液氮致裂煤體技術(shù)研究現(xiàn)狀及展望

田苗苗，張 磊，薛俊華，張 村，盧 碩，陳 帥

(1.中國礦業(yè)大學(xué) 礦業(yè)工程學(xué)院，江蘇 徐州 221116；2.中國礦業(yè)大學(xué) 煤炭資源與安全開采國家重點實驗室，江蘇 徐州 221116；3.西安科技大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院，陜西 西安 710054；4.中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 資源與安全工程學(xué)院，北京 100083；5.共伴生能源精準(zhǔn)開采北京市重點實驗室，北京 100083)

0 引 言

煤層氣是一種綠色清潔能源燃料、化工原料。據(jù)國際能源機構(gòu)(IEA)估計，全球陸上煤田埋深淺于2 km的煤層氣儲量約為 26×1013m3?？刹擅簩託赓Y源量約為3.78×1013m3。我國煤層埋深淺于2 km 的煤層氣資源量估計為30.05×1012m3，居世界第3，可采資源量為12.50×1012m3[1]。國家“十三五”能源發(fā)展計劃明確指出，要以沁水盆地、鄂爾多斯盆地東緣為煤層氣重點開發(fā)區(qū)域。2019年我國煤層氣產(chǎn)量突破88億m3,相比2018年增長13.8%[2]。煤層氣主要以吸附狀態(tài)賦存于煤體中，一般需要煤層氣增產(chǎn)技術(shù)輔助開采。特別是我國煤層氣儲層具有低壓、低滲、低飽和的“三低”特征，滲透率普遍小于0.1×1015m2[3]。煤層氣增產(chǎn)技術(shù)包括：水力壓裂[4],N2/CO2驅(qū)替[5-6]、深孔爆破[7]等?，F(xiàn)階段最常用的增產(chǎn)技術(shù)是水壓致裂法，但水壓致裂不僅會浪費大量水資源，還會對煤儲層產(chǎn)生水鎖水敏傷害，阻塞煤層氣運移路徑[8]。液氮壓裂技術(shù)與水壓致裂法相比，具有綠色無污染，成本低、易制取，致裂效果更為顯著等優(yōu)勢，故受到廣泛關(guān)注。液氮致裂煤體技術(shù)起源于美國，1971年ALLEN and BAUER[9]提出向巖石裂縫中循環(huán)注入冷凍流體(液氮、低溫鹽水等)以達(dá)到增產(chǎn)效果；1997年MCDANIEL等[10-11]成功通過現(xiàn)場試驗證明使用液氮重復(fù)致煤層能達(dá)到良好的增產(chǎn)效果。但20世紀(jì)90年代后期美國煤層氣開采可以滿足市場需求，故此技術(shù)沒有再被進一步深入研究。直至近些年來煤層氣需求量增大，使得液氮致裂技術(shù)重新成為國內(nèi)外學(xué)者的研究焦點。2011年李子豐[12]提出了針對低滲、超低滲儲層的“液化液氮在油層氣內(nèi)氣化壓裂方法”的新型增產(chǎn)工藝；2013年任韶然等[13]提出液氮的低溫特性致使煤體收縮、產(chǎn)生裂隙；蔡承政等[14]提出含水率、煤體溫度等都會影響液氮致裂煤體的效果。之后相關(guān)學(xué)者在此基礎(chǔ)上從液氮致裂技術(shù)作用機理、影響因素等方面進行了大量研究。本文將通過分析液氮致裂煤體主要作用機理、影響因素的研究，總結(jié)目前液氮壓裂煤體增產(chǎn)工藝和工程實踐的現(xiàn)狀，并進一步作相關(guān)展望。

