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    有機(jī)酸/鐵錳氧化復(fù)合體系去除污泥中的鋅和鎘

    2022-11-08 04:58:52郭明軍
    關(guān)鍵詞:有機(jī)酸草酸檸檬酸

    郭明軍

    (福州城建設(shè)計(jì)研究院有限公司深圳分公司,廣東 深圳 518052)

    0 引言

    隨著工業(yè)廢水及城市生活污水處理需求的增加,污水處理廠的數(shù)量也隨之增加。污水處理將產(chǎn)生大量的污泥,污泥中含有大量的有機(jī)污染物、細(xì)菌菌體等有害物質(zhì),污泥的處理已成為嚴(yán)峻的環(huán)境問(wèn)題,引起廣大環(huán)境工作者的廣泛關(guān)注。污泥的成分復(fù)雜,主要含有氮磷富營(yíng)養(yǎng)物、有機(jī)污染物、致病微生物病原體以及重金屬物質(zhì)。而污泥中的重金屬超標(biāo),對(duì)園林綠化用泥質(zhì)及土地改良泥質(zhì)的污泥處理處置有較大的影響,污泥中的重金屬去除處理是污泥資源重復(fù)利用的重要手段,因此,如何環(huán)保經(jīng)濟(jì)地處理去除污泥中的重金屬并使污泥資源重復(fù)利用具有重要意義。據(jù)國(guó)內(nèi)外研究表明,污泥中的重金屬去除方法主要包括物理吸附、生物去除以及化學(xué)萃取沉淀法等,而化學(xué)萃取沉淀法簡(jiǎn)單快速、去除效率高,是主要的去除手段之一。相比于無(wú)機(jī)酸和絡(luò)合劑,有機(jī)酸作為化學(xué)萃取劑工藝成本及能耗低,在常溫及弱酸環(huán)境下即可有效去除重金屬,對(duì)氧氣環(huán)境沒(méi)有特殊要求,處理后的污泥可以生物降解,不會(huì)產(chǎn)生對(duì)環(huán)境造成二次污染的固體廢物。

    1 某市各污水廠污泥重金屬含量情況

    隨著城區(qū)、經(jīng)濟(jì)開(kāi)發(fā)區(qū)企業(yè)的增加,工業(yè)廢水及城市生活污水也不斷增加,廣東省某市污泥產(chǎn)量約13萬(wàn)噸/年。目前該市有6家大型污水處理廠,每天生產(chǎn)污泥約360噸,污泥的處理問(wèn)題日趨嚴(yán)峻,對(duì)6家污水處理廠的污泥進(jìn)行重金屬含量測(cè)定,測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表1,根據(jù)GB/T 25031—2010《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處置制磚用泥質(zhì)》中對(duì)重金屬含量的要求,表明其中鋅和鎘的含量超標(biāo)較為嚴(yán)重。該文以其中一家污水處理廠的污泥為研究對(duì)象,探討了檸檬酸、酒石酸及草酸三種有機(jī)酸對(duì)Zn和Cd的去除效果,并根據(jù)檸檬酸的不同酸濃度、pH值、不同有機(jī)酸/鐵錳氧化物比例、浸提時(shí)間對(duì)污泥中鋅和鎘去除的影響來(lái)得出Zn和Cd的最佳去除工藝條件。

    表1 某市各污水廠污泥中主要重金屬的含量(mg/kg)

    2 試驗(yàn)部分

    2.1 試驗(yàn)試劑與儀器

    試驗(yàn)所用污泥取自某污水處理廠,所使用的試劑檸檬酸、酒石酸、草酸、硝酸、氫氧化鈉試劑均為分析純;所用儀器為AA-7000型原子吸收分光光度計(jì)、電動(dòng)攪拌機(jī)、PHD-5WDpH計(jì)、Sorvall ST4F/ST4F R Plus落地式離心機(jī)。

    2.2 試驗(yàn)方法

    稱(chēng)取一定量的污泥樣品置于燒杯中,加入一定量的純水稀釋?zhuān)缓蠹尤胗袡C(jī)酸-鐵錳氧化物去除劑,采用硝酸或氫氧化鈉調(diào)節(jié)溶液的酸堿度,在室溫條件下攪拌萃取一定時(shí)間。隨后在離心管中取20mL上層清液樣品,3000r/min離心15min,過(guò)濾。濾液酸化至pH值為1,4℃保存后進(jìn)行分析。用原子吸收分光光度法分析去除前后濾液的重金屬鋅和鎘的含量。

    式中:為萃取后重金屬的總量,mg/kg;為污泥中重金屬的總量,mg/kg。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 不同有機(jī)酸對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果的影響

