塑料閃爍光纖陣列探測(cè)器研制及驗(yàn)證

馬 鵬，孫宏清，黨云博，宋志君，張生棟，舒復(fù)君

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

90Sr是環(huán)境放射性污染監(jiān)測(cè)的主要核素之一，其在土壤中的含量水平是環(huán)境監(jiān)測(cè)的重要數(shù)據(jù)，特別是含量在豁免水平1 Bq/g[1]以上的土壤需準(zhǔn)確測(cè)量。土壤中90Sr分析通常采用核行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)分析方法[2]或優(yōu)化流程的放化法[3-6]，利用化學(xué)方法分離出土壤中的90Sr或其衰變子體90Y后測(cè)量β放射性，換算后得到90Sr比活度。常規(guī)方法耗時(shí)、費(fèi)力，分析準(zhǔn)確度與流程的嚴(yán)格控制和實(shí)驗(yàn)人員精細(xì)操作有關(guān)，測(cè)量結(jié)果離散性較大[7]，不適合核設(shè)施退役、環(huán)境監(jiān)測(cè)等過程中大規(guī)模土壤樣品90Sr的快速測(cè)量。測(cè)量從土壤表面發(fā)射的90Sr-90Y的β射線或其與土壤介質(zhì)作用產(chǎn)生的次級(jí)射線，可實(shí)現(xiàn)土壤中90Sr的直接測(cè)量。切倫科夫測(cè)量[8-9]、韌致輻射測(cè)量[10-13]、層疊式閃爍測(cè)量[14-18]等是主要的直接測(cè)量方法，其中以塑料閃爍光纖(SciFi)組建的層疊式(陣列式)結(jié)構(gòu)的探測(cè)器在探測(cè)效率、探測(cè)限、測(cè)量靈敏度等方面優(yōu)勢(shì)明顯。文獻(xiàn)[19]開展了SciFi陣列探測(cè)器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，表明4層SciFi和1層吸收體結(jié)構(gòu)能實(shí)現(xiàn)污染土壤中90S-90Y β衰變信號(hào)的甄別。本文依據(jù)該結(jié)構(gòu)研制SciFi陣列探測(cè)器(以下簡稱探測(cè)器)，測(cè)試探測(cè)器90Sr面源探測(cè)效率、土壤90Sr探測(cè)效率、最小可探測(cè)活度、甄別因子等技術(shù)指標(biāo)，測(cè)量真實(shí)污染土壤并對(duì)90Sr測(cè)量結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。

1 探測(cè)器

1.1 探測(cè)器結(jié)構(gòu)

圖1 探測(cè)器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of detector structure

探測(cè)器靈敏區(qū)域由SciFi陣列和吸收體組成，SciFi組成4層閃爍體，第1層SciFi面向被測(cè)土壤，第3層與第4層之間為有機(jī)玻璃(PMMA)吸收體，每層SciFi兩端成束后連接光電倍增管(PMT)，探測(cè)器結(jié)構(gòu)如圖1所示。放射性污染土壤中的低能β射線被前兩層閃爍體阻擋，無法到達(dá)第3層，90Sr的衰變子體90Y發(fā)射的高能β射線(2.28 MeV)可穿過前兩層閃爍體到達(dá)第3層并終止于吸收體，并在前3層閃爍體中形成同時(shí)性閃爍熒光信號(hào)。γ射線在閃爍體中的探測(cè)效率低，在前3層閃爍體中同時(shí)損失能量的概率更低，將前3層閃爍體信號(hào)執(zhí)行邏輯符合，實(shí)現(xiàn)高能β射線信號(hào)與低能β射線、γ射線信號(hào)的區(qū)分。宇宙射線中的高能帶電粒子能在4層閃爍體中產(chǎn)生同時(shí)性信號(hào)，將第4層信號(hào)執(zhí)行邏輯反符合，即可區(qū)分信號(hào)中宇宙射線的貢獻(xiàn)部分。

1.2 探測(cè)器搭建

每層100根1 mm×1 mm方形SciFi(SCSF-78，Kuraray)緊密排列，形成靈敏探測(cè)面積100 mm×200 mm的SciFi陣列。4層SciFi粘貼在工字型吸收體(厚10 mm)的兩面，層間用超薄膠膜粘接以減少β射線能量損失。每層SciFi兩端捆扎成束，用透明環(huán)氧樹脂固化后打磨拋光，光纖束端面涂抹光學(xué)硅脂后與PMT(CR332，濱松)穩(wěn)固連接，陣列兩端共輸出8路PMT信號(hào)。4層SciFi陣列與吸收體組成整體，安裝在鋁合金殼體內(nèi)。PMT高壓由NIM插件(1470，CAEN)提供，調(diào)節(jié)高壓大小至前置放大器(前放)輸出信號(hào)幅度一致。PMT輸出信號(hào)接自電荷靈敏前放，信號(hào)幅度約50 mV，前放輸出信號(hào)進(jìn)入恒比定時(shí)器(CFD，N405，CAEN)，每層SciFi兩端CFD輸出信號(hào)進(jìn)入符合邏輯單元(N455，CANE)轉(zhuǎn)換為一路信號(hào)，此時(shí)，4層SciFi形成4路信號(hào)，并接入符合邏輯單元(N405，CAEN)，前3層信號(hào)邏輯符合及全部4層信號(hào)邏輯符合輸出接入計(jì)數(shù)器(N1145，CAEN)，記為count1和count2，其差值即為90Sr-90Y β射線計(jì)數(shù)。探測(cè)器信號(hào)處理流程如圖2所示。

