離激元材料設(shè)計了一種“L”形手性結(jié)構(gòu)[28],該結(jié)構(gòu)在中紅外波段表現(xiàn)出的CD響應(yīng)比由銀組成的結(jié)構(gòu)譜帶更寬。

本文提出了一種以ITO為等離激元材料的多層橢圓型結(jié)構(gòu),模擬結(jié)果表明相較于由金、銀兩種金屬材料構(gòu)成的結(jié)構(gòu),在中紅外波段具有更寬和更多帶的圓二向色性。

2 模型設(shè)計

圖1(a)為所設(shè)計的周期性結(jié)構(gòu)中的一個單元,該單元由三層的橢圓柱構(gòu)成,各橢圓柱的形狀與材料都相同,均由ITO構(gòu)成。如圖1(b)和圖1(c)所示,橢圓柱的厚度h=0.3 μm,長軸b=0.6 μm,短軸a=0.3 μm。下面兩層橢圓柱鑲嵌在基底氟化鈣中,最上層的橢圓柱置于氟化鈣上表面上,氟化鈣的厚度l=1.4 μm。周期w=2.8 μm,橢圓柱層之間的間隔d=0.2 μm,它們之間都存在30°的夾角θ。坐標(biāo)原點設(shè)置在最下層橢圓柱下表面的中心處。

圖1 由三個橢圓柱組成的手性單元結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of a chiral unit cell composed of three elliptical columns

模擬結(jié)構(gòu)的手性時使用FDTD Solutions軟件。由于結(jié)構(gòu)的周期性,因此在模擬中只需考慮一個單元,并且在x和y兩個方向上設(shè)置為周期性邊界條件,而在z方向設(shè)置為完美匹配層邊界條件。假設(shè)一個右旋圓偏振光(RCP)和一個左旋圓偏振光(LCP)分別平行z方向入射到結(jié)構(gòu)中,ITO的介電常數(shù)由Drude-Lorentz模型確定[29],基底氟化鈣的介電常數(shù)來自實驗數(shù)據(jù)[30]:

其中,εb=3.528,ωp=1.78 eV,γp=0.155 eV,

f1=0.3884,ω1=4.210 eV,γ1=0.0919。

3 仿真結(jié)果與討論

在FDTD建模時,需要設(shè)置監(jiān)視器。當(dāng)右旋圓偏振光和左旋圓偏振光分別入射到結(jié)構(gòu)上后,實時監(jiān)測結(jié)構(gòu)的透射率隨波長的變化。利用圓二向色向性公式CD=TR-TL,其中TR、TL分別為RCP光和LCP光的透過率,可以得到CD隨波長的變化關(guān)系。圖2為模擬的RCP光、LCP光以及CD隨波長的變化。顯然,在2～8 μm波段,結(jié)構(gòu)展示出明顯的CD特性。并且在波長為3.52 μm、4.12 μm和5.28 μm處存在三個明顯的振蕩峰,這表明在這些振蕩波長附近,右旋圓偏振光和左旋圓偏振光的透過率強弱不同。為了弄清三個振蕩波長處不同CD的原因,如圖3所示,模擬了這三個不同波長處結(jié)構(gòu)的四個不同截面上電場強度分布。四個截面分別對應(yīng)最上面橢圓柱的上表面,上橢圓柱和中間橢圓柱之間的截面,中間橢圓柱與下面橢圓柱之間的截面,以及最下面橢圓柱的下表面。從圖3的場圖可以看出,在3.52 μm波長處,右旋光入射時更強的振蕩產(chǎn)生在上面兩個截面處,而在下面兩個截面處左旋光入射會帶來更強的振蕩。共同的效果帶來正的CD。在4.12 μm波長處,右旋光入射相較于左旋光入射產(chǎn)生更強的振蕩,導(dǎo)致右旋光入射透過率更低,于是此時產(chǎn)生了負(fù)的CD。在波長5.28 μm處,左旋光入射相較于右旋光入射產(chǎn)生更強的振蕩,導(dǎo)致左旋光入射透過率更低,于是此時產(chǎn)生了正的CD。

