鄂爾多斯盆地奧陶系不同組構(gòu)碳酸鹽巖埋藏溶蝕實(shí)驗(yàn)

譚飛，張?jiān)品澹跽裼?，董兆雄，黃正良，王前平，高君微

1.西南石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，成都 610500 2.中石油長慶油田分公司勘探開發(fā)研究院，西安 710018 3.中國石油長慶油田分公司第二采氣廠，西安 710018

鄂爾多斯盆地奧陶系不同組構(gòu)碳酸鹽巖埋藏溶蝕實(shí)驗(yàn)

譚飛1，張?jiān)品?，王振宇1，董兆雄1，黃正良2，王前平2，高君微3

1.西南石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，成都 610500 2.中石油長慶油田分公司勘探開發(fā)研究院，西安 710018 3.中國石油長慶油田分公司第二采氣廠，西安 710018

鄂爾多斯盆地奧陶系碳酸鹽巖儲層受埋藏溶蝕作用控制明顯，而地層深部復(fù)雜的水—巖反應(yīng)造成埋藏溶蝕研究難度較大，并進(jìn)而影響了儲層的評價(jià)與預(yù)測。分別利用CO2溶液和乙酸溶液為流體介質(zhì)進(jìn)行溶蝕模擬實(shí)驗(yàn)，探討埋藏條件下溫度、壓力、流體等因素對不同礦物及組構(gòu)碳酸鹽巖溶蝕作用的影響。結(jié)果表明：1)隨著溫度與壓力升高，碳酸鹽巖樣品在乙酸溶液中的溶解速率均相應(yīng)提高，在CO2溶液中的溶解速率則先增加后減小，且在110℃～130℃區(qū)間內(nèi)溶蝕速率最大；深埋藏環(huán)境下，各巖類溶蝕速率差異減小，并趨于一致；2)巖石礦物成分和組構(gòu)，原巖初始孔隙度的大小及其連通關(guān)系，以及晶體的產(chǎn)狀對成巖后期的埋藏溶蝕作用也具有重要的影響。不溶組分含量低、顆粒/灰泥比高、礦物成分復(fù)雜的碳酸鹽巖由于組構(gòu)選擇性溶蝕作用而更易被溶蝕；碳酸鹽巖的溶蝕速率隨方解石含量的增加而增加，但深埋藏環(huán)境下，礦物成分含量差異對溶蝕速率的影響作用減弱；硬石膏與白云巖相伴生時(shí)，可優(yōu)先溶蝕形成膏?？祝⒋龠M(jìn)白云石的溶解，改善儲層效果。不同巖性，總體上灰?guī)r較白云巖及過渡巖類更易發(fā)生埋藏溶蝕作用。結(jié)合研究區(qū)實(shí)際地質(zhì)條件分析，砂屑灰?guī)r、膏質(zhì)白云巖等埋藏溶蝕強(qiáng)度較大，通過對原巖早期組構(gòu)選擇性溶蝕形成孔隙的繼承和調(diào)整，疊加埋藏期巖溶作用后，可形成規(guī)模優(yōu)質(zhì)儲層。

碳酸鹽巖；埋藏溶蝕；模擬實(shí)驗(yàn)；組構(gòu)；奧陶系；鄂爾多斯盆地

0 引言

鄂爾多斯盆地下古生界海相碳酸鹽巖巖溶型儲層中蘊(yùn)藏著豐富的天然氣資源，盆地內(nèi)中奧陶統(tǒng)馬家溝組是儲集層發(fā)育的主要層段，其油氣藏儲量占總探明儲量的80%以上[1]。馬家溝組巖溶型儲層儲集類型主要為裂縫—溶孔型，優(yōu)質(zhì)儲層巖石類型以含硬石膏柱狀晶和含結(jié)核的粉晶白云巖為主，其次為含晶間孔隙的細(xì)—粗粉晶白云巖[2-3]。古巖溶發(fā)育主要經(jīng)歷了同沉積期的層間巖溶、風(fēng)化剝蝕期的裸露風(fēng)化殼巖溶以及埋藏期的壓釋水和熱水巖溶3個(gè)階段，3期巖溶相互疊加改造，形成了奧陶系有利的油氣儲集空間[4-5]。鄂爾多斯盆地奧陶系碳酸鹽巖儲層受埋藏溶蝕作用控制明顯，與表生溶蝕作用不同，地層深部水—巖反應(yīng)的條件復(fù)雜，溫度、壓力變化大，物質(zhì)亦非常豐富，有機(jī)酸、CO2、熱液、硫酸鹽、微生物等會與碳酸鹽巖發(fā)生復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)，造成埋藏溶蝕研究難度較大，并進(jìn)而影響了儲層的評價(jià)與預(yù)測[6]。

