濟(jì)南市大氣污染天氣分型與冷空氣對(duì)污染物的影響機(jī)制研究*

江 琪 桂海林 花 叢 張碧輝 徐 冉 何佳寶 呂夢瑤，2

1 國家氣象中心，北京 100081 2 南京氣象科技創(chuàng)新研究院/中國氣象局交通氣象重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，南京 210041 3 寧波市環(huán)境監(jiān)測中心，寧波 315012

提 要：對(duì)濟(jì)南市大氣污染與氣象要素以及高低空天氣系統(tǒng)配置的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行研究，形成大氣污染的天氣學(xué)概念模型，并探討不同強(qiáng)度冷空氣過程對(duì)濟(jì)南市大氣污染物的生消作用。主要結(jié)論為：2016—2018年，濟(jì)南市75%以上的PM2.5污染日出現(xiàn)在地面均壓場中。在天氣類型出現(xiàn)概率均等的前提下，污染天氣出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型為倒槽型(>55%)，其次為均壓場型(26.8%)。500 hPa為脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、反氣旋型、槽后型和槽前型時(shí)，均有>25%的概率出現(xiàn)PM2.5污染。濟(jì)南市PM2.5污染概率最大(>50%)的高低空配置為地面倒槽配合高空槽后型，其次為倒槽配合平直西風(fēng)帶型以及均壓場配合槽后型。平均情況下，PM2.5污染時(shí)混合層高度低于1000 m，達(dá)到重度污染時(shí)小于800 m。污染時(shí)段相對(duì)濕度均值分布在65%±20%，溫度均值為6℃±1℃。不同強(qiáng)度冷空氣對(duì)污染物影響復(fù)雜，較強(qiáng)冷空氣(ΔT24 h>4.3℃，Δp24 h>4.74 hPa)持續(xù)一定的時(shí)長(>3.5 m·s-1的北風(fēng)持續(xù)超過9.6 h)，可將污染物徹底清除。強(qiáng)度稍弱的冷空氣可能使污染改善，而較弱的冷空氣(北風(fēng)風(fēng)速較小，但有一定的降溫和升壓體現(xiàn))可能在傳輸作用下使得污染物濃度不降反增。

引 言

2013年以來，在《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》等多種防治措施實(shí)施以來，我國的環(huán)境空氣質(zhì)量改善顯著(Cai et al,2017)。但工業(yè)化和城市化的高度集中和快速發(fā)展所造成的空氣污染問題仍十分嚴(yán)峻(Miao and Liu,2019;Wang Q Q et al,2018)，以細(xì)顆粒物(PM2.5)為首要污染物，多種大氣污染高濃度并存的空氣污染形勢在我國中東部，特別是在包括山東、河南等地的京津冀及周邊區(qū)域仍不容樂觀(Wang L Q et al,2018;江琪等,2018;蔣璐君等,2020)。高濃度的PM2.5污染不僅對(duì)人體健康、環(huán)境和氣候等多方面產(chǎn)生不利影響，也在很大程度上制約了經(jīng)濟(jì)的發(fā)展(Ding et al,2012;Simon et al,2020;王繼康等,2021)。

不利氣象條件的出現(xiàn)是污染排放穩(wěn)定階段重污染形成的必要外部條件(Liu et al,2019;Miao et al,2018;Wang J Z et al,2018)，其中，氣象要素的變化可以解釋污染物濃度逐日變化方差的70%以上(He et al,2017)。研究多表明，適宜的氣象條件，特別是在小風(fēng)速形成的阻塞天氣(蘇兆達(dá)等,2017)，高濕狀態(tài)下低層層結(jié)穩(wěn)定，較強(qiáng)的輻射和下沉逆溫(馬小會(huì)等, 2017)以及地面輻合線(呂夢瑤等,2019)存在的大氣環(huán)境中，可以快速形成以細(xì)顆粒物為典型特征的霾污染過程。局地氣象條件的變化在很大程度上依賴于大尺度天氣環(huán)流(馬小會(huì)等,2017)。Zhang et al(2019)指出，我國中東部不利氣象條件發(fā)生時(shí)的高空環(huán)流通常為高壓脊型、北脊南槽型和平直西風(fēng)帶型。孟燕軍和程叢蘭(2002)對(duì)北京地區(qū)天氣形勢與細(xì)顆粒物污染的研究認(rèn)為，北京地區(qū)大氣污染堆積容易發(fā)生在地面為低壓類天氣系統(tǒng)控制時(shí)。戴竹君等(2016)對(duì)江蘇秋、冬季重度霾的形成機(jī)制進(jìn)行探討,將重度霾發(fā)生時(shí)的地面天氣形勢分為均壓型、冷鋒前部型和低壓倒槽型3 類。國內(nèi)外相關(guān)的研究雖較多，但缺乏污染天氣發(fā)生時(shí)高低空天氣系統(tǒng)結(jié)合的研究。

