耦合觀測數(shù)據(jù)-模型計算-案例分析的臭氧綜合預報方法

呂 婧，楊 震，吳衛(wèi)東，沈振興，劉 靜，李毅輝，陳 靜，張霖琳

1. 陜西省環(huán)境監(jiān)測中心站，陜西 西安 710054

2. 西安交通大學，陜西 西安 710049

3. 中遙環(huán)境（西安）股份有限公司，陜西 西安 710005

4. 中國環(huán)境監(jiān)測總站，北京 100012

《大氣污染行動防治計劃》頒布以來，我國很多省份針對大氣污染問題頒布并實施了一系列政策措施，這些政策措施大幅削減了污染物排放總量，環(huán)境空氣中PM、SO2、NOx、CO 等濃度持續(xù)下降；但臭氧作為二次污染物，其濃度并未隨污染源減排力度的加大呈下降趨勢[1-4]. 近年來，針對臭氧污染問題，我國多地區(qū)陸續(xù)頒布了針對臭氧污染防治的政策措施，但臭氧污染情況未有明顯改善. 在此背景下，結合大氣污染擴散條件對污染程度、范圍和時長等進行研究，預判臭氧污染情況，進而有效支撐精細化管控措施的制定，是各地區(qū)迫在眉睫的環(huán)境管理需求[5-7].

針對臭氧污染問題，國內(nèi)外均展開了較多研究，Ariyajunya 等[8]采用經(jīng)驗動力學建模方法和擴展空氣質(zhì)量綜合建模證明了空氣質(zhì)量控制策略的可行性.Ge 等[9]使用數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)評估臭氧預報的不確定性，此外也有一些較為成熟的地面臭氧業(yè)務預報研究[10-14].雖然，利用一些模型系統(tǒng)或同化算法可以對臭氧濃度進行評估及分析其影響因素，但目前臭氧模式預報和統(tǒng)計預報的技術難以滿足不同地域精細化環(huán)境管理需求，臭氧數(shù)值模式預報和統(tǒng)計預報工作結果表明，數(shù)值預報以大氣動力學理論為基礎，通過偏微分方程組描述大氣污染物在空氣中的各種物理化學過程，從而模擬空氣質(zhì)量的變化. 除氣象數(shù)據(jù)外，數(shù)值預報還需要較為準確的污染物排放數(shù)據(jù)、詳細的地理環(huán)境數(shù)據(jù)、邊界條件等，并需要做大量的計算；同時，由于污染源的污染物排放動態(tài)變化較大，難以獲得精確的污染源數(shù)據(jù)，因此數(shù)值模型易受排放清單不準確的影響，導致預報準確率偏低，目前的預報結果往往難以達到理想效果[15-17]. 針對數(shù)值模型的局限性，有學者[18-19]采用統(tǒng)計模型對其進行優(yōu)化，統(tǒng)計模型以本地化的地理-氣象-排放-化學-環(huán)境等多源多維生態(tài)環(huán)境大數(shù)據(jù)為基礎，通過深入挖掘污染影響因子及其關聯(lián)關系，構建多個預報特征，實現(xiàn)對數(shù)值預報的有效補充. 然而，臭氧濃度水平與氣象及大氣反應過程存在高度非線性關系，統(tǒng)計模型難以反映其中的物理內(nèi)涵，難以解釋其中的大氣物理過程和化學轉化[20-21]. 由此可知，上述兩種預報方法均具有應用局限性，且穩(wěn)定性不佳，難以滿足精細化環(huán)境管理需求，亟需構建穩(wěn)定性高、實用性強的本地化臭氧預報方法. 因此，該研究總結多年成熟的臭氧預報工作經(jīng)驗[22-25]，在此基礎上構建基于觀測數(shù)據(jù)-模式計算-案例分析等組成的實用性強的本地化臭氧綜合預報方法[26-29]，規(guī)范和完善適合不同省(市)級的臭氧預報方法體系.

