全固態(tài)連續(xù)228 nm 深紫外激光器研究

趙志斌，程成，李權(quán)，徐東昕，陳浩，劉國(guó)軍，喬忠良，王德波，鄭權(quán)，曲軼，薄報(bào)學(xué)

（1 長(zhǎng)春理工大學(xué)高功率半導(dǎo)體激光國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)春 130022）

（2 海南師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院 海南省激光技術(shù)與光電功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，海口 571158）

（3 長(zhǎng)春新產(chǎn)業(yè)光電技術(shù)有限公司，長(zhǎng)春 130103）

0 引言

228 nm 波段在紫外共振拉曼光譜技術(shù)中具有非常重要的應(yīng)用，例如檢測(cè)DNA 甲基化［1］和蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)［2-3］，此外還可檢測(cè)炸藥［4］。其原因是，228 nm 譜線激發(fā)，可使胞嘧啶（DNA 成分）、氨基酸（蛋白質(zhì)成分）和NOx（炸藥成分）中分子的π 電子系統(tǒng)能級(jí)發(fā)生躍遷，進(jìn)而增加拉曼強(qiáng)度［5］。另外，在滅活細(xì)菌病毒方面，在低劑量輻照下，與典型的254 nm 深紫外線相比，200～230 nm 波段紫外線同樣可以滅活細(xì)菌、空氣中的流感和SARS-CoV-2 病毒等病原體而幾乎不損害人體細(xì)胞［6-9］。國(guó)際上把200～230 nm 波段深紫外光命名為“遠(yuǎn)紫外線”。2022 年中國(guó)冬季奧運(yùn)會(huì)廣泛使用遠(yuǎn)紫外線進(jìn)行殺菌消毒，并稱之為“光疫苗”。與殺菌用典型254 nm紫外線相比，遠(yuǎn)紫外線對(duì)人體細(xì)胞無害的生物物理原理是蛋白質(zhì)對(duì)該波段存在吸收峰［10］，遠(yuǎn)紫外線可以穿過比人體細(xì)胞小得多的微生物（細(xì)菌或病毒典型直徑1 μm 和0.1 μm）［11］，而典型人體細(xì)胞的直徑范圍約為10～25 μm，遠(yuǎn)紫外線被人體細(xì)胞質(zhì)中的蛋白質(zhì)強(qiáng)烈吸收，并且在到達(dá)人體細(xì)胞核之前急劇減弱［12］。在遠(yuǎn)紫外線（200～230 nm）波段范圍內(nèi)，準(zhǔn)分子燈發(fā)射峰值波長(zhǎng)為222 nm 光，且已初步投入使用。激光光源能實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)距離傳輸，在遠(yuǎn)距滅菌消毒領(lǐng)域可彌補(bǔ)準(zhǔn)分子燈的不足。因此，開展遠(yuǎn)紫外線（200～230 nm）波段內(nèi)新型光源的研究具有非常重要的研究意義。

