柔性Hf O2/Ta2O5疊層?xùn)沤橘|(zhì)ZnO薄膜晶體管

胡偉濤，楊 帆，2，楊小天，王 超，2，王艷杰，2，孫名揚(yáng)

（1.吉林建筑大學(xué) 電氣與計算機(jī)學(xué)院，吉林省建筑電氣綜合節(jié)能重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，吉林長春130118；2.吉林建筑大學(xué) 寒地建筑綜合節(jié)能教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，吉林 長春130118；3.吉林師范大學(xué)，吉林 四平136099）

1 引 言

近年來，由于氧化物薄膜晶體管（TFT）［1］在有源矩陣驅(qū)動有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）方面的廣泛應(yīng)用，被越來越多地研究和報道。氧化鋅（ZnO）基［2-3］薄膜因其良好的光學(xué)和電學(xué)性能、良好的均勻性和較低的工藝溫度而備受關(guān)注，并成為顯示領(lǐng)域［4］的一個熱點(diǎn)，使其能夠滿足未來透明和柔性［5-6］顯示電子器件應(yīng)用［7］的需要。然而，由于未來的顯示應(yīng)用需要更大的驅(qū)動電流、小型化、更低的功耗、更低的工作電壓［8］，甚至需要更快的開關(guān)速度，因此不斷提高ZnO-TFT的整體性能至關(guān)重要。

實(shí)現(xiàn)上述要求的方法之一是增加?xùn)艠O電容。一種方法是減小柵極電介質(zhì)層的厚度，然而柵極電介質(zhì)的精確厚度很難控制，并且可能導(dǎo)致高柵極泄漏電流。另一種方法是使用高K柵介質(zhì)材料［9］來增加?xùn)艠O電場的耦合。HfO2、Ta2O5就是很有前途的高K柵介質(zhì)材料，理論上相對介電常數(shù)分別約為18、25。我們發(fā)現(xiàn)在ZnO和Ta2O5之間插入HfO2薄層可以顯著降低柵漏電流并改善界面的質(zhì)量［10］。

本文研究了具有堆疊柵極電介質(zhì)結(jié)構(gòu)［11-12］的底柵頂接觸型ZnO TFT的電學(xué)特性。在PI襯底上沉積Al柵電極，并在柵電極上沉積了HfO2/Ta2O5疊層?xùn)沤橘|(zhì)、ZnO有源層和源漏電極。為得到最佳電學(xué)性能，對基于該結(jié)構(gòu)中Ta2O5層濺射過程中的時長、氧氬比進(jìn)行了研究，然后再與Ta2O5單層?xùn)烹娊橘|(zhì)進(jìn)行比較。測量的薄膜晶體管電學(xué)特性表明，該疊層結(jié)構(gòu)的采用可以明顯改善柔性ZnO-TFT的電學(xué)性能。

2 實(shí) 驗(yàn)

