郭瀟瀟,徐新德,甘 軍,熊小峰,汪紫菱,游君君
中海石油(中國)有限公司湛江分公司,湛江 524057
鶯歌海盆地是位于中國南海北部的高溫高壓含油氣盆地,多年來盆地油氣發(fā)現(xiàn)主要集中在鶯歌海凹陷中央底辟帶,先后發(fā)現(xiàn)D1、L22及D13等多個氣田,并取得豐富天然氣成因及成藏研究成果(劉鐵樹等,1994;Huang et al., 2002, 2005; 裴健翔等,2011;李緒深等,2013;謝玉洪等,2014),如在天然氣成因方面明確中央底辟帶天然氣主要為來自中新統(tǒng)的煤型氣(Huang et al., 2002, 2005);在成藏方面提出底辟帶中深層高溫高壓氣田具有幕式充注成藏的特點(李緒深等,2013;謝玉洪等,2014),底辟活動的能量差異控制天然氣運聚和保存條件(徐新德等,2014)等,突破了以往高溫高壓圈閉主要聚集水溶氣的傳統(tǒng)認識。近年來,在與中央底辟帶地質條件明顯不同的鶯歌海凹陷東斜坡南部勘探取得重大進展,首次在該區(qū)發(fā)現(xiàn)了超高壓高溫低孔低滲氣田。目前關于該氣田天然氣成因及成藏研究較少(楊計海等,2018, 2019),關于氣田內部天然氣地球化學特征差異性及其成因的研究更少,制約了該氣田進一步評價與周緣區(qū)域的勘探進展。本研究基于天然氣地球化學資料,分析氣田內部天然氣地球化學組成的差異性,結合區(qū)域石油地質條件、烴源巖資料及包裹體資料等剖析導致其差異性的內在機制,以期為本區(qū)成藏精細研究和勘探實踐提供有益借鑒,同時為超高壓高溫低孔低滲天然氣氣田成藏理論研究提供新的材料支撐。
鶯歌海盆地是新生代沉積盆地,盆地主要包括鶯東斜坡、中央坳陷及鶯西斜坡等一級構造單元,其中中央坳陷包括鶯歌海凹陷、臨高低凸起等二級構造單元(圖1a)。受區(qū)域應力場及新生代快速沉積等因素影響(李思田等,1997;郝芳等,2001;韓光明等,2012),鶯歌海凹陷中部發(fā)育多排底辟,底辟及周緣區(qū)域通常被稱作為鶯歌海凹陷中央底辟帶,而底辟帶與鶯東斜坡之間區(qū)域被稱之為東部斜坡帶(圖1a)。中央底辟帶部分底辟在全新世仍有活動(韓光明等,2012)。
盆地發(fā)育了古近系嶺頭組湖相沉積、崖城組及陵水組海陸過渡相至淺海相沉積,新近系三亞組、梅山組、黃流組及鶯歌海組濱淺海相沉積與第四系樂東組濱淺海相沉積(圖1b)。盆地主要氣源巖為三亞組和梅山組淺海相泥巖(何家雄等,2000;董偉良等,2000; Huang et al., 2002),盡管有機質類型都主要為腐殖型,但由于時代及沉積環(huán)境等方面差異,三亞組和梅山組烴源巖生成的天然氣有一定差異(郭瀟瀟等,2017; 熊小峰等,2017)。盆地已發(fā)現(xiàn)的高溫高壓氣田主要賦存在三亞組、梅山組和黃流組。
L氣田位于鶯歌海凹陷東斜坡南部,由多個巖性圈閉氣藏組成,從近凹至近隆依次為L1、L2及L3等(圖1)。主要儲集體為海底扇—軸向水道砂,以粉細砂巖和中砂巖為主,孔隙度低于15%,滲透率多低于 2.0×10-3μm2(楊計海等,2018, 2019),具有低孔、低—特低滲的特點。L氣田具有異常高的溫度(180~190℃)和壓力(壓力系數(shù)2.19~2.29),為高溫超高壓氣田。L氣田不同氣藏主力產層有所差異,L1氣藏為黃流組,L2氣藏為黃流組和梅山組一段,L3氣藏為梅山組二段。
圖1 鶯歌海盆地構造區(qū)劃與地層柱狀圖(據(jù)楊計海等,2019修改)Fig. 1 Sketch map and stratigraphic column map of Yinggehai Basin