1 液氮致裂主要作用機理

液氮致裂煤體作用機制復(fù)雜，水-冰相變凍脹力、液氮汽化膨脹力、煤基質(zhì)收縮作用等都是致裂煤體的作用力。液氮注入煤體，迅速吸收大量熱量汽化，產(chǎn)生巨大的汽化膨脹力；同時由于煤體本身的非均質(zhì)性與低導(dǎo)熱性，煤體內(nèi)部產(chǎn)生非均勻熱應(yīng)力并進而引起局部收縮；煤體內(nèi)部的孔隙水由于溫度迅速降低凍結(jié)成冰，體積膨脹產(chǎn)生巨大壓力。其中，水-冰相變凍脹力和煤基質(zhì)收縮作用是液氮致裂煤體的主要作用機理。

1)水-冰相變凍脹作用：① 在含水煤體中注入液氮，低溫作用下孔隙水水-冰相變產(chǎn)生約9%的體積膨脹及凍脹壓力，理論上孔隙水形成的孔隙冰在-22 ℃時產(chǎn)生的凍脹壓力高達(dá)211.5 MPa[15]。凍脹力作用在煤體裂隙尖端，產(chǎn)生明顯的拉應(yīng)力集中，這些應(yīng)力作用在孔隙壁面上遠(yuǎn)超過一般煤體的強度，使裂隙進一步擴展。② 含水煤體內(nèi)自由水在虹吸作用下遷移，增大冰棱鏡體積，促進煤體開裂；③ 未凍結(jié)的水會在凍脹力作用下在煤體內(nèi)部產(chǎn)生一定的孔隙水壓力。

不考慮煤裂隙壁與冰的彈性變形，水-冰相變產(chǎn)生的凍脹力Pf[16]見式(1)：

(1)

式中：Ei和Vi分別為冰的彈性模量和泊松比；n為孔隙率；β為水冰相變體積膨脹系數(shù)；ΔT為溫差；α為體積膨脹系數(shù)。

設(shè)原橢圓裂隙長軸和短軸長度分別為a與b，且裂隙長度遠(yuǎn)大于寬度，則在凍脹力作用下長軸和短軸的位移[17]見式(2)：

(2)

2)煤基質(zhì)收縮作用：液氮汽化潛熱為5.5 J/mol，液氮注入煤體后迅速汽化吸收大量熱量，煤體周圍溫度急劇變化，但原生煤體是由不同熱膨脹系數(shù)的礦物顆粒所組成的非均質(zhì)連續(xù)體，致使煤體內(nèi)部各礦物顆粒不能發(fā)生與其固有的熱膨脹系數(shù)相應(yīng)的應(yīng)變，且煤的導(dǎo)熱系數(shù)比較低，故礦物顆粒之間產(chǎn)生約束，致使高膨脹系數(shù)區(qū)域受壓縮，低膨脹系數(shù)區(qū)域受拉伸，在煤中產(chǎn)生由溫度引起的溫度應(yīng)力，即液氮的超低溫作用。應(yīng)力超過煤體的抗拉強度時，煤體基質(zhì)發(fā)生拉伸破壞，產(chǎn)生垂直于割理裂縫方向的溫度應(yīng)力裂縫。溫度應(yīng)力最大值往往發(fā)生在礦物顆粒的邊界處，即裂隙尖端。

煤體不同熱膨脹系數(shù)的組分相互約束下的熱應(yīng)力[18]見式(3)：

σij=αijEijΔΤδij

(3)

式中，σij為熱應(yīng)力；αij為煤體線膨脹系數(shù)；Eij為煤體彈性模量；δij為Kronecker符號，取1。

2 液氮致裂煤體研究現(xiàn)狀

2.1 液氮致裂煤體的影響因素

相關(guān)學(xué)者利用CT掃描、核磁共振、聲發(fā)射、顯微鏡、掃描電鏡、壓汞法、液氮吸附、氣體滲流等手段研究液氮對煤體致裂作用的影響因素。一系列研究表明液氮致裂煤體效果的影響因素可以分為煤體內(nèi)部物理性質(zhì)因素和外部環(huán)境因素2類。這2類因素共同作用決定了液氮處理后的煤體損傷程度。