該研究目的是建立科學實際的臭氧預報方法，通過總結多種臭氧預報技術方法，構建臭氧工作預報流程；同時，針對流程中涉及的關鍵技術參數(shù)和要求進行細化，分別以陜西省及其省會城市-西安市為例，通過分析歷史氣象和環(huán)境空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)，獲取陜西省臭氧污染規(guī)律以及西安市不同氣象條件下的臭氧等級分布規(guī)律和典型案例預報要點，明確構建人工訂正經(jīng)驗技術集的方法，以期為臭氧預報模式的本地化提供科學的技術路線，同時也為全國各地區(qū)的臭氧預報提供技術參考.

1 分析對象及方法

1.1 數(shù)據(jù)源

該研究使用的臭氧觀測資料數(shù)據(jù)來源于全國環(huán)境空氣質(zhì)量日報發(fā)布系統(tǒng)發(fā)布的陜西省城市環(huán)境空氣質(zhì)量日報中臭氧日最大8 h 滑動平均值(簡稱“O3-8 h濃度”)，氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于陜西省氣象臺提供的溫度、相對濕度、大氣壓強和風速. 臭氧污染特征分析的統(tǒng)計時間為2017-2019 年，近地面氣象因子與臭氧等級的關系、典型天氣類型對臭氧污染的影響以及典型臭氧案例氣象因子特征分析的統(tǒng)計時間均為2017-2019 年典型臭氧污染期(4-9 月).

1.2 分析方法

該研究通過對比環(huán)境空氣自動監(jiān)測真值及預報值之間的誤差進行準確率評估，誤差區(qū)間在-15%～15%之內(nèi)則代表預報準確，分級標準以預報結果為準進行輸出，以此評定臭氧等級. 分級標準：O3-8 h 濃度小于100 μg/m3時為優(yōu)，在100～160 μg/m3之間時為良，在160～215 μg/m3之間時為輕度污染，在215～265 μg/m3之間時為中度污染，在265～800 μg/m3之間時為重度污染.

2 臭氧預報綜合技術路線

基于對臭氧預報工作的總結和研究，建立包括臭氧預報效果評估與結果擇優(yōu)、人工訂正、預報會商及預報結果回顧等組成的臭氧業(yè)務化預報工作流程(見圖1). 首先，對各模式預報結果及相對應時段的觀測結果給出定量關系和評價，選擇最佳的模型預報結果作為參考；其次，在模式預報結果的基礎上，通過臭氧近期實況分析、大氣條件分析與預測、歷史相似案例對比等，從未來污染變化趨勢、最高污染等級、污染持續(xù)時間、臭氧大氣化學反應條件、污染擴散條件等角度對初步預報結果的準確性和合理性做出判斷和必要的人為訂正；最后，經(jīng)預報會商后，對預報結果進行整理形成可發(fā)布的預報產(chǎn)品，并對預報效果進行回顧分析.

圖1 臭氧預報工作流程Fig.1 Flow chart of ozone prediction

2.1 臭氧預報效果評估與結果擇優(yōu)

對各空氣質(zhì)量預報模式所產(chǎn)生的預報結果和對應時段的實測結果進行定量關系分析及評價，其中包括階段性(長期)、近期及特定場景下的模型臭氧預報工作評估等.

2.2 人工訂正

通過有良好預報經(jīng)驗的預報員來分析未來相關氣象條件變化從而得出臭氧污染潛勢，采用相似案例比對的方法，結合歷史和近期臭氧污染規(guī)律，確定模型預報結果可否接受，對不可接受的預報結果進行人工修正，形成初步預報結果.

2.2.1 大氣條件分析與預測

分析氣象預報產(chǎn)品，明確臭氧生成和擴散傳輸?shù)臐搫莶⒊醪脚卸ǔ粞醯燃?

500 和700 hPa 位勢高度演變決定了云和降水的生成、發(fā)展，影響臭氧前體物的濕清除以及到達低層紫外線強度等. 重點分析500 和700 hPa 高空槽和脊的發(fā)展變化，可以明確待預報區(qū)域云和降水的天氣特征，得出未來一段時間的臭氧生成潛勢.

850 hPa 位勢高度重點分析風速、風向、溫度和相對濕度的變化. 風速、風向和溫度決定大氣邊界層的垂直擴散和水平傳輸能力，相對濕度決定大氣邊界層內(nèi)的干濕狀況，可以明確臭氧生成和擴散傳輸?shù)臐搫?

