寧德核電廠周圍環(huán)境空氣中14C的監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià)

林明貴

(福建省輻射環(huán)境監(jiān)督站，福州 350013)

14C是核電廠運(yùn)行時(shí)向環(huán)境排放的主要放射性核素，其半衰期較長(zhǎng)(5 730 a)。其排放途徑主要是氣態(tài)流出物，經(jīng)排放后進(jìn)入環(huán)境，并在環(huán)境中遷移擴(kuò)散。由于C是組成生物組織的主要元素，進(jìn)入環(huán)境中的14C，最終可能通過(guò)各種途徑進(jìn)入人體，對(duì)公眾造成輻射影響[1]。核電廠的輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)表明，14C常成為核電廠排放流出物環(huán)境輻射影響的關(guān)鍵核素[2]。以寧德核電廠為例，核電廠4臺(tái)CPR1000核電機(jī)組正常運(yùn)行對(duì)關(guān)鍵居民組造成的輻射劑量中，14C的貢獻(xiàn)比例為21.14%[3]。國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB 6249—2011)規(guī)定了核電廠流出物中14C的排放限值[4]，因而需要開展相應(yīng)的排放控制管理；開展核電廠周圍環(huán)境空氣中14C的監(jiān)測(cè)，是核電廠輻射環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的重要內(nèi)容。國(guó)內(nèi)外核電廠的輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)研究表明，14C是除3H外在環(huán)境中最有可能檢出來(lái)自核電廠排放影響的核素之一[5-8]。

寧德核電廠目前運(yùn)行有4臺(tái)CPR1000壓水堆核電機(jī)組，其首臺(tái)機(jī)組于2013年4月15日投入商運(yùn)，至2021年，核電廠4臺(tái)機(jī)組已有30堆年的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)。按照輻射環(huán)境監(jiān)督管理的要求，2013年開始，福建省輻射環(huán)境監(jiān)督站對(duì)寧德核電廠開展了監(jiān)督性監(jiān)測(cè)，至2021年，積累了9年的輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。本文根據(jù)多年來(lái)寧德核電廠周圍環(huán)境空氣中14C的監(jiān)測(cè)結(jié)果，分析寧德核電廠排放可能的影響，評(píng)價(jià)其變化趨勢(shì)和規(guī)律，可為國(guó)內(nèi)同行開展相應(yīng)監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià)提供參考經(jīng)驗(yàn)。

1 分析方法

1.1 環(huán)境特征及監(jiān)測(cè)點(diǎn)位

寧德核電廠位于福建省福鼎市太姥山鎮(zhèn)，廠址東臨東海，南側(cè)和北側(cè)分別為文渡灣和晴川灣，西北側(cè)為低山丘陵地形的備灣山。廠址區(qū)域?qū)僦衼啛釒Ъ撅L(fēng)濕潤(rùn)氣候，季風(fēng)特征明顯。廠址80 m高處多年平均盛行風(fēng)向?yàn)镹，風(fēng)頻19.7%，靜風(fēng)頻率3.7%。

寧德核電廠監(jiān)督性監(jiān)測(cè)系統(tǒng)設(shè)有3個(gè)環(huán)境空氣中14C采樣點(diǎn)位，即小筼筜、漁井和牛郎崗。監(jiān)測(cè)點(diǎn)位圖及其方位和距離的信息如圖1所示。其中牛郎崗的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位最近，距離廠址僅1.7 km。此外，在福州市設(shè)一個(gè)對(duì)照點(diǎn)，位于廠址SW方位約137 km處。

圖1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位示意圖

1.2 采樣監(jiān)測(cè)方案與方法

空氣中14C的分析采用《空氣中14C的取樣與測(cè)定方法》(EJ/T 1008—96)規(guī)定的方法[9]。分析的頻次為每月1次。

采用法國(guó)SDEC公司生產(chǎn)的空氣中14C采樣器進(jìn)行采樣。采樣器流量范圍為10～55 L/h，對(duì)空氣中CO2和CH4的捕集效率分別大于85%和90%[10]。捕集液為2 mol/L的NaOH溶液，生成的NaCO3樣品在實(shí)驗(yàn)室加入6 mol/L的CaCl2溶液形成CaCO3沉淀。沉淀經(jīng)過(guò)濾后，轉(zhuǎn)移至20 mL的低鉀玻璃瓶(計(jì)數(shù)瓶)中，然后加入14 mL閃爍液和4 mL本底水，經(jīng)充分混合和暗置后在Quantulus 1220型超低本底液閃譜儀上進(jìn)行14C的計(jì)數(shù)。閃爍液采用357.1 mL甲苯、2.5 g PPO(2,5-二苯基噁唑)、0.225 g POPOP(1,4[5-苯基-2-噁唑基]苯和142.9 mL Triton-X100(聚乙二醇辛基苯基醚)制成。

