固溶溫度對激光粉末床熔化GH3536 合金組織演變及力學性能影響

馬瑞，劉林川，王亞軍，白潔，檀財旺,3，宋曉國,3

(1.北京動力機械研究所,北京,100074；2.哈爾濱工業(yè)大學(威海),山東省特種焊接技術(shù)重點實驗室,威海,264209；3.哈爾濱工業(yè)大學,先進焊接與連接國家重點實驗室,哈爾濱,150001)

0 序言

航空航天制造業(yè)是一個國家科技實力和工業(yè)現(xiàn)代化的重要體現(xiàn)，在推動國家科技發(fā)展中起到至關(guān)重要的作用[1-3].航天發(fā)動機具有生產(chǎn)批量小，裝配精度高，試制階段方案更改頻繁等特點，相比于傳統(tǒng)加工方式，增材制造技術(shù)能夠提供一體化生產(chǎn)，通過拓撲優(yōu)化實現(xiàn)材料的高效利用，突破鑄、鍛、焊工藝對產(chǎn)品結(jié)構(gòu)的限制，具有巨大的發(fā)展?jié)摿瓦\用前景[4-5].激光粉末床熔化是一種以激光作為熱源，通過對金屬粉末床逐層掃描，逐層凝固堆積實現(xiàn)復雜零件成形的技術(shù).

GH3536 合金是一種固溶強化型鎳基高溫合金，具有優(yōu)異的抗熱腐蝕性、抗氧化性能、高溫穩(wěn)定性及組織穩(wěn)定性，可以在 900 ℃以下長期使用，短時工作溫度也可以達到1 080 ℃，常用于制造航天發(fā)動機的燃燒室零部件以及其它高溫零部件[6-7].

對于激光粉末床熔化技術(shù)，國內(nèi)外學者針對工藝參數(shù)優(yōu)化及熱處理制度做了大量研究.Zhou 等人[8]通過改變激光功率和掃描速度，研究了激光工藝參數(shù)對缺陷數(shù)量的影響，并進行了缺陷率的統(tǒng)計.巴培培等人[9]發(fā)現(xiàn)隨著激光能量密度的增加，成形試樣的氣孔缺陷逐漸減少，致密度得到提高.Prasad 等人[10]探究了不同工藝參數(shù)對LPBF 制造GH3536 合金組織的影響，發(fā)現(xiàn)在實際制造過程中，通過工藝參數(shù)的優(yōu)化，能有效減少缺陷數(shù)量，細化晶粒[11-12].通過對LPBF 的成形試樣進行后處理能夠消除沉積態(tài)組織的各向異性[13].郝銘淞等人[14]研究了固溶處理對LPBF 制造的GH3536 顯微組織的影響.經(jīng)固溶處理后，顯微組織內(nèi)部熔池邊界完全消失.提高固溶處理溫度會使GH3536 合金的組織成分均勻化，從而減少Laves 相的析出.鎳基高溫合金在激光增材過程中具有高的裂紋敏感性[15].孫閃閃等人[16-17]對LPBF 制造的GH3536 試樣進行熱等靜壓和固溶處理，消除裂紋及組織各向異性，改善構(gòu)件的強度和延展性.

為了探究LPBF 制造的GH3536 合金經(jīng)過不同溫度固溶處理后的組織演變，文中首先通過工藝參數(shù)優(yōu)化，選擇成形最好的試樣進行不同溫度的固溶處理，觀察不同溫度下組織轉(zhuǎn)變規(guī)律，并進行室溫和高溫拉伸性能測試，分析組織轉(zhuǎn)變對力學性能影響.

1 試驗方法

試驗采用GH3536 高溫合金粉末，材料成分如表1 所示，圖1a，1b 為粉末的SEM 形貌，粉末形狀呈球形，存在少量的衛(wèi)星球，沒有明顯的團聚現(xiàn)象，粉末粒徑呈近似正態(tài)分布，如圖1c 所示，平均粒徑為30.2 μm.