圖2 RCP和LCP入射波作用下結(jié)構(gòu)的圓二向色性和透過率Fig.2 CD and transmittances of the structure for the RCP and LCP incident waves

3.1 改變橢圓柱之間的距離

調(diào)整橢圓柱之間的間距d,其他條件保持不變,模擬結(jié)構(gòu)的特性。間距分別調(diào)整為0.25 μm、0.3 μm和0.15 μm,模擬結(jié)果如圖4所示,比較發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生CD的波段幾乎不發(fā)生變化,但是不同波段,CD的峰值隨著間距d發(fā)生變化。在波長為3.52 μm和 4.12 μm附近,隨著間距d的增加,兩個CD峰值也增加。而在波長為5.28 μm附近,隨著間距d的增加,CD峰值減小。在波長為4.12 μm附近,CD峰值達(dá)到-0.211。由此可知,橢圓柱之間的間距對CD響應(yīng)會產(chǎn)生影響,不同的間距使得橢圓柱之間的耦合效應(yīng)發(fā)生變化,影響了材料的振蕩,從而產(chǎn)生了不同的CD 響應(yīng)。

圖3 在波長3.52 μm、 4.12 μm和5.28 μm的RCP和LCP入射波作用下,z=0 μm、0.4 μm、0.9 μm和1.3 μm截面上的電場強度分布Fig.3 Distributions of electric field intensities at different cross sections with z=0 μm,0.4 μm,0.9 μm,and 3 μm under the RCP and LCP waves at the wavelength of 3.52 μm,4.12 μm, and 5.28 μm,respectively

圖4 橢圓柱之間距離變化時圓二向色性隨波長的變化關(guān)系Fig.4 CD as a function of wavelength when the distance between elliptical columns changes

3.2 改變橢圓柱的厚度

調(diào)整橢圓柱的厚度h,其他條件保持不變。厚度分別調(diào)整為0.3 μm、0.4 μm、0.5 μm和0.6 μm。模擬結(jié)果如圖5所示,比較發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生CD的波段些許發(fā)生了變化,增加了2 μm附近處的CD響應(yīng),其他產(chǎn)生CD波段幾乎無變化。產(chǎn)生CD的波段中,CD的峰值隨著橢圓柱h變化而變化。尤其是在波長為3.52 μm附近處,CD峰受橢圓柱厚度的影響較大,隨著厚度的增加,CD峰從正值改變成負(fù)值,這表明橢圓柱厚度大大的改變了左旋光和右旋光的透過率。在波長為4.12 μm附近,CD峰值隨著橢圓柱厚度的增加而減小。在波長為5.28 μm附近,CD峰值卻隨著橢圓柱厚度的增加而增加。

圖5 橢圓柱厚度變化時圓二向色性隨波長的變化關(guān)系Fig.5 CD as a function of wavelength when the thickness of elliptical columns was changes

3.3 改變橢圓的長短軸之比

調(diào)整橢圓柱的長軸和短軸的長度,保持短軸長度不變,調(diào)整長軸長度,保持短軸和長軸之比分別為3∶5、3∶6、3∶7、3∶8、3∶9和3∶10時,模擬結(jié)果如圖6所示,比較發(fā)現(xiàn)CD峰值和峰位隨著短軸與長軸之比的變化而變化。每一個峰都發(fā)生了紅移現(xiàn)象。這是由于隨著長軸的增加,結(jié)構(gòu)尺寸變大,所以會發(fā)生紅移現(xiàn)象。

圖6 橢圓柱短長軸之比變化時圓二向色性隨波長的變化關(guān)系Fig.6 CD as a function of wavelength when the ratio of the short to the elliptical column axis changes

3.4 改變橢圓柱中心的相對位置

調(diào)整橢圓柱的中心位置使其在x軸上產(chǎn)生中心偏移,其他條件保持不變。第二層橢圓柱中心和第三層橢柱中心與第一層橢圓柱中心的距離分別調(diào)整為(0.1 μm,-0.1 μm)、(0.15 μm,-0.15 μm)、(0.1 μm,0.2 μm)和(0.15 μm,0.3 μm)。模擬結(jié)果如圖7所示,CD響應(yīng)隨著橢圓柱中心相對位置的變化而發(fā)生變化,但是變化較小。在波長為4.12 μm附近,CD峰的最大值發(fā)生在橢圓柱中心相對位置重合的情況。原因是當(dāng)橢圓柱偏移后,它們之間的耦合效應(yīng)變?nèi)?材料振蕩減弱,因此CD響應(yīng)降低。