1.3 探測(cè)窗覆膜材質(zhì)

SciFi發(fā)射熒光波長在可見光波段，需避光使用。鋁合金殼體開窗，用避光膜覆蓋，以阻擋環(huán)境光進(jìn)入探測(cè)器。在避光前提下，要求覆膜材質(zhì)對(duì)90Sr-90Y β射線吸收盡量小。探測(cè)器預(yù)期用于野外環(huán)境，覆膜材質(zhì)應(yīng)具備一定的強(qiáng)度，避免意外損壞。比較了復(fù)合鍍鋁膜、黑色塑料膜、碳纖維膜、金屬膜等膜材料，經(jīng)抗拉、耐磨實(shí)驗(yàn)測(cè)定，金屬鈦膜強(qiáng)度高、厚度薄，是探測(cè)器探測(cè)窗覆膜的理想材料，因此選擇10 μm厚度的金屬鈦膜為探測(cè)窗覆膜材料，覆膜外側(cè)安裝透過率85%的不銹鋼網(wǎng)保護(hù)金屬鈦膜。

圖2 閃爍光纖陣列探測(cè)器信號(hào)處理流程圖Fig.2 Signal processing flow chart of scintillation fiber array detector

2 探測(cè)器性能測(cè)試

2.1 90Sr面源探測(cè)效率

源斑直徑5 cm的90Sr面源(活度48 227 Bq)放置在探測(cè)窗下方中心位置，測(cè)量8路PMT輸出信號(hào)及符合信號(hào)強(qiáng)度，修正不銹鋼網(wǎng)的遮擋后計(jì)算各路信號(hào)的探測(cè)效率，結(jié)果列于表1。2.2 土壤90Sr探測(cè)效率

1) 參考土壤樣品制備

采集北京市郊的農(nóng)田土壤，放置自然陰干。篩除石塊、草根等雜物，置于烘箱中，在110 ℃下烘烤24 h，烘干后的土壤經(jīng)粉碎研磨過100目篩，取篩后土壤150 g裝入聚乙烯瓶中，密封暫存。90Sr指示劑稀釋后裝入樣品瓶中，取1 mL在液閃譜儀標(biāo)定90Sr溶液比活度。90Sr溶液稱重后定量滴加在聚乙烯瓶中土壤表層中央?yún)^(qū)域，防止液體沾污或滲透至瓶壁，等待加入液體自然陰干至土壤重量150 g左右，轉(zhuǎn)移至100目篩，小心壓碎土壤結(jié)塊并過篩，仔細(xì)清掃樣品篩，將所有土壤轉(zhuǎn)移至聚乙烯瓶，搖動(dòng)土壤至90Sr混合均勻。混合均勻的土壤轉(zhuǎn)移至200 mm×100 mm的樣品盤中平鋪，厚度約4 mm，用1層PE保鮮膜覆蓋樣品盒以防止土壤灑落，共制備6個(gè)不同90Sr比活度的參考土壤，比活度范圍為0.09～4.81 Bq/g。

表1 90Sr面源探測(cè)效率Table 1 Detection efficiency of 90Sr plane resource

2) 探測(cè)效率測(cè)量

參考土壤樣品放置在探測(cè)窗下方，土壤表面距探測(cè)窗6 mm，測(cè)量時(shí)間為30 min。參考土壤90Sr測(cè)量結(jié)果列于表2。90Sr比活度(y)與測(cè)量凈計(jì)數(shù)率(x)呈線性關(guān)系，擬合線性函數(shù)關(guān)系為y=0.573 5x-0.238 6，擬合優(yōu)度為0.999，由線性函數(shù)可得探測(cè)器對(duì)土壤90Sr的探測(cè)效率為1.4%。

表2 參考土壤90Sr測(cè)量結(jié)果Table 2 90Sr detection result of reference soil sample

2.3 最小可探測(cè)活度

空白土壤本底計(jì)數(shù)率為1.98 s-1，探測(cè)效率為1.4%，根據(jù)最小可探測(cè)活度計(jì)算公式(式(1))，5 min測(cè)量時(shí)間，探測(cè)器對(duì)土壤中90Sr的最小可探測(cè)活度MDA為0.18 Bq/g。

(1)

