重慶市典型道路機動車排放NO2污染特征

李永鋒，馬杰，王勝藍，蔣月，楊海蓉，張瀟天，王儉

重慶市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心

二氧化氮(NO2)作為主要的氮氧化物（NOx），是我國GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》中規(guī)定的基本控制項目，是生成臭氧（O3）和細顆粒物（PM2.5）的主要前體物之一[1-2]。NO2參與的各種化學反應(yīng)直接或間接影響著環(huán)境空氣質(zhì)量[3]，是繼PM2.5和O3之后出現(xiàn)次數(shù)最多的首要污染物[4]。我國多地的排放源清單研究表明，機動車尾氣排放已成為城市NOx污染的主要來源[5-6]，根據(jù)《中國移動源環(huán)境管理年報2020》，2019年全國機動車保有量達3.48億輛，北京、成都、重慶等11個城市達到300萬輛以上，越來越多的研究關(guān)注交通道路中NO2濃度的變化特征及對空氣質(zhì)量的影響。

徐倩[7]根據(jù)城市交通特征等信息，建立了中國機動車排放清單；解淑霞等[8]基于實際車流量等數(shù)據(jù)，構(gòu)建了陽泉市道路機動車排放清單，并分析了機動車污染物排放特征；孟琛琛等[9-10]基于河北省國省道不同時間段的車流量數(shù)據(jù)，對機動車污染物排放量進行核算和分析；呂改艷[11]以重慶交通路口的動態(tài)交通流信息等數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，通過國際機動車排放模型計算了不同類型道路機動車污染物的排放量；鄒超等[12]基于RFID基站數(shù)據(jù)獲取南京市道路交通特征信息，并結(jié)合國控空氣質(zhì)量監(jiān)測站點NO2和CO濃度數(shù)據(jù)，對交通流特征和污染物濃度變化趨勢及其相關(guān)性進行分析。路邊微環(huán)境實際監(jiān)測是研究道路機動車尾氣排放污染擴散最直接的方法，應(yīng)用在微觀尺度和車流量大的街道具有實際意義[13]。如Imhof等[14]研究了高速公路、一般公路、城區(qū)道路污染物濃度變化趨勢；Wehner等[15]研究了早高峰時段的車流量與顆粒物濃度的關(guān)系；Hitchins等[16]監(jiān)測了公路附近顆粒物的濃度分布。國內(nèi)學者分別在北京[17-18]、天津[19-20]、武漢[21]、西安[22-23]、佳木斯[24]等城市的典型道路對機動車排放的PM10、PM2.5、NO2等污染物濃度進行了監(jiān)測和分析。

相關(guān)研究主要是根據(jù)道路車流量特征和排放模型建立機動車排放清單，或者對道路交通微環(huán)境排放的NO2和CO等污染物進行監(jiān)測分析，但同時對道路車流量和路邊微環(huán)境機動車排放大氣污染物進行實時連續(xù)自動監(jiān)測，并分析其相關(guān)性的研究相對較少。筆者基于信息化的重慶市機動車電子標識數(shù)據(jù)，對4條道路逐時交通流特征及車型分布進行對比分析，同時，結(jié)合道路上安裝的空氣微型監(jiān)測站的小時監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析NO2濃度變化趨勢與車流量特征的相關(guān)性，以期為交通源大氣污染區(qū)域治理提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

選取大渡口區(qū)新山村片區(qū)為研究對象，周邊2 km范圍內(nèi)無工業(yè)污染源。根據(jù)現(xiàn)場調(diào)研情況，確定西城大道、鋼花路、雙山路和文體路4條道路為研究對象。其中，西城大道為跨區(qū)域交通干線，鋼花路為主要城市道路，雙山路和文體路為城市主要支路。道路和監(jiān)測點位布設(shè)見圖1。

圖 1 道路交通空氣監(jiān)測點位示意Fig.1 Schematic diagram of road traffic air quality monitoring sites

1.2 研究方法

NO2濃度采用佳空氣Air Ball自動監(jiān)測儀器（RK-AQM-A-O，北京佳華智聯(lián)科技有限公司）進行連續(xù)采樣監(jiān)測，安裝位置為路邊道路交通監(jiān)控桿桿體，測點距離道路邊緣0.2～0.5 m，高度為4～5 m，測試前進行儀器調(diào)試和校準，監(jiān)測時段為2019年7月 15—21日（星期一—星期日），監(jiān)測結(jié)果為NO2小時濃度均值。監(jiān)測期間平均溫度為28 ℃，平均相對濕度為83%，平均風速為0.7 m/s（國控空氣站點數(shù)據(jù)），天氣以晴天或陰天為主。道路RFID 基站的車流量和車型相關(guān)信息從重慶移動源排放監(jiān)管平臺獲取。車流量為小時流量；車型包括微型客車、微型貨車、小型客車、輕型貨車、中型客車、中型貨車、大型客車、重型貨車、公交車、出租車10種類型。采用Origin 2018軟件進行數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析和繪圖。