上世紀(jì)80年代以來，國內(nèi)外學(xué)者先后從溶解動力學(xué)和熱力學(xué)方面，開展了一些表生和埋藏成巖環(huán)境下的碳酸鹽巖溶蝕模擬實(shí)驗(yàn)，但由于實(shí)驗(yàn)條件與方式的差異、控制因素選擇的不同，獲得的結(jié)果也不盡相同[7-22]。以往的模擬研究多單一地從碳酸鹽巖的溶蝕速率入手，基于溫度、壓力、酸堿度等原始環(huán)境，通過溶液反應(yīng)前后組分和濃度的變化特征，間接獲取流體介質(zhì)對碳酸鹽巖的溶蝕改造信息。而從微觀角度對不同礦物成分及組構(gòu)碳酸鹽巖的溶蝕性、及其微觀孔隙發(fā)育特征、孔隙連通情況的研究較為薄弱。此外，碳酸鹽巖埋藏成巖過程中，其溶蝕和沉淀作用是一個(gè)隨流體性質(zhì)、溫度和壓力改變而連續(xù)變化的過程，并非完全是封閉、恒定不變的體系，單因素控制變量分析(如恒壓或恒溫)與實(shí)際地質(zhì)過程相悖。為探討埋藏條件下溫度、壓力、流體等因素對不同礦物及組構(gòu)碳酸鹽巖溶蝕作用的影響，在溫度和壓力同時(shí)變化(以逼近真實(shí)地質(zhì)作用過程)的條件下，分別以CO2溶液、乙酸溶液為溶蝕介質(zhì)進(jìn)行溶蝕模擬實(shí)驗(yàn)，分析溶蝕過程中樣品溶蝕量和溶蝕速率的變化規(guī)律，同時(shí)結(jié)合SEM掃描電鏡觀察溶蝕作用形成的次生孔、洞等微觀形貌變化特征，以期更加深刻了解埋藏條件下碳酸鹽巖溶蝕作用特征，為埋藏碳酸鹽巖儲層的發(fā)育機(jī)理和預(yù)測提供理論依據(jù)和指導(dǎo)。

1 實(shí)驗(yàn)方法及流程

1.1 樣品選取及制備

以采自鄂爾多斯盆地中奧陶統(tǒng)馬家溝組和下奧陶統(tǒng)克里摩里組的6種碳酸鹽巖為實(shí)驗(yàn)樣品，經(jīng)鏡下薄片鑒定分別為含云砂屑灰?guī)r、泥晶灰?guī)r、云質(zhì)灰?guī)r、粉晶白云巖和紋層狀硬石膏質(zhì)泥晶白云巖(圖1)，并通過X射線衍射儀，測定了樣品的礦物成分及含量(表1)。樣品包含灰?guī)r、過渡巖類和白云巖3大類，主要成分為方解石和白云石，二者最高含量在95%以上，紋層狀硬石膏質(zhì)泥晶白云巖含有26.05%的硬石膏，泥晶灰?guī)r中含少量石英。巖石類型基本兼顧了不同的巖性、礦物成分和含量、巖石組構(gòu)。樣品的外比表面積決定了樣品的溶蝕速率，外比表面積越大，則溶蝕速率越大。因此，為了減少實(shí)驗(yàn)中因樣品大小而引起的誤差，樣品為巖芯柱塞樣，直徑約2.5 cm、高約1.5 cm，外比表面積介于21.570～23.803 cm2，這樣使每份樣品的外比表面積差異也相對較小。對所選樣品作切割、拋光、超聲清洗、烘烤等預(yù)處理后，用于本次模擬實(shí)驗(yàn)。

圖1 蝕模擬實(shí)驗(yàn)樣品巖石學(xué)特征a.含云砂屑灰?guī)r，自形粉晶白云石沿泥質(zhì)條帶分布，余探1井，克里摩里組，4 054.9 m，單偏光，鑄體片；b.含生屑泥晶砂屑灰?guī)r，召探1井，馬四段，3 276.5 m，單偏光，鑄體片；c.泥晶灰?guī)r，球粒被亮晶方解石充填，忠探1井，馬五段，4 237.1 m，單偏光，鑄體片；d.云質(zhì)灰?guī)r，自形粉晶白云石沿泥質(zhì)條帶分布，忠探1井，馬五段，4 353.21 m，單偏光，鑄體片；e.粉晶白云巖，晶體半自形，發(fā)育少量晶間孔，靳探1井，馬五段，3 633.8 m，單偏光，鑄體片；f.紋層狀硬石膏質(zhì)泥晶白云巖，硬石膏呈條帶狀分布，少量自生石英淀出，定探1井，馬三段，4 416.5 m，單偏光，鑄體片。Fig.1 Petrologic characteristic of samples for the dissolution simulation experiment

井號樣品編號井深/m層位巖性礦物種類及含量/%石英鉀長石斜長石方解石白云石硬石膏菱鐵礦黏土礦物余探1A14054．9克里摩里組含云砂屑灰?guī)r1．77——86．9811．25———召探1A23276．5馬四段含生屑泥晶砂屑灰?guī)r1．13——95．283．59———忠探1A34237．1馬五段泥晶灰?guī)r6．82——92．141．04———忠探1A44353．21馬五段云質(zhì)灰?guī)r1．88——64．6533．47———靳探1A53633．8馬五段粉晶白云巖———3．296．8———定探1A64416．5馬三段紋層狀硬石膏質(zhì)泥晶白云巖2．00———71．9526．05——