2.1.1 煤體物理性質(zhì)對液氮致裂的影響

煤體的物理性質(zhì)包括煤體內(nèi)礦物的組成及膠結(jié)程度、變質(zhì)程度、含水率等，不同物理性質(zhì)對液氮致裂煤體的作用效果影響不同。不同變質(zhì)程度、原始孔隙率等因素會影響液氮低溫作用產(chǎn)生的煤基質(zhì)收縮效果，進而影響液氮的致裂效果；煤體含水率因素會影響液氮作用煤體孔隙水產(chǎn)生的水-冰相變凍脹力，但煤體含水率通常在10%～15%，所以煤體含水率影響有限，受飽和含水率限制。

其中，QIN等[19]利用核磁共振技術(shù)觀察褐煤、煙煤和無煙煤經(jīng)液氮致裂 60 min致裂效果，對比分析得出：液氮對不同煤階的煤體的改造程度一般為褐煤>無煙煤>煙煤；李和萬等[20]通過擬合并對比不同節(jié)理煤樣循環(huán)液氮處理后發(fā)育情況(圖1)，得出相同液氮循環(huán)次數(shù)下，半貫穿節(jié)理比未貫穿節(jié)理發(fā)育程度增長更多；張春會等[21]利用激光顯微鏡對比干燥、飽水度50%、飽水度100%煤樣，在相同液氮作用情況下的裂隙擴增量，發(fā)現(xiàn)液氮處理后裂隙擴展率分別為2.16%,9.37%和17.68%，即含水煤樣的液氮致裂效果要大于干燥煤樣，且與飽水度正相關(guān)。

圖1 半貫穿型和未貫穿型節(jié)理煤樣擴展量與液氮作用周期關(guān)系曲線[20]Fig. 1 Relationship between crack expansions of semi-permeable samples,non-permeable coal samples and period of liquid nitrogen[20]

2.1.2 外部環(huán)境因素對液氮致裂的影響

溫度梯度、液氮作用時間及次數(shù)、應(yīng)力狀態(tài)等外部因素都會影響液氮致裂煤體的效果。外部因素主要會影響液氮作用產(chǎn)生的水-冰相變凍脹力及非均勻熱應(yīng)力。

其中，李和萬等[22]運用激光共聚顯微鏡研究液氮分別作用于35 ℃、55 ℃、75 ℃煤樣的裂隙擴展量，發(fā)現(xiàn)經(jīng)液氮作用裂隙擴展率分別為10. 54%，18. 65% 和 34. 43%，即液氮作用煤體的致裂效果與溫度梯度正相關(guān)；張春會等[23]研究液氮注入時間與液氮冷裂增透半徑關(guān)系，得出距鉆孔相同距離的煤體隨液氮作用時間增加，冷裂增透半徑增大，但增加速率逐漸減緩，當(dāng)液氮作用240 h后，再增加液氮作用時間對液氮作用效果變化不明顯，即液氮作用時間在一定范圍內(nèi)與液氮致裂效果正相關(guān)；ZHANG等[24]運用電子顯微鏡觀察煤體裂隙在液氮致裂過程中的宏觀演化過程，觀察可發(fā)現(xiàn)液氮循環(huán)2次，沿著主裂紋尖端出現(xiàn)了相互交錯的次生裂紋，且有明顯的煤體剝落；液氮循環(huán) 4 次后，裂隙逐漸擴展連通，形成裂隙網(wǎng)絡(luò)，即煤體致裂效果隨液氮循環(huán)作用次數(shù)增加而愈加明顯。

應(yīng)力環(huán)境下的煤體液氮致裂試驗研究更符合工程實際原生煤體的狀態(tài)，非常具有研究意義。相關(guān)學(xué)者特別針對應(yīng)力環(huán)境下的液氮致裂煤體進行研究。QIN等[19,27]利用真三軸加載系統(tǒng)和聲發(fā)射儀對液氮致裂煤體在三軸圍壓下的變化情況進行研究。但受目前儀器設(shè)備條件限制，真三軸設(shè)備無法滿足對液氮致裂后煤體滲透率演化特性的試驗需求，故目前研究多假三軸應(yīng)力環(huán)境下的試驗研究。李和萬等[20,25]利用液氮罐提供4 MPa恒定圍壓研究循環(huán)液氮加載下煤體變化情況；盧碩等[26]利用氣體滲流裝置對比煙煤和無煙煤經(jīng)液氮循環(huán)致裂后不同壓力點下的滲透率增長情況，如圖2所示。