2 結(jié)果與討論

2.1 NO2濃度變化特征

2.1.1 日均濃度變化特征

4條道路交通1周的NO2日均濃度變化趨勢見圖2。從圖2可以看出，NO2日均濃度西城大道為36～57 μg/m3，鋼花路為 29～45 μg/m3，雙山路為 39～54 μg/m3，文體路為 44～55 μg/m3。道路 NO2濃度均低于 GB 3095—2012 二級標準限值（80 μg/m3）?？傮w來看，西城大道、雙山路和文體路3條道路周末NO2日均濃度低于工作日，雙山路和文體路的最大值出現(xiàn)在星期一，西城大道最大值出現(xiàn)在星期二，3條道路最小值均出現(xiàn)在星期日；而鋼花路的NO2日均濃度最大值出現(xiàn)在星期四，且周末濃度處于較高的水平。

圖 2 4條道路NO2日均濃度變化特征Fig.2 Variation characteristics of daily mean concentration of NO2 on 4 roads

2.1.2 小時濃度變化特征

選取具有代表性的星期一和星期六，分析4條道路的NO2小時濃度變化趨勢，結(jié)果見圖3。從圖3可以看出，西城大道、雙山路和文體路星期一NO2小時濃度基本呈現(xiàn)雙峰特征，產(chǎn)生峰值的時間分別為08:00和20:00，在11:00出現(xiàn)小幅下降，然后小幅上升，在14:00出現(xiàn)全天濃度的最小值；與其他3條道路產(chǎn)生小幅峰值的趨勢不同，鋼花路在06:00出現(xiàn)了下降趨勢，可能受局地風速風向等擴散條件和大氣穩(wěn)定度的影響。鋼花路、雙山路和文體路3條道路的NO2小時濃度在星期六的變化趨勢則基本一致，但08:00峰值不明顯，全天濃度的最大值出現(xiàn)在20:00左右，全天濃度的最小值依然出現(xiàn)在14:00—15:00；西城大道的NO2小時濃度在08:00及20:00產(chǎn)生峰值，在14:00出現(xiàn)全天濃度的最小值，同時在18:00發(fā)生小幅的下降?？傮w來看，4條道路NO2小時濃度變化趨勢基本呈現(xiàn)雙峰特征，共同的特點是均在14:00降至全天濃度的最小值，其余時刻每條道路的最大值和最小值略有差異。夜間NO2峰值濃度明顯高于白天，主要是由于夜間大氣處于相對穩(wěn)定的狀態(tài)，各類污染源排放的污染物擴散條件相對較差[25]，光化學反應(yīng)較弱，NO2積累維持較高濃度水平，NO2小時濃度的變化趨勢與劉姣姣等[26]研究的重慶主城區(qū)的環(huán)境空氣NO2濃度變化趨勢總體一致。

圖 3 4條道路NO2小時濃度變化特征Fig.3 Variation characteristics of NO2 hourly concentration on 4 roads

2.2 道路交通車流量及車型變化特征

2.2.1 車流量變化特征

4條道路1周的日均車流量見表1。西城大道、鋼花路、雙山路、文體路的日均車流量分別為12 831、9 446、4 091、3 415輛，西城大道和鋼花路為車流量較大的路段，而雙山路和文體路的車流量相對較低。西城大道、文體路車流量星期一最大，星期日最??；雙山路車流量星期五最大，星期日最??；鋼花路車流量星期四最大，星期日最小。西城大道周末與工作日車流量均處于較高的水平，周末降幅較小，而其余3條道路周末的車流量比工作日下降20%～40%。

表 1 4條道路日均車流量對比Table 1 Comparison of daily traffic flow of 4 roads 輛

4條道路小時車流量變化趨勢見圖4。從圖4可以看，各監(jiān)測路段04:00—05:00車流量全天最低，06:00開始上升，07:00—08:00車流量急劇上升迎來早高峰，達到全天最大值；隨后車流量緩慢下降，至12:00后達到較低的水平，13:00—15:00車流量相對穩(wěn)定；18:00—19:00迎來晚高峰，然后下降，至21:00小幅增加；22:00以后持續(xù)下降至次日04:00。車流量的早晚高峰特征十分明顯，但不同類型道路車流量差異較大。西城大道、鋼花路、雙山路、文體路4條道路在08:00的車流量分別約為1 000、700、370和350輛，在04:00則分別約為100、90、50和30輛。總體來看，鋼花路、雙山路、文體路呈現(xiàn)明顯的雙峰趨勢，而西城大道則呈現(xiàn)明顯的早高峰，隨后車流量較為穩(wěn)定。

圖 4 4條道路小時車流量變化趨勢Fig.4 Hourly traffic flow variation trend on 4 roads

2.2.2 道路車型統(tǒng)計

4條道路星期一的小時車型占比見圖5。在統(tǒng)計的10種車型中，出現(xiàn)的主要車型為小型客車、出租車、輕型貨車、重型貨車、公交車，小型客車和出租車是4條道路的主要車型，每條道路各種車型分布占比各有不同。西城大道車型占比為小型客車＞出租車＞輕型貨車＞重型貨車＞公交車；鋼花路為小型客車＞出租車＞公交車＞輕型貨車＞重型貨車；雙山路為小型客車＞出租車＞輕型貨車＞公交車＞重型貨車；文體路為小型客車＞出租車＞公交車＞輕型貨車＞大型客車。西城大道、雙山路及文體路的小型客車、出租車占比分別為80%、14%左右，但鋼花路小型客車占比為65%，出租車占比則高達26%左右。鋼花路、雙山路、文體路02:00—04:00的主要車型為出租車，西城大道02:00—04:00除了出租車外，貨車占比較大，所有路段小型客車具有較為明顯的早晚高峰特征。