綜上，預判未來一段時間待預報城市天氣類型，結合該城市不同天氣類型下臭氧等級分布規(guī)律，可初步判定臭氧等級.

分析925 hPa 位勢高度和地面氣壓場，明確大氣控制形勢的強度. 低壓系統(tǒng)通常導致不穩(wěn)定天氣，云量增多，常出現(xiàn)陰雨天氣，不利于臭氧生成；而高壓系統(tǒng)控制時以晴好天氣為主，利于臭氧生成. 重點分析地面溫度、相對濕度及風速等氣象因子演變，根據(jù)臭氧生成與溫度呈正相關，與相對濕度、大氣壓強和風速均呈負相關的規(guī)律，結合待預報城市不同氣象因子下臭氧等級分布規(guī)律，最終判定未來一段時間的臭氧生成潛勢及污染等級.

2.2.2 歷史相似案例對比

以歷史臭氧案例為基礎，從主導天氣形勢及氣象影響因素等方面進行比對分析，分析相似主導因素下城市臭氧污染水平的變化趨勢特征，為臭氧預報提供參考，初步確定O3-8 h 濃度.

2.2.3 臭氧近期實況分析

分析近2～4 周內(nèi)的臭氧實況，在臭氧污染機理不明和前體物源清單缺失的現(xiàn)狀下，把握近期的臭氧污染情況. 通過氣象條件對比，進一步修正臭氧日濃度，最終確定臭氧預報結果.

2.3 預報會商和預報效果回顧

為了評估臭氧預報結果的可靠性，需要建立預報會商與效果回顧機制. 會商內(nèi)容主要包括大氣條件分析結果、區(qū)域傳輸情況及空氣質(zhì)量預報結果等.

預報效果回顧包括中長期預報效果統(tǒng)計評估、短期預報效果評估和典型污染過程全面推演三種類型. 中長期預報效果統(tǒng)計評估側重于預報準確率的評估，包括預報等級、污染落區(qū)和首要污染物預報準確率的統(tǒng)計分析. 短期預報效果回顧主要是指填寫預報值班日志，包括值班人員信息、預報結果、氣象資料、近期污染狀況和天氣形勢、預報訂正結果以及預報依據(jù)、會商意見評估預報結果等. 典型污染過程全面推演指針對污染事件開展成因研判、來源分析、過程推演、歷史相似案例比較等方面的分析.

3 構建人工訂正經(jīng)驗數(shù)據(jù)集

對于臭氧預報人工訂正經(jīng)驗數(shù)據(jù)集的構建，國內(nèi)許多研究僅停留在對臭氧污染特征的研究，如安俊琳等[30]利用分類主成分分析和逐步回歸法所構建的大氣臭氧濃度統(tǒng)計預報，宋榕榮等[22]運用多元線性回歸法建立了廈門市臭氧預報及評估系統(tǒng). 國外方面，Zhang 等[31]利用氣象-化學模型耦合方法來構建美國東南部地區(qū)大氣污染數(shù)據(jù)集，Balashov 等[32]基于統(tǒng)計模型對臭氧時空分布特征進行分析，研究多集中在集成算法及統(tǒng)計模型分析階段[33-36]. 而筆者研究在分析相關性的基礎上，側重分析不同氣象因子、天氣類型、氣象場條件下臭氧等級分布規(guī)律，進而建立了可量化的人工訂正經(jīng)驗數(shù)據(jù)集. 該研究以預報人工經(jīng)驗為導向，有針對性地對臭氧污染規(guī)律進行分析，從而實現(xiàn)臭氧人工預報經(jīng)驗的本地化和量化.

3.1 臭氧污染規(guī)律

3.1.1 臭氧污染的時間變化特征

利用2017-2019 年陜西省臭氧數(shù)據(jù)對臭氧月第90 百分位數(shù)濃度(簡稱“臭氧月90-per 濃度”)及臭氧月均濃度變化情況進行了分析. 結果表明：2017-2019 年陜西省各市臭氧月90-per 濃度及月均濃度的變化特征均呈單峰型，并均在6-8 月達峰值〔見圖2(a)(b)〕. 2018 年7 月，受降水(陜西省“秋淋”現(xiàn)象)影響[3]，多數(shù)城市臭氧月均濃度變化特征呈雙峰型，峰值出現(xiàn)在6-8 月. 典型臭氧污染期(4-9 月)，臭氧月90-per 濃度及月均濃度差異較大；非典型臭氧污染期(1-3 月及10-12 月)，各市的臭氧光化學反應均處在較低水平，臭氧月90-per 濃度及月均濃度差異較小.

