天津市近岸海域水質變化趨勢分析及水質目標研究

許自舟，李亞芳，程嘉熠，吉志新，張曉霞，林建國

1.大連海事大學環(huán)境科學與工程學院

2.國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心

3.中國環(huán)境科學研究院

重點海域排污總量控制制度是《海洋環(huán)境保護法》明確要求的關鍵制度，是有效遏制近岸海域環(huán)境質量惡化趨勢的重要手段。在總量控制技術框架體系中，制定科學合理的水質目標是實施總量控制的基礎和前提，水質目標不同，評估得到的污染物最大允許入海量也不同。在美國切薩比克灣、歐洲波羅的海、日本東京灣等海域污染治理研究及實踐中，均明確了未來不同時期海灣保護目標，以指導水環(huán)境管理[1]。目前，在重點海域排污總量控制工作中，主要依據海洋功能區(qū)劃或近岸海域水環(huán)境功能區(qū)劃確定近岸海域水質目標。這種方式確定水質目標主要有以下不足：1）存在相鄰功能區(qū)水質目標差別過大的情況，如果只按低功能區(qū)要求的水質目標進行控制，則很可能造成鄰近功能區(qū)的水質超標。2）沒有考慮海域水環(huán)境現狀、當前社會經濟及技術水平等因素，某些污染嚴重的海域很難在目標年度全面達標，使得這些海域水質目標難以實現。3）確定的水質目標為區(qū)間范圍，難以實現精準控制。例如，依據GB 3097—1997《海水水質標準》[2]，二類海水水質的無機氮標準限值為0.20～0.30 mg/L，水質目標可以在這一范圍內取任意值。

為此，筆者提出在時間序列水質數據趨勢分析及預測的基礎上，建立海域水質目標確定方法。目前，常用的趨勢分析及預測模型有Mann-Kendall方法[3]、自回歸移動平均模型（Autoregressive Integrated Moving Average Model，ARIMA）[4-5]、長期短期記憶神經網絡法（Long Short-term Memory，LSTM）[5-6]及廣義相加模型（Generalized Additive Models，GAM）[7]等。Mann-Kendall方法沒有預測功能，僅用于趨勢分析；ARIMA只能處理平穩(wěn)時間序列，如果有缺失數據，將無法工作；LSTM適用于大數據量的處理，其結果缺乏可解釋性；GAM模型結構靈活，能直接處理響應變量與多個解釋變量之間的非線性關系，并能確定每個解釋變量的重要程度，從而得到更好的預測結果[8-9]。近年來，越來越多的學者使用GAM模型來評估水質變化，包括對長時間序列水質變化趨勢的分析[10-11]、水質因子與其他環(huán)境因子之間關系的分析[12-13]、氣候及人類活動因素對環(huán)境的影響的分析[14-15]以及對水質進行預測[16-17]。綜合比較，本研究選用GAM模型對數據進行趨勢分析及預測。

天津市近岸海域2015年優(yōu)良水質（一類、二類）面積僅占近岸海域總面積的9.0%，劣四類水質海域面積達到19.9%，主要污染物是無機氮和活性磷酸鹽[18]。一些學者在該海域內開展了營養(yǎng)鹽時空分布及變化趨勢研究，并分析了變化的影響因素[19-21]。但這些研究所采用的數據均為2012年之前的，有關2012年之后營養(yǎng)鹽濃度變化的研究較為鮮見，另外，對趨勢定量分析程度不夠，也少有考慮海域內空間站位的異質性。筆者利用GAM模型，基于天津市近岸海域營養(yǎng)鹽濃度及降水量數據，分析營養(yǎng)鹽濃度年際變化趨勢，建立水質變化趨勢分析模型和水質目標確定方法，提出天津市近岸海域“十四五”階段水質目標建議，并評估減排措施的實施效果，進而提出水質分區(qū)管理建議，以期為深入打好污染防治攻堅戰(zhàn)提供技術支撐。