表1 GH3536 合金粉末成分(質(zhì)量分數(shù)，%)Table 1 Chemical composition of GH3536 powder

圖1 GH3536 高溫合金粉末Fig.1 GH3536 superalloy powder.(a) low magnifcation morphology;(b) high magnification morphology;(c) dimensional statistics

激光粉末床熔化GH3536 合金采用SLM280設(shè)備進行打印，激光功率(P)在240～ 320 W 之間變化，掃描速度(v)在600～ 1 000 mm/s 之間變化，固定掃描層厚(h)為40 μm，掃描間距(d)為100 μm，相鄰打印層間轉(zhuǎn)角為67°.引入綜合參數(shù)激光能量密度(E)評估激光的能量輸入，即

記垂直于構(gòu)建方向的截面為x-y截面，平行于構(gòu)建方向的截面為x-z截面.將打印獲得的10 mm ×10 mm×10 mm 試樣沿構(gòu)建方向切開制作金相試樣，使用DSX510 型光學顯微鏡(OM)觀察拋光狀態(tài)下試樣x-z截面的缺陷分布，每個試樣選取中心位置及近表面區(qū)域進行缺陷拍攝，通過Image J 軟件對平均缺陷率進行統(tǒng)計.選擇王水(HCl∶HNO3=3∶1)進行金相腐蝕，腐蝕時間為15 s.采用TESCAN VEGA II(捷克)掃描電子顯微鏡對試樣進行顯微組織觀察，并使用配套的電子背散射衍射儀(electron backscattered diffraction，EBSD)進行顯微結(jié)構(gòu)分析.

選用VHVB-1010SH 型號的立式真空爐進行熱處理，分別在1 100，1 180 和1 220 ℃對試樣進行1 h 的固溶處理(solution treatment，ST)，記1 100，1 180 和1 220 ℃固溶處理分別為ST1100，ST1180和ST1220.采用UTM5105 X 萬能材料試驗機，參照國家標準GB/T 228.1—2010 和GB/T 228.2—2015 對固溶處理后試樣進行常溫和高溫拉伸試驗.

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 工藝參數(shù)優(yōu)化

不同工藝參數(shù)下GH3536 合金試樣的缺陷截面分布如圖2 所示，發(fā)現(xiàn)缺陷存在狀態(tài)很大程度取決于打印工藝參數(shù).按照缺陷的種類、尺寸以及數(shù)量，可將打印工藝劃分為3 個區(qū)域.區(qū)域I 的能量密度范圍為60～ 80 J/mm3，缺陷數(shù)量多，尺寸大，存在形狀不規(guī)則的未熔合缺陷.這是由于在低能量密度下，粉末熔化不足，在沉積層之間存在大量未被金屬液填充的間隙.未熔合缺陷幾何形狀不規(guī)則，易造成應力集中，降低構(gòu)件的力學性能.區(qū)域II 的能量密度范圍為80～ 90 J/mm3，觀察到缺陷數(shù)量明顯減少，存在小尺寸氣孔型缺陷，試樣成形致密.這是因為隨著熱輸入的增大，金屬粉末熔化增加，確保了沉積層之間液態(tài)金屬的填充，使得未熔合缺陷得到抑制.區(qū)域III 的能量密度范圍為90～125 J/mm3，缺陷數(shù)量重新增多.這是由于熱輸入過高，形成深熔焊，氣孔不易逸出.

圖2 工藝試驗Fig.2 Process experiment.(a) defect distribution;(b)defect rate statistics

為了量化不同工藝參數(shù)下缺陷的數(shù)量，采用Image J 軟件對圖片進行著色及孔隙率的統(tǒng)計.每個工藝參數(shù)下隨機選取拋光態(tài)試樣5 個區(qū)域的顯微圖像，計算缺陷所占比例并繪制成圖2b，可以觀察到區(qū)域II 的缺陷率較低，平均缺陷率0.08%.因此選擇區(qū)域II 中激光功率為280 W，掃描速度為800 mm/s，能量密度為83.3 J/mm3的試樣進行后續(xù)的固溶處理.

2.2 顯微組織

為了消除沉積態(tài)組織的各向異性，對試樣進行固溶處理.圖3a 為LPBF 成形GH3536 沉積態(tài)xy截面組織形貌，在激光作用下，長條形熔池輪廓線平行分布.LPBF 試樣中未觀察到碳化物的存在，這是由于冷卻速度過快，碳化物沒有充分的時間析出，最終得到過飽和的 γ 固溶體.經(jīng)過不同溫度固溶處理1 h 后試樣的光學顯微組織如圖3b～ 3d 所示，可以看出經(jīng)固溶處理后，原沉積態(tài)的組織結(jié)構(gòu)有不同程度的消失.當固溶溫度為1 100 ℃時，激光掃描導致的熔池輪廓線仍然存在，原沉積態(tài)組織并沒有完全消除，晶粒發(fā)生部分再結(jié)晶，此時平均晶粒尺寸約為21.50 μm，固溶溫度達到1 180 ℃時，晶粒進一步發(fā)生再結(jié)晶，沉積態(tài)晶粒特征基本消失，生長成為大小不一的等軸晶，平均晶粒尺寸約為33.03 μm，當固溶溫度升高到1 220 ℃后，晶粒發(fā)生了完全再結(jié)晶，并伴隨著晶粒長大，平均晶粒尺寸為48.09 μm.固溶溫度的升高促進了晶界遷移，大晶粒吞噬小晶粒，晶粒尺寸變得均勻.