圖2 陜西省10 市臭氧月90-per 濃度、月均濃度和O3-1 h 濃度變化趨勢Fig.2 Variation trend of monthly 90 per, monthly average and daily ozone concentration in ten cities of Shaanxi Province

對陜西省城市環(huán)境空氣質(zhì)量日報中臭氧日最大1 h 滑動平均值(簡稱“O3-1 h 濃度”)數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析，發(fā)現(xiàn)陜西省各市O3-1 h 濃度變化趨勢與近地面大氣光化學過程密切相關，呈白天高、夜間低的單峰型變化特征〔見圖2(c)〕. 日出后受光化學反應增強的影響臭氧濃度開始升高，在14:00-17:00 之間達到峰值，20:00 之后受光化學反應減弱以及近地面臭氧沉積作用的共同影響，臭氧濃度降低. 針對以上對臭氧日變化特征的研究，應重點關注峰值(14:00-17:00)前后4 h (即O3-8 h 濃度出現(xiàn)的時段)的相關氣象條件和前體物濃度的變化情況，以便更準確地判斷當日的臭氧空氣質(zhì)量分指數(shù)(IAQI).

3.1.2 臭氧空間分布特征

陜西省各市臭氧年第90 百分位濃度(簡稱“臭氧年90-per 濃度”)空間分布如圖3 所示. 由圖3 可見，陜西省2017-2019 年臭氧年90-per 濃度空間分布較一致. 受臭氧前體物污染源排放、地形地貌和區(qū)域氣候等影響[37]，陜西省臭氧年90-per 濃度空間分布特征呈關中地區(qū)最高、陜北地區(qū)次之、陜南地區(qū)較低的特征. 其中，關中地區(qū)中東部臭氧年90-per 濃度高于西部；陜北地區(qū)榆林市臭氧年90-per 濃度明顯高于延安市；而陜南地區(qū)的漢中市、商洛市和安康市臭氧年90-per 濃度基本持平.

圖3 2017—2019 年陜西省各市臭氧年90-per 濃度的分布情況Fig.3 Spatial distribution of ozone year 90-per concentration in cities of Shaanxi Province from 2017 to 2019

3.1.3 臭氧等級月分布特征

由圖4 可見：2017-2019 年陜西省各市臭氧優(yōu)等級天數(shù)占3 年總天數(shù)的46%～66%，一年中臭氧優(yōu)等級天數(shù)呈“V”字形分布特征，6-7 月優(yōu)等級天數(shù)最少，1 月和12 月最多；各市臭氧良等級天數(shù)占3 年總天數(shù)的26%～40%，其中良等級天數(shù)呈“M”字形分布特征，雙峰出現(xiàn)在4-9 月且數(shù)值差別不大，谷值出現(xiàn)在6-7 月；各市超標天數(shù)占3 年總天數(shù)的1%～19%，超標天主要分布在4-9 月，呈單峰型分布特征，且峰值出現(xiàn)在6-8 月.

圖4 2017—2019 年陜西省各市臭氧不同等級天數(shù)月變化情況Fig.4 Variation trend of monthly ozone daily 8-h average concentration of each grade in cities of Shannxi Province from 2017 to 2019

3.1.4 臭氧為首要(超標)污染物的月分布特征

2017-2019 年陜西省各市首要(超標)污染物月分布情況(見圖5)顯示，臭氧作為首要(超標)污染物占比超過50%的月份主要集中在4-9 月，即陜西省典型臭氧污染期. 此外，臭氧污染持續(xù)時間長，其中商洛市臭氧污染持續(xù)時間達11 個月(1-11 月)；銅川市和榆林市次之，約10 個月(2-11 月)；其余各市臭氧污染多開始于3 月，結束于10 月.