1 數據來源與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)為天津市近岸海域以及天津與河北交界 的 毗 鄰 海 域 （117°34 ′E～ 118°09 ′E， 38°36 ′N～39°15′N）（圖 1）。天津市近岸海域位于渤海灣底部，水體交換能力較差，管轄海域面積3 000 km2，海岸線長度約154 km，平均水深6.5 m。天津市多年平均降水量為560～720 mm，境內天然河流與人工水渠眾多，且人工閘壩密布，人為改變天然河流的流向和流量的現象十分普遍。天津市承接來自北京、河北等?。ㄊ校┑纳钗鬯凸I(yè)廢水，從天津市入海的河流包括永定新河、海河、獨流減河、子牙新河和北排河，另有河北唐山市的陡河、沙河及黃驊市的南排水河也流入渤海灣。

1.2 數據來源

2007—2018年的營養(yǎng)鹽數據來源于原國家海洋局，2019—2020年的營養(yǎng)鹽數據來源于生態(tài)環(huán)境部，空間范圍覆蓋整個天津市近岸海域，共布設了12個監(jiān)測站位（圖1），監(jiān)測站位在研究區(qū)內總體均勻分布。監(jiān)測頻率為每年3次，一般為5月、8月和10月，對應入海徑流的枯、豐和平水期。海水水質監(jiān)測樣品的采集、存儲、運輸、預處理及分析測定均按GB/T 12763.1—2007《海洋調查規(guī)范 第1部分: 總則》[22]及 GB 17378.4—2007《海洋監(jiān)測規(guī)范 第 4部分: 海水分析》[23]有關規(guī)定執(zhí)行，并通過實施實驗室質量保證和質量控制，保證分析數據的質量。本研究對所有站位表層數據，按年度求取每個站位無機氮、活性磷酸鹽的平均值。年均降水量數據來源于《2014 天津統(tǒng)計年鑒》[24]。

圖 1 研究區(qū)及監(jiān)測站位分布Fig.1 Study area and monitoring stations distribution

1.3 研究方法

1.3.1 水質目標確定

水質目標確定主要遵循以下原則：1）水質只能更好，不能變壞。水質優(yōu)良的水體要繼續(xù)維持，且保持穩(wěn)定，減少波動性。如果水質有惡化趨勢，首先需要盡快遏制這種趨勢，保證水質維持在近5年平均水平的基礎上，再尋求改善之策。2）可達性原則。水質改善不能一蹴而就，應遵循科學規(guī)律，循序漸進，水質目標過高則難以實現，應用模型分析預測結果設定水質目標，從理論上保證目標的可達性。3）環(huán)境保護與經濟發(fā)展相協(xié)調原則。水質目標的設定在滿足水生態(tài)、水環(huán)境及水體使用功能的基礎上，給經濟社會發(fā)展預留充足空間，避免因模型預測數值過低導致環(huán)境“過保護”問題。4）與相關規(guī)劃銜接。確定的水質目標還需考慮《水污染防治行動計劃》、海洋功能區(qū)劃、近岸海域環(huán)境功能區(qū)劃及《“十四五”生態(tài)環(huán)境保護規(guī)劃》中有關海洋環(huán)境保護的要求。5）動態(tài)調整的原則。每5年為1個周期，在趨勢分析及預測的基礎上，提出未來5年水質目標，并對前5年水質目標完成情況進行分析評估。根據以上原則，建立水質目標確定方法（圖2）。應用該方法，可以“分區(qū)、分類、分級、分期”確定海域水質目標，給出一定時期內，任一監(jiān)測站位某一監(jiān)測指標的目標濃度。

圖 2 水質目標確定流程Fig.2 Water quality target determination process

在水質目標確定過程中，依據表1將目標海域控制等級劃分為4級，分別為優(yōu)先控制區(qū)、重點控制區(qū)、一般控制區(qū)、維持現狀區(qū)。

表 1 天津市近岸海域水質控制區(qū)分級Table 1 Classification of water quality control areas in the coastal waters of Tianjin

