激光輻照氮化硅陶瓷光譜信息研究

蔡鵬程，閆 佳，孔 鵬，張衛(wèi)國，龐 瀾，惠 進(jìn)，蔡紅星

（1.西安應(yīng)用光學(xué)研究所，陜西 西安 710065；2.軍事代表局駐西安地區(qū)第八軍事代表室，陜西 西安 710065；3.長春理工大學(xué) 物理學(xué)院，吉林 長春 130022）

引言

氮化硅陶瓷（Si3N4）具有良好的力學(xué)性能、熱穩(wěn)定性、低介電損耗和高耐沖蝕性，是一種綜合性能優(yōu)良的結(jié)構(gòu)材料，在運(yùn)載火箭、飛船、導(dǎo)彈及返回衛(wèi)星等領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用[1-3]。激光武器打擊速度快、精度高、效費(fèi)比高，作為這些高超聲速目標(biāo)的主要攔截和打擊手段之一，開展激光與氮化硅陶瓷相互作用光譜研究是至關(guān)重要的[4-7]。激光與目標(biāo)相互作用過程產(chǎn)生強(qiáng)烈的等離子體閃光，光譜中包含有豐富的物理化學(xué)信息。線狀特征譜線可用于目標(biāo)的種類識(shí)別、材質(zhì)分析和損傷位置判斷[8]。同時(shí)等離子體中電子溫度、電子密度和電子振蕩頻率參數(shù)是高超聲速飛行器探測(cè)及其外層熱防護(hù)材料選擇的重要物理參數(shù)[9]，光譜法是診斷這些參數(shù)的有效手段[10]。

Chen Minhao 等[11]研究了激光損傷過程中目標(biāo)識(shí)別技術(shù)，采集激光輻照鋼板、碳纖維、環(huán)氧樹脂發(fā)射光譜，利用支持向量機(jī)的方法對(duì)等離子體特征譜線進(jìn)行了分類識(shí)別，目標(biāo)材質(zhì)識(shí)別速度和準(zhǔn)確率得到了大幅提高。M A Hafez 等[12]研究了335 nm 紫外激光與Cu 靶相互作用光譜，利用等離子體特征光譜和電子探針探測(cè)計(jì)算得到距離靶面不同位置處的電子溫度和電子密度值。Alessandro De Giacomo 等[13]研究了激光與鈦靶材相互作用特征光譜，討論了不同延遲時(shí)間下等離子體中電子密度變化特性。Sidra Khan 等[14]研究了環(huán)境壓力對(duì)YAG 激光燒蝕鉭等離子體光譜電子溫度和電子密度的影響。Ye Ying 等[15]基于偏振光譜技術(shù)對(duì)激光輻照復(fù)合陶瓷材料的損傷過程進(jìn)行了實(shí)時(shí)觀測(cè)。

目前對(duì)于納秒激光輻照氮化硅陶瓷等離子體光譜參數(shù)的全面研究尚未見到。本文搭建了激光與氮化硅陶瓷靶材相互作用實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，采集激光作用過程輻射光譜，對(duì)特征譜線進(jìn)行了指認(rèn)。基于硅原子和離子線狀特征譜線計(jì)算了不同注入激光能量下的等離子體參數(shù)，指認(rèn)結(jié)果可為目標(biāo)材質(zhì)識(shí)別和毀傷部位判斷提供參考，計(jì)算結(jié)果可為高超聲速飛行器的探測(cè)及其表面熱防護(hù)材料的選擇提供基礎(chǔ)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)原理

激光輻照氮化硅靶材，材料吸熱后溫度迅速升高，達(dá)到熔點(diǎn)后熔化蒸發(fā)，蒸汽中的粒子吸收激光能量，通過多光子電離產(chǎn)生等離子體，高溫高壓等離子體向外膨脹噴出，產(chǎn)生閃光，光譜儀采集閃光光譜即可得到發(fā)射光譜信息。線狀特征譜線是受激光能量作用處于高能級(jí)的激發(fā)態(tài)氮化硅材料原子和離子，向低能態(tài)躍遷時(shí)輻射產(chǎn)生，如（1）式所示[16]：

