無人工結(jié)構(gòu)輔助的表面等離激元渦旋場(chǎng)激發(fā)研究

鄭佳新，陳佳，陶少華，張榕鑫，王大鵬

(1.廈門大學(xué)電子科學(xué)與技術(shù)學(xué)院（國(guó)家示范性微電子學(xué)院），福建廈門，361005；2.中南大學(xué)物理與電子學(xué)院，湖南長(zhǎng)沙，410083)

光的角動(dòng)量作為光波的一個(gè)重要特性，一直備受關(guān)注。光不但具有自旋角動(dòng)量[1]，而且可攜帶軌道角動(dòng)量[2]。光的軌道角動(dòng)量與光的空間相位分布對(duì)應(yīng)，是一種與自旋角動(dòng)量不同的可操縱維度。攜帶軌道角動(dòng)量的渦旋光已經(jīng)在微操縱[3]、成像[4]以及數(shù)據(jù)傳輸[5?6]等諸多領(lǐng)域展現(xiàn)了其獨(dú)特價(jià)值。為了適應(yīng)目前光電器件微型化、集成化的發(fā)展需求，將空間光學(xué)渦旋的尺寸進(jìn)一步壓縮甚至突破衍射極限意義重大。2008年，GORODETSKI 等[7]構(gòu)建了具有幾何相位的表面等離激元渦旋，對(duì)亞波長(zhǎng)尺度范圍內(nèi)光的軌道角動(dòng)量進(jìn)行了研究。表面等離激元渦旋是金屬表面基于表面等離激元中心對(duì)稱的渦旋場(chǎng)，具有螺旋相位分布，它的電場(chǎng)和光強(qiáng)分布一般是第一類貝塞爾函數(shù)分布，相位分布隨方位角旋轉(zhuǎn)，同時(shí)，這種旋渦的尺寸可以很小，有可能突破波長(zhǎng)范圍，故其在微操縱領(lǐng)域的調(diào)控會(huì)比空間渦旋光更為精細(xì)，從而在光鑷[8?9]、微型傳輸器件[10?11]等方面具有重要的應(yīng)用。因此，如何更高效地獲得表面等離激元渦旋場(chǎng)是近年來研究的熱點(diǎn)。2010年，KIM 等[12]提出利用阿基米德螺旋狹縫表面等離激元透鏡可以很方便地生成表面等離激元渦旋場(chǎng)。2013年，YU等[13]在研究攜帶軌道角動(dòng)量的光束照射到具有幾何彎曲特征的納米縫金屬表面所激發(fā)的表面等離激元場(chǎng)時(shí)，發(fā)現(xiàn)光中的軌道角動(dòng)量保留了下來。CHEN等[14]利用按阿基米德螺旋線排列的十字形納米天線刻蝕結(jié)構(gòu)，并通過相互垂直的線偏振光入射實(shí)現(xiàn)了0階和1階的表面等離激元渦旋場(chǎng)。按阿基米德螺旋線排列的納米天線表面等離激元透鏡常用來產(chǎn)生表面等離激元渦旋場(chǎng)的結(jié)構(gòu)[15?17]，此外，基于金屬納米縫陣列結(jié)構(gòu)的表面等離激元渦旋透鏡[18]也可以在圓偏振光的激發(fā)下獲得表面等離激元渦旋場(chǎng)，相對(duì)于阿基米德螺旋線型納米槽結(jié)構(gòu)來說，該方法靈活性更高。

生成表面等離激元渦旋的方式多種多樣，但大都是設(shè)計(jì)了特定的微納結(jié)構(gòu)，入射特定偏振態(tài)的光進(jìn)入表面等離激元透鏡，發(fā)生自旋角動(dòng)量?軌道角動(dòng)量的轉(zhuǎn)化，最終形成表面等離激元渦旋。在此，本文作者提出一種無結(jié)構(gòu)的表面等離激元渦旋產(chǎn)生方式，利用時(shí)域有限差分方法模擬圓偏振光通過數(shù)值孔徑聚焦在金膜表面激發(fā)的電場(chǎng)分布，得到表面等離激元渦旋場(chǎng)，并研究物鏡數(shù)值孔徑、金膜厚度、入射圓偏振光波長(zhǎng)及其手性對(duì)形成渦旋場(chǎng)的影響。本文研究將在超分辨顯微鏡、光信息處理、粒子操縱等領(lǐng)域具有一定的應(yīng)用前景。