1.3.2 趨勢分析及預測

GAM模型是在廣義線性模型和加性模型的基礎上發(fā)展而來，是對多元線性回歸模型的擴展，以因變量的非參數形式替代了線性模型的參數形式，應用非參數回歸和平滑技術進行模型的估計，可以直接擬合因變量與多個自變量之間的非線性關系，其一般表達形式為：

式中：g(μ)將因變量與給定的解釋變(量)相關聯；β為模型中任一參數的分量，如截距；fjXj為非參數平滑函數；j為第j個解釋變量；p為解釋變量的個數；ε為誤差項，與正態(tài)隨機變量相同且獨立分布[25]。

選擇R統(tǒng)計軟件[26]中的mgcv軟件包來建立GAM模型，使用非參數平滑器來預測非線性關系，使用貝葉斯方法生成不確定性估計[27-28]。在趨勢分析中，關鍵的一步是檢查數據隨時間的變化，考慮到降水量是水體營養(yǎng)鹽濃度變化的重要驅動因子[29-30]，選取時間和降水量因子，構造單個監(jiān)測站點無機氮濃度響應變量隨時間變化的GAM模型，具體如下：

式中：s為變量的樣條函數，由于無機氮濃度數據為正態(tài)分布，故選取同一性函數（identity）作為聯系函數。 y ear為年度變量；bs = "tp"項為選取薄板樣條函數作為平滑函數；method = "GCV.Cp"項為采用廣義交叉驗證法作為平滑參數的估計方法。

通過模型模擬，可以定量評估趨勢變化的大小以及其置信度。趨勢大小可以看作是研究起始時間和結束時間模型估計值的變化百分比，采用前6年（2007—2012年）模型預測的平均值作為起始值，后6年（2013—2018年）模型預測的平均值作為結束值，評估趨勢變化結果。具體方法參見文獻[31]，主要計算步驟如下。

式中：d為向量[-1 1]；Cbaseline為前6年水體中無機氮或活性磷酸鹽濃度平均值；為矩陣Zd與向量的乘積，用以表示前6年和后6年預測值的差值；A為1個2行平均矩陣，其結構如下：

變化差值的標準誤差（sediff）計算公式如下[32]：

變化差值的95%置信區(qū)間可計算為Zd^β±1.96×sediff，其中，1.96為95%置信水平下t分布的臨界值。

2 結果與討論

2.1 模型評估及驗證

模型率定期為2016—2018年，驗證期為2019—2020年，預測期為2021—2025年。從模擬結果中，可以獲得調整后的決定系數() 和偏差解釋百分比 (DE)，、DE越大，模型效果越好。表2為無機氮、活性磷酸鹽GAM模型的率定及驗證結果。由表2可知，無機氮的為0.48～0.94，平均值為0.71；活性磷酸鹽的為0.49～0.97，平均值為0.79，均處于較好水平。利用2019—2020年11個監(jiān)測站位（12個站位中有1個站位的位置進行了較大調整）的實測數據對建立的模型進行驗證，無機氮、活性磷酸鹽濃度誤差均值分別為40.52%、21.32%。其中，B416站位的無機氮濃度、B043、B078站位的活性磷酸鹽濃度誤差較大，這主要是由于2019—2020年無機氮、活性磷酸鹽濃度數據較前幾年有較大的波動。如2016—2018年，B416站位的無機氮濃度均高于0.3 mg/L，而2019—2020年該監(jiān)測站位無機氮濃度分別為0.126 1、0.161 0 mg/L。