1.3 質(zhì)量保證

14C樣品的分析遵循輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量保證的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)要求。對(duì)超低本底液閃譜儀，定期委托計(jì)量機(jī)構(gòu)對(duì)儀器進(jìn)行校準(zhǔn)，并使用標(biāo)準(zhǔn)試樣對(duì)儀器進(jìn)行刻度，定期采用儀器自帶的無(wú)猝滅檢驗(yàn)源開展探測(cè)效率測(cè)量，發(fā)現(xiàn)異常時(shí)及時(shí)查找原因。同時(shí)，針對(duì)譜儀開展長(zhǎng)期穩(wěn)定性和泊松分布檢驗(yàn)，并繪制長(zhǎng)期穩(wěn)定性參數(shù)(包括本底、效率)的質(zhì)控圖，發(fā)現(xiàn)問(wèn)題及時(shí)分析并糾正。此外，根據(jù)實(shí)驗(yàn)室質(zhì)量管理體系的要求，對(duì)每批次樣品取一定比例進(jìn)行平行樣分析和加標(biāo)樣分析，同時(shí)定期參加14C分析的實(shí)驗(yàn)室間比對(duì)。實(shí)驗(yàn)室在長(zhǎng)期的運(yùn)行過(guò)程中均實(shí)施上述質(zhì)量保證措施，保證了本文中實(shí)驗(yàn)結(jié)果的可靠性。

2 監(jiān)測(cè)結(jié)果分析

2.1 歷年來(lái)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析

(1)結(jié)果統(tǒng)計(jì)及與其他核電基地的對(duì)比

圖2給出了2013—2021年間各點(diǎn)位的監(jiān)測(cè)結(jié)果，表1列出了其統(tǒng)計(jì)結(jié)果。分析結(jié)果表明，廠址周圍各點(diǎn)位的監(jiān)測(cè)結(jié)果處于相近的水平，平均值結(jié)果范圍為0.229～0.230 Bq/g(碳)，福州對(duì)照點(diǎn)結(jié)果平均值為0.225 Bq/g(碳)，廠址周圍監(jiān)測(cè)點(diǎn)的結(jié)果稍大。

表1 2013—2021年環(huán)境空氣中14C的監(jiān)測(cè)結(jié)果及本底調(diào)查水平

圖2 歷年來(lái)空氣中14C監(jiān)測(cè)結(jié)果

孫勛杰等人[5]報(bào)道了大亞灣核電基地周圍環(huán)境空氣中14C的結(jié)果(2016年)。結(jié)果表明，大亞灣核電基地周圍空氣環(huán)境中14C的比活度范圍為0.23～0.28 Bq/g(碳)，并且呈現(xiàn)距離廠址越近、監(jiān)測(cè)結(jié)果越高的特點(diǎn)(最大附加水平約22%)。在距離廠址約7 km時(shí)，即降到環(huán)境本底水平[0.23 Bq/g(碳)]。寧德核電廠周圍環(huán)境空氣中14C的比活度與大亞灣核電基地外圍本底0.23 Bq/g(碳)的水平相近，分析原因，可能與各廠址位置及環(huán)境條件、液閃譜儀分析結(jié)果的統(tǒng)計(jì)漲落等因素有關(guān)。