1 理論分析與實(shí)驗(yàn)裝置

光學(xué)角動(dòng)量描述的是光波電場(chǎng)矢量的動(dòng)態(tài)旋轉(zhuǎn)，其中自旋角動(dòng)量與光波的偏振態(tài)手性相關(guān)，而軌道角動(dòng)量則描述光波電場(chǎng)矢量沿方位角的旋轉(zhuǎn)變化情況。光的自旋軌道相互作用具有重要的理論和實(shí)際價(jià)值，在近軸情況下，只需研究光的自旋角動(dòng)量和外軌道角動(dòng)量。實(shí)現(xiàn)光的自旋與外軌道角動(dòng)量相互作用的方法有很多，聚焦光束是一種常見的耦合方式[19]。而在這自旋?軌道耦合過程中，幾何相位是自旋角動(dòng)量與外軌道角動(dòng)量演化的機(jī)理。通常，幾何相位與光偏振的矢量方向有著緊密聯(lián)系。真空中，光的偏振方向與波矢方向相互正交，而這種橫向關(guān)系意味著波矢方向的改變常伴隨著幾何相位的引入。當(dāng)入射光為攜帶自旋角動(dòng)量的圓偏振光時(shí)有：

式中：Ein為入射光電場(chǎng)矢量；Ex和Ey分別為入射光沿x和y方向的電場(chǎng)矢量；σ=±1，分別代表左旋和右旋圓偏振光的極化方向。

通常定義的光束為近軸光束，而當(dāng)光束經(jīng)歷路徑ζ的演化，即波矢方向發(fā)生改變時(shí)，引入的一般性幾何相位為

式中：S為自旋角動(dòng)量；Ωζ為光束相對(duì)于路徑ζ的演化速率。

當(dāng)近軸圓偏光經(jīng)過高數(shù)值孔徑的透鏡聚焦時(shí)，極坐標(biāo)中光軸方向經(jīng)歷了一次相位角為φ的偏轉(zhuǎn)，此時(shí)幾何相位為[20]

式(3)決定了緊聚焦情況下直接激發(fā)的表面等離激元渦旋場(chǎng)的軌道角動(dòng)量，即渦旋場(chǎng)的拓?fù)浜蓴?shù)。而σ=±1，因此，利用這種自旋?軌道角動(dòng)量的轉(zhuǎn)化機(jī)制可得到一階表面等離激元渦旋場(chǎng)。

圖1所示為無結(jié)構(gòu)激發(fā)表面等離激元渦旋示意圖。在石英襯底上直接鍍一層金屬薄膜，沿z軸方向傳播場(chǎng)強(qiáng)為E0exp(ikzz)的圓偏振光，其中，E0為入射光場(chǎng)強(qiáng)，kz為垂直于表面的光波矢量，圓偏振光經(jīng)過物鏡聚焦后會(huì)發(fā)生徑向極化，而發(fā)生光子自旋軌道耦合，從而引發(fā)依賴于螺旋度的相位角φ的改變，即其坐標(biāo)繞z軸旋轉(zhuǎn)φ，φ的范圍為0?2π。此時(shí)，電場(chǎng)Ez可表示為

圖1 無結(jié)構(gòu)激發(fā)表面等離激元渦旋示意圖Fig.1 Schematic diagram of structure-free excitement of surface plasmon vortex

經(jīng)過高數(shù)值孔徑的透鏡后，圓偏振光會(huì)在金膜表面激發(fā)形成一個(gè)表面等離激元渦旋場(chǎng)，其電場(chǎng)Ez形式為[7]

式中：m為渦旋場(chǎng)的拓?fù)浜蓴?shù)；Jl為l階第一類貝塞爾函數(shù)；柱坐標(biāo)系(φ，r，z)下，z軸為光軸方向；kp為面內(nèi)等離子體的波矢，為金膜的介電常數(shù)；k0=2π/λ0，λ0為入射光的波長(zhǎng)，且kz2+kp2=k02。同時(shí)，該公式還表明拓?fù)浜蓴?shù)為m的光學(xué)渦旋與OAM的模式及相位邊界條件有關(guān)。

