內(nèi)蒙古近地面臭氧污染時空分布特征及氣象條件分析

胡亞男，王 佳，徐麗娜，韓見弘

1.內(nèi)蒙古自治區(qū)氣象服務(wù)中心，內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051 2.內(nèi)蒙古自治區(qū)呼和浩特生態(tài)環(huán)境監(jiān)測站，內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051

臭氧(O3)是揮發(fā)性有機物(VOCs)和氮氧化物(NOx)在紫外線照射下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物，是我國區(qū)域大氣復(fù)合污染的重要因素，近地面O3超過自然水平會對人體健康、生態(tài)系統(tǒng)和氣候變化有顯著影響。近年來，中國多省市近地面O3污染逐漸取代PM2.5成為夏季的首要污染物，在排放源相對穩(wěn)定的情況下，大氣污染物濃度變化主要受天氣形勢和氣象要素影響。

內(nèi)蒙古自治區(qū)所處緯度較高，多晴朗少云天氣，且紫外線輻射較強，有利于O3生成，但地勢相對平坦，整體風(fēng)速偏高，又有利于污染物的擴散。由于內(nèi)蒙古地形狹長，東西部氣候差異明顯，污染物時空分布特征也不同。目前關(guān)于O3污染與氣象因子相關(guān)分析的研究較多[1-4]，關(guān)于內(nèi)蒙古O3污染特征分析的研究較少，大多針對個別盟市[5-6]或旗縣[7]。陳志青等[8-9]對內(nèi)蒙古O3濃度時空變化的分析表明，2017年較2015年O3濃度呈加重趨勢，空間分布表現(xiàn)為中部>西部>東部，這與我們對2018—2020年內(nèi)蒙古O3的時空分布特征分析結(jié)論不同，說明內(nèi)蒙古O3濃度時空分布特征隨時間而變化。因此，本文研究了近幾年內(nèi)蒙古O3污染的時空分布特征，并針對全區(qū)O3污染典型個例進行天氣形勢和氣象要素的分析，為內(nèi)蒙古O3預(yù)報和減排決策等提供參考和依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)資料

2018年1月1日至2020年12月31日內(nèi)蒙古12個盟市O3日最大8 h滑動平均值數(shù)據(jù)來自內(nèi)蒙古環(huán)境監(jiān)測中心站，呼和浩特市O3和PM10逐小時數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺。內(nèi)蒙古12個盟市氣象要素逐小時數(shù)據(jù)來自“國省統(tǒng)一氣象數(shù)據(jù)環(huán)境系統(tǒng)(CIMISS)”，包括氣溫、降水量、相對濕度、10 min平均風(fēng)速、10 min平均風(fēng)向、地表溫度和能見度等。2018年5月30日至6月4日FNL再分析資料來自美國國家環(huán)境預(yù)測中心(NCEP)，時間分辨率為6 h。

1.2 研究方法

按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)[10]規(guī)定，采用O3日最大8 h滑動平均值的第90百分位數(shù)(O3-8 h-90per)進行O3質(zhì)量濃度年評價；使用2018—2020年內(nèi)蒙古12個盟市O3日最大8 h滑動平均值數(shù)據(jù)進行月變化特征和周末效應(yīng)的分析；以《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[11]中污染物的二級濃度限值為依據(jù)進行超標(biāo)率統(tǒng)計，即O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度限值為160 μg/m3，1 h平均質(zhì)量濃度限值為200 μg/m3。

選取內(nèi)蒙古O3污染典型個例，分析天氣形勢和氣象條件對O3質(zhì)量濃度的影響，2018年5月31日至6月3日O3在內(nèi)蒙古大部分地區(qū)達到輕度污染及以上，為了解O3污染發(fā)展和消散時天氣形勢，前后各多取1 d，即選取2018年5月30日至6月4日進行個例分析。使用NCEP FNL資料分析該過程天氣形勢演變特征，并以呼和浩特市為例對比O3和氣象要素的逐小時序列，分析氣象要素對O3的影響。

