210Po-210Pb活度不平衡鑒年法測(cè)定北極冰區(qū)表層冰雪年齡

鐘強(qiáng)強(qiáng)，王求貴，于濤*，黃德坤, ，王浩，陳隨緣

(1. 自然資源部第三海洋研究所 海洋生態(tài)環(huán)境預(yù)警監(jiān)測(cè)研究室，福建 廈門(mén) 361005；2. 廣州大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣東 廣州 510006；3. 自然資源部第三海洋研究所 自然資源部海洋大氣化學(xué)與全球變化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門(mén) 361005)

1 引言

海冰能夠?qū)⒑艽笠徊糠秩肷涞厍虮砻娴奶?yáng)輻射反射回太空，在海洋和大氣之間起到隔熱作用，影響熱鹽環(huán)流，并降低地球兩極地區(qū)的溫度，為海冰環(huán)境中生活的相關(guān)物種提供棲息地。海冰上的積雪通過(guò)高反射率可以抑制海冰融化，但這種隔絕能力會(huì)限制海冰的生長(zhǎng)，并抑制光合作用（對(duì)冰內(nèi)和冰下生物很重要）[1]。隨著人類活動(dòng)加劇導(dǎo)致的碳排放增加，北極地區(qū)正經(jīng)歷著劇烈且快速的環(huán)境變化。在觀測(cè)到的北極夏季海冰損失中，約有一半是由大氣溫室氣體濃度增加（使得海表及表層氣溫升高）造成的，其余部分歸因于內(nèi)部氣候變化[2]。北冰洋已經(jīng)進(jìn)入早融晚凍的狀態(tài)，這種狀態(tài)將導(dǎo)致開(kāi)放水域存在的時(shí)間變長(zhǎng)，進(jìn)而帶來(lái)一系列物質(zhì)和能量的改變，嚴(yán)重影響北冰洋原先的生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程[3-4]。北冰洋海冰覆蓋面積從1979年的6.95×106km2下降至2018年的4.5×106km2，下降比例高達(dá)約35%[2,5]。海冰加速融化，使得表層冰雪、海冰和融池的滯留時(shí)間（年齡）與生物地球化學(xué)循環(huán)的變化關(guān)系變得更加密切。從1979年至2018年，滯留時(shí)間（表觀年齡）超過(guò)5 a的北極海冰比例從30%下降到2%；與此同時(shí)，一年冰的占比從大約40%增加到60%～70%[5]。與海冰覆蓋情況這一指標(biāo)類似，海冰年齡也能作為監(jiān)測(cè)指標(biāo)，以理解人類活動(dòng)帶來(lái)的全球變暖對(duì)北冰洋快速變化的影響。對(duì)北極海冰表觀年齡的關(guān)注受限于評(píng)估方法而相對(duì)較少，現(xiàn)有的常用定量評(píng)估手段是開(kāi)始于1978年10月的基于遙感觀測(cè)的連續(xù)多通道被動(dòng)微波衛(wèi)星成像技術(shù)[5]。

210Po（T1/2=138.4 d）和210Pb（T1/2=22.4 a）是222Rn的子體。222Rn從地表析出，隨后擴(kuò)散到高空，在此期間222Rn會(huì)不斷衰變產(chǎn)生出210Pb，210Pb又不斷衰變產(chǎn)生210Po。由于兩核素本身是顆粒活性的，其在大氣層中既可以作為凝結(jié)核也可以被微小的氣溶膠顆粒吸附，隨后以干濕沉降方式回到地表。在沒(méi)有其他來(lái)源的情況下，210Pb的衰變是210Po的唯一來(lái)源，因此210Po/210Pb活度比常被用來(lái)測(cè)定氣溶膠的年齡[6-7]，在對(duì)流層下部和中部氣溶膠中210Po/210Pb活度比往往被報(bào)道小于0.1[8-9]。