圖2 煙煤、無煙煤煤樣4 MPa恒定圍壓下循環(huán)處理的滲透率增長情況[26]Fig.2 Permeability growth of bituminous coal and anthracite coal samples under constant confining pressure of 4 MPa[26]

2.2 液氮致裂增產(chǎn)工藝及分析

自1971年起相關(guān)學(xué)者基于液氮致裂不同影響因素提出一系列的液氮致裂煤體相關(guān)增產(chǎn)工藝以及結(jié)合水壓致裂等其他煤層增透技術(shù)組合形成的雙重增產(chǎn)工藝。

1)循環(huán)注入低溫、高溫流體增加儲層滲透率技術(shù)。1971年美國Tenneco oil公司[7]提出，利用溫度梯度和液氮作用次數(shù)的影響作用：先通過常規(guī)水力壓裂技術(shù)將儲層壓出裂隙，后注入冷凍流體凍結(jié)儲層，待儲層溫度升高到冰點以上時注入高溫流體，循環(huán)交替注入低溫、高溫流體，冷熱交替，產(chǎn)生熱誘導(dǎo)裂縫。在此基礎(chǔ)上，張路路等[28]提出循環(huán)注入熱水和液氮的增透系統(tǒng)，柳先鋒等[29]提出液氮和蒸汽致裂煤層的瓦斯抽采方法及抽采系統(tǒng)，注入熱水或蒸汽增強水-冰相變凍脹作用，提高液氮增透效果。

2)煤層氣井液氮重復(fù)壓裂技術(shù)。該技術(shù)于1996年MCDANIEL[10]和GRUNDMANN[11]利用首次提出并現(xiàn)場應(yīng)用，是惟一現(xiàn)場應(yīng)用過的地面鉆井液氮增透技術(shù)。利用液氮作用時間和循環(huán)作用次數(shù)的影響，使用壓裂車在地上通過油管泵注液氮和氮氣，利用液氮作為壓裂液循環(huán)多次致裂使煤體達(dá)到應(yīng)力疲勞極限。此外，翟成等[30]在此基礎(chǔ)上發(fā)明了一種基于水平定向鉆孔的井下液氮循環(huán)致裂增透抽采煤層氣方法。

3)液化氮氣在油層氣內(nèi)氣化壓裂方法。于2011年由李子豐[12]提出。將液氮作為壓裂液通過套管內(nèi)的隔熱油管和套管上的封孔孔眼壓入地層后，利用液氮在地層內(nèi)汽化增壓促使裂隙擴展。圖3[12]為液氮在油氣儲層內(nèi)氣化壓裂技術(shù)示意。王圣程等[31-32]在此基礎(chǔ)上提出了一種液氮汽化循環(huán)后注高溫氮氣增加煤體透氣性一種液氮與高溫氮氣凍融循環(huán)增加煤體透氣性的方法；蔡承政等[33]提出一種用于油氣增產(chǎn)的高壓氮氣-低溫液氮復(fù)合致裂方法；李波等[34]提出一種可增壓液氮與氮氣耦合致裂增透方法。此類工藝通過氮氣和液氮交替工作，克服液氮致裂只產(chǎn)生單一主裂縫的缺點，有利于煤層高效立體化開發(fā)。

圖3 液氮在油氣儲層內(nèi)氣化壓裂技術(shù)示意[12]Fig.3 Schematic diagram of gasification and fracturing of LN2 in oil and gas reservoir[12]