由于我國幅員遼闊，各區(qū)域之間的污染特性差異顯著。濟(jì)南地形條件復(fù)雜，是京津冀及周邊區(qū)域城市群重點(diǎn)控制區(qū)之一。在生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的2019年全國168個(gè)重點(diǎn)城市排名中，濟(jì)南位列倒數(shù)第12位，其大氣污染形勢仍相當(dāng)嚴(yán)峻，對(duì)該區(qū)域污染的生消與大氣環(huán)流、氣象條件的研究意義重大。同時(shí)，冷空氣對(duì)大氣污染是一把“雙刃劍”，可以使得大氣污染顯著改善，但也有可能將上游的污染物傳輸至下游，使得本地污染物濃度不降反增，因而，冷空氣過程對(duì)污染物的影響，特別是較為復(fù)雜的弱冷空氣的研究，是研究污染的生消和演變過程的難點(diǎn)之一。本研究針對(duì)濟(jì)南2016—2018年的大氣污染與氣象要素的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行探討，并與污染發(fā)生時(shí)高低空大氣環(huán)流進(jìn)行結(jié)合，形成濟(jì)南大氣污染的天氣學(xué)概念模型，同時(shí)針對(duì)不同強(qiáng)度的冷空氣過程研究其對(duì)濟(jì)南市大氣污染物的生消機(jī)制。

1 數(shù)據(jù)與方法

濟(jì)南市(國控站點(diǎn)的平均值)PM2.5濃度數(shù)據(jù)來自全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(http:∥106.37.208.233:20035/)，時(shí)間分辨率為1 h。地面常規(guī)氣象要素?cái)?shù)據(jù)(主要包括風(fēng)速、風(fēng)向、濕度、氣壓等)和探空數(shù)據(jù)來自中國氣象局的觀測資料。采用羅氏法計(jì)算混合層高度，具體參照呂夢瑤等(2019)相關(guān)方法。

根據(jù)每日08時(shí)(北京時(shí)，下同)地面和高空500 hPa 環(huán)流形勢，將濟(jì)南市的大氣環(huán)流進(jìn)行分類。地面天氣形勢共分為高壓控制型、倒槽型、低壓控制型和均壓場4大類。其中，高壓控制型可進(jìn)一步分為高壓底部、高壓頂部、高壓前部、高壓后部和高壓內(nèi)5種；低壓控制型可進(jìn)一步分為低壓底部、低壓頂部、低壓前部、低壓后部和低壓內(nèi)5種。依據(jù)該地所處的象限進(jìn)行劃分，其中“前部”的象限分布為45°～135°，“底部”的象限分布為135°～225°，“后部”的象限分布為225°～315°，“頂部”的象限分布為0°～45°和315°～360°。綜上所述，地面氣壓場分為4大類和12小類。500 hPa氣壓場共分為8類，分別為反氣旋型，副熱帶高壓(以下簡稱副高)邊緣型、副高內(nèi)型、低渦型、平直西風(fēng)帶型、脊區(qū)控制型、槽后型和槽前型。

