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    新型SiAsP二維Janus材料電子結構和光吸收性質的第一性原理研究*

    2022-10-09 00:42:50岳子豪
    功能材料 2022年9期
    關鍵詞:光吸收聲子能帶

    岳子豪,張 會

    (1. 沈陽大學 機械工程學院,沈陽 110044; 2. 沈陽大學 師范學院,沈陽 110044)

    0 引 言

    二維材料在垂直方向上存在著自由度的約束,電子在材料垂直方向上的移動被嚴格限制,因此具有很多區(qū)別于塊體材料的優(yōu)異特性[1-4]。2004年人們通過機械剝離的方法成功分離出石墨烯[5],由于具有超高的彈性模量、載流子遷移率和優(yōu)異的光吸收能力等性質,石墨烯引起了人們對二維材料的廣泛關注[6-7],此后黑磷烯[8-9]、硅烯[10]、過渡金屬硫族化合物[11]等物性豐富的二維材料被相繼探索。然而一些性能優(yōu)異的二維材料在應用方面卻會受限于自身特點,如石墨烯由于本征的零帶隙無法應用于制備場效應晶體管[12-13],二維黑磷由于缺乏穩(wěn)定性在空氣和水中很快被氧化從而對性能造成影響[14-15],因此探索更多的新型二維材料仍然勢在必行。

    利用摻雜,使用同族或異族原子對已被探索材料中的原子進行替換是獲取新型材料的常見方法[16-18],如Liang Dong等使用價電子同主族的Se原子對單層MoS2一側的S原子進行替換,得到具有較強的壓電效應的Janus結構MoSSe[1,19]; Yu等在單層MoSi2N4中的Si原子和Mo原子分別替換為同族Ge和W原子,得到具有優(yōu)異的光催化分解水能力的Janus MoSiGeN4和Janus WSiGeN4[16]。

    最近,一種二維IVA-VA化合物材料單層SiP2被報道[20],該材料是一種帶隙大小為2.39 eV的間接半導體,其載流子遷移率達到3.27×104cm2/(V·s),光吸收性能優(yōu)異,同時帶隙可覆蓋水的氧化還原電位,具有出色的光催化分解水能力。本工作使用第一性原理計算的方法對單層SiP2進行摻雜,使用同為第五主族的As原子,對SiP2中Si原子兩側的P原子進行替換,形成3種摻雜體系,得到SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP3種新型單層二維材料。并對這些材料的聲子譜、晶體和電子能帶結構與單層SiP2進行對比研究,驗證出3種新型材料具有較高的結構穩(wěn)定性,并在光學電子領域具有很好的應用前景。

    1 計算方法

    本文研究使用基于密度泛函理論的第一性原理計算,采用Vienna Ab Initio Simulation Package (VASP)模擬軟件包[21-22]進行。通過映射綴加波勢來考慮電子-離子的相互作用。為了消除周期性計算導致的相鄰結構之間的虛假相互作用,必要時在垂直方向上放置不小于1.5 nm的真空空間,使用Vaspkit代碼對VASP計算出的數據進行后處理。

    不同的函數可能會產生不同的密度泛函計算結果。由于晶體結構對計算細節(jié)的敏感性較低,因此最初使用具Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)泛函的廣義梯度近似(GGA)[23]進行結構優(yōu)化,并將能量截止值設置為500 eV。采用蒙克霍斯特包方案對布里淵區(qū)(BZ)[24]采取了15×7×1的K點網格采樣,以確保原始六角形晶格計算的可靠性。晶格向量和原子坐標均松弛,每個原子的容差均小于0.1 eV/nm。正如在聲比包中實現的,聲子頻率是通過基于有限位移方法引入位移計算的力常數得到的。聲子計算采用包含54個原子的3×3×1超級細胞進行。利用Heyd-Scuseria-Ernzerhof (HSE06)雜化泛函[25]進一步優(yōu)化了PBE優(yōu)化后的結構,以獲得更準確的結果。