4)低溫氣體輔助煤層氣壓裂技術(shù)。該技術(shù)利用液氮的超低溫特性對煤層產(chǎn)生冷沖擊，并利用水凍結(jié)成冰對滲流通道封堵以改善壓裂效果。2013年由中國石油大學(xué)(華東)的張亮等[35]具體提出，但早在1997年現(xiàn)場試驗煤層氣井液氮重復(fù)壓裂技術(shù)時就同時提出冰晶暫堵降濾壓裂技術(shù)，利用換熱器換熱液氮和自由水形成冰晶的技術(shù)；2012年楊兆中等[36]提出分層凍結(jié)的冰晶暫堵分層壓裂技術(shù)，原理均相同。此工藝現(xiàn)場試驗難度很大，故相關(guān)研究較少。

5)輔助液氮增透技術(shù)[37-43]。相關(guān)學(xué)者將液氮致裂技術(shù)同其他增透方法結(jié)合形成了微波輔助液氮凍融增透方法、液氮結(jié)合紅外熱輻射凍融循環(huán)方法、液氮結(jié)合激光冷熱交變增透方法及利用相變材料輔助液氮致裂等方法。微波、紅外線等加熱煤體，增大溫度梯度，增強液氮致裂的作用效果，加速瓦斯的解吸，雙重增透。

3 液氮致裂煤體現(xiàn)場試驗與應(yīng)用

液氮致裂技術(shù)早在1971年就已經(jīng)被提出。但到目前為止，在現(xiàn)場得到應(yīng)用的僅液氮重復(fù)壓裂技術(shù)及液氮伴注輔助壓裂技術(shù)2類增產(chǎn)工藝，其他生產(chǎn)工藝還處于工藝設(shè)計階段。

3.1 液氮重復(fù)壓裂技術(shù)現(xiàn)場試驗

1997年MCDANIEL,GRUNDMANN[10-11]在美國肯塔基州進行液氮致裂現(xiàn)場試驗，現(xiàn)場致裂實驗主要針對曾使用過氮氣泡沫或線性凝膠壓裂液進行水力壓裂的4口煤層氣井(A、B、C、D)和1口砂巖氣井(E)，目標(biāo)儲層地層深度為920.496 m，井壁布置168.21 kg/m3套管，致裂工程中將液氮作為壓裂液注入井中。工程中涉及管道(全不銹鋼)及相關(guān)部件均經(jīng)特殊加工制成；并對氮氣抽油機進行改造，使其能夠在高壓液氮環(huán)境下正常工作；并開發(fā)一種了井下從儲層一層轉(zhuǎn)移到另一層進行處理的技術(shù)。

低溫液氮壓裂液壓裂分為3個階段。第1階段目的是為了驗證液氮致裂技術(shù)的安全性，核對井筒的損害情況,針對5井均進行了壓裂測試。第2階段為了測試低溫液氮壓裂工藝能否降低以往致裂對滲透率造成的損害；針對C,D兩井再次進行壓裂測試，具體操作見表2。第3階段對E井再次進行壓裂，主要測試低溫液氮壓裂液重復(fù)壓裂低滲透砂巖地層的可行性，具體操作如圖4所示。

圖4 美國肯塔基州現(xiàn)場試驗操作工藝結(jié)構(gòu)Fig.4 Process structure diagram of field test operation in Kentucky,USA

5口試驗井在液氮壓裂初期都表現(xiàn)出良好的增產(chǎn)效果，但最終僅其中2口井實現(xiàn)了長期增產(chǎn)。B井在處理前6個月的平均產(chǎn)量是2 406.945 m3/d，處理后的第1天初始產(chǎn)量為3 539.625 m3/d，處理一年后的平均產(chǎn)量約為2 406.945 m3/d，該井長期性能沒有得到改善。D井處理前6個月的平均產(chǎn)量為1 189.314 m3/d，處理后的初始產(chǎn)量為11 326.8 m3/d，處理一年后的平均產(chǎn)量為1 699.02 m3/d，性能提高了43%。E井處理前產(chǎn)量平均為481.389 m3/d，處理后2個月產(chǎn)量為2 350.062 m3/d，8個月后產(chǎn)量為16.902 m3/d，該井長期來看也沒有取得明顯的增產(chǎn)效果。此后，GRUNDMANN等[12]將該技術(shù)成功應(yīng)用在東肯塔基諾特縣泥盆系頁巖氣開發(fā)中，產(chǎn)氣率相較于氮氣壓裂提高了8%[45]。