圖3 不同固溶溫度的顯微組織Fig.3 Microstructure of different solution temperature.(a) as-buit;(b) 1 100 ℃;(c) 1 180 ℃;(d) 1 220 ℃

經(jīng)過不同溫度固溶處理后，試樣的碳化物分布有明顯差異，當固溶溫度為1 100 ℃時，觀察到大量的點狀碳化物沿晶界析出，結(jié)合 Montero-Sistiaga等人[18]的研究，推測該析出相為 M23C6，C 原子在γ-Ni 中溶解度有限，常偏聚于晶界區(qū)域，晶界處的C 原子與周圍的M 原子(主要為Cr)形成碳化物沉淀.隨著固溶溫度的不斷升高，原子的擴散能力增強，形成的M23C6碳化物存在回溶現(xiàn)象.當固溶溫度為1 100 ℃時，碳化物回溶不完全，碳化物的存在阻礙了晶界的遷移，因此晶粒尺寸較??；當固溶溫度增加到1 180 ℃后，分布于晶界的碳化物溶解程度增加，碳化物對晶界釘扎減弱，使得晶粒長大的阻力減小.同時隨著溫度繼續(xù)升高，熱激活過程導致界面自由能降低，促進了晶界遷移.當固溶溫度增加到1 220 ℃時，熱激活過程使得晶粒進一步粗化.

3 種溫度固溶處理后均產(chǎn)生了再結(jié)晶，不同程度的緩解了沉積態(tài)組織的各向異性.對不同固溶溫度的試樣進行EBSD 拍攝，其晶粒及晶界特征如圖4 所示.IPF 圖展示了試樣的晶體取向和晶粒尺寸分布，GB 圖反映不同種類晶界的數(shù)量，其中紅色表示小角度晶界，綠色表示Σ3 晶界.KAM 圖反映試樣內(nèi)部的局部取向差，局部取向差越大，對塑性變形的阻礙作用越強.當固溶溫度為1 100 ℃時，試樣晶粒形貌保留沉積態(tài)特征，晶粒尺寸較小，內(nèi)部存在大量大小角度晶界，占晶界總長度的47.5%，再結(jié)晶過程進一步進行.通過KAM 圖發(fā)現(xiàn)，試樣內(nèi)部局部取向差的數(shù)值明顯減小，對位錯運動的阻礙作用減弱.1 220 ℃固溶處理后，晶粒進一步長大，小角度晶界占晶界總長度的1.5%，幾乎完全消失，Σ3 晶界占晶界總長度的40.8%.這表明隨著固溶溫度的升高，不僅促進了再結(jié)晶過程的進行和晶粒長大，也為退火孿晶的形成提供了驅(qū)動力.從KAM 圖可以看出，隨著小角度晶界的消除，局部取向差的數(shù)值進一步減小，對位錯運動的阻礙作用進一步減弱.綜上，大角度晶界附近的局部取向差數(shù)值較小，對位錯運動的阻礙作用主要取決于小角度晶界的數(shù)量.

圖4 不同固溶溫度的IPF 圖、GB 圖和KAM 圖Fig.4 IPF figure,GB figure and KAM figure of different solution temperatures.(a) 1 100 ℃;(b) 1 180 ℃;(c) 1 220 ℃

2.3 固溶溫度對力學性能的影響

不同溫度固溶處理后試樣的晶粒尺寸、晶界類型、碳化物分布存在明顯差異.為了探究組織變化對力學性能的影響，進行了常溫和高溫拉伸試驗(圖5).常溫拉伸結(jié)果如圖5a 所示，不同的固溶溫度下，試樣的抗拉強度沒有明顯區(qū)別，約為750 MPa，隨著固溶溫度的增加，屈服強度逐漸降低，斷后伸長率逐漸增加.1 100 ℃時試樣的屈服強度的最高為450 MPa，斷后伸長率為41%，當固溶溫度增加為1 220 ℃時，試樣的屈服強度降低為315 MPa，斷后伸長率增加為59%.900 ℃高溫拉伸結(jié)果如圖5b 所示，不同固溶溫度下，試樣的屈服強度相近，約為185 MPa，隨著固溶溫度的增加，試樣的抗拉強度逐漸增大，斷后伸長率降低.1 100 ℃時試樣的高溫抗拉強度為220 MPa，斷后伸長率為21%，當固溶溫度增加為1 220 ℃時，試樣的高溫抗拉強度增加為240 MPa，斷后伸長率減少為15%.