通過FDTD數(shù)值仿真，證明了激發(fā)的表面等離激元場(chǎng)中的拓?fù)浜蓴?shù)m=?σ，即m的正負(fù)性取決于入射圓偏光的偏振性，產(chǎn)生的渦旋場(chǎng)是一階的，這與文獻(xiàn)[7]結(jié)果一致。實(shí)驗(yàn)中，幾何相位的出現(xiàn)是由于入射光經(jīng)過物鏡聚焦后發(fā)生了自旋角動(dòng)量?軌道角動(dòng)量的轉(zhuǎn)化，進(jìn)而在金膜表面激發(fā)出了表面等離激元渦旋場(chǎng)，其類似于入射光直接照射空間旋轉(zhuǎn)光柵激發(fā)所形成的表面等離激元場(chǎng)。研究發(fā)現(xiàn)，通過改變物鏡數(shù)值孔徑以及金膜厚度可以調(diào)控激發(fā)的表面等離激元，產(chǎn)生的表面等離激元渦旋場(chǎng)的拓?fù)浜蓴?shù)取決于入射圓偏振光的類型，這也決定了渦旋場(chǎng)的分布形式。

2 時(shí)域有限差分仿真與討論

本文所有仿真都是基于時(shí)域有限差分法(finite difference time domain,FDTD)實(shí)現(xiàn)的，具體的參數(shù)設(shè)置如下：入射光選用波長(zhǎng)為633 nm的圓偏振光，相應(yīng)產(chǎn)生的表面等離激元的波長(zhǎng)為606 nm，此時(shí)，金膜介電常數(shù)ε=?12.70+i1.40，金膜下表面的介質(zhì)為石英，其作為襯底的折射率為1.46，監(jiān)視器位置在金膜上方100 nm 處，F(xiàn)DTD 仿真的邊界條件為完美匹配層(perfectly matched layer,PML)。

2.1 表面等離激元的激發(fā)

表面等離激元(surface plasmon,SP)是指電子在金屬與介質(zhì)界面的集體振蕩，其本質(zhì)是一種沿金屬表面?zhèn)鞑サ碾姶挪ǎ囱亟饘俦砻娣较驗(yàn)閭鞑?chǎng)。而在垂直于金屬表面方向，電磁場(chǎng)被束縛在金屬表面并呈指數(shù)衰減，在合適的邊界條件下，利用求解麥克斯韋方程組得到金屬與介質(zhì)的界面處電磁場(chǎng)的色散關(guān)系[21]以及其傳播深度表達(dá)式分別為：

式中：dz為SP 在金屬界面一側(cè)光場(chǎng)的振幅衰減到初始振幅的1/e時(shí)的垂直距離，即傳播深度；ksp和k0分別為在SP和真空中傳播的光波的波矢，εm和εd分別為金屬和介質(zhì)的介電常數(shù)。

由式(6)可以得到光波與SP的色散關(guān)系圖。在頻率相同的情況下，自由傳播的電磁波的波矢總小于SP 的波矢。因此，兩者波矢之間存在著失配問題，導(dǎo)致無法用自由空間的光波去直接激發(fā)得到表面等離激元。為了解決這個(gè)問題，研究人員設(shè)計(jì)了一些特定的結(jié)構(gòu)來滿足相關(guān)的激發(fā)條件。如在Kretschmann三層結(jié)構(gòu)中，當(dāng)入射光波矢的入射角大于全反射臨界角時(shí)，在棱鏡和金屬界面處會(huì)發(fā)生全反射，并產(chǎn)生衰逝波，該衰逝波的波矢量比原光波波矢k0大，因此就有可能滿足波矢匹配條件[22]。入射圓偏振光沿傳播方向可以分解為徑向和切向2 個(gè)分量，此時(shí)，切向分量相對(duì)于金屬/介質(zhì)界面為TE偏振，徑向分量為TM偏振，而SP只能在TM偏振光下才能被激發(fā)，故在TM波入射時(shí)，兩介質(zhì)間電磁波的復(fù)振幅反射率r12由菲涅爾公式可得：