    污水處理形成污泥時(shí),重金屬留存在污泥中的主要原因?yàn)橹亟饘賹?duì)生物質(zhì)以及污水中顆粒懸浮物的吸附或與其他物質(zhì)形成無(wú)機(jī)沉淀物。該文分別考察了酒石酸、草酸、檸檬酸三種有機(jī)酸及硝酸在同樣酸堿度條件下對(duì)重金屬鋅和鎘的去除效果,去除率結(jié)果如圖1所示。結(jié)果表明,三種有機(jī)酸對(duì)重金屬Zn和Cd的去除效果均明顯優(yōu)于無(wú)機(jī)酸硝酸,其中檸檬酸和草酸有較好的去除效果,檸檬酸對(duì)重金屬Zn和重金屬Cd的去除率分別為86%和83%,草酸對(duì)Zn的去除率為80%,對(duì)Cd的去除率為76%,其對(duì)重金屬的絡(luò)合效果與檸檬酸相比略差,有以下2個(gè)原因:1)檸檬酸和草酸均易在鋅、鎘重金屬中形成離子絡(luò)合物,但草酸在弱酸條件下會(huì)與鈣離子結(jié)合形成草酸鈣沉淀,消耗掉一部分草酸,導(dǎo)致Zn和Cd的去除率略低。在酸性條件下,吸附在污泥固相顆粒中的重金屬會(huì)發(fā)生質(zhì)子交換,其中重金屬無(wú)機(jī)沉淀物會(huì)再次溶解于溶液中,與有機(jī)酸陰離子發(fā)生絡(luò)合作用。2)檸檬酸和草酸的兩個(gè)羧基距離較近,兩個(gè)羧基之間會(huì)產(chǎn)生電子誘導(dǎo),而檸檬酸為三元羧酸,具有三個(gè)羧基,其電子誘導(dǎo)效應(yīng)更強(qiáng),因此對(duì)重金屬的絡(luò)合能力比二元羧酸、一元羧酸更強(qiáng),檸檬酸對(duì)重金屬Zn和Cd的去除效果自然更佳。

    圖1 不同酸對(duì)重金屬Zn和Cd的去除效果

    3.2 不同酸濃度對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果的影響

    根據(jù)上述試驗(yàn)結(jié)果,檸檬酸對(duì)重金屬Zn、Cd的去除效果最佳,分別考察了檸檬酸不同酸濃度(50mmol/L~300mmol/L)對(duì)鋅和鎘去除效果的影響,試驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。試驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)檸檬酸濃度在50mmol/L~200mmol/L時(shí),隨著檸檬酸濃度的增加,其重金屬鎘的去除率明顯增加,當(dāng)酸濃度為200mmol/L時(shí),其去除率最高,而當(dāng)檸檬酸濃度>200mmol/L時(shí),鎘的去除率反而降低,檸檬酸不同濃度對(duì)Cd的去除率基本呈線(xiàn)性關(guān)系。檸檬酸濃度的變化對(duì)重金屬Zn的去除效果影響較小,鋅的去除率趨于平緩,當(dāng)檸檬酸濃度在200mmol/L時(shí),Zn的去除率也表現(xiàn)最佳。

    圖2 不同檸檬酸濃度對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果

    隨著檸檬酸濃度的增加,其重金屬鋅和鎘的去除率總體上均呈現(xiàn)為先增加后下降的趨勢(shì),可能原因?yàn)樗釢舛仍龃?,重金屬與檸檬酸根陰離子擴(kuò)散結(jié)合能力增強(qiáng),去除率隨之增加。但檸檬酸屬于弱酸,酸濃度過(guò)高時(shí),其電離度減少,質(zhì)子反而減少,對(duì)重金屬的絡(luò)合能力下降,因此鋅和鎘的去除率降低。其中,隨著不同酸濃度的變化,鋅的去除效果發(fā)生明顯變化,而鎘變化明顯較小,可能原因?yàn)橹亟饘黉\和鎘在污泥中的存在狀態(tài)不同,鎘在污泥中主要以非溶解態(tài)為主,以固態(tài)形式存在,其反應(yīng)絡(luò)合效率受外界因素影響較小,不易被檸檬酸溶解浸提,而鋅在污泥水溶液中主要以Zn離子形式存在,較容易被檸檬酸浸提,其酸濃度的變化對(duì)浸提的影響較大,所以更加影響去除率。

    3.3 不同pH值對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果的影響

    分別考察了不同pH值對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果的影響,試驗(yàn)結(jié)果如圖3所示,當(dāng)pH值在2~4時(shí)重金屬Zn和Cd的去除率隨pH值增加略微下降,趨于平緩,當(dāng)pH值為2時(shí)檸檬酸對(duì)重金屬Zn和Cd的去除效果最佳??赡茉?yàn)閜H值在較低情況下,重金屬Zn、Cd去除率主要取決于溶液中的質(zhì)子運(yùn)動(dòng),隨著pH降低,溶液中的質(zhì)子數(shù)增加,檸檬酸陰離子對(duì)重金屬的絡(luò)合能力使重金屬去除效率更高。

