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    地閃活動背景下氣象條件與O3濃度的相關(guān)性研究

    2022-09-05 00:55:00劉曉冉張新科陳建美
    高原山地氣象研究 2022年3期
    關(guān)鍵詞:蔡家縉云山北碚

    吉 莉 , 劉曉冉 , 李 強 , 張新科 , 陳建美

    (1. 重慶市北碚區(qū)氣象局, 重慶 400700;2. 重慶市氣象科學研究所, 重慶 401147;3. 重慶市榮昌區(qū)氣象局,重慶 402460;4. 重慶市銅梁區(qū)氣象局, 重慶 402560)

    引言

    近年來,隨著經(jīng)濟社會飛速發(fā)展,城市化進程日益加快,大量能源被使用,導致城市空氣污染愈發(fā)嚴重,對人們生活和健康產(chǎn)生了重大影響。O3作為環(huán)境空氣污染物之一,是大氣環(huán)境中的一種微量氣體,主要是由大氣層中氮氧化物和碳氫化合物等被太陽照射,發(fā)生光化學反應而形成的。而城市中的O3污染是氮氧化物、揮發(fā)性有機化合物或者兩者共同在光照作用下發(fā)生的大氣光化學反應所導致的,主要受前體物濃度水平、大氣化學反應、氣象條件和區(qū)域傳輸?shù)扔绊慬1]。高濃度O3不僅對人類健康,還會對植物、農(nóng)作物等造成嚴重危害[2]。

    目前,國內(nèi)外針對O3開展了大量的研究[3?10]。有基于大氣環(huán)境觀測數(shù)據(jù),研究O3時空分布及影響機制[11?13]。如Anna等[14]利用印度對流層O3監(jiān)測數(shù)據(jù),研究其空間分布及垂直分布特征,發(fā)現(xiàn)O3在夏季明顯高于其他季節(jié),年變化并不明顯;Sanford等[15]利用十年觀測數(shù)據(jù),建立了O3與前體物VOCs和NOx的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)在某些區(qū)域單獨減少VOCs或者NOx的排放濃度,都不能達到降低O3濃度的效果,不同區(qū)域影響機制存在差異。有基于大氣環(huán)境模式,研究O3傳輸軌跡及源區(qū)[16?17]。如王旭東等[1]基于鄭州大氣環(huán)境和氣象數(shù)據(jù),分析O3傳輸路徑和潛在源區(qū);Zhang等[18]使用后向軌跡和潛在源貢獻因子分析(Potential Source Contribution Function,PSCF)手段研究杭州O3污染傳輸影響。還有基于氣象與O3數(shù)據(jù),開展其相關(guān)性研究[19?21]。如王闖[22]等利用2013年沈陽市O3和氣象數(shù)據(jù),分析氣象條件對O3濃度的影響;高平[23]等基于2015年10月廣州4個代表不同站點類型,結(jié)合WRF模擬氣象數(shù)據(jù),分析了各站點O3的變化特征、影響因素及敏感性。

    除上述研究外,學者還發(fā)現(xiàn)閃電活動與O3濃度變化的關(guān)系密切。Hill等[24]模擬雷暴云電暈放電產(chǎn)生的O3可能對局地O3濃度帶來一定影響。費蕾蕾[25]基于香港區(qū)域閃電定位儀資料,探討了香港地區(qū)雷暴閃電活動對地面NOx和O3的影響,發(fā)現(xiàn)閃電主要是增加了NOx,閃電發(fā)生地區(qū)的地面O3顯著減少。葉香等[26]探討了城市高濃度O3污染與一次冷鋒過境的關(guān)系,認為城市夜間大面積O3產(chǎn)生的原因可能是受鋒面雷暴閃電的影響。高蘭蘭等[27]討論了閃電對遠距離O3的一般性影響,并通過個例分析發(fā)現(xiàn),貴州城市春、夏季的一些O3污染可能是由鄰近區(qū)域強雷暴閃電直接產(chǎn)生的O3導致。

    雖然在閃電與O3的關(guān)系分析方面已有諸多成果,但針對地閃活動背景下氣象條件與O3濃度之間的相關(guān)性研究還少見報道。本文基于重慶2013~2017年O3、地閃及相關(guān)氣象觀測資料,分析地閃背景下氣象因子與O3濃度的相關(guān)性,以期為治理城市空氣污染提供科學依據(jù)。

    1 資料與方法

    1.1 資料來源

    研究采用2013~2017年重慶市環(huán)境監(jiān)測3個國控點(縉云山、天生、蔡家)監(jiān)測數(shù)據(jù),主要項目有O3、NO2、CO。氣象資料采用2013~2017年重慶市北碚區(qū)地面觀測資料。地閃觀測數(shù)據(jù)由重慶市氣象信息與技術(shù)保障中心提供。