本研究采用鉆桿測試(DST)和測壓取樣(MDT)獲取的天然氣樣品,分別測定了天然氣組分、碳同位素和稀有氣體同位素。天然氣組分測定是采用Agilent 6890N氣相色譜儀,柱箱初始40℃,以5℃/min速率升至100℃。前、后進樣口溫度均為200℃,載氣分別為氦氣和氮氣。色譜柱1為Chromtec多孔聚合物型填充柱,恒流模式;色譜柱2為HP-1 Methyl Siloxane型毛細柱,50.0 m×0.2 mm×0.5 μm,恒壓模式,壓力:214.7 kPa。前、后檢測器分別為FID和TCD。采用外標法定量。天然氣碳同位素是通過Aglient Technologies 6890N型GC儀進行單個化合物的分離,由GV Instruments Isoprime質譜儀測定。色譜柱HP-PLOTQ,30 m×0.32 mm×10 um,載氣為氦氣;升溫程序:起始溫度50℃,恒溫2 min,再以25℃/min的速率升至190℃,恒溫20 min。標準CO2氣體在烴類分子測試前、后作為參考氣執(zhí)行,樣品分析間儀器狀態(tài)的檢測由標樣完成,每個樣品至少重復分析2次以上(甲烷和其它烴氣分開分析),VPDB標準。天然氣樣品中的氦同位素比值(3He/4He)使用VG-5400靜態(tài)真空質譜計進行測定,以蘭州空氣(3He/4He比值為1.4×10-6)作為氦同位素測量的工作標準,同一樣品均進行多次測量,測量結果偏差小于1.5%。
對L氣田不同氣藏的天然氣樣品的天然氣地球化學分析測試結果顯示研究區(qū)天然氣地球化學特征呈現(xiàn)出3個特征。
L氣田天然氣主要有烴類氣、N2和CO2組成,不同氣藏不同層系組分變化較大(圖2)。L1氣藏黃流組烴類含量在43.15%~85.79%之間(平均含量為65.34%)(表1)。L2氣藏黃流組烴類氣含量比L1氣藏略高,分布范圍為78.71%~98.91%(平均含量為88.81%),但其梅山組烴類氣含量比黃流組低,平均含量為32.88%(表1; 圖2)。L3氣藏梅山組烴類氣平均含量為55.48%,比L1和L2氣藏黃流組低(表1; 圖2)。因此,L氣田烴類氣含量變化較大,但也呈現(xiàn)一定規(guī)律:從層系來看,黃流組較富烴類氣,其含量整體比梅山組高;從氣藏來看,三個氣藏中L1氣藏整體富烴,但局部也有較高CO2。
圖2 L氣田烴類含量分布圖Fig. 2 Distribution of hydrocarbon content in L gas field
表1 L氣田天然氣組分及碳同位素表Table1 Composition and carbon isotope of natural gas in L gas field
L氣田天然氣重烴含量較低,C2-C5含量多低于5.0%,顯示天然氣具有較高的干燥系數(shù),與鉆探測試揭示氣藏中無明顯凝析油的特征相一致。盡管氣藏整體偏干,但不同氣藏不同層系略有差異。如L2與L3氣藏梅山組干燥系數(shù)范圍分別為0.97~0.99 與 0.97~1.00,平均值分別高達 0.98 和0.985(表1),顯示其組分較干。相比而言,L1與L2氣藏黃流組干燥系數(shù)變化大,且相對偏低,分布范圍分別為0.95~0.98(均值0.965)和0.94~0.96(均值0.950)??梢?,L氣田組分整體呈較高的干燥系數(shù),其中梅山組干燥系數(shù)較黃流組偏高,黃流組干燥系數(shù)變化范圍較大。這一特征暗示氣藏天然氣來源不同或成熟度存在差異。