上述采用紫外共振拉曼光譜技術(shù)檢測(cè)生物分子和炸藥用的228 nm 深紫外激光光源，通常使用輸出功率在mW 量級(jí)的Ti：sapphire 激光器［2-4］，但是Ti：sapphire 激光器的泵浦源通常采用摻Nd 激光倍頻獲得的綠光［13-15］，使激光器整體結(jié)構(gòu)較復(fù)雜和較高成本。目前，另一個(gè)獲得228 nm 激光最直接且結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的方法是采用摻Nd 增益介質(zhì)準(zhǔn)三能級(jí)激光系統(tǒng)0.91 μm 譜線進(jìn)行四倍頻產(chǎn)生。2020 年，國(guó)外報(bào)道了LD 端面泵浦0.91 μm Nd：GdVO4脈沖運(yùn)轉(zhuǎn)激光四倍頻產(chǎn)生228 nm 光源［5］。2021 年，本課題組報(bào)道了LD 端面泵浦0.91 μm Nd：YVO4激光脈沖運(yùn)轉(zhuǎn)四倍頻228 nm 激光器［16］。采用脈沖運(yùn)轉(zhuǎn)方式，有利于實(shí)現(xiàn)非線性光學(xué)頻率變換和提高效率，但同時(shí)也使整個(gè)系統(tǒng)復(fù)雜和增加成本。本文基于紫外共振拉曼光譜技術(shù)檢測(cè)分子結(jié)構(gòu)和殺菌消毒用的需求，研究系統(tǒng)簡(jiǎn)單緊湊的連續(xù)228 nm 激光器。根據(jù)參考文獻(xiàn)，目前關(guān)于摻Nd 增益介質(zhì)準(zhǔn)三能級(jí)激光系統(tǒng)0.9 μm 波段四倍頻獲得連續(xù)波深紫外激光鮮有報(bào)道。對(duì)于連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)激光的四倍頻，為了提高其倍頻效率，通常采用單頻激光輸出結(jié)合環(huán)形腔四倍頻的方法，但是該方案不僅成本高，而且結(jié)構(gòu)較復(fù)雜，不建議使用。本文采用V 型腔腔內(nèi)二倍頻和腔外四倍頻部分采用透鏡聚焦方式的簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)中，激光模式匹配、二倍頻晶體的擺放位置，以及四倍頻部分聚焦鏡焦距和四倍頻晶體長(zhǎng)度的選取是實(shí)現(xiàn)連續(xù)228 nm 激光輸出的關(guān)鍵因素。本文通過理論研究和實(shí)驗(yàn)優(yōu)化V 型激光諧振腔參數(shù)獲得較合適的泵浦光與基頻光的模式匹配，以及倍頻晶體的合理選取和放置，采用LBO 晶體，對(duì)LD 端面泵浦Nd：YVO4的914 nm 基頻光進(jìn)行腔內(nèi)二倍頻獲得最高功率為2.2 W 的457 nm 連續(xù)激光輸出，其光束質(zhì)量因子和分 別 為1.16 和1.11，再通過BBO 晶體對(duì)457 nm 藍(lán)光進(jìn)行腔外倍頻，獲得了功率為6 mW 的228 nm 深紫外連續(xù)波激光。

1 理論分析

1.1 V 型諧振腔

本實(shí)驗(yàn)激光諧振腔采用V 型諧振腔結(jié)構(gòu)，使基頻光分臂獲得較好的泵浦光與基頻光的模式匹配，同時(shí)倍頻光分臂中具有較小的光腰，增強(qiáng)914 nm 基頻光產(chǎn)生和提高其倍頻效率?？紤]Nd：YVO4晶體產(chǎn)生的熱焦距，利用ABCD 矩陣和穩(wěn)定腔條件，采用Matlab 程序計(jì)算，得到臂長(zhǎng)L1和L2對(duì)腔內(nèi)光斑大小的影響，如圖1 所示。從圖1 可以看出，腔不同位置的光斑大小對(duì)L1長(zhǎng)度變化不敏感，但是對(duì)L2長(zhǎng)度變化很敏感。摻Nd增益介質(zhì)的準(zhǔn)三能級(jí)激光系統(tǒng)，模式匹配對(duì)其輸出性能影響較大。因此，在實(shí)驗(yàn)室過程中，為了獲得較好模式匹配，要仔細(xì)調(diào)節(jié)臂L2的長(zhǎng)度。此外，從腔內(nèi)不同位置的光斑大小變化可得知，靠近臂L2的反射鏡位置，其光斑較小，因此，二倍頻晶體要挨著臂L2的反射鏡放置。

1.2 倍頻晶體的選取

對(duì)用與產(chǎn)生457 nm 藍(lán)光和228 nm 深紫外光的非線性倍頻晶體特性進(jìn)行總結(jié)，如表1 所示。Lithium triborate LiB3O5（LBO）和Bismuth borate BiB3O5（BiBO）是可以實(shí)現(xiàn)近紅外波段倍頻產(chǎn)生藍(lán)光的兩種商業(yè)化非線性倍頻晶體。在914 nm 激光二倍頻中，雖然BiBO 具有大的非線性系數(shù)3.44 pm/V，但是其大的走離角（44.99 mrad），導(dǎo)致獲得光斑的光束質(zhì)量差，因此BiBO 不適合在本實(shí)驗(yàn)中使用。LBO 因具有小的走離角（12.48 mrad），因此本文選用LBO 作為二倍頻晶體。雖然LBO 具有小的非線性系數(shù)0.803 pm/V，但是可以通過延長(zhǎng)LBO 的長(zhǎng)度補(bǔ)償相對(duì)較小的非線性系數(shù)值。