    1.2 研究方法

    1.2.1 閃電日與非閃電日定義

    根據(jù)重慶地閃觀測資料,閃電現(xiàn)象主要出現(xiàn)在3~9月。因此,將3~9月出現(xiàn)閃電現(xiàn)象的日期定義為閃電日,其余日期為非閃電日,統(tǒng)計結(jié)果如表1所示。

    表1 閃電日與非閃電日天數(shù)

    1.2.2 平均濃度變化

    人類活動對O3濃度變化的有著一定的影響,通過平均濃度變化計算,可以作為閃電活動中人為源排放強度的參考[25]。具體計算公式如下:

    1.2.3 后向軌跡

    研究選取基于HYSPLIT模型開發(fā)的MeteoInfo-TrajStat后向軌跡分析軟件,基于時間分辨率為3 h、空間分辨率為1°×1°的全球資料同化系統(tǒng)(Global Data Assimilation System,GDAS)數(shù)據(jù),處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源的輸送、擴散和沉降模式。目前,該方法已在大氣污染傳輸軌跡和擴散研究中被廣泛應用[28?30]。本文將重慶市北碚區(qū)縉云山監(jiān)測點(29.83°N,106.38°E)作為起始點,以6 h間隔(對應當?shù)貢r間08時、14時、20時和02時)模擬計算48 h后向軌跡??紤]到500 m高度的風場能較準確地反映邊界層流場特征[31],因此模擬起始高度設置為距離地面500 m。采用Angle Distance算法對2013~2017年重慶市北碚地區(qū)夏季(6~8月)閃電日的氣流軌跡進行聚類分析,并根據(jù)總空間方差(即同類軌跡與聚類軌跡對應點的距離平方和)增長率確定最優(yōu)聚類數(shù)量,進而獲得北碚夏季閃電日的氣團輸送路徑。

    2 結(jié)果分析

    2.1 北碚地區(qū)閃電活動特征

    2013~2017年重慶北碚地區(qū)年均正地閃回擊次數(shù)是75.2次/a,負地閃回擊次數(shù)是2174.6次/a,正地閃回擊占比介于2%~4%。從正、負地閃回擊次數(shù)及正地閃回擊占比逐年變化(圖1a)來看,這5年北碚閃電發(fā)生次數(shù)呈減少趨勢,2014年閃電發(fā)生次數(shù)最頻繁(正地閃回擊次數(shù)為149次,負地閃回擊次數(shù)為2953次);2015年正地閃回擊次數(shù)最少,其次是2017年;2017年負地閃回擊次數(shù)最少,為1585次。

    由圖1b可知,重慶北碚地區(qū)除1月和12月外其余各月均有閃電活動,其中3~9月閃電發(fā)生較為集中,這期間正地閃回擊次數(shù)占全年的98%,負地閃回擊次數(shù)占全年的99%。正地閃回擊次數(shù)最大值出現(xiàn)在9月(15.2次),占全年正地閃回擊數(shù)的20%;負地閃回擊次數(shù)的最大值出現(xiàn)在8月(810次),占全年負地閃回擊數(shù)的37%。從正地閃回擊占比曲線看出,重慶北碚地區(qū)正地閃回擊在4~8月占比較低,介于1%~5%,10~11月占比最高,介于23%~25%。

    圖1 2013~2017年重慶北碚正、負地閃回擊次數(shù)及正地閃回擊占比變化(a. 年變化,b. 月變化)

    從2013~2017年重慶北碚正、負地閃回擊次數(shù)及正地閃回擊占比日變化(圖2)來看,全天24 h都有閃電活動,大致可為“強?弱?強”三個過程。第一個過程主要集中在00~06時,各時次負地閃回擊次數(shù)均在110次以上,最高是04時(182.8次),正地閃回擊次數(shù)在此期間呈增多趨勢,04~05時達到最高值(分別為9.8次和10次);第二個過程主要是07~13時,閃電活動呈減弱趨勢,其中11~12時正地閃和負地閃回擊次數(shù)最少(各時次正地閃回擊次數(shù)介于0.4~0.6次,負地閃回擊次數(shù)介于9.4~10次);第三個過程主要是14~23時,閃電活動呈增加趨勢。正地閃回擊占比曲線呈“單峰型”,10時正地閃回擊占比達到17%。采用ArcGIS空間分析模塊中的kernel方法計算并繪制2013~2017年重慶北碚地區(qū)地閃回擊密度分布,柵格大小取0.01°×0.01°(圖3)。如圖所示,2013~2017年北碚地區(qū)年均地閃密度表現(xiàn)出顯著的地域性分布特征,地閃高密度主要出現(xiàn)在北碚中部,高值區(qū)在中部偏南,次高值區(qū)在西南部。