圖7 橢圓柱中心的相對位置變化時圓二向色性隨波長的變化關(guān)系Fig.7 CD as a function of wavelength when the relative position coordinates in the centers of the elliptical columns change

3.5 改變橢圓柱數(shù)量

改變結(jié)構(gòu)中橢圓柱的數(shù)量,其他條件保持不變。橢圓柱分別改為2個、4個、5個,幾種不同數(shù)量橢圓柱結(jié)構(gòu)的CD響應(yīng)如圖8所示。顯然,CD響應(yīng)隨著橢圓柱數(shù)量的變化而變化。在波長為3.52 μm 、4.12 μm和5.28 μm附近,3層結(jié)構(gòu)具有更強的CD響應(yīng)。

圖8 橢圓柱的數(shù)量變化時圓二向色性隨波長的變化關(guān)系Fig.8 CD as a function of wavelength when the quantity of elliptical columns changes

3.6 改變橢圓柱材料

為了探究材料對結(jié)構(gòu)CD 的影響,將ITO材料的結(jié)構(gòu)與貴金屬金、銀進(jìn)行比較,其他參數(shù)不變。三種不同材料的結(jié)構(gòu)CD響應(yīng)如圖9所示。相較于金、銀兩種材料,當(dāng)由ITO材料構(gòu)成結(jié)構(gòu)的CD具有更寬的波段。在波長4.12 μm附近,CD譜的半高寬(CD值下降一半對應(yīng)的光譜寬度)為0.6 μm,在波長為5.28 μm附近,CD譜的半高寬為1.5 μm。而金銀結(jié)構(gòu)主要存在一個CD帶,在0.39 μm附近帶寬為0.5 μm。同時,也可以發(fā)現(xiàn)金、銀兩種材料的結(jié)構(gòu)CD幾乎一致,這是由于它們的介電常數(shù)在該波段的變化很小,因此兩種材料的結(jié)構(gòu)振蕩幾乎不變。圖9也顯示,金、銀材料結(jié)構(gòu)相較于ITO結(jié)構(gòu)振蕩更多,這是由于金、銀在該波段的折射率實部更大,引起相位的變化更快,從而導(dǎo)致振蕩更快,因此金、銀材料結(jié)構(gòu)的帶寬更窄些。

圖9 橢圓柱材料變化時圓二向色性隨波長的變化關(guān)系Fig.9 CD as a function of wavelength when the material of elliptical columns changes

4 結(jié) 論

本文提出了一種周期性手性結(jié)構(gòu),每個單元由三層相同的ITO橢圓柱組成。模擬結(jié)果顯示結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了明顯的CD響應(yīng)。橢圓柱之間的距離、橢圓柱的厚度、橢圓柱的短長軸之比、橢圓柱中心的相對位置、橢圓柱的數(shù)量和橢圓柱材料對結(jié)構(gòu)的CD均產(chǎn)生了影響。通過對結(jié)構(gòu)參數(shù)的優(yōu)化,可以得到分布在不同波段的CD,在波長為3.52 μm、4.12 μm和5.28 μm附近處展現(xiàn)出三個不同的CD極大值。模擬結(jié)果也顯示,ITO圓柱體結(jié)構(gòu),比金或銀圓柱體結(jié)構(gòu)在中紅外波段具有更寬帶的CD,前者在4.12 μm和5.28 μm附近處的半高寬分別為0.6 μm和1.6 μm。而后者在中紅外波段的CD主要有一個帶,在0.39 μm附近帶寬為0.5 μm。這是因為ITO是較為良好的中紅外等離激元材料,在中紅外波段的振蕩比貴金屬振蕩弱,導(dǎo)致CD譜更寬。這在中紅外寬帶和多帶偏振態(tài)調(diào)控方面具有潛在的應(yīng)用。