式中：n1和n2分別為介質(zhì)1 和介質(zhì)2 的折射率；θ1和θ2分別為圓偏振光的入射角和折射角。

同理，可求得反射率r23，從而可得Kretschmann三層膜結(jié)構(gòu)總反射率R為[22]

式中：β=2πn2hcosθ2/λ0，h為兩介質(zhì)之間的金屬膜厚度。

在給定介質(zhì)的情況下，總反射率R是入射角、膜厚的函數(shù)。由上述可知，在Kretschmann三層膜結(jié)構(gòu)中，當(dāng)圓偏振光入射至一定厚度的金膜時(shí)，必然存在一個(gè)反射極小值，而該值所對(duì)應(yīng)的角度便為入射光耦合進(jìn)此結(jié)構(gòu)中并激發(fā)表面等離激元所需滿足的入射角，又可稱為共振角[23]，此時(shí)，電磁波與界面電子振蕩發(fā)生集體共振。

圖2和圖3所示分別為不同金膜厚度下反射率與場(chǎng)強(qiáng)隨入射角的變化關(guān)系。由圖2可知，F(xiàn)DTD模擬結(jié)果與理論結(jié)果基本一致，激發(fā)表面等離激元的共振角變化不大(在45°～50°之間)。在一定范圍內(nèi)，共振角隨金膜厚度的增加而偏移，但其偏移量極小，而反射率則隨著金膜厚度的增加變化很大。當(dāng)金膜厚度從20 nm增加至50 nm時(shí)，反射率驟減的程度逐漸加劇；當(dāng)金膜厚度從50 nm增加至200 nm 時(shí)，反射率隨入射角的變化曲線逐漸變得平緩，即反射率變化的突變程度由高到低。由圖3可見，當(dāng)金膜厚度小于50 nm時(shí)，生成的表面等離激元場(chǎng)強(qiáng)隨著膜厚增加逐漸增大；而當(dāng)金膜厚度大于50 nm時(shí)，場(chǎng)強(qiáng)隨著膜厚增加而減小，甚至當(dāng)膜厚為200 nm 時(shí)場(chǎng)強(qiáng)為零，此時(shí)，金屬表面沒有表面等離激元的產(chǎn)生。由式(7)可知：金膜在波長(zhǎng)633 nm 的光照射下能夠產(chǎn)生的表面等離激元穿透深度約為153 nm，仿真結(jié)果與理論結(jié)果一致。仿真時(shí)，當(dāng)金膜厚度為50 nm時(shí)產(chǎn)生的表面等離激元場(chǎng)強(qiáng)相對(duì)最強(qiáng)。同時(shí)，隨著金膜厚度增加，反射率突變與場(chǎng)強(qiáng)的變化趨勢(shì)一致，其中，反射率的驟減程度對(duì)應(yīng)著生成的表面等離激元場(chǎng)強(qiáng)。

圖2 不同金膜厚度下反射率與入射角的關(guān)系Fig.2 Relationship between reflectivity and incident angle under different gold film thicknesses

圖3 不同金膜厚度下激發(fā)的場(chǎng)強(qiáng)與入射角的關(guān)系Fig.3 Relationship between intensity of excited field and angle of incidence under different gold film thicknesses

2.2 表面等離激元渦旋場(chǎng)的產(chǎn)生

表面等離激元產(chǎn)生與膜厚和入射光的角度有關(guān)，結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道[24]可知，當(dāng)金膜厚度在50 nm 時(shí)能激發(fā)出的表面等離激元相對(duì)最強(qiáng)。因此，本文選擇金膜厚度為50 nm進(jìn)行模擬。在仿真中，圓偏振光的入射角θ與透鏡的數(shù)值孔徑FNA有關(guān)，可表示為FNA=nsinθ，其中，n為介質(zhì)的折射率，本文中可近似取n=1。因此，可以通過改變數(shù)值孔徑來選擇入射角，進(jìn)而調(diào)控所激發(fā)的表面等離激元場(chǎng)，這也決定了渦旋場(chǎng)的生成效率。