使用PI作為基底，疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)底柵頂接觸型薄膜晶體管的結(jié)構(gòu)如圖1所示。其制備工藝如下：將PI襯底放入丙酮、無水乙醇、去離子水中，依次超聲清洗15 min，之后用氮?dú)獯蹈?；采用電子束蒸鍍系統(tǒng)（EB）沉積Al柵電極，厚度為100 nm；在室溫條件下，采用磁控濺射法依次沉積Ta2O5薄膜、HfO2薄膜、ZnO薄膜。采用射頻磁控濺射法沉積Ta2O5薄膜，濺射功率為150 W，濺射壓強(qiáng)為1.07 Pa，濺射時長分別為30，60，90 min，濺射氧氬比分別為0∶100，10∶90，20∶80。接著采用HfO2陶瓷靶（純度99.99%）在氧氬比為25∶75的氛圍中以150 W濺射功率、約1.07 Pa濺射壓強(qiáng)下沉積1.5 h的HfO2薄膜。采用ZnO陶瓷靶（純度99.99%）在氧氬比為5∶95、濺射功率100 W、濺射壓強(qiáng)1.07 Pa、濺射時長15 min的條件下沉積ZnO薄膜。通過光刻和濕法蝕刻工藝對ZnO溝道層進(jìn)行圖案化。最后，沉積50 nm鋁（Al）形成源極和漏極，通過剝離工藝形成器件。上述制造的器件具有HfO2/Ta2O5疊層?xùn)沤橘|(zhì)結(jié)構(gòu)，同時，在相同工藝條件下，制備了相同厚度Ta2O5單層?xùn)沤橘|(zhì)器件進(jìn)行比較。器件的溝道長為20 μm，寬為300 μm。器件電學(xué)性能測試均由Keysight B1 500A型號半導(dǎo)體參數(shù)儀完成；采用英國Oxford公司生產(chǎn)MFP-3D型原子力顯微鏡（AFM）對薄膜的表面形貌進(jìn)行探測；采用日本電子株式會社（JEOL）生產(chǎn)的JSM-7 610 F型掃描電子顯微鏡（SEM）對薄膜的表面及橫截面進(jìn)行測試；采用美國Bruker公司生產(chǎn)的D8 Discover型HR-XRD X射線衍射儀對薄膜晶體結(jié)構(gòu)、結(jié)晶度、晶粒尺寸進(jìn)行定性分析和定量計算；電子束蒸鍍系統(tǒng)使用的是臺灣亮杰公司的EB-420型；磁控設(shè)備使用的是Kurt J.Lesker公司的PVD 75型。

圖1 TFT器件的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of TFT device structure

3 結(jié)果與討論

3.1 不同濺射時長Ta2O5薄膜

圖2為具有不同濺射時長Ta2O5介質(zhì)層ZnO-TFT轉(zhuǎn)移特性曲線。其中，源漏極電壓VDS=5 V，表1給出了ZnO-TFT的電學(xué)性能參數(shù)。在Ta2O5濺射時長為60 min時，介質(zhì)層厚度為400 nm，器件表現(xiàn)出最佳的電學(xué)性能：電流開關(guān)比為1.27×106，閾值電壓為9.1 V，亞閾值擺幅為0.54 V/decade，載流子遷移率為7.03 cm2/（V·s）。當(dāng)Ta2O5薄膜較薄時，會有較大的泄漏電流［13-14］以及絕緣強(qiáng)度的下降，減弱了柵極調(diào)控能力，導(dǎo)致較小的Ion/Ioff比率。

表1 不同濺射時長Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)TFT的電學(xué)參數(shù)Tab.1 Electrical performance of Ta2O5 stacking gate dielectric TFT with different sputtering duration

圖2 Ta2O5濺射時長分別為30，60，90 min的薄膜晶體管轉(zhuǎn)移特性曲線。Fig.2 Transfer characteristic curves of thin film transistors with Ta2O5 sputtering time of 30，60，90 min，respectively.

圖3為Ta2O5薄 膜 在30，60，90 min濺 射 時間下的AFM圖像。隨著濺射時長的增加，均方根粗糙度（RMS）逐漸增大，分別為0.93，1.15，1.28 nm。這是因?yàn)殡S著厚度的繼續(xù)增加，微晶有更多的自由結(jié)合能，產(chǎn)生更大的晶粒和更大的表面粗糙度，增加了界面粗糙度散射效應(yīng)［15］；并且由于粗糙的界面，陷阱態(tài)的數(shù)量會相應(yīng)增加［16］，從而影響器件電學(xué)性能［17］。

圖3 Ta2O5不同濺射時長的AFM圖像。（a）30 min；（b）60 min；（c）90 min。Fig.3 Ta2O5 AFM images of different sputtering times.（a）30 min；（b）60 min；（c）90 min.