    2 結果與分析

    2.1 晶體結構與穩(wěn)定性

    單層SiP2是一個由Si和P原子交互形成的彎曲蜂窩結構,形狀與硅烯相似[26],晶體結構如圖1所示。鋸齒狀鏈中的P1原子與Si原子相連,蜂窩結構中的每個Si/P原子與P/Si原子三配位,鋸齒狀鏈中的每個P原子連接一個Si和兩個P原子,產生sp3雜化軌道。經過結構優(yōu)化后,晶格常數a=0.345 nm,b=0.604 nm。Si-P鍵長為0.228 nm,P-P鍵長為0.227 nm,與已有研究結果數值完全一致[20],這表明本研究的計算結果是可靠的。

    圖1 (a)和(c)分別為單層SiP2晶體結構的俯視圖與側視圖,(b)和(d)分別為單層SiP2中的蜂窩結構與鋸齒狀鏈結構Fig.1 (a), (c) the top and side view of monolayer SiP2 structure respectively,and (b), (d) honeycomb structure and zigzag chain structure in monolayer SiP2

    本研究分別用As原子對SiP2中鋸齒鏈狀的P1原子、蜂窩結構中的P2原子以及P1和P2原子同時進行替換,形成3種新型二維結構,經過結構優(yōu)化得到SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP3種新型單層二維材料,如圖2所示。AS與P原子同屬第五主族,最外層都有5個價電子,因此在對P原子替換后,As/Si原子之間的成鍵方式與P/Si原子相同,3種材料相對于SiP2在結構形狀上未發(fā)生明顯改變。由于As原子的半徑大于P原子,3種材料的晶格常數以及共價鍵長相對于單層SiP2略微增大,具體數值如表1所示。其中單層SiAs2的晶格常數和共價鍵的鍵長增長最為明顯,這是因為單層SiAs2是由As原子對單層SiP2兩側P原子同時替換得到的。本工作構造了兩種單層SiAsP材料,α-SiAsP比β-SiAsP平均到每個原子的總能量低0.09 eV,表明前者更加穩(wěn)定。圖3中,單層SiAs2, α-SiAsP和β-SiAsP上下兩側靜電勢皆不相等,差值ΔΦ分為0.039, 0.567, 0.323 eV,因此上述材料在與平面垂直方向上具有非對稱性,具有這種非對稱性質的結構一般被稱為Janus材料。

    表1 4種材料的晶格常數與共價鍵長Table 1 Lattice constants and covalent bond lengths of four materials

    圖2 (a)~(c)分別為單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP的晶體結構Fig.2 (a)-(c) The crystal structures of monolayer SiAs2, α-SiAsP and β-SiAsP

    圖3 (a)~(c)分別為單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP的靜電勢Fig.3 (a)-(c) The electrostatic potentials of monolayer SiAs2, α-SiAsP and β-SiAsP

    結構穩(wěn)定性是二維材料得以實現的先決條件,聲子譜計算是驗證材料穩(wěn)定性可靠方法。如圖4所示。3種材料的聲子譜中各有18條色散曲線(3條聲學支,15條光學支),皆在零以上分布(G點附近出現部分虛頻來自數值誤差);單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP的最高聲子頻率都位于Y點,分別可達12.79 THz (426 cm-1),15.32 THz (510 cm-1),14.38 THz (479 cm-1),略低于已被報道的單層SiP2的最高頻率(529 cm-1)通過比較可知,3種材料中的最高頻率與已報道的二維材料接近,如MoS2(473 cm-1)[11], CaP3(443 cm-1)[27], d-InP3(437 cm-1)[28]等,表明單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP 3種材料具有良好結構穩(wěn)定性。

    圖4 (a)~(c)分別為單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP的聲子譜Fig.4 (a)-(c) The phonon dispersion curves of monolayer SiAs2, α-SiAsP and β-SiAsP

    2.2 電子能帶結構與性能

    為了研究這3種材料的電子性能,利用PBE泛函計算了3種材料的電子能帶結構,結果如圖5所示。單層SiAs2, α-SiAsP和β-SiAsP在PBE水平上帶隙值分別為1.53, 1.68, 1.03eV,表現出半導體的性質。3種材料的價帶最大值(VBM)與導帶最小值(CBM)分別位于不同的K點,(以圖5(a)中SiAs2為例,其VBM位于G點,CBM位于Y點),因此可以判斷這3種單層材料為間接帶隙半導體。