    圖2 2013~2017重慶北碚正、負地閃回擊次數(shù)及正地閃回擊占比日變化

    圖3 2013~2017年重慶北碚地閃密度分布

    2.2 O3濃度變化特征

    圖4為2013~2017年北碚地區(qū)3個環(huán)境監(jiān)測站點O3日濃度最大值的年際變化箱線分布。如圖所示,縉云山O3日濃度最高,其次是蔡家,天生最低;天生與蔡家的箱線下限(最低值)、下四分位、中位數(shù)線、上四分位均明顯低于縉云山,蔡家和天生的中位數(shù)介于40~60 μg/m3,縉云山中位數(shù)介于80~100 μg/m3;從箱線上限(最大值)來看,天生最低,蔡家與縉云山差距較小。

    圖4 北碚2013~2017年O3日濃度最大值年際變化箱線分布

    圖5a給出了2013~2017年平均的北碚地區(qū)O3濃度逐月變化。如圖所示,3個大氣污染監(jiān)測站點O3濃度逐月變化呈曲線分布,峰值大多出現(xiàn)在7月,谷值大多出現(xiàn)在12月,11月~次年2月O3濃度非常低。北碚地區(qū)O3濃度從高到低依次為縉云山、蔡家、天生,蔡家和天生差距不大,縉云山則遠高于其他兩地。

    圖5b給出了北碚地區(qū)3個監(jiān)測點日最大8 h O3濃度月極端最大值。如圖所示,3個監(jiān)測點日最大8 h O3濃度月極端最大值的變化趨勢與月平均值(圖5a)基本一致,11月~次年2月最低,7月濃度最高;除蔡家4月濃度最高外,其余月份極端最大值均出現(xiàn)在縉云山監(jiān)測點,蔡家5~8月極端最大值與縉云山基本一致。

    圖5 2013~2017年平均的北碚地區(qū)O3濃度逐月變化(a. 月平均值,b. 月極端最大值)

    2.3 地閃活動下近地面O3及相關(guān)物質(zhì)濃度變化

    2.3.1 閃電日及非閃電日O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度的變化特征

    結(jié)合圖1可知,北碚地區(qū)閃電活動主要集中在3~9月,而O3濃度較高主要出現(xiàn)在6~9月。為了進一步研究閃電活動對O3的影響,本文對比分析了北碚地區(qū)3~9月閃電日和非閃電日的O3、NO2及CO濃度。

    統(tǒng)計北碚地區(qū)3個監(jiān)測站點3~9月閃電日與非閃電日O3、NO2、CO的濃度變化特征(表2)可知,O3、NO2及CO濃度的變化特征基本一致,閃電日下NO2、CO平均濃度比非閃電日要少,最大濃度也低于非閃電日;O3則相反,閃電日O3平均濃度高于非閃電日。

    表2 各站點閃電日及非閃電日的O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度值

    根據(jù)1.2.2節(jié)中公式(1)和(2)計算閃電日及非閃電日近地面O3、NO2、CO濃度變化特征,如表3所示。天生、蔡家和縉云山站點閃電日NO2濃度相比非閃電日均有減少,百分比變化依次為?14.5%、?11.4%、?13.7%;天生和蔡家站點CO濃度相比非閃電日有所降低,百分比變化分別為?6.2%、?12.2%,而縉云山站點CO濃度相比非閃電日變化不明顯。出現(xiàn)上述現(xiàn)象主要是由于地閃背景下,通常都伴隨著降水過程,而降水過程中對大氣污染物粒子濃度有清除作用導致的[32?34]。而3個站點O3濃度變化趨勢則與NO2、CO相反,閃電日濃度均高于非閃電日,分別增加了8.8%、9.1%、4.3%。這主要是因為夏季地閃頻次較高,電解反應頻繁,同時重慶夏季光照時間較長,光化學反應充分,兩種反應的疊加效果大于降水清除作用導致O3濃度升高[35]。

    表3 北碚地區(qū)閃電日及非閃電日近地面O3、NO2、CO濃度變化

    2.3.2 閃電日O3濃度超標變化特征

    統(tǒng)計北碚地區(qū)閃電日O3濃度超標變化特征(表4)可知,2013~2017年3個監(jiān)測站點在閃電日O3濃度平均超標日在10 d以內(nèi),天生、蔡家和縉云山全年占比分別為21.3%、35.5%和16.2%,夏季占比分別為26.3%、41.6%和18.5%。蔡家O3濃度受閃電的影響明顯大于其余2個站點,縉云山O3濃度受閃電影響最小。