3.2 不同氧氬比制備的Ta2O5薄膜

圖4為具有不同氧氬比Ta2O5介質(zhì)層ZnOTFT的轉(zhuǎn)移特性曲線。其中，源漏極電壓VDS=5 V。表2給出了ZnO-TFT的電學(xué)性能參數(shù)。在氧氬比為10∶90時，器件表現(xiàn)出最佳的電學(xué)性能：電流開關(guān)比為1.27×106，閾值電壓為9.1 V，亞閾值擺幅為0.54 V/decade，載流子遷移率為7.03 cm2/（V·s）。氧氣的加入填補(bǔ)了一定的氧空位［18］，從而減少了薄膜缺陷。同時，氧氣的含量也使得濺射粒子受到影響，進(jìn)而影響到薄膜的生長質(zhì)量［19］。

表2 不同氧氬比的Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)TFT的電學(xué)參數(shù)Tab.2 Electrical performance of Ta2O5 stacking gate dielectric TFT with different oxygen-argon ratios

圖4 Ta2O5氧氬比分別為20∶80、10∶90、0∶100的薄膜晶體管轉(zhuǎn)移特性曲線。Fig.4 Transfer characteristic curves of thin film transistors with Ta2O5 oxygen-argon ratios of 20∶80，10∶90 and 0∶100，respectively.

圖5為不同氧氬比下生長的Ta2O5薄膜的XRD圖譜，同時用AFM測量了不同氧氬比下生長的Ta2O5薄膜的粗糙度，用SEM測量了不同氧氬比下Ta2O5薄膜的厚度，相關(guān)參數(shù)如表3所示。根據(jù)Scherrer公式可以計算平均晶粒尺寸，如式（1）所示：

表3 不同氧氬比的Ta2O5的表征參數(shù)Tab.3 Characterization performance of Ta2O5with different oxygen-argon ratios.

其中Dhkl是平均晶粒尺寸，k≈0.89是形狀因子，λ是X射線波長，β是半峰寬，θ是衍射角。由圖5不同氧氬比下Ta2O5薄膜的XRD光譜可以看出，在37°附近的Ta2O5峰與44°附近的SiO2峰相比較弱，說明Ta2O5薄膜的結(jié)晶度較低［20］。根據(jù)謝樂公式計算結(jié)果，隨著氧氣含量的增加，平均晶粒尺寸逐漸縮小。這是因?yàn)檠鯕獾募尤霑龃笱醴肿雍蜌宸肿拥呐鲎哺怕?，從而減弱了濺射粒子的動能，使得Ta2O5晶粒尺寸減小，薄膜的成膜速率降低，薄膜厚度也相應(yīng)變薄，這些都會對器件電學(xué)性能產(chǎn)生影響。由圖6不同氧氬比Ta2O5薄膜的SEM圖可以看出，薄膜質(zhì)量較好，表面平整，顆粒尺寸均勻。

圖5 Ta2O5氧氬比分別為20∶80，10∶90，0∶100的XRD光譜。Fig.5 XRD spectra of Ta2O5 oxygen-argon ratios of 20∶80，10∶90 and 0∶100，respectively.

圖6 不同氧氬比Ta2O5薄膜的SEM圖。（a）0∶100；（b）10∶90；（c）20∶80。Fig.6 SEM images of Ta2O5 thin films with different oxygen-argon ratios.（a）0∶100；（b）10∶90；（c）20∶80.

3.3 疊層與單層?xùn)烹娊橘|(zhì)結(jié)構(gòu)

圖7為Ta2O5單層?xùn)烹娊橘|(zhì)和HfO2/Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)薄膜晶體管的轉(zhuǎn)移特性曲線。其中，源漏極電壓VDS=5 V，表4給出了其電學(xué)性能參數(shù)。相比于同等厚度Ta2O5單層?xùn)烹娊橘|(zhì)，使用HfO2/Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)結(jié)構(gòu)的薄膜晶體管總體展現(xiàn)出優(yōu)異的電學(xué)性能。在電流開關(guān)比、閾值電壓、亞閾值擺幅、載流子遷移率達(dá)到了1.27×106、9.1 V、0.54 V/decade、7.03 cm2/（V·s）。由圖7可以明顯看出采用單層?xùn)烹娊橘|(zhì)的薄膜晶體管存在較大柵漏電流［21-22］，從而導(dǎo)致其開關(guān)比大幅減小，這可能與柵電介質(zhì)材料與半導(dǎo)體層之間的界面態(tài)以及晶格適配有關(guān)。

