汾渭平原典型污染城市PM2.5來源分布及傳輸分析

崔宏，劉肖，秦巧燕

1.山西師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院

2.山西師范大學(xué)分析測試中心

隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，大氣污染已成為影響人類生存和發(fā)展的主要因素[1-2]。除了與人為的污染源排放有關(guān)，污染嚴(yán)重程度還依賴于地理條件和氣象條件。有研究表明，同樣的污染源排放分布，在不同氣象條件下，大氣污染物的環(huán)境濃度分布可能相差甚遠(yuǎn)[3-5]，如太陽輻射強(qiáng)度影響著大氣湍流運(yùn)動速度，特別是在中高緯度地區(qū)，空氣質(zhì)量很大程度上受氣象條件的制約，對于特定的城市地形，也影響著大氣環(huán)境。區(qū)域大氣污染源解析，不僅要考慮本地的污染來源，同時也要考慮周邊地區(qū)甚至更遠(yuǎn)地區(qū)的遠(yuǎn)距離污染傳輸?shù)挠绊?，大氣顆粒物跨區(qū)域輸送及潛在源區(qū)識別是大氣污染防治的重要依據(jù)[6-7]。目前，很多學(xué)者利用后向軌跡模式（HYSPLIT）、潛在源貢獻(xiàn)（PSCF）分析法和濃度權(quán)重軌跡（CWT）分析法來研究大氣顆粒物跨區(qū)域輸送及識別潛在源區(qū)。如王郭臣等[8]通過HYSPLIT模型，采用聚類方法對抵達(dá)北京市地面(500 m)和高空(3 000 m)逐時72 h氣流進(jìn)行后向軌跡聚類分析，研究了不同高度氣流軌跡對PM2.5濃度的影響。雷雨等[9]采用HYSPLIT模型和全球資料同化系統(tǒng)的GDAS氣象數(shù)據(jù)，對自貢市PM2.5濃度和逐日72 h后向軌跡進(jìn)行聚類研究，利用PSCF和CWT探討不同季節(jié)影響PM2.5濃度的潛在源區(qū)以及不同源區(qū)的污染貢獻(xiàn)。

臨汾市一直是山西省的能源重化工基地，煤炭及煤化工是其支柱產(chǎn)業(yè)，多年以煤、焦、鐵等為主的粗放型支柱產(chǎn)業(yè)，導(dǎo)致該地區(qū)大氣環(huán)境一直處于嚴(yán)重煤煙型污染狀態(tài)[10]。從20世紀(jì)80年代末開始，臨汾市就被列為重污染城市之一，空氣質(zhì)量綜合指數(shù)排名長期位居全國168個重點(diǎn)城市的倒數(shù)行列。針對空氣污染嚴(yán)重的現(xiàn)狀，臨汾市下大力氣加強(qiáng)整治，但成效依舊不甚明顯，尤其是冬季重污染天氣仍然頻發(fā)。由于臨汾市及其周邊平川地區(qū)位于汾河谷地，四面環(huán)山，屬于典型的盆地地理條件，氣團(tuán)易在盆地上空淤積停滯；再加上全年易出現(xiàn)干旱少雨、靜穩(wěn)甚至逆溫等特殊氣象條件，更加不利于污染物的擴(kuò)散，嚴(yán)重影響其大氣自凈能力。在各個污染源排放的影響下，大氣污染物易發(fā)生二次效應(yīng)，復(fù)合型大氣污染特征顯著。其中，PM2.5是臨汾市大氣污染的主要超標(biāo)污染物，不僅大大降低城市能見度[11]，同時也危害著人們的身體健康[12-15]。

國內(nèi)針對PM2.5遠(yuǎn)距離傳輸對環(huán)境的影響研究較多，但研究區(qū)域主要集中在東部經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的地區(qū)，尤其是京津冀、滬寧杭和珠三角等地區(qū)[16-18]，對中部地區(qū)和西部地區(qū)的研究也主要是集中在川渝地區(qū)[19]。2018年，衛(wèi)興鵬等[20]采用HYSPLIT研究了臨汾市大氣污染傳輸來源，但缺乏污染源強(qiáng)度和濃度分析。筆者通過HYSPLIT聚類分析，在追溯臨汾市大氣污染傳輸通道的基礎(chǔ)上，結(jié)合PSCF和CWT，確定了不同污染源區(qū)對臨汾市的污染貢獻(xiàn)強(qiáng)度。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