注：—表示未檢測出或低于儀器檢測下限。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置、條件及流程

模擬實(shí)驗(yàn)設(shè)備為國內(nèi)外較為成熟的高溫高壓儲層動力學(xué)模擬裝置(圖2)，屬連續(xù)流柱塞反應(yīng)器。該裝置含流體泵、圍壓泵、預(yù)熱器、巖芯夾持器、過濾器、截止閥、高溫緩沖容器等主要部分；通過流體泵和背壓閥驅(qū)動流體，并在高溫高壓下保持恒壓、恒速連續(xù)流動，圍壓泵則實(shí)時(shí)監(jiān)控巖芯夾持器內(nèi)的流體壓力[23]。與前人采用動態(tài)平衡壓力法，對碳酸鹽巖進(jìn)行溫度和壓力的單因素模擬實(shí)驗(yàn)不同，為逼近真實(shí)地質(zhì)作用過程，本次實(shí)驗(yàn)采用溫度和壓力同時(shí)變化的方式，在開放—連續(xù)流動體系內(nèi)，讓酸性流體介質(zhì)不斷的流過巖樣，通過溫度閥和壓力泵控制相應(yīng)的溫壓。根據(jù)鄂爾多斯盆地奧陶紀(jì)碳酸鹽巖地層的地質(zhì)埋藏過程[24-25]，同時(shí)為模擬從淺埋藏到深埋藏環(huán)境下不同地質(zhì)流體對儲層的溶蝕作用，選取了30℃/5 MPa、60℃/10 MPa、90℃/20 MPa、120℃/30 MPa、150℃/40 MPa、180℃/50 MPa六個(gè)溫壓點(diǎn)，進(jìn)行本次巖溶模擬實(shí)驗(yàn)。

實(shí)驗(yàn)流體介質(zhì)采用油田水中常見的乙酸溶液(濃度為2 mL/L、pH≈3.0)和CO2溶液(濃度為2 mL/L、pH≈5.0、分壓為2 MPa)，分別對不同埋藏條件下碳酸鹽巖的溶蝕效應(yīng)進(jìn)行模擬，流體流速均控制在2 mL/min。實(shí)驗(yàn)過程中，在預(yù)設(shè)的溫壓點(diǎn)以一定的時(shí)間間隔進(jìn)行取樣，實(shí)驗(yàn)1小時(shí)，待達(dá)到動態(tài)平衡后取反應(yīng)后樣品，通過ICP-OES等離子體發(fā)射光譜儀分析殘液的離子濃度(分析誤差精度小于5%)，進(jìn)而得出樣品的溶蝕量和溶蝕速率。為了更好的表征碳酸鹽巖埋藏條件下的微觀溶蝕特征，采用SEM掃描電鏡對部分樣品溶蝕后的表面微觀形貌變化特征進(jìn)行了分析。

碳酸鹽巖表面溶蝕速率主要受到礦物成分及含量、巖石組構(gòu)、比表面積、溫度、壓力、流體性質(zhì)及流速等因素控制[26-30]。實(shí)驗(yàn)所用酸性流體組成保持恒定，巖石外比表面積控制在較小變化范圍內(nèi)，可視為未發(fā)生變化，流速恒定保持為2 mL/min(精度誤差正負(fù)0.01 mL/min)。因而，溶蝕系統(tǒng)內(nèi)樣品的溶蝕速率主要受巖石組構(gòu)、溫度、壓力、礦物成分及含量等因素影響。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 微觀溶蝕特征

聶繼紅[31]指出，表面反應(yīng)控制下的選擇性溶蝕是微觀巖溶作用的本質(zhì)特征。所謂選擇性溶蝕是指侵蝕性的流體和碳酸鹽巖接觸時(shí)，礦物成分、巖石結(jié)構(gòu)、滲流條件及巖石賦存環(huán)境的差異導(dǎo)致了微觀溶蝕的分異作用，巖石成分和結(jié)構(gòu)薄弱部位將是選擇性溶蝕的優(yōu)勢點(diǎn)[32]。因此，碳酸鹽巖溶蝕后其表面微觀形貌會記載巖石—流體相互作用的信息及其結(jié)果，通過SEM掃描電鏡研究巖石的表面微觀形貌變化特征，可以直接反映不同組構(gòu)碳酸鹽巖的可溶性及其經(jīng)歷過的溶解過程，這對于碳酸鹽巖儲層的評價(jià)具有重要的意義[28]。本次試驗(yàn)對部分樣品在乙酸溶液和CO2溶液中溶解后的表面微觀形貌進(jìn)行了掃面電鏡分析，SEM微觀形態(tài)特征如(圖3,4)。

2.1.1 乙酸溶蝕形貌特征

由含生屑泥晶砂屑灰?guī)r(A2)被溶蝕后的掃描電鏡照片分析可知，總體上砂屑、泥晶顆粒溶蝕效果最為顯著，次為亮晶方解石，白云石可溶性最弱。亮晶方解石溶蝕后發(fā)育鋸齒狀的溶蝕邊并突出表面，部分呈絮狀堆積，白云石晶體的溶蝕特征則不顯著(圖3a，b)。泥晶、砂屑顆粒溶蝕強(qiáng)度遠(yuǎn)高于白云石晶體和亮晶方解石，表現(xiàn)為砂屑顆粒內(nèi)泥晶溶蝕較快，形成溶蝕坑槽，且泥晶顆粒溶蝕后粒間溶孔發(fā)育，而顆粒邊緣的亮晶方解石溶蝕則相對較弱(圖3b)。