式中：λ為線狀特征譜線中心波長；h為普朗克常數(shù)；c為光在真空中的傳播速度；Ep為高能級(jí)能量；Eq為低能級(jí)能量。

2 測(cè)量裝置組成

測(cè)試系統(tǒng)如圖1 所示。采用Nd3+:YAG 固體脈沖激光器輸出激光波長1 064 nm、脈寬15 ns、頻率1 Hz，能量可調(diào)。靶材樣品選用規(guī)格為25 mm×25 mm×3 mm 的熱壓燒結(jié)氮化硅陶瓷，參數(shù)如表1所示。光譜儀選用EM5000 中階梯光柵光譜儀，光譜波段200 nm～900 nm，光譜分辨率0.1 nm。激光束經(jīng)衰減器精確控制入射到靶面的激光能量，會(huì)聚的激光束通過分束器1 和分束器2 確定入射到靶面的激光能量和用于實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)的激光能量比例。測(cè)試時(shí)通過調(diào)整三維移動(dòng)平臺(tái)來確定透鏡與靶材之間的位置，并通過能量計(jì)和示波器實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)激光能量和脈寬，以50 mJ 為能量間隔，在50 mJ～500 mJ 間依次選取10 個(gè)能量梯度對(duì)靶材進(jìn)行輻照。光譜儀探頭位置采用半導(dǎo)體激光器準(zhǔn)直，調(diào)整探頭位置使探頭輸出的準(zhǔn)直激光與輻照強(qiáng)激光作用在靶材上的會(huì)聚點(diǎn)重合，確保探測(cè)區(qū)域?yàn)榧す廨椪諈^(qū)，激光與靶材相互作用過程產(chǎn)生的光譜信息，由會(huì)聚透鏡收集經(jīng)光纖傳入光譜儀EM5000，將光信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)，由計(jì)算機(jī)進(jìn)行分析處理。

圖 1 激光輻照氮化硅陶瓷測(cè)試裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental device for silicon nitride ceramics irradiated by laser

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 測(cè)量結(jié)果

采集脈沖激光在50 mJ～500 mJ 能量下作用氮化硅陶瓷輻射光譜，預(yù)處理后光譜如圖2 所示。呈現(xiàn)為連續(xù)譜上疊加有豐富的線狀特征譜線，隨激光能量的增加譜線強(qiáng)度上升，中心波長保持一致。激光能量500 mJ 光譜指認(rèn)結(jié)果展示如圖3 所示。由于譜線分布比較密集，將圖3(a)中波長200 nm～350 nm 譜線展開如圖3(b)、3(c)所示。根據(jù)NIST原子光譜數(shù)據(jù)庫指認(rèn)主要為硅、氧、氮原子和離子的特征譜線，說明靶材中硅原子已經(jīng)電離，氧元素和部分氮元素特征譜線來自空氣電離。不同原子、離子上下能級(jí)能量存在差異，躍遷幾率不同，元素含量不同，躍遷產(chǎn)生譜線的中心波長和強(qiáng)度不同，242 nm～254 nm 波段光譜主要集中為硅原子特征譜線，等離子體特征譜線強(qiáng)度較高的主要分布在700 nm～800 nm 波段，其中部分光譜參數(shù)如表2 所示。第1 列是原子與離子的不同電離態(tài)，第3 列是躍遷幾率和統(tǒng)計(jì)權(quán)重的乘積，主要用于光譜計(jì)算。

表 1 氮化硅陶瓷物理特性Table 1 Physical properties of silicon nitride ceramics

圖 2 激光能量50 mJ～500 mJ 輻照氮化硅陶瓷光譜圖Fig.2 Spectrogram of irradiated silicon nitride ceramics with laser energy of 50 mJ～500 mJ

圖 3 激光能量500 mJ 輻照氮化硅陶瓷光譜圖Fig.3 Spectrogram of irradiated silicon nitride ceramics with laser energy of 500 mJ

表 2 激光輻照氮化硅陶瓷光譜參數(shù)Table 2 Spectral parameters of silicon nitride ceramics irradiated by laser

光譜計(jì)算時(shí)主要用到譜線中心波長、相對(duì)強(qiáng)度和半高寬參數(shù)，波長和強(qiáng)度參數(shù)可直接在光譜圖中提取。激光與氮化硅陶瓷作用過程譜線線寬主要受到Stark 展寬的影響，線型符合Lorentz 線型。利用Lorentz 函數(shù)擬合激光能量500 mJ 時(shí)，Si I 288.2 nm 譜線如圖4 所示，黑色線為實(shí)測(cè)結(jié)果，紅色曲線為擬合結(jié)果，半高寬為 0.12 nm。

圖 4 Si I 288.2 nm 譜線洛倫茲擬合Fig.4 Lorentz fitting of Si I(288.2 nm)spectral line

3.2 電子溫度計(jì)算

根據(jù)原子發(fā)射光譜理論，受激原子從高能級(jí)向低能級(jí)躍遷時(shí)，將以光的形式輻射出能量，產(chǎn)生特定的原子光譜。同種原子或者離子的2 條光譜線在局部熱力學(xué)平衡狀態(tài)（LTE）下，其輻射強(qiáng)度比值滿足（2）式：

式中：I1和I2分別為2 條譜線的發(fā)射光譜強(qiáng)度；A1和A2為躍遷概率；g1和g2為統(tǒng)計(jì)權(quán)重；λ1和 λ2為2 條譜線的波長；E1和E2為2 條譜線激發(fā)態(tài)能量；k為波爾茲曼常數(shù)；Te為等離子體電子溫度[17]。（2）式變形為（3）式后，-1kTe為斜率，等式兩邊其他參數(shù)已知，根據(jù)斜率值帶入玻爾茲曼常數(shù)即可求出電子溫度。