采用的臨汾市大氣污染數(shù)據(jù)來源于國家空氣質(zhì)量聯(lián)網(wǎng)監(jiān)測管理平臺（http://60.221.239.109:4008/Account/Login?ReturnUrl=/CityDayQuery），主要采集臨汾市2019年3月1日—2020年2月29日的污染物日均濃度數(shù)據(jù)；HYSPLIT模型的氣象數(shù)據(jù)來自美國國家環(huán)境預(yù)報中心提供的GDAS系統(tǒng)（ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1/） ，GDAS 將全球1°×1°數(shù)據(jù)插值到正形投影的地圖上，主要包含經(jīng)緯度、氣壓數(shù)據(jù)；結(jié)合GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中PM2.5的日均濃度標(biāo)準(zhǔn)限值進(jìn)行污染等級劃分，具體如表1所示。

表 1 PM2.5污染等級劃分Table 1 Classification of PM2.5 pollution level μg/m3

1.2 研究方法

1.2.1 后向軌跡聚類分析法

HYSPLIT模型是用于計算和分析大氣污染物傳輸和擴(kuò)散軌跡的綜合性專業(yè)模型，是由美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）的空氣資源實驗室和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)[21-22]。聚類分析是一種多元統(tǒng)計方法，該方法通過比較氣團(tuán)水平速度和移動方向?qū)Υ罅康臍鈭F(tuán)軌跡進(jìn)行分組，有效追溯氣團(tuán)來源。利用TrajStat軟件1.4.8版本[23]中的聚類方法，以臨汾市為受點(diǎn)，模擬起始高度為500 m的氣流24 h后的軌跡傳輸過程，利用歐拉距離算法，對到達(dá)臨汾市的軌跡進(jìn)行聚類，從而得到2019年3月—2020年2月的不同輸送氣流類型，判斷其在地理空間上是否有明顯的傳輸通道，并在此基礎(chǔ)上計算臨汾市PM2.5的日均濃度，結(jié)合大氣污染數(shù)據(jù)分析各類氣流的污染特征。

1.2.2 潛在源區(qū)貢獻(xiàn)分析法

PSCF是通過后向軌跡和PM2.5濃度定性判斷潛在源區(qū)的位置[24]。將研究區(qū)域網(wǎng)格化，利用HYSPLIT模型所計算的后向軌跡在網(wǎng)格化地理空間當(dāng)中的停留時間，與污染軌跡和所有軌跡在網(wǎng)格當(dāng)中停留時間的比值，確定每個網(wǎng)格的貢獻(xiàn)強(qiáng)度。PSCF計算公式如下[25-26]：

式中：i、j分別為經(jīng)度和緯度；nij為網(wǎng)格（i，j）內(nèi)的所有軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)；mij為網(wǎng)格（i，j）內(nèi)的污染軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)；PSCFij為網(wǎng)格（i，j）中污染軌跡出現(xiàn)的概率，%。

一般根據(jù)污染物等級限制濃度來設(shè)定污染軌跡判斷的閾值，本研究PM2.5污染閾值采用75 μg/m3，求得在該網(wǎng)格的PSCF。PSCF為一種條件概率，當(dāng)各軌跡通過網(wǎng)格滯留時間較短時，容易使PSCF發(fā)生波動導(dǎo)致不確定性增加，這就需要引入權(quán)重函數(shù)（Wij），計算公式如下[27-28]：

1.2.3 濃度權(quán)重軌跡分析法

PSCF法是通過計算網(wǎng)格當(dāng)中污染軌跡占所有軌跡比例，僅反映上游地區(qū)網(wǎng)格對于下游接受點(diǎn)污染的影響潛勢貢獻(xiàn)，但并沒有定量分析軌跡所對應(yīng)的PM2.5濃度。CWT可以通過計算軌跡的PM2.5權(quán)重濃度，定量確定每個網(wǎng)格平均權(quán)重濃度，反映以研究區(qū)為接受點(diǎn)的上游地區(qū)PM2.5濃度分布情況，其計算公式如下[29-30]：