3.2 液氮伴注輔助水力壓裂技術(shù)

液氮伴注輔助水力壓裂技術(shù)已經(jīng)在美國等國得到普遍應(yīng)用，特別是在美國黑勇士盆地[46]。我國早于20世紀(jì)90年代在山西沁水盆地原生結(jié)構(gòu)煤成功致裂煤層[47]。近些年來劉磊等[48-49]在蘆嶺煤礦、四川石寶礦段等地先后成功進行了構(gòu)造煤試驗。

蘆嶺煤礦液氮伴注輔助水力壓裂試驗采用“套管注入+液氮伴注輔助水力壓裂”方式進行作業(yè)。選擇石英砂作為壓裂支撐劑，施工排量為6.8～7.6 m3/min，氮氣排量100 Nm3/min，共注入活性水壓裂液654 m3，按照1∶1(煤層厚度：液氮注入量)注入7 m3液氮，加入粒徑0.850～0.425 mm石英砂65 m3，粒徑1.18～0.850 mm石英砂20 m3，停泵壓力10.9 MPa，測壓降75 min，井口壓力降至8.9 MPa。液氮車配合壓裂車共同注入井下煤層中。

該井進入穩(wěn)產(chǎn)階段產(chǎn)氣量能夠長期保持在1 400 m3/d 左右。產(chǎn)氣時臨界解吸壓力為6.56 MPa，比水力壓裂技術(shù)理論臨界解吸壓力1.66 MPa高出很多，表明液氮伴注輔助工藝能夠提高煤層氣井的臨界解吸壓力，縮短產(chǎn)氣周期，促進產(chǎn)氣。

4 液氮致裂煤體技術(shù)結(jié)論與展望

1)液氮致裂煤體機理研究。水-冰相變凍脹作用、煤基質(zhì)收縮作用、液氮汽化膨脹作用的三重作用機理等機理作用極其復(fù)雜。三重機理如何共同具體作用于液氮致裂煤體這一過程中，目前研究只局限于理論推斷，研究3種作用機理的作用機制并進一步建立相應(yīng)的物理數(shù)學(xué)模型是機理研究的關(guān)鍵；此外，除三重作用機理外的其他作用力尚不明確，也是液氮致裂技術(shù)潛在的研究方向。

2)液氮致裂影響因素研究。由于試驗研究手段的不足、液氮致裂影響因素的復(fù)雜性以及現(xiàn)有研究技術(shù)的不足等原因，目前只能通過控制變量的方法研究單影響因素對液氮致裂的影響，無法反映復(fù)合因素對液氮致裂因素的影響；且多數(shù)研究都是在無應(yīng)力狀態(tài)或假三軸應(yīng)力狀態(tài)下開展的，與工程實際情況存在一定差異。因此在真三軸應(yīng)力環(huán)境下研究量化單影響因素致裂煤體的影響大小、研究并量化、模型化復(fù)合因素影響作用大小是研究重點。其中的難點是開發(fā)實時測試煤體滲透率的真三軸加載設(shè)備。

3)現(xiàn)場試驗與應(yīng)用。目前國內(nèi)外液氮致裂技術(shù)相關(guān)現(xiàn)場試驗與應(yīng)用較少，基于液氮致裂增產(chǎn)工藝，研究并生產(chǎn)配套機械設(shè)備及應(yīng)用方法。根據(jù)現(xiàn)場實際情況，結(jié)合軟件模擬確定合適溫度梯度、液氮凍結(jié)時間以及配套的液氮凍結(jié)次數(shù)等影響因素，開展一系列先導(dǎo)性試驗研究與分析，對于煤層氣高效開采具有十分重要的意義。