2 結(jié)果與討論

2.1 2016—2018年濟(jì)南市空氣質(zhì)量整體概況

2016—2018年，濟(jì)南市平均PM2.5質(zhì)量濃度為61.2 μg·m-3。依據(jù)國家細(xì)顆粒物空氣二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(PM2.5日平均質(zhì)量濃度低于75 μg·m-3)，共有27%的時(shí)段為污染日(圖1a)，秋、冬季中，PM2.5質(zhì)量濃度(平均為71.2 μg·m-3)和污染日的比重明顯上升，輕度及以上污染日的比重增大至36%，其中，中度及以上污染(PM2.5日平均濃度高于115 μg·m-3)在污染日中的比重可達(dá)54%(圖1b)，大氣污染形勢仍舊嚴(yán)峻。但2016—2018年，濟(jì)南市PM2.5濃度呈逐年遞減趨勢，其中，2016年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度年均值為74.1 μg·m-3，2017年較2016年降低18%(60.7 μg·m-3)，至2018年，年均PM2.5質(zhì)量濃度降低至48.8 μg·m-3，大氣污染防治效果顯著。各年份中PM2.5日變化趨勢整體相似，均呈現(xiàn)夜間高白天低，受交通高峰影響，PM2.5在09時(shí)和20時(shí)均有明顯峰值出現(xiàn)。由于白天溫度升高，PM2.5中大量揮發(fā)性顆粒物的損失造成PM2.5日變化曲線中16時(shí)左右為一日中的最低值。

圖1 2016—2018年(a)全年和(b)秋、冬季濟(jì)南市空氣質(zhì)量頻數(shù)，以及(c)PM2.5濃度逐年的日變化趨勢

2.2 不同環(huán)流類型出現(xiàn)污染的概率分析

圖2給出了濟(jì)南市全年地面和高空(500 hPa)不同環(huán)流形勢下輕度、中度和重度及以上(重度和嚴(yán)重污染)PM2.5污染出現(xiàn)的次數(shù)和頻率，其中地面環(huán)流形勢按照12小類進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。由圖可見，濟(jì)南市75%以上的PM2.5污染日(輕度及以上)均出現(xiàn)在均壓場控制的地面環(huán)流中，均壓場是濟(jì)南市形成重污染天氣過程的最典型的地面天氣形勢之一。造成這一現(xiàn)象的主要原因?yàn)闈?jì)南地區(qū)受均壓場控制的日數(shù)和頻次(78%)均顯著高于其他地面環(huán)流類型。其中，重度及以上大氣污染中73%的概率也出現(xiàn)在地面均壓場的控制下。受均壓場控制時(shí)，整個(gè)大氣的擴(kuò)散條件較差，特別是在秋、冬季，大氣處于靜穩(wěn)狀態(tài)，地面以靜小風(fēng)為主，同時(shí)，混合層高度也通常較低，污染物在水平和垂直方向均不易擴(kuò)散，使得污染物在近地層不斷累積。除均壓場外，污染天氣還主要出現(xiàn)在高壓底部、高壓前部以及倒槽型的控制中。污染事件中，當(dāng)濟(jì)南地區(qū)轉(zhuǎn)受高壓底部控制時(shí)，通常為偏北方向的冷空氣主體即將但還沒抵達(dá)該地，此時(shí)，濟(jì)南本地的大氣擴(kuò)散條件仍未有效改善，本地污染物不斷累積，再加之上游輸送而來的污染物與本地污染物累加，使得大氣污染，特別是重污染天氣出現(xiàn)的概率大大增加。與高壓底部相似，處于高壓前部時(shí)，濟(jì)南地區(qū)處于偏西或西北方向冷空氣的前沿，污染物在冷鋒前匯聚，使得大氣污染加重。受倒槽控制時(shí)，地面多處于弱低壓輻合區(qū)，此時(shí)，污染物在輻合場的作用下易產(chǎn)生累積。

圖2 2016—2018年濟(jì)南市全年(a,c)地面和(b,d)500 hPa高空不同環(huán)流形勢下輕度、中度和重度及以上PM2.5污染出現(xiàn)的(a,b)次數(shù)和(c,d)頻率