2 結(jié)果與討論

2.1 內(nèi)蒙古近地面O3濃度的時空分布特征

2.1.1 內(nèi)蒙古O3質(zhì)量濃度年評價

內(nèi)蒙古2018—2020年O3-8 h-90per分別為146、137、131 μg/m3，均未超過國家二級標(biāo)準(zhǔn)限值且呈逐年下降的趨勢。由《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(2019—2020年)》可知，2019年全國O3質(zhì)量濃度較2018年上升6.5%。與全國O3質(zhì)量濃度上升態(tài)勢不同，內(nèi)蒙古2019年較2018年下降6.2%。2020年全國O3質(zhì)量濃度較2019年下降6.8%，內(nèi)蒙古2020年較2019年下降4.4%。從2018—2020年內(nèi)蒙古12個盟市O3-8 h-90per來看(表1)，高值主要分布在內(nèi)蒙古中西部偏南地區(qū)，尤其是烏海市和鄂爾多斯市。2018年內(nèi)蒙古O3-8 h-90per為114～164 μg/m3，僅烏海市、阿拉善盟和鄂爾多斯市超過國家二級標(biāo)準(zhǔn)限值,2019年為109～155 μg/m3，2020年為106～147 μg/m3，均低于國家二級標(biāo)準(zhǔn)限值。除赤峰市2020年O3-8 h-90per較2018年上升3.1%，其他盟市均表現(xiàn)為下降趨勢，其中錫林郭勒盟下降幅度最大，可達20%。

表1 2018—2020年內(nèi)蒙古O3-8 h-90perTable 1 O3-8 h-90per from 2018 to 2020 in Inner Mongolia

內(nèi)蒙古O3質(zhì)量濃度逐年降低，分析原因認為：一方面由于近幾年能源結(jié)構(gòu)和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整，大力發(fā)展新能源，減排效果顯著。據(jù)內(nèi)蒙古能源局統(tǒng)計，截至2020年底內(nèi)蒙古新能源裝機達到50.54 GW，居全國第一，1/3的電力裝機和1/6的社會用電量來自新能源。另一方面，從內(nèi)蒙古2018—2020年5—7月氣象要素區(qū)域平均值或極值來看(表2)，平均日照百分率逐年降低，尤其2020年下降幅度更大，說明實際日照時間減少，同時太陽輻射量減少；而平均最大風(fēng)速和平均風(fēng)速逐年增大，且平均最大風(fēng)速為11.46～12.16 m/s，有利于大氣污染物的擴散；平均氣溫、最高氣溫和極端氣溫在2019和2020年均比2018年有所降低。這些都是導(dǎo)致O3質(zhì)量濃度降低的氣象因素。

表2 內(nèi)蒙古2018—2020年5—7月氣象要素均值或極值Table 2 Average or extreme value of meteorologicalelements in Inner Mongolia from Mayto July in 2018-2020

內(nèi)蒙古12個盟市2018—2020年O3超標(biāo)率如圖1所示，西部盟市明顯高于東部盟市，各盟市O3超標(biāo)率均顯著下降，尤其是阿拉善盟和烏海市，2020年比2018年分別降低了10.1%和8.2%，僅赤峰市和通遼市略微上升。2018、2019、2020年O3超標(biāo)時間分別為1～45、0～28、0～16 d，年超標(biāo)率分別為0.3%～12.3%、0.0%～7.7%、0.0%～4.4%。2018、2019年烏海市O3超標(biāo)率最高，分別為12.3%、7.7%；2020年通遼市最高，為4.4%；興安盟和呼倫貝爾市O3超標(biāo)率不超過0.5%，幾乎不存在O3污染問題。

圖1 2018—2020年內(nèi)蒙古12個盟市O3超標(biāo)率Fig.1 Ozone exceeding rate of 12 leaguecities in Inner Mongolia in 2018-2020