其中：nb為空白土壤本底計(jì)數(shù)率；t為測(cè)量時(shí)間；ε為探測(cè)效率；m為樣品質(zhì)量，m=150 g。

2.4 甄別因子

污染土壤中的放射性核素除90Sr外，還有其他人工放射性核素和天然放射性核素，其衰變發(fā)射的β、γ射線會(huì)在探測(cè)器中產(chǎn)生計(jì)數(shù)，為評(píng)估其對(duì)90Sr測(cè)量的影響，引入甄別因子D：

(2)

其中：εSr為90Sr的探測(cè)效率；εβγ為其他核素的探測(cè)效率。

D越大，說明該干擾核素對(duì)測(cè)量的影響越??；反之，D越小，該干擾核素對(duì)測(cè)量的影響越大。按照參考土壤制備方法，制備了90Sr、137Cs、154Eu等人工放射性核素的參考土壤樣品及天然放射性核素的參考土壤樣品(表3)。U-Ra系參考樣用238U-226Ra平衡體的礦物質(zhì)粉末與模擬土壤混合研磨制成；Th系參考樣用232Th平衡體的礦物質(zhì)粉末與模擬土壤混合研磨制成；40K參考樣用分析純的氯化鉀與模擬土壤混合研磨制成，40K活度用γ能譜法標(biāo)定。

表3 甄別因子測(cè)量結(jié)果Table 3 D measurement result

由表3可知，除了152Eu和154Eu，其他人工放射性核素的甄別因子較大。乏燃料卸出冷卻后，152Eu和154Eu的比活度較90Sr小2～3個(gè)量級(jí)，它們對(duì)90Sr測(cè)量的影響可忽略。U-Ra系、Th系和90Sr相當(dāng)，甄別因子接近1，其活度和90Sr接近時(shí)，對(duì)測(cè)量的影響較大。我國土壤中238U、226Ra、232Th和40K 4個(gè)主要天然放射性核素的平均比活度分別為39.5、36.5、49.4和580.0 Bq/kg[20]，相比90Sr比活度在豁免水平以上的土壤，其在測(cè)量計(jì)數(shù)中的總貢獻(xiàn)小于5%。通過測(cè)量相同環(huán)境無90Sr污染的土壤得到該環(huán)境中天然放射性的計(jì)數(shù)比例，在測(cè)量90Sr污染土壤時(shí)予以扣除。

3 污染土壤90Sr測(cè)量及驗(yàn)證

3.1 污染土壤90Sr測(cè)量

某核設(shè)施極低放土壤經(jīng)初步篩選后存儲(chǔ)于廢物桶，從其中一個(gè)廢物桶分裝6份土壤，每份約1 kg，干燥后過100目篩，取篩后土壤制備6個(gè)340 g土壤裝入γ測(cè)量樣品盒，通過高純鍺探測(cè)器分析γ核素活度，測(cè)量結(jié)束后轉(zhuǎn)出150 g平鋪在200 mm×100 mm樣品盤中測(cè)量90Sr，測(cè)量結(jié)果列于表4。6個(gè)樣品取自同一個(gè)廢物桶，放射性差別預(yù)計(jì)較小，實(shí)際測(cè)量結(jié)果與預(yù)計(jì)符合。

表4 污染土壤放射性核素比活度測(cè)量Table 4 Specific activity detection of radioactivity nuclide in contaminated soil

3.2 90Sr測(cè)量結(jié)果驗(yàn)證

土壤90Sr放化分析的誤差通常較大，不適于探測(cè)器測(cè)量結(jié)果的比對(duì)驗(yàn)證，因此選擇自驗(yàn)證的方式進(jìn)行驗(yàn)證。表4中1#樣品中加入已知比活度的90Sr參考溶液，干燥、混勻后再次測(cè)量，比對(duì)加入值與前后兩次測(cè)量值之差的偏離程度，以此驗(yàn)證探測(cè)器測(cè)量值的準(zhǔn)確性。測(cè)量結(jié)果(表5)顯示，兩者在誤差范圍內(nèi)一致，表明探測(cè)器測(cè)量土壤90Sr準(zhǔn)確度較高。

表5 污染土壤90Sr測(cè)量結(jié)果驗(yàn)證Table 5 Verification of 90Sr measurement result of contaminated soil

4 結(jié)論

針對(duì)污染土壤90Sr的直接測(cè)量，研制了SciFi陣列探測(cè)器樣機(jī)，并對(duì)樣機(jī)進(jìn)行了測(cè)試，得到如下結(jié)論：1) 探測(cè)器最小可探測(cè)活度為0.18 Bq/g(5 min)，適用于90Sr比活度在豁免值以上的污染土壤測(cè)量；2) 土壤中人工放射性核素對(duì)90Sr測(cè)量的影響可忽略，天然放射性核素的影響較小且可通過本底扣除；3) 探測(cè)器對(duì)土壤中90Sr測(cè)量速度快、準(zhǔn)確度高，可用于核設(shè)施退役、環(huán)境普查等大規(guī)模土壤樣品90Sr快速、直接測(cè)定。下一步工作將開展集成化的電子學(xué)信號(hào)獲取軟硬件系統(tǒng)研發(fā)，形成外形小、重量輕、可方便攜帶的探測(cè)器。