圖7 Ta2O5單層?xùn)烹娊橘|(zhì)和HfO2/Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)薄膜晶體管轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.7 Transfer characteristic curves of Ta2O5 single-layer gate dielectric and HfO2/Ta2O5 stacking gate dielectric thin film transistors

表4 Ta2O5單層?xùn)烹娊橘|(zhì)和HfO2/Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)TFT的電學(xué)參數(shù)Tab.4 Electrical parameters of TFT with Ta2O5 single-layer gate dielectric and HfO2/Ta2O5 stacking gate dielectric

圖8顯示了Ta2O5單層?xùn)烹娊橘|(zhì)和HfO2/Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)層和ZnO有源層的橫截面SEM圖。單層結(jié)構(gòu)Ta2O5為480 nm，疊層結(jié)構(gòu)中Ta2O5、HfO2、ZnO分別為400，80，80 nm。從圖8中可以看出各層之間界面較為明顯，并且可以清晰地看出Ta2O5無論是與HfO2還是ZnO接觸，都會產(chǎn)生明顯的界面。然而，HfO2在與ZnO接觸時，在很大程度上改善了這種情況，二者之間形成了良好的界面［23-24］，從而提高器件性能和可靠性。另外，可以看出Ta2O5層有明顯的納米柱形狀晶粒邊緣懸掛鍵，可以為柵漏電流提供通道，而HfO2層的引入可有效阻隔這一路徑，使得柵漏電流顯著降低。我們認(rèn)為這些是導(dǎo)致疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)電學(xué)性能優(yōu)于單層?xùn)烹娊橘|(zhì)的原因。

圖8 單層?xùn)烹娊橘|(zhì)（a）、疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)層和有源層（b）的橫截面SEM圖像。Fig.8 Cross-sectional SEM images of single gate dielectric layer（a），stacking gate dielectric layer and active layer（b）.

4 結(jié) 論

本文研究了在不同條件下制備HfO2/Ta2O5疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)材料對ZnO-TFT電學(xué)性能的影響。不同的濺射時長直接影響薄膜的厚度，較薄的柵電介質(zhì)層會有較大的泄漏電流并導(dǎo)致絕緣性能的下降，同時厚度過大也會對絕緣層表面粗糙度產(chǎn)生影響。通過AFM觀察到隨著濺射時長的增加，薄膜的RMS逐漸增大，進(jìn)而引起了界面粗糙度散射效應(yīng)，對其電學(xué)性能產(chǎn)生負(fù)面影響。不同氧氬比直接影響晶粒尺寸大小，氧氣的引入一方面填補(bǔ)了氧空位缺陷，另一方面也增大了氧分子和氬分子之間碰撞的概率，減弱了濺射粒子動能，使薄膜厚度減小。通過SEM和X射線衍射儀（XRD）觀察到氧氣的引入使薄膜的厚度減小，結(jié)晶度變差，晶粒尺寸也變小。在疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)與單層?xùn)烹娊橘|(zhì)比較中，單層?xùn)烹娊橘|(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜晶體管的柵漏電流較大，這與柵介質(zhì)-半導(dǎo)體層界面和絕緣層材料有關(guān)。通過橫截面SEM圖也證實(shí)了這一點(diǎn)，Ta2O5薄膜存在明顯的納米柱形狀晶粒邊緣懸掛鍵，為柵漏電流提供通道，HfO2層的引入可以明顯改善這一情況。疊層?xùn)烹娊橘|(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜晶體管優(yōu)異的電學(xué)性能可以為未來柔性顯示提供可行的解決方案。