選用硅離子Si III 324.29 nm、Si III 396.23 nm 和Si III 437.61 nm 3 條特征譜線，根據(jù)玻爾茲曼斜線法計(jì)算得到不同激光能量下電子溫度值如圖5 所示。電子溫度值整體呈上升趨勢(shì)，這是由于注入激光能量的增加，等離子體中電子運(yùn)動(dòng)加劇，50 mJ時(shí)等離子體溫度最低值為6 203 K，激光能量400 mJ時(shí)電子溫度值達(dá)到最大值6 827 K。

圖 5 不同激光能量下等離子體電子溫度計(jì)算結(jié)果Fig.5 Calculation results of plasma electron temperature at different laser energies

3.3 電子密度計(jì)算

同時(shí)等離子體中發(fā)射原子受到周圍運(yùn)動(dòng)電子和離子的電場(chǎng)作用，引起的譜線展寬為Stark 展寬，展寬線型為Lorentz 線型。利用發(fā)射光譜法對(duì)電子密度進(jìn)行診斷，即利用譜線的 Stark 展寬量來計(jì)算等離子體的電子密度：

式中：Δλ1/2為譜線半高全寬；ne為電子密度；nd為德拜球內(nèi)粒子數(shù)，；w是電子碰撞參數(shù)；A為離子碰撞參數(shù)。由于離子質(zhì)量遠(yuǎn)大于電子質(zhì)量，電子運(yùn)動(dòng)速度遠(yuǎn)大于離子運(yùn)動(dòng)速度，因此，可以忽略離子項(xiàng)的貢獻(xiàn)，將（4）式簡(jiǎn)化為[18]

選擇來自靶材元素的硅原子Si I 288.2 nm 典型特征譜線，利用Lorentz 函數(shù)擬合特征譜線得到譜線的半高全寬，電子碰撞展寬參數(shù)由文獻(xiàn)[19]可知wsiI288.2nm=0.054，根據(jù)Stark 展寬公式計(jì)算得到等離子體電子密度如圖6 所示。結(jié)果存在波動(dòng)可能是由于激光作用靶材過程中等離子體噴濺物影響，激光能量200 mJ 時(shí)電子密度最小值為8.40×1015cm-3，250 mJ 時(shí)達(dá)到最大值1.14×1016cm-3。

圖 6 不同激光能量下等離子體電子密度計(jì)算結(jié)果Fig.6 Calculation results of plasma electron density at different laser energies

3.4 電子振蕩頻率計(jì)算

等離子體中電子運(yùn)動(dòng)滿足：

式中：ne為電子密度；e 為電子電量（e=1.602×10-19C）；me為電子質(zhì)量（me=9.109×10-31kg）；εo為真空介電常數(shù)（εo=8.854×10-12F/m）[20]。

電子振蕩角頻率可表示為

等離子體中自由電子在做朗繆爾振蕩，與等離子體電子密度密切相關(guān)，根據(jù)(7)式計(jì)算得到等離子體中電子振蕩頻率，式中 ω為角頻率轉(zhuǎn)化為頻率結(jié)果，如圖7 所示。電子振蕩頻率與電子密度值成正比，隨著激光能量的增加，其變化規(guī)律與電子密度一致，激光能量200 mJ 時(shí)最小值為8.23×1011Hz，250 mJ 達(dá)到最大值9.58×1011Hz。

圖 7 不同激光能量下等離子體電子振蕩頻率計(jì)算結(jié)果Fig.7 Calculation results of plasma electron oscillation frequencies at different laser energies

4 結(jié)論

針對(duì)航空航天領(lǐng)域常用的氮化硅陶瓷材料，設(shè)計(jì)搭建了激光與陶瓷相互作用試驗(yàn)系統(tǒng)。利用光譜儀測(cè)量了不同激光能量輻照氮化硅陶瓷輻射光譜。經(jīng)指認(rèn)選擇硅原子和離子線狀特征光譜曲線，計(jì)算得到了不同激光能量下，等離子體電子密度、電子溫度和電子振蕩頻率值。電子溫度隨著激光能量的增加整體呈上升趨勢(shì)，這是由于注入到靶面激光能量增加引起等離子體中電子運(yùn)動(dòng)加劇。電子密度與電子振蕩頻率值變化規(guī)律一致，存在波動(dòng)可能是由于激光與陶瓷靶材作用過程中產(chǎn)生噴濺物影響。這些結(jié)果可為激光毀傷中材質(zhì)識(shí)別和損傷位置判定提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，同時(shí)為氮化硅陶瓷材料特性研究提供參考。