表1 可產(chǎn)生457 nm 與228 nm 激光的線性晶體特性Table 1 Nonlinear optical characteristics for 457 nm and 228 nm generation in borate crystals

目前，常用的紫外四倍頻非線性晶體主要是β-BaB2O4（BBO）和（CsLiB6O10）CLBO 晶體。其中，CLBO晶體具有較高的非線性系數(shù)、較小的走離角度以及對(duì)紫外波段的激光沒有吸收作用等優(yōu)點(diǎn)，有利于獲得較高輸出功率、較好光束質(zhì)量的紫外光輸出，但CLBO 晶體在457 nm 不能實(shí)現(xiàn)相位匹配（對(duì)于二倍頻）。RbBe2BO3F2（RBBF）和KBe2BO3F2（KBBF）晶體也能用于產(chǎn)生紫外光，但是其有效非線性系數(shù)較小，而且生產(chǎn)技術(shù)還不夠成熟，還沒有實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的商業(yè)化商品，不利于獲得較高功率的紫外激光輸出。相比于其他晶體，BBO 晶體是較為成熟的一種非線性晶體，具有較大的有效非線性系數(shù)及較高的損傷閾值，且光學(xué)性能穩(wěn)定、透光波長(zhǎng)范圍較寬，是目前用來產(chǎn)生紫外及深紫外波段激光最廣泛的一種晶體，并且其生產(chǎn)技術(shù)比較成熟。因此，本文選用BBO 作為四倍頻晶體。

2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖2 所示。泵浦源采用光纖耦合輸出的LD，其最大輸出功率為110 W，中心波長(zhǎng)為808 nm，光纖芯徑是400 μm，數(shù)值孔徑NA=0.22。泵浦光耦合系統(tǒng)由兩個(gè)焦距f=10 mm 的平凸鏡和一個(gè)45°偏振片構(gòu)成，其成像放大倍數(shù)接近1∶1。Nd：YVO4晶體的尺寸為4×4×5 mm3，摻雜原子數(shù)分?jǐn)?shù)為0.1%。Nd：YVO4晶體左端面作為諧振腔的一個(gè)端鏡M1，鍍有808 nm、1 064 nm 增透膜和914 nm 高反膜；晶體的右端面鍍有914 nm、1 064 nm 和1 342 nm 增透膜。使用0.1 mm 厚的銀箔包裹Nd：YVO4晶體側(cè)面，并放置在紫銅熱沉中，通過水冷進(jìn)行溫度控制。輸出鏡M 是平凹鏡，其曲率半徑為100 mm，鍍有914 nm 高反膜，457 nm、1 064 nm 和1 342 nm 增透膜；平凹鏡M2 作為反射鏡，其曲率半徑為200 mm，鍍有457 nm 和914 nm 高反膜。由Nd：YVO4晶體的左端面M1、M 和M2 構(gòu)成一個(gè)V 型激光諧振腔，兩臂夾角α為5°。LBO 倍頻晶體采用I類臨界相位匹配，其切割角度為θ=90°，φ=21.7°，尺寸為4×4×15 mm3，晶體兩端面鍍有457 nm、914 nm 和1 064 nm 增透膜。M3 為457 nm 聚焦鏡，其焦距為150 mm，鍍有457 nm 增透膜。BBO 倍頻晶體的尺寸為4×4×10 mm3，采用I 類臨界相位匹配，其切割角為θ=61.4°。457 nm 激光從鏡M 輸出，經(jīng)過M3 聚焦鏡聚焦，在焦點(diǎn)處放置BBO 晶體，經(jīng)過BBO 晶體倍頻獲得228 nm 連續(xù)深紫外激光。分光棱鏡M4 用于分離457 nm和228 nm 激光。本文的激光光譜采用美國(guó)OCEAN OPTICS 公司HR4000CG-UV-NIR 光譜儀測(cè)量，激光輸出功率采用以色列OPHIR 公司NOVAII 和加拿大GENTEC-EO 公司MAESTRO 激光功率計(jì)測(cè)量，采用美國(guó)THORLABS 公司BP209/VIS 光束質(zhì)量分析儀測(cè)量激光光斑。