2.1.2 內(nèi)蒙古各盟市O3質(zhì)量濃度月變化特征

如圖2所示，各盟市O3月平均質(zhì)量濃度和O3月超標(biāo)率的變化趨勢均呈單峰型分布，峰值主要出現(xiàn)在5—7月，興安盟和呼倫貝爾市與其他盟市不同，6月O3質(zhì)量濃度低于5月和7月。春夏季O3質(zhì)量濃度明顯高于秋冬季，這是由于秋冬季太陽輻射減弱，氣溫降低，尤其冬季高濃度大氣顆粒物導(dǎo)致氣溶膠光學(xué)厚度增大，使得光化學(xué)反應(yīng)速率減緩，O3質(zhì)量濃度相對較低[12-13]。蒙西地區(qū)(阿拉善盟至烏蘭察布市)O3質(zhì)量濃度明顯高于蒙東地區(qū)(錫林郭勒盟至呼倫貝爾市)，蒙西各盟市O3月平均質(zhì)量濃度峰值為137～146 μg/m3，蒙東各盟市為102 ～127 μg/m3。烏海市和鄂爾多斯市在6月O3超標(biāo)率最高，均可達26.7%，呼和浩特市、包頭市、烏蘭察布市和阿拉善盟超標(biāo)率峰值為22.2%～24.4%，巴彥淖爾市、通遼市和赤峰市為15.6%～18.9%，錫林郭勒盟、興安盟和呼倫貝爾市較低，為1.1%～4.3%。

圖2 內(nèi)蒙古12個盟市O3月平均質(zhì)量濃度和O3月超標(biāo)率Fig.2 Monthly average ozone concentration and monthly ozoneexceeding rate in 12 league cities of Inner Mongolia

2.1.3 內(nèi)蒙古各盟市O3周末效應(yīng)

由于內(nèi)蒙古O3質(zhì)量濃度高值分布在5—7月，將2018—2020年5—7月O3日最大8 h滑動平均值數(shù)據(jù)按工作日(周一至周五)和周末(周六和周日)劃分，周末效應(yīng)用工作日和周末O3質(zhì)量濃度的差值百分比表示，如圖3所示。錫林郭勒盟、赤峰市、通遼市和興安盟的O3質(zhì)量濃度在周末高于工作日，差值百分比為-6.6%～-2.6%，其余盟市表現(xiàn)相反，即在工作日高于周末，差值百分比為1.6%～7.7%，O3的周末效應(yīng)存在東西部差異。ZHAO等[14]的研究表明，O3的前體物NOx主要來自工業(yè)源、電力源和交通源，總貢獻率接近90%，VOCs主要來自交通源，包括機動車尾氣與汽油揮發(fā)源等[15-17]，而夏季O3濃度高主要受工業(yè)源和交通源的影響[18]，由于中西部盟市第二產(chǎn)業(yè)(工業(yè)類)占比相對東部盟市更高，因此工作日O3前體物排放更多，導(dǎo)致O3濃度更高。

圖3 內(nèi)蒙古12個盟市O3周末效應(yīng)Fig.3 Weekend effects of ozone concentrationin 12 league cities in Inner Mongolia

選取烏海市和通遼市分別代表西部和東部地區(qū)，對比分析O3質(zhì)量濃度在周末與工作日的日變化特征，結(jié)果如圖4所示。由于夜間NO2在紫外線輻射催化作用生成氧原子的反應(yīng)較弱，主要進行的是NO對O3的消耗，而周末O3前體物NOx的排放低于工作日，因此夜間NO對O3的消耗減少，烏海市和通遼市O3質(zhì)量濃度在夜間均表現(xiàn)為周末高于工作日；在白天10：00之后烏海市工作日O3質(zhì)量濃度高于周末，而通遼市全天均表現(xiàn)為周末O3質(zhì)量濃度高于工作日，這主要與NO2/NO(表示NO2與NO質(zhì)量濃度比，下同)和O3的累積速率有關(guān)，NO2/NO越高越有利于O3生成[19]。