黃仁杰等人[6]報(bào)道了秦山核電基地周圍環(huán)境空氣中14C的結(jié)果(2002—2009年)，結(jié)果表明，廠址周圍環(huán)境空氣中14C的活度濃度范圍為38.3～55.4 mBq/m3，并且廠址近處點(diǎn)位的結(jié)果要比對(duì)照點(diǎn)略高。調(diào)查時(shí)段環(huán)境空氣中CO2的體積濃度約380 ppm(大氣中CO2濃度逐年升高，取2017年值)[11]，換算為空氣中含碳量約為0.22 g/m3，則秦山核電基地周圍環(huán)境空氣中14C的比活度范圍約為0.188～0.272 Bq/g(碳)。整體上，寧德核電廠歷年來(lái)的監(jiān)測(cè)結(jié)果均處于秦山核電基地的監(jiān)測(cè)結(jié)果范圍內(nèi)。注意到壓水堆核電廠排放的14C主要是14CH4[1]，而該文報(bào)道的采樣方法僅采集空氣中CO2。盡管其進(jìn)入環(huán)境中將通過(guò)各種途徑轉(zhuǎn)化為14CO2，但考慮到轉(zhuǎn)化可能是一個(gè)非常緩慢的過(guò)程，預(yù)計(jì)采樣方法的選擇對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果帶來(lái)影響。

Varga等人[7]研究了匈牙利Paks核電廠(運(yùn)行4臺(tái)VVER壓水堆核電機(jī)組)周圍環(huán)境空氣中14C的分布及影響(2015—2016年)。研究表明，位于廠址2 km范圍以內(nèi)的9個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位，14CO2形態(tài)的14C附加水平(即監(jiān)測(cè)結(jié)果與對(duì)照點(diǎn)之差)平均為3.8‰，最大值為91.2‰,而其他14CO2+14CnHm形態(tài)的14C附加水平平均為31.1‰，表明應(yīng)加強(qiáng)14CnHm形態(tài)的14C的監(jiān)測(cè)。

法國(guó)輻射防護(hù)與核安全研究所(IRSN)報(bào)道了法國(guó)境內(nèi)核電廠周圍環(huán)境介質(zhì)中14C的結(jié)果統(tǒng)計(jì)[8]。分析表明，核電廠正常運(yùn)行長(zhǎng)期釋放條件下廠址周圍14C比活度可能在1994—2003年本底水平[0.243 Bq/g(碳)]的基礎(chǔ)上增加0.003 Bq/g(碳)，約1%。

上述對(duì)比分析表明，14C是壓水堆排放到環(huán)境中量較大的核素之一，通過(guò)液閃測(cè)量技術(shù)在廠址周圍環(huán)境空氣均能檢出，但附加水平較低，一般在百分之幾的水平，具體與反應(yīng)堆類型及運(yùn)行年限、14C的排放水平、廠址環(huán)境條件、監(jiān)測(cè)點(diǎn)位與反應(yīng)堆的距離等有關(guān)。

(2)與對(duì)照點(diǎn)監(jiān)測(cè)結(jié)果的對(duì)比分析

前述分析表明，寧德核電廠周圍三個(gè)點(diǎn)位的監(jiān)測(cè)結(jié)果與對(duì)照點(diǎn)相比有微弱的差異，如考慮以對(duì)照點(diǎn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)作為參考，預(yù)計(jì)小筼筜、漁井、牛郎崗監(jiān)測(cè)點(diǎn)的結(jié)果分別比對(duì)照點(diǎn)高出0.004 Bq/g(碳)、0.005 Bq/g(碳)和0.005 Bq/g(碳)(相應(yīng)于核電廠排放影響的附加值)，約高出2%，與上述國(guó)內(nèi)外報(bào)道的結(jié)果相符[5-6,8]。然而，考慮各點(diǎn)位所有監(jiān)測(cè)結(jié)果統(tǒng)計(jì)漲落較大，三個(gè)點(diǎn)位附加值的不確定度分別為507%、398%和499%，這表明上述估算的附加比活度水平具有極大的不確定性，需進(jìn)一步采用一致性檢驗(yàn)方法進(jìn)行分析。