右旋圓偏振光經(jīng)過不同的數(shù)值孔徑后在金膜表面激發(fā)的表面等離激元電場(chǎng)的相位分布圖如圖4所示。由圖4可知：表面等離激元場(chǎng)的位相分布與數(shù)值孔徑的關(guān)聯(lián)極大，隨著數(shù)值孔徑增大，表面等離激元的相位從無規(guī)律的分布逐漸呈螺旋分布。

圖4 不同數(shù)值孔徑下的相位分布圖Fig.4 Phase distribution diagrams under different numerical apertures

當(dāng)右旋圓偏振光入射，經(jīng)過不同的數(shù)值孔徑后所得到的表面等離激元電場(chǎng)振幅分布在FDTD中的模擬結(jié)果如圖5和圖6所示。由圖5可知：隨著數(shù)值孔徑增大，渦旋場(chǎng)的半徑逐漸縮小，電場(chǎng)能量逐漸向場(chǎng)中心匯聚呈圓形對(duì)稱型分布，且渦旋場(chǎng)中心可以看到一個(gè)明顯的中間為暗斑的聚焦圓環(huán)結(jié)構(gòu)。當(dāng)數(shù)值孔徑為0.8時(shí)，其場(chǎng)強(qiáng)呈現(xiàn)出環(huán)狀分布且中間具有一個(gè)強(qiáng)度為零的暗核，且它的相位波前沿軸向呈螺旋變化，在一個(gè)周期內(nèi)從0變化到2π，至此即得到了1 階的表面等離激元渦旋場(chǎng)。圖6所示為圖5中y=0 的區(qū)域，電場(chǎng)在x 方向上分布的振幅。仿真結(jié)果表明：隨著數(shù)值孔徑增大，場(chǎng)強(qiáng)的峰值也逐漸變大，且逐漸向中心靠攏，這表明了激發(fā)表面等離激元渦旋場(chǎng)的效率也在提高，因此高數(shù)值孔徑能更有效地聚焦能量。由以上可知，表面等離激元渦旋場(chǎng)的產(chǎn)生與數(shù)值孔徑有關(guān)，隨著數(shù)值孔徑增大，其場(chǎng)強(qiáng)逐漸集中，同時(shí)產(chǎn)生表面等離激元的相位逐漸呈螺旋分布，從而更能有效地激發(fā)表面等離激元渦旋場(chǎng)。

圖5 不同數(shù)值孔徑下的場(chǎng)強(qiáng)分布圖Fig.5 Field intensity distribution under different numerical apertures

在同一波段下，平面波入射光和圓偏振光在不同數(shù)值孔徑下入射金膜后的透射率如圖7所示。從圖7可以看到，隨著波長(zhǎng)的增加，它們的透射率變化趨勢(shì)基本一致，其中，平面波入射光的透射率最小，最佳透射率波長(zhǎng)在522 nm 附近。當(dāng)波長(zhǎng)在450～650 nm 時(shí)，隨著數(shù)值孔徑增大，總的透射率逐漸減小，總透射場(chǎng)強(qiáng)減弱。盡管不同數(shù)值孔徑下的透射率基本相差不大，但從圖5和圖6可知，數(shù)值孔徑的增大會(huì)使渦旋場(chǎng)的強(qiáng)度明顯增強(qiáng)，故研究結(jié)果進(jìn)一步表明了高數(shù)值孔徑能更有效地提高渦旋場(chǎng)的激發(fā)效率，從而促進(jìn)表面等離激元渦旋場(chǎng)的產(chǎn)生。

圖6 不同數(shù)值孔徑下的場(chǎng)強(qiáng)沿x方向的振幅分布圖Fig.6 Amplitude distribution diagram of field strength along x direction under different numerical apertures

圖7 平面波入射光或高斯光在不同數(shù)值孔徑下入射時(shí)的透射率Fig.7 Transmittance of plane wave incident or Gaussian light incident under different numerical apertures