圖4 烏海市和通遼市周末和工作日O3質(zhì)量濃度日變化Fig.4 Diurnal variation of ozone concentrationin Wuhai City and Tongliao City onweekends and weekdays

2.2 O3污染典型個例天氣形勢和氣象要素分析

2.2.1 O3污染典型個例過程

從2018年5月30日至6月4日內(nèi)蒙古各盟市O3日最大8 h滑動平均質(zhì)量濃度和PM10質(zhì)量濃度來看(表3)，此次過程前期主要表現(xiàn)為O3污染，后期逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镻M10污染，兩者在空間上均有由西向東發(fā)展的趨勢。5月30日西部阿拉善盟O3質(zhì)量濃度達到輕度污染，5月31日蒙西地區(qū)(阿拉善盟至烏蘭察布市)大部分為輕度污染，其中鄂爾多斯市為中度污染；6月1日除呼倫貝爾市、興安盟和赤峰市外，其余盟市均為輕度污染，其中鄂爾多斯市和包頭市為中度污染；6月2日西部盟市(阿拉善盟、烏海市、巴彥淖爾市和包頭市)轉(zhuǎn)為PM10污染，其他盟市為O3污染，其中烏蘭察布市和錫林郭勒盟為中度污染；6月3日僅赤峰市和通遼市為O3輕度污染，其他盟市均為PM10污染，其中呼倫貝爾市和錫林郭勒盟分別達到嚴(yán)重污染和重度污染；6月4日全區(qū)空氣質(zhì)量好轉(zhuǎn)，僅烏海市為PM10輕度污染，其他盟市為優(yōu)或良。這與風(fēng)場和溫度場的變化密切相關(guān)，需要結(jié)合天氣形勢進一步分析。

表3 2018年5月30日至6月4日 內(nèi)蒙古12個盟市O3日最大8h滑動平均質(zhì)量濃度和PM10質(zhì)量濃度日均值Table 3 Daily maximum 8h moving average concentration of O3 and daily mean concentration of PM10in 12 league cities of Inner Mongolia from May 30 to June 4,2018

2.2.2 O3污染天氣形勢分析

2018年5月30日至6月4日 850 hPa高度場、溫度場和10 m高度風(fēng)場如圖5所示，其中藍色實線表示850 hPa位勢高度，黑色箭頭表示10 m高度風(fēng)速。5月30—31日內(nèi)蒙古中西部地區(qū)對流層低層不斷有南部暖平流匯入，逐漸形成深厚的暖高壓(暖脊)，在反氣旋和輻散下沉氣流控制下為晴朗少云天氣，同時在強烈的太陽輻射作用下溫度升高，中西部地區(qū)O3達到輕度污染。6月1—2日蒙古國西部對流層低層槽底不斷有冷平流匯入，槽加深發(fā)展，槽前暖平流和暖脊東移，由中西部O3污染轉(zhuǎn)變?yōu)橹袞|部O3污染；6月2日內(nèi)蒙古西部地區(qū)在北下的冷平流、大風(fēng)以及前期高溫后干燥的地表有利于起沙等條件的作用下，表現(xiàn)為PM10污染。6月3日在內(nèi)蒙古東北部地區(qū)槽發(fā)展為強盛的冷渦，等高線密集，冷平流較強，氣溫顯著下降，全區(qū)O3質(zhì)量濃度降低，PM10質(zhì)量濃度升高，在呼倫貝爾市和錫林郭勒盟PM10達到嚴(yán)重污染；由于粗顆粒物PM10易于沉降和擴散，在大風(fēng)的持續(xù)作用下，6月4日全區(qū)大部地區(qū)空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)為優(yōu)良。綜上所述，此次O3污染過程表現(xiàn)為前期南部暖平流匯入和深厚暖高壓控制內(nèi)蒙古大部分地區(qū)，O3濃度升高并達到輕度污染及以上；后期來自蒙古國西部地區(qū)的冷槽東移發(fā)展，在內(nèi)蒙古東北部形成冷渦，冷平流較強且降溫顯著，O3濃度下降。