對(duì)各點(diǎn)位的長(zhǎng)時(shí)間序列數(shù)據(jù)采用正態(tài)分布檢驗(yàn)，結(jié)果表明，在顯著性水平p=0.05條件下，小筼筜、光漁監(jiān)測(cè)點(diǎn)的結(jié)果不滿足正態(tài)分布(p值分別為0.006和0.03)，而牛郎崗和福州監(jiān)測(cè)點(diǎn)的結(jié)果滿足正態(tài)分布(p值分別為0.056和0.074)?？紤]廠址周圍監(jiān)測(cè)點(diǎn)與對(duì)照點(diǎn)監(jiān)測(cè)結(jié)果作為兩組配對(duì)的非正態(tài)分布連續(xù)變量，采用配對(duì)Wilcoxon符號(hào)秩檢驗(yàn)進(jìn)行一致性分析，小筼筜、漁井和牛郎崗監(jiān)測(cè)結(jié)果與福州對(duì)照點(diǎn)的監(jiān)測(cè)結(jié)果一致，因此，從統(tǒng)計(jì)學(xué)角度看，廠址周圍監(jiān)測(cè)結(jié)果與對(duì)照點(diǎn)的監(jiān)測(cè)結(jié)果不存在統(tǒng)計(jì)學(xué)上的顯著性差異。

2.2 與運(yùn)行前本底調(diào)查結(jié)果的對(duì)比

寧德核電廠運(yùn)行前的輻射本底調(diào)查于2009年6月至2011年6月開展。環(huán)境空氣中14C的監(jiān)測(cè)點(diǎn)與監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的點(diǎn)位基本相同(牛郎崗、漁井、小筼筜、福州)，頻次亦為每月1次。本底調(diào)查結(jié)果的統(tǒng)計(jì)列于表1。采用單樣品Wilcoxon符號(hào)秩檢驗(yàn)進(jìn)行一致性分析，結(jié)果表明，在p=0.05的水平，各點(diǎn)位2013—2021年間的監(jiān)測(cè)結(jié)果比運(yùn)行前本底調(diào)查結(jié)果顯著偏高。

運(yùn)行前本底調(diào)查中，14C的采樣僅采集空氣中的CO2，而監(jiān)督性監(jiān)測(cè)中采用的是法國(guó)SEDC公司HAGUE 7000型采樣器[10]，具備采集CH4形態(tài)14C的功能。考慮到壓水堆核電廠氣態(tài)流出物排放主要以CH4形態(tài)為主，監(jiān)督性監(jiān)測(cè)結(jié)果與運(yùn)行前本底調(diào)查結(jié)果的差異可能與具體采樣的差異有關(guān)。具體原因有待進(jìn)一步研究。

2.3 與流出物排放數(shù)據(jù)趨勢(shì)的對(duì)比分析

收集了2014年1月至2021年4月間寧德核電廠氣態(tài)流出物月度排放14C的數(shù)據(jù)(如圖3所示)?？紤]核電廠大修期間可能的集中排放，采用月排放值開展相關(guān)性分析，結(jié)果列于表2。從線性系數(shù)(Pearson系數(shù))來(lái)看，各點(diǎn)位的14C比活度與寧德核電廠排放量線性均為正，其中牛郎崗監(jiān)測(cè)結(jié)果與排放量呈現(xiàn)弱相關(guān)特征(弱相關(guān)的相關(guān)系數(shù)0.2～0.4)，其他點(diǎn)位結(jié)果呈現(xiàn)極弱相關(guān)或不相關(guān)特征(相關(guān)系數(shù)0～0.2)。為進(jìn)一步檢驗(yàn)相關(guān)性，采用方差分析(ANOVA)方法分析在p=0.05水平的相關(guān)性。結(jié)果表明，在不相關(guān)假設(shè)條件下，僅牛郎崗的相關(guān)性分析結(jié)果拒絕該假設(shè)條件(p=0.006<0.05)，其他點(diǎn)位則滿足該假設(shè)條件。這表明，距離廠址最近的牛郎崗監(jiān)測(cè)點(diǎn)的空氣14C監(jiān)測(cè)結(jié)果，明顯受到核電廠排放的影響。