L氣田不同層系天然氣烷烴碳同位素組成存在明顯差異(圖3)。L1和L2氣藏黃流組天然氣甲烷碳同位素值(δ13C1)整體較L2和L3氣田偏輕,黃流組δ13C1多輕于-30.89‰(VPDB, 下同),而梅山組的多重于-30.80‰。此外,黃流組天然氣甲烷碳同位素值變化范圍較大,在-41.72‰~-30.89‰之間。天然氣乙烷碳同位素值(δ13C2)也呈現(xiàn)出與甲烷相似的差異性,即梅山組天然氣δ13C2較黃流組整體偏重,且變化范圍大(圖4)。氣田天然氣的丙烷碳同位素值(δ13C3亦呈現(xiàn)出類似的差異。氣田天然氣碳同位素系列整體表現(xiàn)為正碳同位素系列(δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4),局部出現(xiàn)倒轉(圖4)。其中,發(fā)生碳同位素倒轉的天然氣主要分布于黃流組。綜上,梅山組天然氣碳同位素值偏重,黃流組變化大,且黃流組碳同位素系列有倒轉現(xiàn)象。梅山組與黃流組重烴碳同位素值的差異揭示氣田天然氣的生烴母質可能存在一定差異。需注意的是,天然氣成熟度也可能對天然氣碳同位素組成造成一定影響。
圖3 L氣田天然氣碳同位素分布(圖版據(jù)Chung et al., 1988)Fig. 3 Carbon isotope distribution of natural gas in L gas field (plot modified after Chung et al., 1988)
圖4 L天然氣成因類型判識圖(圖版據(jù)戴金星, 2018)Fig. 4 Identification of genetic types of natural gas in L gas field
此外,L氣田天然氣中CO2碳同位素值(δ13CCO2)在黃流組與梅山組中分布也呈現(xiàn)一定差異。黃流組δ13CCO2變化范圍較大,在-18.08‰~-1.44‰之間,而梅山組δ13CCO2較為集中,主要分布于-2.61‰~-0.70‰之間(表1)。梅山組層段天然氣的稀有氣體分析顯示,3He/4He比值為7.78×10-8,與幔源及空氣中氦同位素值差異大,而具有明顯殼源特征(Wakita and Sano, 1983; Xu et al., 1994; Lollar et al., 1994)。
由上述天然氣地球化學特征的分析可知,氣田δ13C1多大于-48‰,δ13C2多重于-28‰,天然氣干燥系數(shù)多大于0.95,天然氣呈現(xiàn)出煤型氣的特征。基于戴金星(2018)提出的天然氣成因判識圖(圖4),L氣田天然氣均落在煤型氣區(qū),進一步證實該氣田天然氣為典型煤型氣。此外,依據(jù)Bernard(1978)和Whiticar(1990, 1999)等提出的天然氣成因解釋圖版,L氣田天然氣整體表現(xiàn)為熱成因氣,大部分具有Ⅲ型干酪根熱解氣的特征(圖5)。
圖5 L天然氣甲烷碳同位素與組分的關系(圖版據(jù)Whiticar, 1999)Fig. 5 Relationship between methane carbon isotopes and molecular compositions of nature gas in L gas field(plot modified after Whiticar, 1999)
已有研究顯示,天然氣中烴類氣組分與碳同位素組成受烴源巖的母質類型、成熟度等因素影響。其中,烷烴中重烴碳同位素的母質繼承性較強,而甲烷碳同位素組成既受烴源巖的母質類型影響,也受成熟度影響(戴金星等,2011; 2018)。除烷烴碳同位素外,烷烴碳同位素的差值及其變化特征同樣會因烴源巖母質類型的不同而表現(xiàn)出差別,因而也常用于天然氣成因類型的劃分(Chuang et al.,1988; 黃第藩等, 1996a, b; Burruss et al., 2010; 戴金星等,2011, 2018)。L氣田天然氣無論是在組分還是碳同位素值上均有差異性,表明這些天然氣盡管都是煤型氣但應為不同亞類型。筆者認為天然氣地球化學特征的的差異可能主要歸結于其烴源巖生烴母質的差異性,而受成熟度的影響較小。