    眾所周知,基于PBE函數計算出的電子帶隙往往小于其實際值,為進一步探索3種單層材料的電子性質,利用HSE06雜化泛函計算了3種材料的電子結構和態(tài)密度。圖5中單層SiAs2, α-SiAsP和β-SiAsP在HSE06水平上電子帶隙分別為2.21, 2.43和1.76 eV。半導體的帶隙大小與其光吸收能力相關,帶隙在1.5~3 eV之間半導體可以滿足高效太陽光利用的需要,并帶隙大小為1.5 eV 附近的半導體光電轉化效率可以達到最大值[29]。相比單層SiP2 (2.39 eV)[20],單層α-SiAsP,SiAs2的帶隙值變化不大,而β-SiAsP的帶隙值 (1.76 eV) 則與1.5 eV更為接近,說明β-SiAsP的光吸收效率可能優(yōu)于原子替換前的單層SiP2。

    圖5 (a)~(c)分別為單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP在PBE函數下的能帶結構圖;(d)~(f)分別為單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP在HSE06函數下的能帶結構圖Fig.5 Electronic band structures of monolayer SiAs2, α-SiAsP and β-SiAsP from (a)-(c) PBE and (d)-(f) HSE06

    此外,根據圖6所示的總態(tài)密度(TODS)和部分原子態(tài)密度(PDOS)可知,單層SiAs2的VBM主要由鋸齒狀鏈中的As1原子和蜂窩結構中的As2原子貢獻而來,CBM主要是由As1原子貢獻的。單層α-SiAsP和β-SiAsP的VBM分別由As、P原子和P、Si原子貢獻的,CBM分別由As, Si原子和As原子貢獻的。

    圖6 (a)~(c)分別為單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP在HSE06函數下態(tài)密度Fig.6 (a)-(c) The density of states of monolayer SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP from HSE06

    2.3 光吸收性能

    基于HSE06泛函,半導體的光吸收系數可以用頻率相關的介電函數ε(ω) = ε1(ω)+iε2(ω)來表示,可通過α(ω)=√2(ω)[( ε12(ω)+ε22(ω))-ε1(ω)]來進行計算[30-31],其中ε12(ω)和ε22(ω)分別是介電函數的虛部和實部。計算結果得出,單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP在部分可見光(2.1~3.2 eV)和紫外范圍內(>3.2 eV),光吸收系數能夠達到105cm-1級別。其中單層β-SiAsP可見光的吸收范圍比原子替換前的單層SiP2更廣,這是原子替換后禁帶變小的緣故。單層β-SiAsP的帶隙(1.76 eV)最小,光吸收系數沿X和Y方向分別在1.9和2.2 eV出現峰值,能夠同時吸收可見光和近紅外光。因此,單層β-SiAsP在太陽能電池和光催化領域具有一定的應用潛力。

    圖7 (a)~(c)分別為單層SiAs2, α-SiAsP, β-SiAsP在HSE06函數下的吸收光譜Fig.7 (a)-(c) The optical absorption spectras of monolayer SiAs2, α-SiAsP and β-SiAsP from HSE06

    3 結 論

    基于第一性原理計算,預測了3種新型二維材料,單層SiAs2, α-SiAsP和β-SiAsP。由于是對單層SiP2進行原子替換得到的,3種材料的晶體結構差異較小,且都具有Janus結構。3種材料的聲子色散曲線皆無虛頻存在,這表明3種材料是穩(wěn)定的,而同素異形體α-SiAsP相對于β-SiAsP能量更低,可判定α-SiAsP的穩(wěn)定性高于β-SiAsP。通過計算3種材料的能帶結構和態(tài)密度,得知3種材料為間接帶隙半導體,在HSE06水平上帶隙值分別為2.21,2.43和1.76 eV。通過計算3種材料的吸收光譜,驗證出上述材料在大部分可見光范圍和整個紫外區(qū)域的吸收系數可達105cm-1,其中β-SiAsP還可以在近紅外區(qū)域有效地進行光吸收。結合3種材料的良好穩(wěn)定性和半導體特性,預測出單層SiAs2, α-SiAsP和β-SiAsP 3種材料光學電子領域具有可觀的應用前景。

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