圖5 陜西省10 市臭氧作為首要(超標)污染物占比的逐月統(tǒng)計情況Fig.5 Monthly statistics of the proportion of ozone as the primary (over standard) pollutant in 10 cities of Shaanxi Province

上述觀測數(shù)據(jù)和案例研究揭示了陜西省臭氧污染的時空變化特征以及月分布特征，為后續(xù)臭氧污染模式模擬及預報工作提供了科學的“先驗信息”.

3.2 臭氧與氣象因素的相關性分析

臭氧污染除了受太陽輻射強度和污染源貢獻外，還與溫度、相對濕度、風速和大氣壓強等密切相關[38-39]. 太陽輻射強度和溫度直接影響臭氧生成和消耗的化學反應速率；相對濕度通過對污染物的清除和減弱太陽輻射強度來影響臭氧濃度和臭氧的光化學反應速率；大氣壓強和風速/風向則影響空氣中臭氧的遷移擴散[40]. 由表1 可見，陜西省各市O3-8 h 濃度與相對濕度、大氣壓強、溫度和風速均呈較好的相關性，與相對濕度、大氣壓強和風速均呈顯著負相關，與溫度呈顯著正相關.

表1 陜西省各市O3-8 h 濃度與氣象要素Spearman 相關分析Table 1 Statistical table of Spearman correlation coefficient between ozone and meteorological conditions in cities of Shaanxi Province

3.3 不同氣象條件下臭氧等級分布規(guī)律

西安市是陜西省會城市以及關中典型城市，因此以西安市為典型代表城市，分析不同氣象要素條件下臭氧的等級分布，結果顯示，O3-8 h 濃度與相對濕度、大氣壓強、溫度和風速均呈顯著相關，相關性大小依次為O3-8 h 濃度與溫度的相關性、臭氧與大氣壓強的相關性、臭氧與相對濕度的相關性、臭氧與風速的相關性，表明溫度和大氣壓強是影響西安市臭氧污染的主要氣象要素.

分析O3-8 h 濃度與氣溫之間的關系〔見圖6(a)〕發(fā)現(xiàn)：當氣溫小于20 ℃時，臭氧等級以優(yōu)良為主；氣溫在20～25 ℃之間時，臭氧等級以優(yōu)良為主，出現(xiàn)少量輕度污染；氣溫在25～30 ℃之間時，臭氧等級以良至輕度污染為主，中度污染明顯增多；氣溫大于30 ℃時，臭氧等級以輕度到中度污染為主. 由O3-8 h 濃度與相對濕度之間關系〔見圖6(b)〕發(fā)現(xiàn)：相對濕度小于80%時，臭氧等級以良至輕度污染為主，出現(xiàn)少量中度污染；相對濕度大于80%時，臭氧等級以優(yōu)良為主. 由O3-8 h 濃度與大氣壓強之間的關系〔見圖6(c)〕發(fā)現(xiàn)：大氣壓強大于970 hPa 時，臭氧等級以優(yōu)良為主；大氣壓強在960～970 hPa 之間時，臭氧等級以優(yōu)良為主，出現(xiàn)少量輕度污染；大氣壓強小于960 hPa時，臭氧等級以輕度污染為主，出現(xiàn)少量中度污染.

圖6 西安市2017—2019 年典型臭氧污染期不同溫度、相對濕度、大氣壓強條件下臭氧等級的分布情況Fig.6 Distribution of ozone levels in Xi'an under different temperature,relative humidity and air pressure during typical ozone pollution period from 2017 to 2019

除上述氣象因子外，該研究也分析了O3-8 h 濃度與風速之間的關系，結果表明：當風速小于2 m/s 時，臭氧等級為優(yōu)、良、輕度污染、中度污染和重度污染的天數(shù)占比分別為26%、38%、28%、8%、1%；風速在2～4 m/s 之間時，優(yōu)、良、輕度污染和中度污染的臭氧等級天數(shù)占比分別為30%、39%、25%、6%；風速大于4 m/s 時，優(yōu)、良和輕度污染的臭氧等級天數(shù)占比分別為46%、43%、11%. 此外，西安市2017-2019 年典型臭氧污染期不同天氣情形下臭氧等級占比如圖7 所示. 由圖7 可見：雨天情況下臭氧等級以優(yōu)良為主；小雨天臭氧等級出現(xiàn)少量輕度污染和中度污染；陰天時臭氧等級以良為主，出現(xiàn)少量輕度污染和中度污染；多云和晴天時臭氧等級以良至輕度污染為主，多云天的輕度至中度污染明顯多于晴天.