圖2 碳酸鹽巖埋藏溶蝕模擬實(shí)驗(yàn)裝置(據(jù)佘敏等，2014改繪)Fig.2 Schematic diagram of simulation device of burial dissolution for carbonate rocks(modified after She et al., 2014)

粉晶白云巖(A5)質(zhì)較純，幾乎全由白云石晶體組成，由于沒有更易溶蝕的方解石存在，其溶蝕特征相對于灰?guī)r并不顯著。溶蝕后常形成晶間溶孔，泥晶白云石晶體邊緣溶蝕更顯著，粉晶白云石則相對不溶，也未見晶內(nèi)溶孔(圖3c，d)，這可能是因?yàn)榫w邊緣結(jié)晶常不完全，因而產(chǎn)生晶格空位或晶格畸變，使得礦物晶體的邊緣處往往為選擇性溶解的優(yōu)勢點(diǎn)[32]。

硬石膏質(zhì)泥晶白云巖(A6)被酸性流體溶蝕后，晶間溶孔比較發(fā)育，硬石膏溶蝕作用明顯，其溶蝕速率快于白云石，導(dǎo)致白云石晶體面突出高于硬石膏，形成大量膏模孔，粒間可見硬石膏溶蝕殘留(圖3e，f)。

2.1.2 CO2溶液溶蝕形貌特征

由樣品微觀溶蝕特征可知，碳酸鹽巖在CO2溶液中具與乙酸溶液類似的溶蝕規(guī)律。即灰?guī)r中碎屑顆粒、泥晶顆粒的溶蝕速率高于灰泥和亮晶方解石的溶蝕速率，常形成溶蝕洼坑，且泥晶內(nèi)粒間微孔發(fā)育，增孔效果明顯(圖4a～d)。白云巖溶蝕速率一定程度上受晶體大小影響，表現(xiàn)為泥晶白云石相對于粉晶白云石，溶蝕反應(yīng)接觸面積更大，溶蝕效果更明顯，常形成晶間溶孔，而粉晶白云石則相對不溶(圖4e，f)。過渡巖類常形成白云石晶體突出于表面等特征。含膏云巖埋藏溶蝕作用強(qiáng)烈，硬石膏溶解帶入CaSO4，總體上利于白云巖的溶解，溶解離子被帶走后，常發(fā)育膏?？?，部分區(qū)域另可見硬石膏殘留(圖4h，i，j)。

2.2 不同溫、壓條件下的溶蝕規(guī)律

2.2.1 乙酸溶液條件下的溶蝕結(jié)果

以乙酸(2 mL/L)為溶解介質(zhì)，當(dāng)反應(yīng)達(dá)到動態(tài)平衡后，測得各樣品輸出液Ca2+、Mg2+濃度變化及溶蝕速率如表2、圖5a所示。隨溫、壓增加，各類巖石樣品在乙酸溶液中的溶解速率均逐漸增加，但當(dāng)溫度大于120℃、壓力大于30 MPa后增速減緩，溶蝕速率介于3.01×10-9～1.09×10-8mol/(cm2s)。就不同巖性的溶蝕速率而言，同一溫、壓條件下，粉晶白云巖<硬石膏質(zhì)泥晶白云巖<云質(zhì)灰?guī)r<含云砂屑灰?guī)r<泥晶灰?guī)r<含生屑泥晶砂屑灰?guī)r?？傮w表現(xiàn)為灰?guī)r的溶解速率大于白云巖，在30℃、5 MPa至120℃、30 MPa溫壓區(qū)間內(nèi)，灰?guī)r明顯比白云巖溶蝕速率更大，當(dāng)溫度大于120℃、壓力大于30 MPa時(shí)，兩者溶蝕速率差異減小，并隨溫壓進(jìn)一步增加，逐漸趨于一致。樣品釋放的Ca2+、Mg2+濃度同樣呈逐漸增加的趨勢，(Ca2++Mg2+)濃度最低為2.26×10-3mol/L，最高達(dá)9.76×10-3mol/L。在180℃、50 MPa的高溫高壓條件下，(Ca2++Mg2+)濃度平均為30℃、5 MPa條件下的2.5～3倍，說明深層碳酸鹽巖在開放連續(xù)流動體系、酸性不飽和流體環(huán)境下，依然具較高的溶蝕能力。因此，不管是灰?guī)r還是白云巖，只要保持飽和離子不斷被帶走和不飽和離子的持續(xù)補(bǔ)充，在漫長的地質(zhì)歷史中，就可形成規(guī)模溶蝕孔隙[33]。