500 hPa的高空環(huán)流場(圖2)，濟(jì)南市大氣污染主要出現(xiàn)在3種高空環(huán)流控制之中，分別為平直西風(fēng)帶型、槽后型和槽前型3種，特別是槽后型，輕度、中度和重度以上污染出現(xiàn)的概率和次數(shù)均位列3種類型首位。2016—2018年，濟(jì)南市50%以上的重度及以上污染出現(xiàn)時(shí)高空500 hPa的環(huán)流為槽后型。除去這3種主要的污染天氣發(fā)生的高空環(huán)流形勢外，還有一小部分的污染出現(xiàn)在脊區(qū)控制型。

由于不同天氣類型出現(xiàn)的頻次不同，如濟(jì)南地面受均壓場控制的概率遠(yuǎn)高于其他幾種天氣類型，雖然均壓場中對(duì)應(yīng)了最多的污染日，但不能說明均壓場較其他大氣環(huán)流控制時(shí)更有利于大氣污染的出現(xiàn)。為了探究地面和高空不同種類的天氣系統(tǒng)控制下大氣污染的發(fā)生發(fā)展情況，需針對(duì)特定天氣系統(tǒng)內(nèi)發(fā)生的污染進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，以排除自身出現(xiàn)頻次對(duì)污染天數(shù)的干擾。圖3給出了濟(jì)南地面12小類和4大類天氣系統(tǒng)以及500 hPa中8類天氣系統(tǒng)控制下的不同污染天氣發(fā)生的概率以及該類型天氣系統(tǒng)出現(xiàn)的次數(shù)。

圖3 2016—2018年濟(jì)南市全年地面(a)12小類和(b)4大類以及(c)高空8類天氣系統(tǒng)控制下，不同空氣質(zhì)量發(fā)生的概率和該類型天氣系統(tǒng)出現(xiàn)的次數(shù)

在天氣類型出現(xiàn)概率均等的前提下(即研究時(shí)段各天氣類型出現(xiàn)次數(shù)沒有差異的前提下，如按照12小類對(duì)地面天氣系統(tǒng)進(jìn)行劃分時(shí)，研究時(shí)段中12種天氣類型出現(xiàn)的概率均等)，輕度及以上污染天出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型為倒槽型，污染概率高于55%。其次為低壓前部、高壓底部和低壓內(nèi)。重度以及上的污染時(shí)，倒槽型仍為12小類地面天氣系統(tǒng)中重度及以上污染出現(xiàn)概率最高的天氣類型，其出現(xiàn)概率高達(dá)為14%，其次為高壓底部，出現(xiàn)概率為6.7%。在地面4大類環(huán)流類型分類中，PM2.5污染，特別是重度以及上污染出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型仍為倒槽型(57%)，其中重度污染占總污染概率的25%。其次是均壓場型，污染概率為26.8%。

在高空環(huán)流中，500 hPa為脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、反氣旋型、槽后型和槽前型控制時(shí)，均有較大概率(>25%)的PM2.5污染出現(xiàn)，但反氣旋在2016—2018年共3年的統(tǒng)計(jì)結(jié)果中僅有不到5次的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，數(shù)據(jù)較少，缺乏統(tǒng)計(jì)意義，其結(jié)果有待進(jìn)一步考究。脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、槽后型和槽前型4種天氣系統(tǒng)在研究期間均有較高頻次的出現(xiàn)，其中污染出現(xiàn)概率最高的環(huán)流類型為脊區(qū)控制型。其他高空環(huán)流類型中，PM2.5污染出現(xiàn)的概率相對(duì)降低(<10%)。對(duì)于重度及以上污染較為嚴(yán)重的污染日，高空為槽前控制時(shí)，其出現(xiàn)的概率最大，達(dá)5.3%，其次為平直西風(fēng)帶型，為4.4%。

高低空環(huán)流總是在相互配合的作用下推動(dòng)大氣的運(yùn)動(dòng)(李崇銀等, 2019)。探究高低空環(huán)流配合作用下如何作用于大氣污染的生消，對(duì)大氣污染的監(jiān)測、預(yù)報(bào)和預(yù)警有著重要的意義和價(jià)值。對(duì)濟(jì)南市高空8種環(huán)流與地面12小類(圖4a～4c)和地面4大類(圖4d～4f)不同組合配置下輕度及以上污染、中度及以上污染和重度及以上污染出現(xiàn)的概率分別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，空白區(qū)域表示統(tǒng)計(jì)時(shí)段內(nèi)無此類天氣配置出現(xiàn)，或此類高低空配置樣本量過少(低于5次)。