2.2 水質變化趨勢分析

2.2.1 時間趨勢計算結果

2007—2018年，無機氮、活性磷酸鹽濃度趨勢評估結果如圖3所示。圖中用符號的大小表示趨勢變化的大小，用不同顏色表示不同的置信水平。圖中不僅列出了置信度P≤0.05的顯著性變化，也列出了置信度0.05＜P≤0.25的可能性變化，這有助于管理者識別哪些監(jiān)測站位營養(yǎng)鹽濃度的趨勢即將發(fā)生改變，從而提前采取有利于水質變好的管理措施。2013—2018年與2007—2012年相比，12個監(jiān)測站位中，有8個站位的無機氮濃度呈下降趨勢，4個站位呈上升趨勢，研究區(qū)域內無機氮濃度總體呈下降趨勢，下降比例為13.19%，95%的置信區(qū)為-30.37%～3.96%?；钚粤姿猁}濃度有7個站位呈上升趨勢，5個站位呈下降趨勢，活性磷酸鹽濃度總體呈上升趨勢，上升比例為7.01%，95%的置信區(qū)為-11.43%～25.45%。整體而言，天津市近岸海域無機氮、活性磷酸鹽濃度均呈現向好趨勢，無機氮先于活性磷酸鹽好轉，活性磷酸鹽濃度尚未恢復到2007—2012年的均值水平。

圖 3 2007—2018年無機氮、活性磷酸鹽濃度變化趨勢Fig.3 Variation of concentration of inorganic nitrogen and reactive phosphorus in 2007-2018

表 2 模型模擬及驗證結果Table 2 Model simulation and verification results

2.2.2 時空趨勢變化

2007—2018年，天津市近岸海域12個監(jiān)測站位無機氮、活性磷酸鹽GAM模型模擬濃度隨時間變化如圖4、圖5所示。

圖 4 2007—2018年各監(jiān)測站位無機氮模型模擬濃度隨時間變化趨勢Fig.4 Variation of simulated concentration of inorganic nitrogen with time at each monitoring station in 2007-2018

圖 5 2007—2018年各監(jiān)測站位活性磷酸鹽模擬濃度時間變化趨勢Fig.5 Variation of simulated concentration of reactive phosphorus with time at each monitoring station in 2007-2018

圖4（a）中4個監(jiān)測站位無機氮濃度隨時間呈單調下降趨勢，圖4（b）中4個監(jiān)測站位無機氮濃度隨時間呈波動下降趨勢，圖 4（c）、圖 4（d）中監(jiān)測站位無機氮濃度呈波動上升趨勢，其中圖4（c）中3個監(jiān)測站位2012年無機氮濃度上升幅度較大。這主要是由于當年降水量顯著增加的緣故，2012年天津市降水量為737 mm，比2011年增加了19%。12個監(jiān)測站位的活性磷酸鹽濃度，只有圖5（a）中2個監(jiān)測站位隨時間呈明顯下降趨勢，而其他10個監(jiān)測站位均呈先上升后下降趨勢，所不同的是下降趨勢出現的時間點有所差別。

B039、B040站位處于海河河口區(qū)域，該區(qū)域海水營養(yǎng)鹽濃度主要受市政排污的影響[19,33]。近年來，由于實施《渤海碧海行動計劃》、天津市水域污染防治等工作，不斷深化工業(yè)污染防治，推進城鎮(zhèn)污水處理設施建設和改造、河道清淤整治等措施[20,34]，推測由于這些減排措施取得明顯成效，點源營養(yǎng)鹽入海量逐步減少，使海域無機氮、活性磷酸鹽濃度持續(xù)降低。2007—2018年，B039、B040站位的無機氮、活性磷酸鹽濃度分別下降了37%和42%，是研究區(qū)域內所有站位中下降幅度最大的?？傮w來看，B416站位無機氮、活性磷酸鹽濃度均呈上升趨勢〔圖3、圖 4（d）、圖 5（d）〕，一方面與該區(qū)域污染物入海量增加有關（2014年河北省唐山市城鎮(zhèn)生活污水中氨氮排放量為5 575 t，2018年升到 9 305 t[35]）；另一方面，由于該區(qū)海水無機氮濃度本底值最低，2007—2018年僅為0.26 mg/L，容易受到其他驅動因素的影響。2個方面原因導致該區(qū)域無機氮濃度單調上升，尚未出現明顯向下拐點的跡象。