為了探究入射光的偏振特性與激發(fā)表面等離激元渦旋場(chǎng)的關(guān)系，保持其他條件不變，只改變偏振光的手性，分別用波長(zhǎng)為633 nm 的左旋和右旋圓偏振光照射至厚度為50 nm的金膜，數(shù)值孔徑為0.8。不同偏振光在金膜表面激發(fā)的場(chǎng)強(qiáng)和相位分布圖如圖8所示。由圖8可知：右旋圓偏振光照射下電場(chǎng)分布及其對(duì)應(yīng)的空間相位分布情況與左旋圓偏振光照射下的相反，這表明了渦旋場(chǎng)的形成與偏振光的手性有較大相關(guān)性，同時(shí)也證明了m=?σ。因此，利用入射光不同的偏振特性可以調(diào)控激發(fā)的表面等離激元的相位因子，從而調(diào)控結(jié)構(gòu)中心聚焦場(chǎng)的光場(chǎng)分布和對(duì)應(yīng)的相位分布，得到了±1階的表面等離激元渦旋場(chǎng)。

圖8 不同偏振態(tài)的入射光產(chǎn)生的表面等離激元場(chǎng)的場(chǎng)強(qiáng)與相位分布圖Fig.8 Field intensity and phase distribution diagram of surface plasmon field generated by different polarization states of incident light

當(dāng)數(shù)值孔徑為0.8時(shí)，在不同波長(zhǎng)入射光下產(chǎn)生的表面等離激元場(chǎng)如圖9所示?？梢姡翰煌ㄩL(zhǎng)入射光所得到的表面等離激元渦旋場(chǎng)強(qiáng)的變化趨勢(shì)基本一致，這表明不同波長(zhǎng)入射光均能有效激發(fā)表面等離激元渦旋場(chǎng)，但生成渦旋場(chǎng)中心半徑并不相同。入射光波長(zhǎng)的改變會(huì)影響渦旋場(chǎng)的半徑，這與文獻(xiàn)[25]的研究結(jié)果相符。同時(shí)，本文提出的方法是一種無納米結(jié)構(gòu)輔助的直接激發(fā)方式，任一波長(zhǎng)的圓偏振光入射均能激發(fā)出一階的表面等離激元渦旋場(chǎng)，且該生成渦旋場(chǎng)所攜帶的拓?fù)浜蓴?shù)與入射光波長(zhǎng)無關(guān)。

圖9 在不同入射波長(zhǎng)圓偏振光下的歸一化場(chǎng)強(qiáng)對(duì)比Fig.9 Comparison of normalized field strength under different incident wavelengths of circularly polarized light

一般來說，生成渦旋場(chǎng)的拓?fù)浜蓴?shù)等于入射光所攜帶的拓?fù)浜蓴?shù)與自旋角動(dòng)量數(shù)之和[26]，故可通過改變?nèi)肷涔馑鶖y帶的拓?fù)浜蓴?shù)來獲得更多階數(shù)的表面等離激元渦旋場(chǎng)。與傳統(tǒng)技術(shù)相比，本文方法適用性更強(qiáng)，這為更多SP 寬譜器件提供了新思路。

3 結(jié)論

1)表面等離激元的產(chǎn)生與入射光的角度以及膜厚有關(guān)，當(dāng)入射光為633 nm 時(shí)，能有效激發(fā)表面等離激元的金膜厚度在50 nm左右，入射光的共振角在45°～50°之間。

2)表面等離激元渦旋場(chǎng)的形成與數(shù)值孔徑密切相關(guān)，圓偏振光經(jīng)過高數(shù)值孔徑照射在金膜表面會(huì)產(chǎn)生1階的表面等離激元渦旋場(chǎng)，且任一波長(zhǎng)的圓偏振光入射均能激發(fā)出此類渦旋場(chǎng)。

3)利用入射光不同的偏振特性可以調(diào)控激發(fā)的表面等離激元，從而調(diào)控中心聚焦場(chǎng)的光場(chǎng)分布和對(duì)應(yīng)的相位分布，進(jìn)而產(chǎn)生所需要的表面等離激元渦旋場(chǎng)。

4)利用無結(jié)構(gòu)在平面上激發(fā)及調(diào)控光場(chǎng)強(qiáng)度與分布的方式減少了工藝流程，便于控制微納粒子。此類表面等離激元渦旋場(chǎng)在光鑷、近場(chǎng)超分辨等領(lǐng)域具備很大的應(yīng)用潛力。