式中：CWTij為網(wǎng)格（i，j）的平均 PM2.5權(quán)重濃度，μg/m3；l為氣團(tuán)軌跡；M為軌跡的總數(shù)；Cl為軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格（i，j）時對應(yīng)的 PM2.5濃度，μg/m3； τijl為軌跡l在網(wǎng)格（i，j）停留的時間，min。CWT 分析中同樣引用在PSCF分析中所用的權(quán)重系數(shù)，以減少nij較少時引起的誤差。計算公式如下：

2 結(jié)果與討論

2.1 臨汾市大氣污染情況

2.1.1 基于AQI的大氣污染情況

圖1為研究期內(nèi)臨汾市空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）日均變化。從圖1可以看出，臨汾市AQI高值主要集中在2019年12月—2020年2月。其最高值出現(xiàn)在2020年1月25日，達(dá)367；最低值出現(xiàn)在2020年2月27日，為28。這可能是因為受新冠肺炎疫情的影響，停工停產(chǎn)，人為排放污染源減少，加上風(fēng)力影響，使得AQI 較低。

圖 1 2019年3月—2020年2月臨汾市AQI日均變化Fig.1 Average daily change of AQI in Linfen City from March 2019 to February 2020

各月份超標(biāo)天數(shù)依次為3月（3 d）=10月（3 d）＜11 月（8 d）＜4 月（10 d）＜2 月（13 d）＜8 月（15 d）=9 月（15 d）=12 月（15 d）＜5 月（20 d）＜7 月（24 d）＜6 月（26 d）＜1 月（27 d）。3 月和 10 月空氣質(zhì)量超標(biāo)天數(shù)較少，主要由于季節(jié)性風(fēng)力的影響，利于污染物的擴(kuò)散[31]；1月AQI超標(biāo)天數(shù)最多，主要由于冬季氣溫低，大氣層穩(wěn)定，污染物不易擴(kuò)散，加上本地污染較為嚴(yán)重，導(dǎo)致污染物容易積累[32]。整體上看，AQI超標(biāo)主要發(fā)生在夏季（65 d）和冬季（55 d），春季（33 d）和秋季（27 d）超標(biāo)天數(shù)相對較少。

圖2為研究期內(nèi)臨汾市首要污染物占比情況。無首要污染物天數(shù)為27 d，有首要污染物天數(shù)為339 d。其中，NO2為首要污染物的天數(shù)占比最少，僅為1%；PM10占17%；PM2.5占37%；O3占比最高，為45%。從整體上看，首要污染物以O(shè)3、PM2.5和PM10為主。O3主要發(fā)生在夏季，這是因為近地面O3作為光化學(xué)煙霧形成過程中的中間產(chǎn)物，溫度及太陽輻射強(qiáng)度是影響其濃度變化的主要因素，夏季太陽光照時間長，輻射增強(qiáng)，大氣中的光化學(xué)反應(yīng)劇烈，導(dǎo)致生成大量O3[17]。PM2.5和PM10主要出現(xiàn)在春、秋和冬季，尤其是冬季，原因包括2方面：1）本地污染物排放濃度高、強(qiáng)度大，包括采暖期燃煤量顯著升高，以及由于氣溫降低使機(jī)動車尾氣排放量增加，導(dǎo)致PM2.5及其前體物排放量增加；2）氣象條件和臨汾市盆地地形條件不利于大氣污染物擴(kuò)散，使污染物在近地面不斷累積。

圖 2 2019年3月—2020年2月臨汾市首要污染物占比Fig.2 Proportion of primary pollutants in Linfen City from March 2019 to February 2020

2.1.2 基于空氣質(zhì)量綜合指數(shù)的大氣污染情況

圖3為研究期內(nèi)臨汾市空氣質(zhì)量綜合指數(shù)（Isum）月變化。由圖 3可知，Isum為 7月（4.25）＜8月（4.36）＜9 月（4.6）＜6 月（4.86）=10 月（4.86）＜3 月（5.05）＜5 月（5.07）＜4 月（5.84）＜11 月（5.89）＜2 月（5.94）＜12 月（7.58）＜1 月（10.95）。整體上看，Isum在12月和1月突高，2月又突降，其余月份變化相對平穩(wěn)。12月和1月為冬季采暖期，污染物排放量增加，同時受臨汾市盆地地形的影響，污染物不易擴(kuò)散；2月可能是受新冠肺炎疫情的影響，污染物排放減少。