圖4 掃描電鏡下CO2溶液溶蝕后的礦物特征a,b.含生屑泥晶砂屑灰?guī)r，樣品編號A2，召探1井，馬四段，3 276.5 m；c,d.泥晶灰?guī)r，樣品編號A3，忠探1，馬五段，4 237.1 m；e,f.粉晶白云巖，樣品編號A5，靳探1井，馬五段，3 633.8 m；g,h,i.紋層狀硬石膏質(zhì)泥晶白云巖，樣品編號A6，定探1井，馬三段，4 416.5 m。Fig.4 Mineral characteristic of carbonate rock samples showed by SEM photomicrographs after the dissolution of CO2 solution

對比分析泥晶灰?guī)r(A3)、云質(zhì)灰?guī)r(A4)和粉晶白云巖(A5)，三種樣品的礦物組分不同(主要為方解石/白云石含量比值，A3最高為88，A5最低僅為0.03)，碳酸鹽巖的溶蝕速率存在差異。中、淺埋藏條件下(溫度低于120℃、壓力低于30 MPa)，不同巖類溶蝕速率差異明顯，A3最大，約為A5的1.2倍，隨溫度、壓力升高，溶蝕速率差異減小。在深埋藏環(huán)境下(180℃、50 MPa)，泥晶灰?guī)r(A3)與云質(zhì)灰?guī)r(A4)溶蝕速率相當(dāng)，均為1.08×10-8mol/(cm2·s)，略高于粉晶云巖(A5)，方解石、白云石含量差異對溶蝕速率的影響大大減弱。

前已敘述，巖石組構(gòu)也是碳酸鹽巖埋藏作用強(qiáng)度的重要影響因素之一，為研究其控制效果，選取泥晶灰?guī)r(A3)和含生屑泥粉晶砂屑灰?guī)r(A2)兩組樣品，以乙酸(2 mL/L)為流體進(jìn)行溶蝕實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)條件及流程同上。A3為灰泥支撐結(jié)構(gòu)，泥晶占80%，另含少量自生石英顆粒及白云石，面孔率較低，僅發(fā)育少量為泥質(zhì)部分充填的針孔；A2為顆粒支撐結(jié)構(gòu)，顆粒/灰泥比較高，顆粒占60%以上，以砂屑、粉屑為主，并含少量介形蟲、腕足類、棘皮類生屑，生物體腔孔及粒間孔為泥—亮晶方解石膠結(jié)，微裂縫呈半充填狀態(tài)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6a，在30℃、5 MPa至120℃、30 MPa之間，同一溫壓條件下，A2溶蝕速率明顯大于A3，此后速率差異逐漸減小，至180℃、50 MPa時(shí)，已基本保持一致。宏觀溶蝕速率結(jié)果與樣品溶蝕后微觀形貌變化特征相一致，不溶組分含量低、顆粒/灰泥比高、礦物成分復(fù)雜的碳酸鹽巖由于組構(gòu)選擇性溶蝕作用而更易被溶蝕。

表2 碳酸鹽巖在乙酸溶液中的溶蝕實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.2.2 CO2溶液條件下的溶蝕結(jié)果

采用CO2溶液對部分樣品進(jìn)行了溶蝕模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表3、圖5b所示，隨溫度、壓力變化，碳酸鹽巖的溶蝕速率呈先增加后降低的趨勢。溫度小于120℃、壓力小于30 MPa時(shí)，4種樣品的溶蝕速率隨溫、壓升高而升高，(Ca2++Mg2+)濃度在8.54×10-4～3.07×10-3mol/L之間，總體溶蝕速率介于(1.32～3.95)×10-9mol/(cm2s)，最大溶蝕溫度區(qū)間位于110℃～130℃；就不同巖性的溶蝕速率而言，同一溫、壓條件下，粉晶白云巖(A5)<泥晶灰?guī)r(A3)<紋層狀硬石膏質(zhì)泥晶云巖(A6)<含生屑泥晶砂屑灰?guī)r(A2)，但溶蝕速率差異隨著溫、壓升高而減小。當(dāng)溫度大于120℃、壓力大于30 MPa時(shí)，不同巖性樣品的溶蝕速率隨溫、壓升高而降低，(Ca2++Mg2+)濃度在(3.07～1.89)×10-3mol/L之間，總體溶蝕速率介于(3.95～2.91)×10-9mol/(cm2s)。同一溫、壓條件下，溶蝕速率A5

選取A2和A3，進(jìn)行了CO2酸性溶液條件下的不同組構(gòu)碳酸鹽巖溶蝕實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)條件及流程同上，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如(圖6b)，顯示出與乙酸溶液具有相似的溶蝕規(guī)律，即顆粒支撐結(jié)構(gòu)、礦物組成復(fù)雜、顆粒/灰泥比高的巖石組構(gòu)特征更利于埋藏溶蝕作用的進(jìn)行。與前者不同的是，當(dāng)溫度高于120℃、壓力大于30 MPa時(shí)，溶蝕速率呈緩慢下降趨勢，但依然保持著較高的溶蝕速率。