由圖4可見，濟(jì)南市出現(xiàn)輕度及以上污染概率最大的高低空形勢(地面4大類劃分)為地面倒槽型配合高空槽后型，出現(xiàn)污染的概率高于50%，其次為倒槽型配合平直西風(fēng)帶型以及低壓控制型配合平直西風(fēng)帶型(45%～50%)。地面均壓場配合高空脊區(qū)控制型也有約40%的污染概率出現(xiàn)。具體到地面12小類的劃分中，污染出現(xiàn)概率最高仍為高空槽后配合地面倒槽型，其次為地面倒槽配合平直西風(fēng)帶型，高壓前部與平直西風(fēng)帶型配合。倒槽型與槽前型配合的天氣形勢也較易發(fā)生輕度及以上的污染天氣。中度及以上污染發(fā)生的概率較輕度及以上污染概率顯著下降，其中地面倒槽控制，高空槽前型的環(huán)流配置發(fā)生中度及以上污染的概率最高(約34%)。細(xì)化地面環(huán)流形勢后，地面倒槽型和高空槽前型，地面低壓底部與高空平直西風(fēng)帶型的配置對(duì)中度以及上污染的發(fā)生最為有利。對(duì)于重度及以上污染，仍為地面倒槽型與高空槽前型配合時(shí)的污染概率最大。

圖4 2016—2018年濟(jì)南市高空8種環(huán)流與地面(a～c)4大類和(d～f)12小類環(huán)流場不同組合配置下(a,d)輕度及以上，(b,e)中度及以上和(c,f)重度及以上污染出現(xiàn)的概率

綜上所述，根據(jù)PM2.5污染的出現(xiàn)概率，共歸納總結(jié)出6種與濟(jì)南市PM2.5污染最為相關(guān)的高低空大氣環(huán)流配置。分別為：地面倒槽配合高空槽后型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)大氣污染的概率最高)；地面倒槽配合高空槽前型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)污染的概率較高，且一旦出現(xiàn)污染，則中度甚至重度以上污染出現(xiàn)的概率極大)；地面倒槽配合高空平直西風(fēng)帶型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)污染概率較高，但以輕度污染為主)；地面高壓前部配合高空平直西風(fēng)帶型(此類天氣系統(tǒng)出現(xiàn)污染概率較高，且有一定概率出現(xiàn)中度和重度及以上污染)；地面低壓控制(特別是低壓底部時(shí))配合高空平直西風(fēng)帶型(此類天氣系統(tǒng)易出現(xiàn)輕度至中度污染，重度及以上污染出現(xiàn)概率不高)；地面均壓場配合高空脊區(qū)控制型(此類天氣系統(tǒng)配置較為常見，其出現(xiàn)輕度污染的概率較高)。

2.3 大氣污染與氣象要素的相關(guān)性探討

在污染源相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài)下，氣象條件是影響城市大氣污染的主要因素。氣象條件對(duì)大氣污染物所產(chǎn)生的影響主要表現(xiàn)為大氣對(duì)污染物的稀釋擴(kuò)散能力、對(duì)大氣污染物的物理化學(xué)轉(zhuǎn)化過程以及大氣狀況對(duì)污染源本身的影響(Han et al,2015;Sun et al,2016)。本節(jié)將對(duì)有關(guān)氣象要素，包括溫度(T)、濕度(RH)、氣壓(p)、風(fēng)速(V)和邊界層高度(MLH)等，與PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行分析。