在L氣田天然氣地球化學特征差異性認識的基礎上,依據(jù)甲烷、乙烷及丙烷碳同位素值和δ13C1-δ13C2等參數(shù)將L氣田煤型氣種類作進一步的細分。如圖6所示,L氣田天然氣可分為M型和S型。從圖6a中可以看出,盡管兩類氣在δ13C1與δ13C1-δ13C2關系圖中均具相關性,但二者的截距不同,M型煤型氣要小于S型氣。與S型氣相比,M型氣的δ13C2與δ13C3整體上偏低(圖6b)。M型氣δ13C2與δ13C3分別輕于-23.52‰和 -22.00‰,而S型氣δ13C2與δ13C3則分別重于-24.45‰和-19.69‰。此外,M型與S型氣的δ13C2與δ13C3之間均表現(xiàn)出較為明顯的正相關關系。值得注意的是,S型氣δ13C2-δ13C3擬合直線的斜率相對較?。▓D6b)。兩類氣在δ13C1與δ13C2關系圖中位于不同區(qū)域,并且二者之間的關系也具有一定的差異性(圖6c)。此外,在δ13C1與1/CH4關系圖(圖6d)中,兩類氣也分布于不同區(qū)域。
L氣田的天然氣的地球化學指標可能也受到烴源巖成熟度的影響。一般認為δ13C1受成熟度影響較為明顯。從 δ13C1值和 δ13C1-δ13C2、δ13C2相關性中可以看出,隨著δ13C1的增大,δ13C1-δ13C2值與δ13C2值亦增加(圖6a, c)。這表明隨著成熟度增加,天然氣重烴碳同位素值及其差值都發(fā)生改變,說明烴源巖成熟度對天然氣的地球化學特征產生了一定影響。然而,從圖6中也可以看出,隨著δ13C1的增大,兩類天然氣的δ13C1-δ13C2值與δ13C2值增加規(guī)律不同。例如,在相同δ13C1值時,相對S型氣,M型氣δ13C1-δ13C2值更低且δ13C2值更小,這說明烴源巖成熟度不是造成兩類氣差異的主要原因。
圖6 L氣田天然氣成因類劃分Fig. 6 Classification of gas genetic types in L gas field
關于鶯歌海和瓊東南盆地的油氣源—烴源巖對比分析顯示,鶯歌海盆地中央底辟帶氣田天然氣主要來自中新統(tǒng)烴源巖(何家雄等,2000;董偉良等2000)。L氣田天然氣與中央底辟帶L22氣田來自中新統(tǒng)烴源巖的煤型氣的地球化學特征極為相似(楊計海等,2019),且L氣田天然氣重烴碳同位素值與中新統(tǒng)梅山組—三亞組烴源巖干酪根碳同位素值(-27.7‰~-22.3‰ ; 郭瀟瀟等, 2017)的范圍基本一致,而多高于下漸新統(tǒng)崖城組烴源巖干酪根的碳同位素值(平均值-27.2‰ ; 楊計海等,2019)。綜上,L氣田天然氣主要來自中新統(tǒng)梅山組—三亞組烴源巖。
盡管中新統(tǒng)梅山組和三亞組烴源巖均主要是淺海環(huán)境中形成的具有較高陸源有機質含量的腐殖型烴源巖(干酪根類型主要為Ⅲ型,部分為Ⅱ2型)(徐新德等,2019),但是兩套烴源巖的干酪根碳同位素值存在一定的差別,表現(xiàn)為梅山組干酪根碳同位素值(范圍為-27.7‰~-24.3‰)明顯輕于三亞組干酪根碳同位素值(范圍為-25.7‰~-22.3‰)。此外,通過氯仿抽提獲得兩套烴源巖殘留烴的族組分碳同位素值也呈現(xiàn)出類似的特征,即梅山組族組分碳同位素值(各組分輕于-25.5‰)比三亞組的(各組分重于-25.5‰)偏輕。這兩套烴源巖的碳同位素值的差異與前文所述的L氣田兩類天然氣重烴碳同位素的差異形成較好的對應關系,即M型煤型氣重烴碳同位素值(δ13C2與δ13C3分別輕于-23.52‰和-22.00‰)與梅山組烴源巖碳同位素值具有良好對應關系,而S型煤型氣重烴碳同位素值(δ13C2與δ13C3則分別重于-24.45‰和-19.69‰)與三亞組烴源碳同位素值具有一定對應關系,暗示M型煤型氣可能與梅山組烴源巖有關,而S型氣可能與三亞組烴源巖有關。