3 457 nm 連續(xù)激光輸出

基于本實(shí)驗(yàn)采用透鏡聚焦方式進(jìn)行腔外四倍頻，457 nm 連續(xù)激光的輸出功率和光束質(zhì)量是產(chǎn)生連續(xù)228 nm 激光的關(guān)鍵因素。為了獲得較高性能的457 nm 激光輸出，實(shí)驗(yàn)中在L1=140 mm 下，L2分別取70 mm、68 mm 和66 mm，得到457 nm 激光輸出功率隨注入泵浦功率的變化關(guān)系如圖3（a）所示。在注入泵浦功率為26 W 下，獲得連續(xù)457 nm 激光輸出的最大功率分別為1.6 W（L2=70 mm）、2.2 W（L2=68 mm）和1.2 W（L2=66 mm），且L2=68 mm 時(shí)獲得的光斑光束質(zhì)量比L2=70 mm 和66 mm 的好。圖3（b）是L2=68 mm，在457 nm激光最高輸出功率下的光斑和光束質(zhì)量，得到其光斑為TEM00模。相比L2=70 mm 和66 mm，在L2取68 mm時(shí)，獲得457 nm 激光的輸出性能最高，原因是獲得較合適的泵浦光與基頻光的模式匹配。因此，選取L2=68 mm 的諧振腔產(chǎn)生的457 nm 激光進(jìn)行腔外四倍頻。

4 228 nm 連續(xù)激光輸出

為了提高457 nm 激光的倍頻效率，最佳聚焦條件有［17］

式中，L為非線性晶體長(zhǎng)度，Zr為聚焦光束的瑞利長(zhǎng)度。根據(jù)式（2），選擇合適的位置放置M3 聚焦鏡和BBO晶體。最終，通過測(cè)量得到其光斑大小約為100 μm。功率為2.2 W 的457 nm 連續(xù)激光經(jīng)過BBO 晶體后，得到功率為6 mW 的228 nm 深紫外激光。圖4（a）深紫外激光輸出光譜，峰值在228 nm 附近。228 nm 激光輸出功率與457 nm 激光注入功率的關(guān)系如圖4（b）所示，228 nm 激光輸出功率隨著注入功率增加而增加。圖4（c）是228 nm 激光光斑，其中右上角是激光照射在白紙上的發(fā)光效果，輸出光斑為橢圓形，原因是457 nm 激光經(jīng)BBO 晶體倍頻后，228 nm 倍頻光的走離角較大。圖4（d）為一小時(shí)內(nèi)228 nm 激光輸出功率在6 mW 時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試，得到其穩(wěn)定度為1.8%。

5 結(jié)論

本文采用V 型腔腔內(nèi)二倍頻和透鏡聚焦方式腔外四倍頻的結(jié)構(gòu)，基于Nd：YVO4準(zhǔn)三能級(jí)激光系統(tǒng)914 nm基頻光級(jí)聯(lián)非線性光學(xué)頻率變換獲得全固態(tài)連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)228 nm 深紫外激光器。用LD 端面泵浦Nd：YVO4晶體，通過理論研究和實(shí)驗(yàn)優(yōu)化V 型激光諧振腔參數(shù)獲得較合適的泵浦光與基頻光的模式匹配，以及倍頻晶體的合理選取和放置，采用LBO 晶體，對(duì)LD 端面泵浦Nd：YVO4的914 nm 基頻光進(jìn)行腔內(nèi)二倍頻獲得最高功率為2.2 W 的457 nm 連續(xù)激光輸出，其光束質(zhì)量因子Mx2和My

2分別為1.16 和1.11，再通過BBO 晶體對(duì)457 nm 藍(lán)光進(jìn)行腔外倍頻，獲得了功率為6 mW 的228 nm 深紫外連續(xù)波激光，激光光斑呈橢圓形，一小時(shí)內(nèi)其功率穩(wěn)定性為1.8%。該激光器輸出性能基本滿足紫外共振拉曼光譜技術(shù)檢測(cè)生物分子和殺菌消毒的要求。