圖 3 2019年3月—2020年2月臨汾市Isum月變化Fig.3 Monthly variation of Isum in Linfen City from March 2019 to February 2020

2.2 基于PM2.5濃度的大氣污染情況

圖4為研究期內(nèi)臨汾市PM2.5日均濃度變化。從圖4可以看出，不同月份PM2.5日均濃度變化較大，5—9月PM2.5日均濃度全部低于 GB 3095—2012二級標(biāo)準(zhǔn)，說明空氣質(zhì)量受PM2.5濃度的影響較小；12月、1月和2月PM2.5日均濃度較高，最高值出現(xiàn)在2020年1月25日，冬季空氣質(zhì)量受PM2.5濃度的影響大。整體上看，PM2.5濃度冬季最高，春秋季次之，夏季最低。

圖 4 2019年3月—2020年2月臨汾市PM2.5 日均濃度變化Fig.4 Changes of PM2.5 daily average concentrations in Linfen City from March 2019 to February 2020

圖5為研究期內(nèi)臨汾市PM2.5污染等級占比。從圖5可以看出，5—9月PM2.5污染等級全部達(dá)到良，未有超標(biāo)天，其余月份超標(biāo)天數(shù)占比依次為10月＜3月=4月＜11月＜2月＜12月＜1月。12月和1月PM2.5出現(xiàn)了嚴(yán)重污染；12月、1月和2月PM2.5出現(xiàn)了重度污染，其中1月重度污染占比最大，為45%；11月、12月、1月和2月PM2.5出現(xiàn)了中度污染。總而言之，夏季PM2.5污染等級全部達(dá)良，空氣質(zhì)量較好，而冬季空氣污染嚴(yán)重，這可能是因為冬季氣溫低，容易造成大氣逆溫結(jié)構(gòu)而形成穩(wěn)定的局部大氣環(huán)境，污染物不易擴(kuò)散，使得污染物積累。

圖 5 2019年3月—2020年2月臨汾市PM2.5污染等級占比Fig.5 Proportion of PM2.5 pollution levels in Linfen City from March 2019 to February 2020

2.3 后向軌跡聚類分析

根據(jù)各類氣流軌跡空間分布特征的一致性，把氣流軌跡分為5類，由氣流軌跡路線的長短可以判斷氣流移動的速度，較長的軌跡對應(yīng)移動快速的氣團(tuán)[33]。為了研究不同類型的氣流軌跡對污染物濃度的貢獻(xiàn)，計算了各類軌跡對應(yīng)的污染物濃度的算術(shù)平均值來分析不同氣流軌跡對污染物濃度的影響，結(jié)果見表2。

從表2可以看出，春季，臨汾市主要受3個氣流的影響，來自偏西和西北方向。偏西方向氣流途經(jīng)陜西延安到達(dá)臨汾，氣流占比（33.88%）較大，該氣流傳輸距離短，傳輸速度慢，不利于污染物擴(kuò)散，所攜帶的 PM2.5濃度（50.88 μg/m3）最高。西北方向受2個氣流的影響，一個氣流途經(jīng)內(nèi)蒙古鄂爾多斯、陜西榆林、山西呂梁到達(dá)臨汾；另一個氣流途經(jīng)蒙古國，我國內(nèi)蒙古的阿拉善左盟和鄂爾多斯、陜西榆林、山西呂梁到達(dá)臨汾，這2個氣流共占比39.14%。該氣流經(jīng)過西北干旱半干旱沙漠地區(qū)，易攜帶沙土和揚(yáng)塵，再加上傳輸速度快，故PM2.5濃度也較高。

表 2 不同季節(jié)各氣流軌跡聚類統(tǒng)計特征Table 2 Statistical characteristics of airflow trajectories clustering in different seasons