表2 環(huán)境空氣中14C比活度與氣態(tài)流出物排放量相關(guān)性的分析

圖3 環(huán)境空氣中14C比活度與氣態(tài)流出物排放量的對(duì)比分析

3 季節(jié)周期性分析

14C在環(huán)境空氣中的比活度受到多種因素的影響，包括生物效應(yīng)、城市氣體排放、大氣循環(huán)[12-15]。受大氣圈和生物圈C循環(huán)的影響，天然環(huán)境中14C的年周期性化一般顯示夏秋季高、冬春季低的特點(diǎn)[14-15]。對(duì)于核電廠周圍環(huán)境空氣，14C的比活度可能還受到核電廠排放的影響。研究分析了各點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果的月平均變化，并采用正弦曲線模型進(jìn)行回歸分析，結(jié)果如圖4所示。圖中，色帶區(qū)域?yàn)榻y(tǒng)計(jì)結(jié)果的不確定度(標(biāo)準(zhǔn)偏差)范圍，曲線為正弦擬合曲線(其中固定周期為12個(gè)月)。擬合曲線的相關(guān)參數(shù)列于表3。結(jié)果表明，在給定年周期變化假定條件下，小筼筜、漁井、福州點(diǎn)位的監(jiān)測(cè)結(jié)果最大值均一般出現(xiàn)在7—9月，且年周期變化漲落的范圍為0.003～0.007 Bq/g(碳)。這與國(guó)外文獻(xiàn)報(bào)道的北半球環(huán)境空氣中14C的變化規(guī)律相一致[14-15]。對(duì)于牛郎崗監(jiān)測(cè)點(diǎn)位，呈現(xiàn)不一致的結(jié)果，由于距離核電廠較近，可能與寧德核電廠排放的影響有關(guān)。需要關(guān)注的是，采用正弦曲線回歸的校正決定系數(shù)(AdjustedR2)較低(-0.009～0.338)，顯示回歸結(jié)果具有非常大的不確定性。

圖4 環(huán)境空氣中14C比活度月均值變化

表3 年周期變化的正弦模型回歸參數(shù)

4 結(jié)論與建議

4.1 結(jié)論

本文分析給出了寧德核電廠周圍2013—2021年間開展的空氣中14C的監(jiān)督性監(jiān)測(cè)結(jié)果。分析表明，各點(diǎn)位多年平均值范圍為0.229～0.230 Bq/g(碳)。將結(jié)果與國(guó)內(nèi)外其他核電廠周圍監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比；對(duì)廠址周圍監(jiān)測(cè)點(diǎn)的結(jié)果與對(duì)照點(diǎn)的結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比，結(jié)果表明核電廠排放造成的附加值極小，且在統(tǒng)計(jì)學(xué)上具有極大的不確定性；同時(shí)與本底調(diào)查結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析，統(tǒng)計(jì)的差異性可能與采樣方法的差異有關(guān)；采用核電廠氣態(tài)流出物排放量與監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了相關(guān)性分析，結(jié)果表明，距離廠址最近的牛郎崗監(jiān)測(cè)點(diǎn)的結(jié)果在統(tǒng)計(jì)學(xué)上具有明顯的正相關(guān)性。此外，對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了年周期性分析，除牛郎崗監(jiān)測(cè)點(diǎn)位外，結(jié)果呈現(xiàn)夏秋季高、冬春季低的特點(diǎn)，但在統(tǒng)計(jì)學(xué)上具有非常大的不確定性。

4.2 建議

(1)建議統(tǒng)一環(huán)境空氣中14C監(jiān)測(cè)的技術(shù)規(guī)范，在采樣、制樣、測(cè)量、結(jié)果表達(dá)等環(huán)節(jié)均應(yīng)統(tǒng)一方法。應(yīng)針對(duì)不同形態(tài)的14C進(jìn)行采樣(包括有機(jī)形態(tài)和無(wú)機(jī)形態(tài))，如有條件應(yīng)分別開展相應(yīng)的監(jiān)測(cè)。應(yīng)統(tǒng)一評(píng)價(jià)規(guī)范，合理確定對(duì)照點(diǎn)，采用對(duì)照點(diǎn)的結(jié)果作為參考評(píng)估核電廠排放的附加影響。應(yīng)采用比活度為單位開展評(píng)價(jià)，避免環(huán)境空氣中碳含量的波動(dòng)對(duì)評(píng)價(jià)帶來(lái)的不確定性。

(2)對(duì)寧德核電廠周圍環(huán)境空氣中14C的監(jiān)督性監(jiān)測(cè)，應(yīng)進(jìn)一步累積數(shù)據(jù)，開展長(zhǎng)時(shí)間序列的趨勢(shì)分析，或優(yōu)化監(jiān)測(cè)方案，進(jìn)一步開展相應(yīng)的調(diào)查，以更準(zhǔn)確評(píng)價(jià)核電廠排放的影響。