2.3 水質目標分析

2.3.1 水質管控目標

根據監(jiān)測站位水質目標確定方法（圖2）和控制等級劃分方法（表 1），由前 5年（2016—2020年）水質實測均值和未來5年（2021—2025年）水質預測均值等信息，評估得到2025年天津市近岸海域各監(jiān)測站位水質目標及控制等級（表3）。由于B044、B045、B416、B078站位在天津市海洋功能區(qū)劃之外，不參與水質目標統(tǒng)計。其他8個站位中，無機氮屬于一類、二類、三類海水水質的站位數分別為1、5和2個，水質優(yōu)良比例為75%；活性磷酸鹽均為一類水質，優(yōu)良比例為100%。二者綜合水質優(yōu)良比例為75%。

表 3 2025年天津市近岸海域監(jiān)測站位水質目標及控制等級Table 3 Results of water quality objectives and control classification in Tianjin's coastal waters in 2025 mg/L

根據各監(jiān)測站位水質目標值，利用自適應選點的IDW插值方法[36]，得到2025年水質目標空間分布圖（圖6）。圖6（b）中，活性磷酸鹽均為一類水質，為體現出空間差異，根據濃度區(qū)間閾值劃分為4級。從圖6可以提取出空間每個單元格中無機氮和活性磷酸鹽目標濃度值，為總量控制研究提供精細化的水質目標信息。

2.3.2 目標合理性分析

本研究確定的水質目標完全滿足天津市海洋功能區(qū)劃要求的水質目標〔圖7（a）〕，與天津市近岸海域環(huán)境功能區(qū)劃〔圖7（b）〕要求相比，除漢沽海洋特別保護區(qū)、天津東南部東農漁業(yè)區(qū)尚未達到一類水質標準外，其他區(qū)域完全滿足其規(guī)定的水質目標。本研究設定2025年天津市近岸海域水質優(yōu)良比例達到75%，比《水污染防治行動計劃》提出的2020年全國近岸海域水質優(yōu)良比例、《渤海綜合治理攻堅戰(zhàn)行動計劃》提出的渤海近岸海域水質優(yōu)良比例分別高出5%和2%[37-38]，比“十三五”天津市近岸海域考核目標提高了1倍。2020年，天津市近岸海域優(yōu)良水質比例為70.4%[39]，為達到75%的目標要求，還需在此基礎上提升近5個百分點。綜合分析，本研究提出的2025年天津市近岸海域水質控制目標與相關規(guī)劃要求及近岸海域水質現狀銜接性較好。

圖 6 2025年天津市近岸海域水質目標空間分布Fig.6 Spatial distribution of water quality targets in Tianjin's coastal waters in 2025

圖 7 天津市海洋功能區(qū)劃及近岸海域環(huán)境功能區(qū)劃要求的水質目標Fig.7 Water quality targets required by Tianjin marine functional zoning and coastal marine environmental functional division

2.3.3 目標可達性分析

利用2006—2020年天津市近岸海域12個監(jiān)測站位營養(yǎng)鹽濃度實測數據及本研究提出的2025年天津市近岸海域水質目標數據，計算得到不同時段營養(yǎng)鹽濃度變化百分比及2021—2025年無機氮、活性磷酸鹽濃度應削減的比例（圖8）。圖中正值表示升高，負值表示下降。整體上看，2011—2015年，無機氮平均濃度較2006—2010年升高了近20%，活性磷酸鹽平均濃度升高了近55%，2016—2020年同2011—2015年相比，無機氮平均濃度降低了30%，活性磷酸鹽平均濃度降低了49%。要實現2025年的水質目標，無機氮平均濃度需要在2016—2020年基礎上再降低20%?；钚粤姿猁}濃度除了B039、B410站位需要控制外，其他站位維持現狀即可，考慮到2021—2025年B039、B410站位活性磷酸鹽預測濃度會升高，各站位活性磷酸鹽濃度平均需要降低10%。這一降低幅度遠低于2016—2020年無機氮、活性磷酸鹽濃度的降低幅度，從理論上看是可行的。

圖 8 不同時間段無機氮、活性磷酸鹽濃度變化率Fig.8 Change percentage of inorganic nitrogen and active phosphate concentration in different time periods