夏季，主要受西南方向的氣流影響，該氣流途經(jīng)山西運(yùn)城到達(dá)臨汾，傳輸距離短，傳播速度慢，所攜帶的PM2.5濃度為34.18 μg/m3，夏季氣溫升高，對流旺盛，整體的擴(kuò)散體條件較好，各個方向氣流傳輸對臨汾PM2.5濃度影響較小，污染等級維持在優(yōu)級。

秋季，臨汾主要受2個氣流的影響，分別為本地西北方向和內(nèi)蒙古發(fā)源的西北氣流。本地西北方向氣流途經(jīng)隰縣、蒲縣和洪洞縣，因為途經(jīng)地區(qū)是以煤為主的能源結(jié)構(gòu)，鋼鐵、焦化等行業(yè)為主的重工業(yè)地區(qū)，工業(yè)生產(chǎn)加工環(huán)節(jié)產(chǎn)生大量的污染物，平川地區(qū)污染物擴(kuò)散條件差，再加上該氣流傳輸距離短，所以攜帶的 PM2.5濃度（56.89 μg/m3）高；內(nèi)蒙古發(fā)源的西北氣流途經(jīng)內(nèi)蒙古的阿拉善盟和鄂爾多斯、寧夏石嘴山、陜西榆林、山西呂梁到達(dá)臨汾，入秋以后，內(nèi)蒙古冷高壓逐漸增強(qiáng)，西北氣流頻率增加，冷空氣過境降溫增濕，有利于污染物二次轉(zhuǎn)化，PM2.5濃度較高。

冬季，盛行西北風(fēng)，經(jīng)過內(nèi)蒙古西南部、寧夏北部、陜西北部的氣流軌跡在冬季氣流軌跡總數(shù)中占比最大（軌跡2、3、5），共占43.64%。其中，軌跡2和軌跡3的氣流途經(jīng)內(nèi)蒙古鄂爾多斯、陜西榆林到達(dá)山西臨汾，由于冬季多靜穩(wěn)高濕狀態(tài)，發(fā)源于內(nèi)蒙古西伯利亞的冷高壓在南移的過程中對臨汾大氣污染具有明顯的清除效果，冷空氣過境時風(fēng)速增大，水平擴(kuò)散條件轉(zhuǎn)好，因此這2個氣流所攜帶的PM2.5濃度較低，分別為84.79和86.18 μg/m3；而軌跡5的氣流途經(jīng)陜西榆林、山西呂梁到達(dá)臨汾，由于其傳輸距離短，水平擴(kuò)散條件差，故攜帶的PM2.5濃度較高（116.29 μg/m3）；偏南方向的軌跡 1 的氣流途經(jīng)山西運(yùn)城到達(dá)臨汾，占比為41.99%，該氣流傳輸距離短，傳輸速度慢，不利于污染物擴(kuò)散，所攜帶的PM2.5濃度較高；東南方向軌跡4的氣流途經(jīng)河南的濮陽、新鄉(xiāng)和焦作，山西晉城到達(dá)臨汾，其對PM2.5濃度影響最大，攜帶的 PM2.5濃度為 129.59 μg/m3。

2.4 潛在源貢獻(xiàn)分析與濃度權(quán)重軌跡分析

采用 PM2.5＞75 μg/m3作為污染判斷限值，利用PSCF權(quán)重系數(shù)Wij對軌跡進(jìn)行加權(quán)分析，得到潛在源貢獻(xiàn)因子（WPSCF），結(jié)果如圖6所示。WPSCF越大對應(yīng)的顏色越深，表示經(jīng)過該網(wǎng)格氣流軌跡占比越高，將 WPSCF 按 0～0.3、0.3～0.7、0.7～1.0分為輕度、中度和重度污染網(wǎng)格，來表示潛在源網(wǎng)格屬性[22]。由圖6可知，臨汾市PM2.5潛在源區(qū)具有明顯的季節(jié)變化特征。春夏季PM2.5源區(qū)以本地源區(qū)為主，秋冬季以本地污染和東南氣流傳輸影響為主。秋季，WPSCF高值區(qū)主要分布在洪洞縣西部、鄉(xiāng)寧縣東北部、襄汾縣北部、吉縣西南部、浮山縣北部以及堯都區(qū)為主的本地污染源區(qū)和運(yùn)城市、晉城市、焦作市交界地帶為主的東南氣流傳輸；冬季，WPSCF高值區(qū)域明顯增多，且向西北和東南方向延伸，西北方向主要分布在呂梁市、延安市、臨汾市的交界區(qū)域及周邊地區(qū)，東南方向主要分布在運(yùn)城市的東部、晉城市的西南。通過四季潛在源區(qū)分析表明，洪洞縣、堯都區(qū)、襄汾縣、曲沃縣重污染概率較大。