全年情況下，濟(jì)南市PM2.5分布區(qū)間中(圖5a，每間隔12 μg·m-3進(jìn)行統(tǒng)計(jì))，PM2.5質(zhì)量濃度出現(xiàn)頻率最高的區(qū)間為24～48 μg·m-3，高于50 μg·m-3后，隨著濃度的增大，出現(xiàn)的頻率逐步降低。圖5b中，隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增大，混合層高度呈下降趨勢，平均情況下，輕度及以上污染出現(xiàn)時(shí)的MLH低于1000 m，重度及以上污染時(shí)MLH的平均值小于800 m。達(dá)到輕度污染前，隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增加，氣壓值先有所降低后逐步升高，而污染過程中，隨著污染物的累積，氣壓逐步增高(1018～1022 hPa)，而達(dá)到重度污染后，氣壓的均值變化不大(1022 hPa±1 hPa)。PM2.5和溫度整體呈反相關(guān)趨勢，輕度至重度污染區(qū)間，隨著PM2.5質(zhì)量濃度升高，溫度降低顯著，下降率可達(dá)0.09℃·μg-1·m-3。重度及以上污染時(shí)，溫度的均值基本維持在6℃±1℃。風(fēng)速和PM2.5質(zhì)量濃度呈一定負(fù)相關(guān)趨勢，PM2.5污染出現(xiàn)時(shí)的平均風(fēng)速在2 m·s-1左右。濕度方面，隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增大，濕度逐步增大，污染時(shí)段相對(duì)濕度的均值主要分布在65%±20%。

圖5 2016—2018年濟(jì)南市(a)PM2.5質(zhì)量濃度概率分布，以及(b)混合層高度、(c)氣壓、(d)溫度、(e)風(fēng)速和(f)濕度隨PM2.5質(zhì)量濃度增加的統(tǒng)計(jì)值變化趨勢

2.4 冷空氣對(duì)污染物的清除機(jī)制

冷空氣往往是一次污染天氣過程中重要的轉(zhuǎn)折性指標(biāo)，但每一次冷空氣的強(qiáng)弱、路徑各有差異，其對(duì)污染物濃度的影響也較為復(fù)雜。冷空氣可能使得污染物得到有效清除或僅起到一定的改善作用，甚至在較弱冷空氣時(shí)污染物濃度可能受上游傳輸影響不降反增，這也是大氣污染預(yù)報(bào)中的難點(diǎn)之一。本節(jié)將對(duì)2016—2018年影響濟(jì)南市的冷空氣對(duì)污染物的清除和輸送機(jī)制進(jìn)行分析，以期為大氣污染預(yù)報(bào)，特別是弱冷空氣下污染物的生消提供預(yù)報(bào)指標(biāo)。

影響濟(jì)南市的冷空氣通常為冷性高壓的東移南下，常伴隨著正變壓、負(fù)變溫以及偏北風(fēng)增大等特征。對(duì)24 h的PM2.5濃度變化值(ΔPM2.5)與24 h負(fù)變溫(ΔT24 h)以及24 h正變壓(Δp24 h)的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行分析。如圖6所示，負(fù)變溫和ΔPM2.5表現(xiàn)為一定的正相關(guān)趨勢(R=0.40)，正變壓則與ΔPM2.5呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(R=-0.46)。對(duì)統(tǒng)計(jì)的數(shù)值依據(jù)前一日的PM2.5質(zhì)量濃度進(jìn)行顏色劃分后可以看到，對(duì)相關(guān)性影響較大的離散點(diǎn)主要為前一日的PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)重度以及上(圖6中紅點(diǎn))，且第二日PM2.5質(zhì)量濃度較前一日下降超過100 μg·m-3，其變壓區(qū)間主要分布于2～7 hPa，而降溫的區(qū)間則主要落在-6～-1℃范圍內(nèi)。