從全球范圍來看，許多河口和海灣由于實施綜合治理，水質取得明顯改善，從相關文獻[9,31,40-44]中提取了日本東京灣、瀨戶內海、歐洲波羅的海、美國切薩皮克灣等典型代表性區(qū)域營養(yǎng)鹽濃度長期變化趨勢如表4所示?？傮w來看，近30年來這些區(qū)域無機氮（或總氮）、活性磷酸鹽（或總磷）濃度分別下降了30%～56%、33%～40%，平均每5年無機氮（或總氮）濃度約下降7%，活性磷酸鹽（或總磷）濃度降低6%。與這些區(qū)域相比，要實現本研究提出的2025年天津市近岸海域水質目標，需要采取更強有力的減排措施?！吨泄仓醒腙P于制定國民經濟和社會發(fā)展第十四個五年規(guī)劃和二〇三五年遠景目標的建議》提出“深入打好污染防治攻堅戰(zhàn)。繼續(xù)開展污染防治行動，建立地上地下、陸海統(tǒng)籌的生態(tài)環(huán)境治理制度”，天津市相繼出臺并實施《關于實施“三線一單”生態(tài)環(huán)境分區(qū)管控的意見》《關于構建現代環(huán)境治理體系的實施意見》等，將為天津市近岸海域水質控制目標的實現提供強有力保障。

表 4 國外典型海域綜合治理水質改善效果Table 4 Water quality improvement effect of typical foreign regions with comprehensive management

2.3.4 分區(qū)管理建議

根據監(jiān)測站位控制等級評估結果（表3），結合天津市海洋功能區(qū)劃及水質目標插值結果，將近岸海域劃分為7個區(qū)域（圖9）。Ⅰ、Ⅴ為優(yōu)先控制區(qū)，Ⅱ、Ⅳ為重點控制區(qū)，Ⅲ、Ⅵ為一般控制區(qū)，Ⅶ為維持現狀區(qū)，其中，Ⅰ、Ⅴ、Ⅵ涉及到天津和河北近岸海域?！笆奈濉睍r期需重點關注天津與河北交界的南部（Ⅴ）和北部（Ⅰ）2個優(yōu)先控制區(qū)海域水質的變化，加強關聯流域農業(yè)面源水污染防治，減少營養(yǎng)鹽入海量。另外，雖然“十三五”階段天津市點源排污控制取得明顯成效，無機氮、活性磷酸鹽濃度優(yōu)良站位比例分別達67%、100%，但針對2個重點控制區(qū)，還應進一步加強流域上下游協(xié)同治理[45]，減少從北京、河北進入天津的污染物量，持續(xù)改善永定新河、海河及獨流減河鄰近海域水環(huán)境質量。

圖 9 天津市近岸海域水質分區(qū)管控Fig.9 Zoning management map of water quality in the coastal waters of Tianjin

3 結論

（1）基于GAM模型，建立了天津市近岸海域水質趨勢分析模型及水質目標確定方法，提出2025年天津市近岸海域優(yōu)良水質比例達到75%的目標，分析了這一目標的合理性和可達性，解決了重點海域排污總量控制研究中僅依據海洋功能區(qū)劃、近岸海域水環(huán)境功能區(qū)劃確定水質目標的不足，同時為區(qū)域“十四五”海洋生態(tài)環(huán)境保護規(guī)劃提供參考。

（2）分析了天津市近岸海域水質變化趨勢。2013—2018年與2007—2012年相比，天津市近岸海域無機氮濃度總體呈下降趨勢，下降比例為13.19%；活性磷酸鹽濃度總體呈上升趨勢，上升比例為7.01%，尚未恢復到2007—2012年的平均水平。

（3）根據分析評估結果，將天津市近岸海域劃分7個區(qū)域，建議據此實施海域水質分區(qū)管理，進一步加強農業(yè)面源污染防治，強化流域上下游協(xié)同治理和省際水污染聯防聯治，持續(xù)改善天津市近岸海域水質。