為了進一步證實這種氣源對應關系,選取了梅山組烴源巖進行高溫高壓黃金管—高壓釜封閉熱模擬實驗,并對實驗獲得的熱裂解氣進行了碳同位素值測定。測定結果顯示,當烴源巖成熟度(Ro)低于2.0%時,熱裂解氣重烴碳同位素值變化不大,δ13C2與δ13C3分別輕于-24.7‰和-23.00‰;而當Ro高于2.0%時,熱裂解氣重烴碳同位素值急劇變重(圖7)。依據(jù)鶯歌海盆地中新統(tǒng)腐殖型烴源巖生成的天然氣甲烷碳同位素值與Ro關系( 徐新德等,2014),計算L氣田天然氣成熟度0.69%~1.97%,與利用Cooper盆地煤型氣甲烷碳同位素值與Ro關系(Berner,1996)計算L氣田天然氣獲得的結果(0.75%~2.08%)基本一致,即L氣田天然氣成熟度多在2.0%以下。通過對比梅山組烴源巖在成熟度低于2.0%熱裂解氣與L氣田M型煤型氣的碳同位素對比發(fā)現(xiàn)(圖6),二者的重烴碳同位素及碳同位素差值變化特征基本一致且與S型煤型氣的差異較大,進一步證實L氣田M型煤型氣來自梅山組烴源巖。此外,梅山組烴源巖成熟度高于2.0%熱解氣與S型煤型氣的重烴碳同位素均較重,但是二者的δ13C2與δ13C3變化特征差異較大,也間接反映S型煤型氣不是梅山組烴源巖在成熟度高于2.0%的產物。
圖7 梅山組烴源巖熱解氣碳同位素值特征Fig. 7 Carbon isotopic characteristics of pyrolysis gas in source rocks of Meishan Formation
由上文的論述可知,L氣田天然氣存在兩種來源,兩類煤型氣在空間分布上有所差別。在縱向上,M型煤型氣主要分布于L氣田的黃流組氣藏,而S型煤型氣既在黃流組氣藏中有分布,也在梅山組氣藏中有分布;在平面上,L1和L2氣藏均有M型和S型煤型氣,而L3氣藏則是以S型煤型氣為主。
L氣田天然氣差異分布與天然氣充注過程、氣藏的空間位置及烴源巖生烴特征等因素密切相關。包裹體中油氣的組成及其變化“記錄”了油氣的充注史,通過對L氣田流體包裹體研究發(fā)現(xiàn),儲層段砂巖中流體包裹體較為發(fā)育,L3構造梅山組砂巖中包裹體主要呈線狀分布于石英顆粒裂縫中(圖8),少部分呈群狀分布于石英顆粒表面。發(fā)育的包裹體類型主要有含氣態(tài)烴包裹體、鹽水包裹體、少量氣態(tài)烴包裹體,個別出現(xiàn)CO2包裹體,含氣態(tài)烴包裹體所占比例較多,并可見與其共生的可測溫鹽水包裹體。包裹體形態(tài)較小,多呈近圓形或橢圓形,少量氣態(tài)烴包裹體由于表面吸附了微量液態(tài)烴而發(fā)出極微弱熒光。通過對樂東L3氣藏與氣態(tài)烴包裹體(含氣態(tài)烴包裹體)同期的鹽水包裹體進行均一溫度測定,發(fā)現(xiàn)其均一溫度分布直方圖中,主頻為一連續(xù)區(qū)間,反映該區(qū)各構造烴類氣主要為一期連續(xù)充注為主,且與氣態(tài)烴、含氣態(tài)烴包裹體同期鹽水包裹體和與CO2包裹體同期鹽水包裹體的均一溫度區(qū)間相同(圖9),反映烴類氣與CO2可能同期充注。結合單井地層埋藏史以及熱演化史,可以得出天然氣充注時間,整體上來看,樂東L3氣藏天然氣成藏時間較晚,約在1.1~0.5 Ma(圖9)。