圖6 2016—2018年濟(jì)南市(a)ΔT24 h和ΔPM2.5，(b)Δp24 h和ΔPM2.5的相關(guān)關(guān)系

由于冷空氣的強(qiáng)弱對(duì)大氣污染的影響作用不同，需對(duì)污染在不同強(qiáng)度冷空氣作用下所受的影響開展分析。去掉污染時(shí)段后(PM2.5濃度超過75 μg·m-3)，得到濟(jì)南市清潔條件下PM2.5質(zhì)量濃度均值(CPM2.5=40.1 μg·m-3)，以此作為大氣清潔時(shí)的背景濃度。將北風(fēng)的風(fēng)向依據(jù)象限進(jìn)行劃分，其中，0°～45°和330°～360°定義為北風(fēng)，30°～90°定義為東北風(fēng)，270°～330°定義為西北風(fēng)，用于區(qū)分冷空氣的路徑。共分為以下5種情況探討冷空氣(ΔT24 h<0℃且Δp24 h>0 hPa)對(duì)濟(jì)南市大氣污染的生消機(jī)制：類型1為污染完全清除型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染(PM2.5質(zhì)量濃度日均值超過75 μg·m-3)，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度下降至低于CPM2.5；類型2為冷空氣作用下污染改善型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度下降至75 μg·m-3以下，但仍高于CPM2.5，且下降幅度超過20 μg·m-3；類型3為污染緩解型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度降幅超過20 μg·m-3，但日均值仍高于75 μg·m-3；類型4為污染濃度變化不大型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度增加和減少的幅度均在20 μg·m-3內(nèi)；類型5為污染增長型，表現(xiàn)為冷空氣作用的前一日出現(xiàn)輕度及以上污染，冷空氣影響下的第二日PM2.5質(zhì)量濃度不降反增，增加幅度超過20 μg·m-3。對(duì)此五種類型條件下，ΔPM2.5、各冷空氣指標(biāo)(ΔT24 h、Δp24 h、偏北風(fēng)的平均風(fēng)速和風(fēng)向)以及該類型出現(xiàn)的次數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，結(jié)果見表1和表2。

表1 2016—2018年濟(jì)南市5種類型條件下各冷空氣指標(biāo)和ΔPM2.5(依據(jù)20時(shí)的24 h變溫、變壓計(jì)算)

表2 同表1，但為下風(fēng)向、風(fēng)速

類型1時(shí)，濟(jì)南的ΔPM2.5的均值絕對(duì)值在5種類型中最高，達(dá)71.49 μg·m-3，但PM2.5質(zhì)量濃度下降的區(qū)間分布較廣，最高可降低207 μg·m-3。ΔT24 h平均和最大值、Δp24 h、偏北風(fēng)的平均風(fēng)速和持續(xù)時(shí)間均在5種類型中最高，ΔT24 h和Δp24 h平均值分別為-4.33℃和4.74 hPa，其偏北風(fēng)的平均風(fēng)速和持續(xù)時(shí)間也分別達(dá)到3.45 m·s-1和9.55 h。類型1在統(tǒng)計(jì)時(shí)段共發(fā)生了21次，其中冷空氣來向以東北方向?yàn)橹?約67%)。因而，在污染條件下，較強(qiáng)的冷空氣(通常ΔT24 h的絕對(duì)值高于4.3℃，Δp24 h高于4.74 hPa)，且持續(xù)一定的時(shí)長(通常3.5 m·s-1以上的北風(fēng)持續(xù)9.6 h以上)后，才能將污染物徹底清除至CPM2.5以下。

類型2時(shí)，污染物濃度較前一日明顯的改善，但仍高于CPM2.5，依然有部分污染物沒有被清除干凈。對(duì)類型2進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，PM2.5質(zhì)量濃度下降的均值僅次于類型1，ΔPM2.5均值絕對(duì)值為59.14 μg·m-3。類型2中，ΔT24 h的均值不高(略低于類型3，ΔT24 h均值為-3.49℃)，明顯弱于類型1，但ΔT24 h的波動(dòng)范圍較廣(-12.82～-0.08℃)；Δp24 h在5種類型中僅次于類型1，平均值為4.27 hPa。此類型中，偏北風(fēng)的平均時(shí)長較長，達(dá)9.47 h。與類型1類似，類型2中冷空氣風(fēng)仍以東北方向?yàn)橹?，其次為西北方向，正北方向較少。綜上所述，類型2時(shí)，污染物濃度在冷空氣作用下降低至輕度以下，CPM2.5以上，其對(duì)冷空氣的要求明顯低于類型1，ΔT24 h為負(fù)值，ΔP24 h在4.27 hPa左右，2.65 m·s-1以上的偏北風(fēng)持續(xù)時(shí)長在9.5 h左右，可達(dá)到類型2中對(duì)污染物的減緩作用。