圖5 溫度、壓力同時(shí)變化下酸性溶液對不同類型碳酸鹽巖的溶蝕速率曲線a.流體介質(zhì)為乙酸溶液，濃度2 mL/L，流速為2 mL/min；b.流體介質(zhì)為CO2溶液，分壓為2 MPa，pH≈3.0，流速為2 mL/min。Fig.5 Dissolution rates curves of carbonate rocks in acidic solution with simultaneously changing temperature and pressure

流體巖性樣品編號溫度壓力Ca2+Mg2+Ca2++Mg2+外比表面積溶解速率/℃/MPa/10-3mol/L/10-3mol/L/10-3mol/L/cm2/10-9mol/(cm2·s)CO2溶液含生屑泥粉晶—砂屑灰?guī)rA23052．070．02832．0921．5702．6960102．550．03252．5821．5703．3290202．800．03502．8421．5703．65120303．050．02253．0721．5703．95150402．800．02542．8321．5703．64180502．600．03422．6321．5703．39CO2溶液泥晶灰?guī)rA33050．980．1401．1221．1291．7260101．510．1451．6521．1292．5490202．010．1692．1721．1293．34120302．150．1802．3221．1293．57150402．050．1622．2121．1293．39180501．750．1451．8921．1292．91CO2溶液粉晶白云巖A53050．590．2698．5421．7201．3260100．900．4251．3321．7202．0590201．140．7131．8521．7202．86120301．480．7922．2721．7203．51150401．410．7212．1321．7203．29180501．290．6331．9221．7202．97CO2溶液紋層狀硬石膏質(zhì)泥晶白云巖A63051．110．1691．2722．9072．1160101．470．3141．7822．9072．9590201．570．5132．0822．9073．45120301．610．6462．2622．9073．74150401．520．5402．0622．9073．42180501．480．4581．9422．9073．21

2.3 溶蝕結(jié)果差異分析

總體來看，對比兩種流體介質(zhì)，乙酸對碳酸鹽巖的溶蝕強(qiáng)度要大于CO2溶液，同一溫壓下，其溶解速率大約為CO2溶液的2～4倍。

乙酸條件下實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，近地表淺埋藏環(huán)境下，灰?guī)r溶蝕速率明顯大于云質(zhì)灰?guī)r和白云巖，隨著埋藏增加，溫壓升高，灰?guī)r溶蝕強(qiáng)度仍然大于白云巖，但差異逐漸減小，至深埋藏階段，兩者溶蝕速率趨于一致。這一結(jié)果與佘敏等[28]得出的溶蝕規(guī)律相類似，但與蔣小瓊[15]、范明[16-17]等略有不同，因?yàn)樗麄儾捎玫氖莿討B(tài)壓力平衡法，將樣品碎成小顆粒以后，對溫度和壓力進(jìn)行單因素控制分析。此外，本次實(shí)驗(yàn)也沒有出現(xiàn)楊俊杰[11]和崔振昂[21]等得出的現(xiàn)象，即在溫度高于100℃～130℃時(shí)，乙酸溶液中白云巖的溶蝕速率將大于灰?guī)r。這可能與實(shí)驗(yàn)條件的差異有關(guān)，本次實(shí)驗(yàn)中溫度和壓力同時(shí)變化，更接近于實(shí)際地質(zhì)演化過程，且樣品為巖芯柱塞樣，巖石結(jié)構(gòu)特征與地層埋藏條件下的原始形態(tài)也更為接近。因而，實(shí)驗(yàn)結(jié)果可能更能反映碳酸鹽巖埋藏溶蝕規(guī)律。

圖6 不同組構(gòu)碳酸鹽巖溶蝕速率比較a.流體介質(zhì)為乙酸溶液，濃度為2 mL/L，流速2 mL/min；b.流體介質(zhì)為CO2溶液，分壓為2 MPa，pH≈3.0，流速2 mL/minFig.6 Comparison of dissolution rates between different structural fabric carbonate rocks

當(dāng)巖樣在CO2水溶液中進(jìn)行溶蝕實(shí)驗(yàn)時(shí)，隨埋藏深度的增加，碳酸鹽巖的溶蝕速率呈先增加后降低的趨勢。范明等[18]指出CO2溶液對碳酸鹽巖的溶蝕在60℃～90℃之間達(dá)到溶蝕高峰，而本實(shí)驗(yàn)得出的最大溶蝕區(qū)間為110℃～130℃。CO2分壓越高，溶解到水中的CO2越多，解離出的H+濃度越大，可加速碳酸鹽巖的溶解，因而可在相對較低的溫度內(nèi)達(dá)到溶蝕高峰。范明等人將壓力恒定設(shè)置為50 MPa，而本實(shí)驗(yàn)的壓力范圍為5～50 MPa，呈梯度變化，相同溫度條件下，與其相比CO2分壓相對較低，因此可能導(dǎo)致最大溶蝕區(qū)間的延遲。當(dāng)溫度和壓力達(dá)到一定范圍后，CO2對碳酸鹽巖的溶蝕作用逐漸減弱，可能是因?yàn)樵诟邷馗邏簵l件下，CO2在溶液中的存在形式發(fā)生改變，轉(zhuǎn)而向CO2分子的熱力學(xué)方向移動，而CO2自身為中性氣體，當(dāng)其無法溶解于溶液中時(shí)，其溶蝕能力必然會降低。