與L3氣藏相似,L1、L2氣藏流體包裹體均一溫度均主要分布在一個區(qū)間即各氣藏均主要為一期連續(xù)充注。結合埋藏史,確定L1、L2氣藏充注時間分別為1.2~0.1 Ma、0.99~0.1 Ma,充注時間均晚于1.2 Ma且時間較短,說明該氣田天然氣在晚期快速、連續(xù)充注成藏,這一充注與底辟晚期活動密切相關。在輸導方式上,L氣田天然氣主要依靠氣田下方的斷裂和微斷裂垂向運移成藏。晚期快速、連續(xù)充注與垂向輸導形成L氣田的天然氣充注的兩大特點。
圖8 L3氣田梅山組砂巖中包裹體照片F(xiàn)ig. 8 Photos of inclusions in sandstone of Meishan formation,L3 gas field
圖9 L3氣田梅山組砂巖中包裹體均一溫度與埋藏史圖Fig. 9 Burial history and homogenization temperature of inclusions in sandstone of Meishan formation,L3 gas field
L氣田圈閉是在1.2 Ma后接收天然氣的充注,此時L氣藏下伏的梅山組和三亞組烴源巖均處于成熟—高過成熟階段,且快速、大量生氣,為氣藏的形成奠定了充足的氣源基礎。但是由于三個氣藏分布于不同層系,L1氣藏位于黃流組,L2氣藏位于黃流組和梅山組一段兩個層系,而L3氣藏位于梅山組二段的底部。三個氣藏的天然氣均為垂向充注,L1和L2氣藏圈閉均可以接收梅山組和三亞組烴源巖生成的天然氣,而L3氣藏圈閉則主要是接收三亞組烴源巖生成的天然氣。因此,烴源巖生烴過程、氣藏的空間位置與垂向充注相配合導致了L氣田天然氣氣源的差異,氣源的差異進一步造成天然氣地球化學特征的差別。
全新世凹陷斜坡南部梅山組和三亞組烴源巖進入高—過成熟階段,紅河斷裂右旋走滑誘發(fā)盆地構造活動,此時中央底辟帶內的底辟再次活動,同時凹陷斜坡帶斷裂與微斷裂也發(fā)生活動,這些斷裂與微斷裂溝通梅山組、三亞組烴源巖與黃流組、梅山組圈閉,為天然氣垂向運移提供通道。黃流組氣藏接收梅山組和三亞組烴源巖生成的天然氣充注,梅山組氣藏主要接收三亞組烴源巖生成的天然氣充注,從而造成該區(qū)氣藏天然氣地球化學特征的差別。
從L1至L3氣藏天然氣的地球化學特征與氣藏成藏過程來看,凹陷斜坡帶不同區(qū)域勘探策略應有所不同??拷贾幸粋葏^(qū)域與靠近隆起區(qū)一側相比,其氣源既有梅山組烴源巖又有三亞組烴源巖,且烴源巖厚度較大,氣源物質基礎更加雄厚。但是同一層系其儲層因埋深增加會使其物性變差,因此近凹一側應選擇相對較新的層系勘探,如黃流組,而靠近隆起區(qū)一側其勘探層可選擇相對老層系,如梅山組。
(1)位于鶯歌海凹陷東斜坡南部的L氣田,不同層系氣藏天然氣的地球化學特征差異較大,梅山組較黃流組天然氣組分偏干,黃流組天然氣濕度變化大;梅山組天然氣重烴(乙、丙烷)碳同位素值較黃流組的整體偏重,且變化范圍大。
(2) L氣田天然氣均為煤型氣,依據(jù)甲烷、乙烷及丙烷碳同位素值及δ13C1-δ13C2等參數(shù)進一步細分為M型和S型,M型氣主要與梅山組烴源巖有關,S型氣主要來自三亞組源巖。從近凹L1氣藏至近隆L3氣藏,天然氣類型由既有M型也有S型,轉變?yōu)橐許型為主。
(3)L氣田天然氣分布的差異性與烴源巖生烴過程、氣藏的空間位置與垂向充注過程密切相關。全新世凹陷斜坡南部梅山組和三亞組烴源巖進入高—過成熟階段,近凹中一側梅山組和三亞組烴源巖生成的天然氣沿斷裂與微斷裂進入黃流組成藏,形成L1氣藏,而近隆一側來自三亞組的天然氣進入梅山組二段成藏形成L3氣藏。