借助CWT對臨汾市PM2.5進(jìn)行潛在源貢獻(xiàn)分析，以確定各潛在源區(qū)的污染程度，且通過式（4）對潛在源網(wǎng)格進(jìn)行加權(quán)計算得到WCWT，結(jié)果如圖7所示。根據(jù)圖7可知，臨汾市夏季W(wǎng)CWT最低，春秋次之，冬季是污染最嚴(yán)重的季節(jié)。潛在源分析表明臨汾市污染由本地污染疊加偏南氣流污染傳輸共同影響。偏南氣流分為東南氣流、西南氣流，東南氣流途經(jīng)邯鄲、安陽、焦作、晉城到達(dá)臨汾，東南氣流傳輸所經(jīng)過網(wǎng)格平均WCWT為40 ～70 μg/m3；偏西南氣流途經(jīng)延安、運(yùn)城到達(dá)臨汾，西南氣流傳輸所經(jīng)過網(wǎng)格平均WCWT為60～136 μg/m3。冬季汾渭平原區(qū)域傳輸對臨汾市污染貢獻(xiàn)明顯，是需要重點(diǎn)關(guān)注的傳輸通道。冬季本地源主要是臨汾市洪洞縣、堯都區(qū)、襄汾縣、曲沃縣間的短距離污染傳輸對臨汾市國控點(diǎn)PM2.5貢獻(xiàn)明顯。冬季多靜穩(wěn)高濕狀態(tài)，發(fā)源于蒙古國西伯利亞的冷高壓南移的過程中對臨汾大氣污染有十分明顯的清除效果，冷空氣過境時風(fēng)速增大，水平擴(kuò)散條件轉(zhuǎn)好。

圖 6 臨汾市PM2.5 的WPSCF季節(jié)分布Fig.6 Seasonal distribution of WPSCF of PM2.5 in Linfen City

圖 7 臨汾市PM2.5 的WCWT季節(jié)分布Fig.7 Seasonal distribution of WCWT of PM2.5 in Linfen City

3 結(jié)論

（1）2019年3月—2020年2月臨汾大氣PM2.5污染具有明顯的季節(jié)性特征，冬季污染較嚴(yán)重，PM2.5對AQI貢獻(xiàn)大，春秋季次之，夏季最低。

（2）后向軌跡聚類分析得出，春季偏西方向，陜西延安到臨汾的氣流傳輸對臨汾市PM2.5濃度影響較大，夏季氣溫升高，對流旺盛，整體擴(kuò)散條件好，污染等級維持在優(yōu)等級，秋季本地偏北方向短距離氣流傳輸影響最大，其次是內(nèi)蒙古發(fā)源的西北氣流對臨汾市PM2.5濃度影響較大，冬季途經(jīng)河南濮陽、新鄉(xiāng)、焦作以及山西晉城到臨汾的東南氣流作用較為突出，其次也受到途經(jīng)陜西榆林、山西呂梁西北短支氣流及途經(jīng)山西運(yùn)城的西南氣流的影響。

（3）潛在源貢獻(xiàn)分析和濃度權(quán)重軌跡分析得出，春夏季，PM2.5源區(qū)以本地源為主，秋冬季以本地污染和東南氣流傳輸為主，洪洞縣、堯都區(qū)、襄汾縣和曲沃縣污染概率較大。臨汾市夏季W(wǎng)CWT最低，春秋季次之，冬季是污染最嚴(yán)重的季節(jié)。冬季汾渭平原區(qū)域傳輸對臨汾市污染貢獻(xiàn)明顯，是需要重點(diǎn)關(guān)注的傳輸通道。