不同組構(gòu)碳酸鹽巖溶蝕速率及微觀形態(tài)特征表明，巖石礦物成分及結(jié)構(gòu)在埋藏成巖過程中的選擇性溶蝕，使其微觀溶蝕特征存在明顯的差異。當(dāng)碳酸鹽巖中含有硬石膏時(shí)，硬石膏因與水分子之間電位差最大，優(yōu)先被選擇性溶蝕[27]，溶解帶入CaSO4，總體上利于白云巖的溶解[34]，在開放連續(xù)流動體系下，溶解離子被帶走后，可形成大量膏?？?。白云石和方解石含量對埋藏巖溶次生孔隙的發(fā)育也具有重要控制作用，在白云質(zhì)灰?guī)r和灰質(zhì)白云巖中，方解石與白云石并存，前者溶蝕速率更大，因而優(yōu)先被溶蝕，白云石則溶蝕相對較弱。淺埋藏環(huán)境下，碳酸鹽巖的溶蝕速率隨方解石含量的增加而增加，深埋藏環(huán)境下，礦物的溶解與沉淀趨于動態(tài)平衡，此時(shí)方解石和白云石的含量已不是埋藏溶蝕作用的主要影響因素。

泥晶、砂屑顆粒溶蝕速率遠(yuǎn)高于白云石晶體和亮晶方解石，表現(xiàn)為砂屑顆粒內(nèi)泥晶溶蝕較快，形成溶蝕坑槽，且泥晶顆粒溶蝕后粒間溶孔發(fā)育，顆粒邊緣亮晶方解石溶蝕則相對較弱。單從礦物角度考慮，亮晶方解石晶體粗大，解理發(fā)育，便于選擇性溶蝕，但亮晶方解石排列緊密，而泥晶方解石內(nèi)部晶間孔則相對較發(fā)育，水—巖反應(yīng)接觸面積大，因而也可能部分區(qū)域比亮晶方解石更易被溶蝕[29]。由此可見，晶體間初始孔隙度的大小、產(chǎn)狀及其連通關(guān)系對成巖后期的溶蝕作用也具有一定的影響。實(shí)驗(yàn)中含生屑泥晶砂屑灰?guī)r與泥晶灰?guī)r相比，其礦物成分組成更為復(fù)雜、顆粒/灰泥比高、先存微裂縫發(fā)育，由于組構(gòu)選擇性溶蝕作用，整體溶蝕程度及速率均更高。淺埋藏環(huán)境下，物質(zhì)交換更為快速和頻繁，因而這種溶蝕特征在淺埋藏環(huán)境較深埋藏環(huán)境更為顯著。

3 討論

鄂爾多斯盆地奧陶系碳酸鹽巖自沉積以來，先后經(jīng)歷了沉積成巖→裸露風(fēng)化→沉積埋藏→溶蝕改造等漫長的多期地質(zhì)作用，受古巖溶地貌、古水文地質(zhì)條件以及構(gòu)造運(yùn)動等多種因素的影響[35]。早期巖溶作用(包括層間巖溶和裸露風(fēng)化殼巖溶)對巖石進(jìn)行了強(qiáng)烈的溶蝕改造，在基巖中形成形式多樣的微裂縫及溶孔，當(dāng)疊加后期埋藏期壓釋水巖溶和熱水巖溶作用后，通過對原巖殘余孔隙的繼承和調(diào)整，可形成規(guī)模埋藏巖溶儲層。含硬石膏柱狀晶和結(jié)核的粉晶白云巖、砂屑灰?guī)r由于埋藏溶蝕強(qiáng)度相對較大，因此其發(fā)育層段是尋找優(yōu)質(zhì)埋藏巖溶儲層的有利目標(biāo)。實(shí)際勘探表明，盆地中央隆起緩坡帶廣泛發(fā)育的含膏云坪和西緣巖溶高地殘丘上的礁、灘相的砂屑灰?guī)r層段，為盆內(nèi)埋藏巖溶作用發(fā)育區(qū)域[36-37]，進(jìn)而從生產(chǎn)實(shí)踐上印證了本此模擬實(shí)驗(yàn)的結(jié)果。

4 結(jié)論

(1) 在酸性流體的改造作用下，深埋藏環(huán)境下碳酸鹽巖地層依然具較強(qiáng)的溶蝕能力。埋藏條件下灰?guī)r始終比白云巖具更大的溶蝕速率和溶蝕程度，含生屑泥晶砂屑灰?guī)r、硬石膏質(zhì)白云巖具較高的溶蝕速率，粉晶白云巖溶蝕速率最低。隨埋藏深度的增加，白云巖和灰?guī)r在乙酸溶液中溶蝕速率均相應(yīng)提高，當(dāng)溫度大于120℃、壓力大于30 MPa時(shí)溶蝕增速減慢；在CO2溶液中碳酸鹽巖的溶蝕速率則呈先增加后降低的趨勢，最大溶蝕區(qū)間位于110℃～130℃，深埋藏環(huán)境下，各巖類溶蝕速率差異減小，并逐漸趨于一致。