圖7 西安市2017—2019 年典型臭氧污染期不同天氣情形下臭氧等級分布Fig.7 Proportion of different weather ozone levels in typical ozone pollution period of Xi'an from 2017 to 2019

3.4 臭氧案例庫及典型案例預報要點構建

根據(jù)以上臭氧污染特征、氣象影響分析結果，可對臭氧優(yōu)等級案例、降水天、中度及以上臭氧污染案例預報要點進行統(tǒng)計分析，建立臭氧案例庫及典型案例預報要點，為今后的臭氧預報提供先驗案例.

3.4.1 臭氧案例庫

臭氧案例庫包括基礎案例庫和相似案例匹配兩部分. 基礎案例庫主要包括案例的氣象要素、天氣分型、環(huán)境空氣質(zhì)量六參數(shù)及臭氧前體物等相關污染物的日、小時濃度. 案例分析包括臭氧污染時序演變、空間分布(全國、區(qū)域、省份及站點)、天氣形勢、要素分析、前體物組分分析、關聯(lián)分析、溯源分析、軌跡分析、預報記錄、預警會商等內(nèi)容. 相似案例識別[19]時，首先計算未來天氣要素與歷史天氣要素的相似度，氣象要素包括溫度、相對濕度、風速、風向和24 h 變溫，其次計算空氣質(zhì)量相似度. 針對天氣要素匹配的歷史時段，計算該歷史時段之前24 h 與未來時段的前24 h 的臭氧和二氧化氮污染物濃度的相似度.

3.4.2 降水天臭氧預報要點

通常O3-8 h 濃度出現(xiàn)在08:00-20:00 之間的某個連續(xù)8 h 內(nèi)，因此對臭氧濃度進行預估時，應重點關注該時段大氣擴散條件和臭氧生成條件點. 降水時段出現(xiàn)在08:00 之前，降水僅對臭氧前體物有一定的削減作用，對臭氧生成有一定的影響；降水時段出現(xiàn)在08:00-20:00 之間，降水不僅對臭氧前體物有影響，還對臭氧的生成有較大影響，導致臭氧濃度較低；降水時段在20:00 之后，降水對O3-1 h 濃度有一定的影響，但是對O3-8 h 濃度影響較小.

3.4.3 中度及以上臭氧污染案例預報要點

以西安市為例，對2017-2019 年中度及以上臭氧污染案例污染特點、相關氣象要素及天氣類型進行統(tǒng)計分析，得出臭氧中度及以上污染案例的預報要點. 結果表明，在天氣類型為多云或晴天、日均溫度大于28 ℃、日最大溫度大于34 ℃、相對濕度小于57%、大氣壓強低于959 hPa、風速小于2.3 m/s 的條件下，需要考慮臭氧中度污染.

4 結論

a) 該研究建立了臭氧預報業(yè)務化工作流程，包括模型臭氧預報效果評估與結果擇優(yōu)、人工訂正、預報會商及預報結果，并結合陜西省各市的應用，討論了該流程的具體過程及可行性.

b) 通過業(yè)務化流程分析可知，2017 年和2019 年陜西省各市臭氧月90-per 濃度及月均濃度呈單峰型，2018 年呈雙峰分布，典型臭氧污染期為4—9 月；陜西省臭氧濃度空間分布為關中地區(qū)最高、陜北次之、陜南最低.

c) 陜西省臭氧濃度與相對濕度、大氣壓強和風速均呈顯著負相關，與溫度呈顯著正相關，臭氧預報時重點關注日均溫度大于28 ℃、日最大溫度大于34 ℃、相對濕度小于57%、大氣壓強低于959 hPa、風速小于2.3 m/s 的氣象條件下的臭氧等級.