類型3與類型2相似，冷空氣作用下，第二日較前一日的PM2.5濃度下降幅度均超過20 μg·m-3，但類型3中，冷空氣作用下PM2.5質(zhì)量濃度仍高于輕度污染。類型3中，ΔT24 h平均值略高于類型2，但明顯低于類型1，Δp24 h均值為3.59 hPa，顯著低于類型1和類型2。類型3中，北風(fēng)的平均風(fēng)速較類型1和類型2也明顯降低，平均風(fēng)速僅為2.24 m·s-1，但北風(fēng)的平均時(shí)長仍高于9 h。因而，北風(fēng)的風(fēng)速值起到了重要的影響作用，在北風(fēng)風(fēng)速較小時(shí)，即便其持續(xù)時(shí)間較長，大氣中的污染物仍不能得到有效的清除。

類型4中，冷空氣的各項(xiàng)指標(biāo)較類型1～類型3均明顯降低(ΔT24 h均值為-2.55℃，Δp24 h均值為2.67 hPa)，特別是北風(fēng)的平均時(shí)長僅為5.94 h，此種類型下，通常為弱冷空氣活動(dòng)，污染物濃度較前一日變化不大，ΔPM2.5的變化區(qū)間為-20～16 μg·m-3。

類型5為污染物濃度明顯的升高型(ΔPM2.5變化區(qū)間為20～168 μg·m-3)，這種類型在所有類型中出現(xiàn)的次數(shù)最多。類型5中，北風(fēng)風(fēng)速均值較小(2.06 m·s-1)，持續(xù)時(shí)間平均為5.53 h，但冷空氣作用下仍有一定的降溫和升壓的體現(xiàn)(ΔT24 h均值為-2.49℃，Δp24 h均值為2.30 hPa)此時(shí)，在弱冷空氣和大氣溫度降低的共同作用下，一方面，可能在上游污染物的傳輸作用下使得污染物濃度得到一定的累積；另一方面，溫度降低后大氣的靜穩(wěn)形勢可能進(jìn)一步建立，使得污染物濃度不降反增。

3 結(jié) 論

(1)2016—2018年，濟(jì)南市75%以上的PM2.5污染日出現(xiàn)在均壓場控制的地面環(huán)流中。500 hPa的高空環(huán)流場中大氣污染主要出現(xiàn)在平直西風(fēng)帶型、槽后型和槽前型中。在天氣類型出現(xiàn)概率均等的前提下，輕度及以上污染日出現(xiàn)概率最高的地面天氣類型為倒槽型，污染概率>55%。其次是均壓場型，污染概率為26.8%。在高空環(huán)流中，500 hPa 為脊區(qū)控制型、平直西風(fēng)帶型、反氣旋型、槽后型和槽前型控制時(shí)，均有>25%的概率出現(xiàn)PM2.5污染。

(2)濟(jì)南市出現(xiàn)輕度及以上污染概率最大的高低空形勢為地面倒槽型配合高空槽后型，出現(xiàn)污染的概率>50%，其次為倒槽型配合平直西風(fēng)帶型以及均壓場配合槽后型。地面均壓場配合高空脊區(qū)控制型也有約40%的污染概率出現(xiàn)。

(3)平均情況下，輕度及以上污染出現(xiàn)時(shí)MLH低于1000 m。重度及以上污染時(shí)，MLH的平均值小于800 m。溫度的均值基本維持在6℃±1℃。隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增大，濕度逐步增大，污染時(shí)段相對(duì)濕度的均值主要分布在65%±20%。

(4)不同強(qiáng)度冷空氣對(duì)污染物表現(xiàn)出顯著不同的作用，較強(qiáng)的冷空氣(ΔT24 h>4.3℃，Δp24 h>4.74 hPa)，且持續(xù)一定的時(shí)長(>3.5 m·s-1的北風(fēng)持續(xù)9.6 h以上)，可將污染物徹底清除。強(qiáng)度稍弱的冷空氣可能使大氣改善或減緩，而較弱的冷空氣(北風(fēng)風(fēng)速均值較小，僅為2.06 m·s-1，但仍有一定的降溫和升壓的體現(xiàn))可能在傳輸作用下使得污染物濃度不降反增。