2.3 車流量與NO2濃度相關(guān)性

2.3.1 小時車流量與NO2濃度相關(guān)性

選取車流量較大的星期一，分析小時車流量與NO2濃度的關(guān)系，結(jié)果見圖6。從圖6可以看出，在00:00—04:00，車流量為全天最低，但NO2濃度維持在中等水平，除鋼花路NO2濃度持續(xù)下降外，其余3條道路變化不大；在04:00—08:00，車流量迅速增加，達到全天最大值，NO2濃度隨著車流量的增大呈不同程度的增加趨勢；在08:00—14:00，車流量總體呈下降趨勢，其中12:00較低，NO2濃度總體也呈下降趨勢，并在14:00達到全天最小值；在14:00—23:00，車流量與NO2濃度有較顯著的正相關(guān)性，NO2濃度隨著車流量的增加迅速上升，19:00左右逐步下降?？傮w來看，車流量早間達到全天最大值，而NO2濃度在晚間21:00累計達到全天最大值。

圖 5 4條道路小時車型占比變化趨勢Fig.5 Hourly vehicle type variation trend on 4 roads

圖 6 4條道路小時車流量與NO2濃度相關(guān)性Fig.6 Correlation between hourly traffic flow and NO2 concentration on 4 roads

2.3.2 累計車流量與NO2日均濃度相關(guān)性

將4條道路的累計車流量與對應(yīng)點位的NO2日均濃度采用Pearson相關(guān)系數(shù)進行相關(guān)性分析，并進行了線性擬合，結(jié)果見圖7。從圖7可以看出，西城大道、鋼花路、雙山路、文體路4條道路的Pearson相關(guān)系數(shù)分別為 0.905 23、-0.325 45、0.650 98和0.613 03。Pearson相關(guān)系數(shù)越接近于1或-1，相關(guān)性越強；相關(guān)系數(shù)越接近于0，相關(guān)性越弱。因此，西城大道的累計車流量與NO2日均濃度表現(xiàn)出極強的相關(guān)性；雙山路、文體路累計車流量與NO2日均濃度表現(xiàn)出強相關(guān)性；鋼花路累計車流量與NO2日均濃度弱相關(guān)。從線性擬合效果表征參數(shù)（R2）來看，西城大道的累計車流量與NO2日均濃度擬合效果最好，R2為0.819 45；鋼花路的擬合效果最差，R2為0.105 92。

圖 7 4條道路累計車流量與NO2日均濃度相關(guān)性Fig.7 Correlation between daily averaged NO2 concentration and cumulative vehicle flow of 4 roads

機動車排放NO2的濃度受車流量、行駛狀況、控制水平、氣象條件等多因素的影響。早高峰期間車流量為全天最大，但NO2濃度不是全天最高，研究表明[27]，車速低于30 km/h時，發(fā)動機負荷較小，缸內(nèi)可燃混合氣量相對較少，燃燒不充分，從而導(dǎo)致HC和CO排放量增加，這時NOx排放量相對較低。本研究對車流量的分析，僅考慮了小時車流量，未能深入分析車輛通行速度及道路擁堵相關(guān)數(shù)據(jù)。同時，道路交通NO2的濃度還受溫度、濕度、風速、地形等氣象條件的影響，本研究主要分析微環(huán)境道路交通對空氣質(zhì)量的影響，未考慮污染物的空間傳輸和擴散，排放源、氣象因素和光化學反應(yīng)等多因素共同影響環(huán)境空氣中NO2的濃度水平。

3 結(jié)論

（1）4 條道路 NO2濃度為 29～57 μg/m3，均低于GB 3095—2012二級標準限值；NO2濃度的最大值出現(xiàn)在20:00左右，最小值出現(xiàn)在14:00左右，工作日08:00的峰值較為明顯，但周末08:00則無明顯的峰值。

（2）西城大道、鋼花路、雙山路、文體路日均流量分別為12 831、9 446、4 091和3 415輛，呈明顯的早晚高峰趨勢；西城大道日均車流量處于較高的水平，而其余3條道路周末的車流量比工作日下降20%～40%；出現(xiàn)比例較高的車型為小型客車、出租車、公交車、輕型貨車。

（3）NO2濃度與小時車流量均呈現(xiàn)早晚高峰較高的特征，但晚高峰時段NO2的濃度峰值出現(xiàn)稍微晚于車流量的峰值；西城大道、雙山路、文體路NO2日均濃度與累計車流量呈顯著的正相關(guān)性，鋼花路受其他因素影響，則表現(xiàn)為較弱的負相關(guān)性。