圖5 850 hPa高度場、溫度場和10 m風(fēng)場日平均空間分布圖Fig.5 The daily average spatial distribution of the850 hPa height,temperature and 10 m wind

2.2.3 氣象要素對O3和PM10質(zhì)量濃度的影響

以呼和浩特市為例，2018年5月30日至6月4日O3、PM10質(zhì)量濃度和氣象要素逐小時時間序列如圖6所示。O3質(zhì)量濃度和氣溫、地表溫度呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.79和0.71，與相對濕度呈負相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.43，均通過了置信度為0.01的顯著性水平檢驗。從O3污染前期氣象條件來看，5月30日至6月2日氣溫和地表氣溫維持在較高水平，日最高氣溫為27～28 ℃，最高地表溫度為51～56 ℃，風(fēng)速較小，為0.6 ～5.3 m/s，能見度較高，為33～35 km；白天(08：00—19：00)風(fēng)向以西南風(fēng)為主，而呼和浩特市北部和東南部為山地、南部和西南部為平原的地形導(dǎo)致地勢由東北向西南傾斜，西南風(fēng)使得大氣污染物不易擴散；這些均為有利于O3生成和積累的氣象條件。5月30日至6月2日 O3濃度峰值逐漸升高，6月1日和2日 O3質(zhì)量濃度分別為225 μg/m3和234 μg/m3，均達到輕度污染。

圖6 2018年5月30日至6月4日呼和浩特市O3、PM10 、PM2.5質(zhì)量濃度和氣象要素時間序列Fig.6 Time series of O3,PM10,PM2.5 concentration and meteorological elementsin Hohhot from May 30 to June 4,2018

6月3日10 min平均風(fēng)速超過8 m/s，01：00風(fēng)速達到12 m/s，為6級強風(fēng)風(fēng)力，風(fēng)向為西北風(fēng)，PM10質(zhì)量濃度在6月3日02：00飆升至823 μg/m3，同時能見度下降至4.5 km;6月3日最高氣溫和最高地表溫度較前一天均下降5 ℃，O3質(zhì)量濃度從前一天的233 μg/m3下降至102 μg/m3，PM10也在西北風(fēng)的持續(xù)作用下在午后降至39 μg/m3。此次過程中PM2.5/PM10(表示PM2.5與PM10質(zhì)量濃度比)為12%～40%，在PM10質(zhì)量濃度超過500 μg/m3時，PM2.5/PM10僅為18%～23%，說明這是一次沙塵天氣過程，后期O3質(zhì)量濃度的下降得益于溫度和能見度降低以及易于污染物擴散的風(fēng)向。

3 結(jié)論

1)內(nèi)蒙古2018—2020年 O3質(zhì)量濃度年評價值均未超過國家二級標(biāo)準(zhǔn)限值且呈逐年下降的趨勢，各盟市O3超標(biāo)率也顯著下降，僅赤峰市和通遼市略微上升。內(nèi)蒙古O3質(zhì)量濃度高值區(qū)主要分布在中西部偏南地區(qū)，尤其烏海市和鄂爾多斯市，在6月平均O3超標(biāo)率可達26.7%。

2)內(nèi)蒙古O3的周末效應(yīng)存在東西部差異，錫林郭勒盟、赤峰市、通遼市和興安盟O3質(zhì)量濃度在周末高于工作日，其余盟市表現(xiàn)相反。

3)O3濃度變化和天氣形勢關(guān)系密切，南部暖平流匯入和深厚暖高壓控制內(nèi)蒙古大部地區(qū)，O3濃度升高，蒙古國西部地區(qū)冷槽東移發(fā)展，在內(nèi)蒙古東北部形成冷渦，冷平流強且降溫顯著，O3濃度下降。

4)高溫、低濕、微風(fēng)和較高的能見度均為有利于O3生成的氣象條件，而西北大風(fēng)通過降低溫度、能見度和易于擴散的風(fēng)向使得內(nèi)蒙古O3濃度降低，但同時可能會導(dǎo)致PM10污染。