    表4 閃電日O3濃度超標變化特征

    2.3.3 地閃活動對O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度的影響

    通過上節(jié)分析可知,在閃電背景下,O3濃度高于非閃電日,而O3是二次污染,受氮氧化物的影響。為了分析閃電活動對O3及NO2的影響,圖6給出了2013~2017年O3、NO2與負地閃回擊次數(shù)的日變化曲線。從圖6a和c可看出,天生和蔡家NO2濃度在閃電活動背景下的變化趨勢基本一致,與閃電發(fā)生頻次呈負相關(guān),即閃電發(fā)生頻次增多,NO2濃度則減小,但未通過顯著性檢驗。結(jié)合圖6b可知,縉云山NO2受閃電活動的影響不大,其24 h變化趨勢平緩,在11時稍有一點增長。根據(jù)已有研究[36],人類活動對對流層NO2的排放影響很大,夏季對流和湍流活動活躍,利于NO2擴散和輸送。而縉云山遠離城區(qū),人為排放量較少,縉云山NO2基本來源于自然源排放,因此縉云山NO2變化較為平穩(wěn),而天生和蔡家站則波動較大。

    統(tǒng)計表明,3站O3濃度與負地閃頻次呈正相關(guān),其相關(guān)系數(shù)分別為0.408、0.400、0.192,其中天生的相關(guān)顯著性通過了95%的顯著性檢驗,而其余2站未通過顯著性檢驗。分析圖6可知,在夜間,O3濃度持續(xù)減少,這主要是由于夜間無陽光照射,無光學反應發(fā)生,因此夜間O3受閃電的影響較小。在白天,O3濃度從08~09時開始逐漸增加,高值出現(xiàn)在19時;結(jié)合NO2和地閃頻次變化可知,在閃電活動背景下,NO2受光化學反應,從而引起O3濃度上升。

    圖6 2013~2017年O3、NO2與負地閃回擊次數(shù)的平均日變化曲線

    2.4 夏季閃電日O3氣團48 h后向軌跡

    O3濃度不僅與氣象要素和前體物等因素密切相關(guān),同時也受污染物區(qū)域傳輸以及傳輸過程中前體物的光化學反應的重要影響[37]。圖7給出了北碚縉云山夏季閃電日O3氣團48 h后向軌跡。如圖所示,夏季閃電日O3氣團主要有4條傳輸軌跡,除軌跡3(16.80%)來自北方外,途經(jīng)陜西西部、四川盆地東北部外,其余3條軌跡均來自南方,占比合計83.20%。其中,軌跡4(35.11%)占比最高,路線最長,氣團主要來自正南方,途經(jīng)廣西、貴州。軌跡2(22.90%)氣團主要來自偏南方,途經(jīng)貴州東部、重慶南川、巴南一帶;軌跡1(25.19%)氣團主要來自東南方,軌跡線路最短。

    圖7 北碚縉云山夏季閃電日O3氣團48 h后向軌跡

    3 結(jié)論

    本文基于2013~2017年重慶北碚區(qū)氣象觀測資料、O3及其相關(guān)物質(zhì)濃度觀測數(shù)據(jù),分析了閃電活動對O3的影響,得到以下主要結(jié)論:

    (1)2013~2017年北碚閃電發(fā)生次數(shù)呈減少趨勢。除1月和12月外,其余各月均有閃電活動,3~9月閃電發(fā)生最集中。全天24 h都有閃電活動,大致呈“強?弱?強”的日變化特征。地閃密度主要集中在北碚中部,高值區(qū)在中部偏南,次高值在西南部。

    (2)3個大氣污染監(jiān)測站點逐月O3濃度變化峰值大多出現(xiàn)在7月,低值大多出現(xiàn)在12月,O3濃度從高到低依次為縉云山、蔡家、天生。

    (3)閃電日NO2、CO平均濃度比非閃電日要低;O3則相反,閃電日高于非閃電日??N云山地區(qū)閃電日O3濃度超標率明顯低于蔡家和天生。

    (4)NO2與地閃頻次呈負相關(guān)。天生和蔡家NO2濃度波動大于縉云山,其原因主要是縉云山遠離城區(qū),人為排放量較少。

    (5)O3濃度與地閃頻次呈正相關(guān)。夜間O3濃度受地閃的影響較小,而白天影響較大。

    (6)北碚夏季閃電日O3氣團主要有4條傳輸軌跡,除軌跡3來自北方外,其余軌跡1、2、4均來自南方,占比合計83.20%。

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