(2) 埋藏溶蝕作用除受到溫度、壓力及溶蝕流體等因素影響以外，巖石的礦物組成及結(jié)構(gòu)，晶體間初始孔隙度的大小及其連通關(guān)系，以及晶體的產(chǎn)狀對成巖后期的溶蝕作用也具有一定的影響。不溶組分(如黏土礦物和石英)含量低、顆粒粗大，顆粒/灰泥比高，礦物成分復(fù)雜的碳酸鹽巖由于組構(gòu)選擇性溶蝕作用而更易被溶蝕，這種溶蝕特征在淺埋藏環(huán)境較深埋藏更為顯著。白云石和方解石含量對埋藏巖溶次生孔隙的發(fā)育也具有重要控制作用，碳酸鹽巖的溶蝕速率隨方解石含量的增加而增加，深埋藏環(huán)境下，方解石與白云石礦物成分含量差異對溶蝕速率的影響作用減弱。硬石膏與白云巖相伴生時(shí)，可優(yōu)先溶蝕形成膏模孔，并促進(jìn)白云石的溶解，改善儲層效果。

(3) 砂屑灰?guī)r、膏質(zhì)白云巖等埋藏溶蝕強(qiáng)度較大，通過對原巖早期組構(gòu)選擇性溶蝕形成孔隙的繼承和調(diào)整，疊加埋藏期巖溶作用后，可形成規(guī)模優(yōu)質(zhì)儲層。

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Simulation Experiment for the Burial Dissolution of Different Petrofabric Carbonate Rocks of Ordovician in the Ordos Basin

TAN Fei1,ZHANG YunFeng1,WANG ZhenYu1,DONG ZhaoXiong1,HUANG ZhengLiang2, WANG QianPing2,GAO JunWei3

1. School of Geoscience and Technology, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500, China 2. Research Institute of Exploration and Development, Changqing Oilfield Company PetroChina, Xi，an 710018, China 3. The No. 2 Gas Production Plant, Changqing Oilfield Company PetroChina, Xi，an 710018, China

The development of Ordovician carbonate reservoir in Ordos Basin was obviously controlled by burial dissolution, while the condition and environment of fluid-rock interaction in the deep stratum were much more complicated than the epigenic karstification, which increased the difficulty of burial dissolution study, reservoir evaluation and prediction. This contribution aimed to study the dissolution effects on carbonate rocks with different mineralogical compositions and petrofabric in acetic acid and CO2solution, under burial environment with simultaneously changing temperature (30℃～180℃) and pressure (5～50 MPa) by equipment of water-rock interaction. For this simulation experiment, the typical six carbonates samples were collected from the Kelimoli and Majiagou Formation of Ordovician in Ordos Basin. The results showed that: 1) The dissolution rates of carbonate rocks all increased in acetic acid, while tended to increase firstly when the temperature reached from 30℃ to 120℃ and pressure reached from 5 MPa to 30 MPa, then decreased gradually in CO2solution with increasing temperature and pressure. The dissolution peak scope were between 110℃ to 130℃ under the condition where CO2solution acted as dissolution fluid. However, when exceeded the peak, the differentiation of corrosion rates gradually decreased and kept the same in the deep burial settings. 2) Burial dissolution was not only controlled by petrofabric and mineralogical composition, the size and connectivity of pre-existing pores also palyed an important role, except for the condition of temperature, pressure and fluids, the occurrence of crystal could also have significant impact on the dissolution of post diagenesis. As the selective solution of petrofabric, the rocks with lower content of insoluble mineral such as clay mineral and quartz, high grain micrite ratio and complex components were likely more easier to dissolve.With the increase of the calcite content ,dissolution rates of carbonate rocks increased as well, but mineral composition content differences contributed little in the deep buried digenetic environments.Anhydrite was prior to dissolution and further developped as gypsum mould pores, at the same time promoted dolomite to dissolve and improve reservoir, when it developed along with dolomite.In terms of different lithology, limestones were more likely to occur burial dissolution than dolomite and transitional rock types.The burial dissolution rates and intensity of calcarenite and gypsodolomite were superior compared with other rock, thus when they inherited the pre-existing pores conducted by the early selective corrosion pore and modulated, superposed with late burial karstification, they were able to become high quality reservoirs based on the analysis in combination with the actual geological conditions.

carbonate rocks; burial dissolution; simulation experiment; petrofabric; Ordovician; Ordos Basin

1000-0550(2017)02-0413-12

10.14027/j.cnki.cjxb.2017.02.018

2016-03-10； 收修改稿日期： 2016-06-20

國家科技重大專項(xiàng)(2011ZX05004-006)；四川省重點(diǎn)學(xué)科建設(shè)項(xiàng)目(SZD0414)[Foundation: National Science and Technology Major Project，No.2011ZX05004-006; Key Discipline Construction Projects in Sichuan Province, No. SZD0414]

譚飛，男，1992年出生，碩士研究生，碳酸鹽巖儲層沉積學(xué)，E-mail: xnsytf201102@163.com

張?jiān)品澹?，講師，E-mail: zhyf@swpu.edu.cn

P618.13

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