    圖3 不同檸檬酸濃度對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果

    當(dāng)pH值為4~12時(shí),重金屬Zn和Cd的去除率隨著pH增加明顯下降,原因?yàn)閜H值越高,質(zhì)子運(yùn)動(dòng)越弱,對(duì)重金屬的絡(luò)合能力越低。因?yàn)榭紤]到體系pH在2~4時(shí)對(duì)重金屬Zn和Cd去除率區(qū)別不大,而體系pH值越低,對(duì)污泥處理的耗酸量越大,處理后的污泥酸性太強(qiáng)不適宜污泥的二次利用,出于能耗及環(huán)保二次利用的考慮,將體系pH值4作為去除重金屬Zn、Cd的最適宜酸堿度。

    3.4 不同鐵錳氧化物/檸檬酸摩爾比對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果的影響

    在檸檬酸濃度為200mmol/L、溶液體系pH為4的條件下,分別考察不同鐵錳氧化物/檸檬酸摩爾比對(duì)重金屬Zn和Cd去除率的影響,結(jié)果如圖4所示。當(dāng)n(MnFeO)/n(CHO)值在0.5~2.5時(shí),隨著鐵錳氧化物/檸檬酸摩爾比增加,其重金屬Zn和Cd去除效果也明顯提升。當(dāng)摩爾比為2.5時(shí),鋅和鎘的去除效果最佳,金屬Zn的去除率達(dá)到90%,重金屬Cd的去除率達(dá)到87%,可能原因?yàn)閚(MnFeO)/n(CHO)值增加,MnFeO在溶液中占比增大,MnFe2O4對(duì)鋅離子和鎘離子的容納能力增加;而當(dāng)鐵錳氧化物/檸檬酸摩爾比大于2.5時(shí),其重金屬Zn和Cd的去除率反而下降,可能原因?yàn)殍F錳氧化物對(duì)重金屬Zn和Cd的容納能力受電負(fù)性影響較大,電負(fù)性越大,對(duì)重金屬的吸附也越多,去除效率越佳。因此后續(xù)試驗(yàn)選擇鐵錳氧化物/檸檬酸摩爾比為2.5。

    圖4 不同n(MnFe2O4)/n(C6H8O7)對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果

    3.5 浸提時(shí)間對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果的影響

    考察了鐵錳氧化物/檸檬酸復(fù)合體系對(duì)重金屬Zn、Cd去除時(shí)浸提時(shí)間的影響,結(jié)果如圖5所示,從圖中可以看出浸提時(shí)間從2小時(shí)開(kāi)始,污泥中Zn、Cd去除率迅速提升,浸提時(shí)間達(dá)到4小時(shí)后,重金屬去除率趨于穩(wěn)定。當(dāng)浸提時(shí)間達(dá)到6小時(shí),去除率反而有略微波動(dòng)下降。這是因?yàn)檫M(jìn)入吸附相的重金屬離子和離開(kāi)鐵錳氧化物/檸檬酸復(fù)合體系的離子數(shù)相等,其吸附已經(jīng)達(dá)到平衡,所以去除率有略微波動(dòng)。出于效率及工藝成本考慮,當(dāng)浸提時(shí)間為5小時(shí),重金屬Zn的去除率達(dá)到91%,重金屬Cd的去除率達(dá)到90%,以5小時(shí)作為有機(jī)酸/鐵錳氧化復(fù)合體系去除鋅和鎘的最佳浸提時(shí)間。

    圖5 浸提時(shí)間對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果

    4 結(jié)論

    該文以廣東省某污水廠污泥為研究對(duì)象,利用有機(jī)酸/鐵錳氧化復(fù)合體系去除污泥中的鋅和鎘,其去除效果受到多重因素的影響。探究了酒石酸、草酸、檸檬酸三種有機(jī)酸對(duì)污泥中鋅和鎘的去除效果,試驗(yàn)結(jié)果表明,檸檬酸對(duì)污泥中鋅和鎘的去除效果最佳。分別考察了檸檬酸的酸濃度、pH值、不同鐵錳氧化物/檸檬酸摩爾比以及浸提時(shí)間對(duì)重金屬Zn、Cd去除效果的影響,結(jié)果表明在檸檬酸濃度200mmol/L、pH值為4、n(MnFeO)/n(CHO)值為2.5、浸提時(shí)間5h的條件下,鋅的去除率達(dá)到91%,鎘的去除率達(dá)到90%,是最佳的去除工藝條件。

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