圖5 不同固溶溫度試樣拉伸性能Fig.5 Tensile properties of samples at different solution temperatures.(a) room temperature tensile;(b)900 ℃ high temperature tensile

對比拉伸試驗結(jié)果，隨著固溶溫度的升高，試樣的常溫和高溫拉伸性能的變化趨勢存在明顯差異，為了探究其原因，對拉伸斷口進行SEM 拍攝.常溫拉伸的斷口形貌如圖6a 所示，斷口表面存在大量的韌窩，為典型的韌性斷裂，這與其較高的斷后伸長率相對應.裂紋穿晶擴展，晶粒內(nèi)部為組織和力學性能的薄弱區(qū)域.高溫拉伸斷口如圖6b所示，斷口呈現(xiàn)冰糖狀形貌，為典型的沿晶斷裂，同時在斷口表面存在大量的白色析出相，說明在高溫拉伸的過程中，存在大量碳化物析出，隨著固溶溫度的升高，析出的碳化物數(shù)量減少.

圖6 拉伸斷口形貌Fig.6 Morphology of tensile fracture.(a) room temperature;(b) high temperature at 900 ℃

分析其原因，當常溫拉伸時，固溶溫度為1 100 ℃試樣內(nèi)部完全再結(jié)晶程度低，晶粒細小，較多小角度晶界存在于晶粒內(nèi)部，阻礙塑性變形的位錯運動，使得試樣的屈服強度最高，為450 MPa.當固溶溫度為1 180 ℃時，試樣的屈服強度降低至375 MPa，這是因為相比于1 100 ℃，小角度晶界的長度占比由47.5%減少為23.6%，對位錯運動的阻礙作用減弱.當固溶溫度增加為1 220 ℃時，由于小角度晶界長度占比減少為1.5%，幾乎消失，對晶界的阻礙作用進一步減弱，再結(jié)晶晶粒長大，試樣的屈服強度減小為315 MPa.此外由于晶界對位錯運動的阻礙作用，拉伸過程中的塑性變形主要集中于晶粒內(nèi)部，隨著固溶溫度的升高，晶粒尺寸逐漸增大，小角度晶界的長度減少，材料的塑性變形能力增強，當固溶溫度從1 100 ℃增加為1 220 ℃時，斷后伸長率由41%增加為59%.

在900 ℃高溫拉伸過程中，伴隨著碳化物沿晶界析出，晶界碳化物作為脆性相，在拉伸過程中容易造成裂紋的萌生，降低試樣的抗拉強度.當1 100 ℃固溶時，晶界區(qū)域的碳化物回溶不完全，高溫拉伸導致部分已經(jīng)回溶的碳化物沿晶界重新析出，碳化物的數(shù)量增加，使得晶界脆化，在小的塑形變形下，試樣沿晶界開裂，高溫抗拉性能降低.當1 180 ℃固溶時，由于晶界區(qū)域的碳化物回溶增加，沿晶界分布的碳化物數(shù)量減少，晶界脆化效應減弱，試樣的抗拉強度提高.當1 220 ℃固溶時，晶界區(qū)域的碳化物完全回溶，高溫拉伸導致的碳化物析出較少，抗拉強度進一步提高.

3 結(jié)論

(1) 通過Image J 軟件進行缺陷率表征，以此為依據(jù)進行工藝參數(shù)的優(yōu)化.能量密度為80～ 90 J/mm3的區(qū)域缺陷率最低，平均缺陷率0.08%，試樣成形最佳.

(2) 1 100 ℃固溶試樣常溫拉伸屈服強度最高為450 MPa，隨著固溶溫度的升高，小角度晶界數(shù)量減少，對位錯運動的阻礙減弱，1 220 ℃固溶試樣屈服強度降低為315 MPa.

(3) 固溶試樣常溫拉伸為穿晶斷裂，900 ℃高溫拉伸時碳化物沿晶界析出，使得晶界脆化，導致沿晶斷裂.

(4) 1 100 ℃固溶試樣高溫拉伸的抗拉強度為220 MPa，隨著固溶溫度的升高，晶界區(qū)域的碳化物回溶增加，沿晶界分布的碳化物數(shù)量減少，晶界脆化效應減弱，抗拉強度提高，1 220 ℃試樣的抗拉強度為240 MPa.