放射性母子體核素活度不平衡法是一種有效的定年手段，通常進(jìn)行定年時(shí)，當(dāng)母體核素半衰期遠(yuǎn)大于子體核素半衰期時(shí)，該定年法的時(shí)間尺度上限為5～6個(gè)子體核素半衰期。圖1給出了初始活度比為0.1時(shí)，210Po-210Pb活度不平衡隨時(shí)間的變化關(guān)系曲線。從圖1可以看出，210Po-210Pb活度不平衡定年法在幾天至2年的時(shí)間范圍內(nèi)均有效。在實(shí)際應(yīng)用中，考慮到極地海洋中210Pb最主要的來(lái)源是大氣沉降，其他河流輸入、人為活動(dòng)和火山活動(dòng)的影響可以忽略，因此在北冰洋冰區(qū)形成降雨時(shí)，云層下的降雪即被標(biāo)記具有與大氣氣溶膠一致的210Po/210Pb活度比。隨著時(shí)間推移，沉降到冰區(qū)表層的冰雪中該比值將隨著210Po的內(nèi)生長(zhǎng)（即210Pb衰變產(chǎn)生210Po）逐漸變大直到達(dá)到平衡（圖1），因此，根據(jù)210Po/210Pb活度比可以推算冰雪的年齡。

圖1 210Po/210Pb活度比隨時(shí)間的理論變化曲線Fig. 1 Theoretical curve of 210Po/210Pb activity ratio versus time假設(shè)條件為：210Po的初始活度為0.1 Bq，210Pb的初始活度為1 Bq。210Po由兩部分構(gòu)成，一部分是初始時(shí)刻210Po隨時(shí)間衰變后剩余的部分（A1），另一部分是母體210Pb衰變內(nèi)生長(zhǎng)生產(chǎn)的210Po（A2）。圖中紅線、粉線和綠線分別代表任意時(shí)刻210Po、210Pb和210Po/210Pb活度比隨時(shí)間的變化關(guān)系。黑線A1代表初始210Po的衰變曲線，藍(lán)線A2代表210Po的內(nèi)生長(zhǎng)曲線Assumption: the initial activity of 210Po is 0.1 Bq and the initial activity of 210Pb is 1 Bq. 210Po is composed of two parts, one is the remaining part(A1) after the decay of 210Po, and the other part is the ingrowth of 210Po from 210Pb decay. The red line, pink line, and green line represent the change curves of 210Po, 210Pb, and 210Po/210Pb activity ratio, respectively.The black A1 line denotes the decay curve of initial 210Po and the bule A2 line denotes the ingrowth curve of 210Po from 210Pb decay

目前對(duì)北極冰雪中放射性核素的分布、活度比特征的研究相對(duì)較少，而利用核素活度比的特征進(jìn)行示蹤研究和應(yīng)用的報(bào)道也很有限。本課題組前期主要分析了2018年中國(guó)第9次北極科學(xué)考察活動(dòng)（簡(jiǎn)稱“九北”）中獲得的8個(gè)冰站表層冰雪樣品中210Po、210Pb和7Be的空間分布特點(diǎn)[10]，尚未對(duì)表層冰雪的年齡進(jìn)行量化評(píng)估。Baskaran和Krupp[11]綜合觀測(cè)了北冰洋大氣氣溶膠、表層冰雪、冰芯和融池中210Po和210Pb的活度，并利用210Po/210Pb活度比估算了2015年9月北冰洋表層冰雪的表觀年齡。目前對(duì)北冰洋海冰的年齡主要是利用遙感手段進(jìn)行每日拍照和數(shù)值模型分析[5]，而利用核素定年手段直接觀測(cè)測(cè)量的報(bào)道仍然比較少。本文基于冰區(qū)表層冰雪的年齡模型，對(duì)2018年夏季北冰洋冰區(qū)表層冰雪的年齡進(jìn)行了評(píng)估，并與2015年9月美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次（US GEOTRACES Arctic Cruise）獲得的6個(gè)表層冰雪結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，分析了表層冰雪年齡的時(shí)空差異特征和原因。

2 材料和方法

2.1 理論模型建立

北極冰區(qū)遠(yuǎn)離陸地，受河流、大陸的影響極其微弱，也缺少頻繁的人為和生物活動(dòng)干擾。沉降下來(lái)的冰雪將會(huì)形成一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定而封閉的體系。因此，大氣沉降是冰區(qū)210Pb的唯一來(lái)源（忽略海冰中可能存在的226Ra衰變生產(chǎn)）。同樣，冰區(qū)環(huán)境中210Po的來(lái)源主要有大氣沉降和母體210Pb的衰變。降雪一旦形成即被標(biāo)記具有特定的210Po/210Pb初始活度比值，隨后降落到海冰表面，進(jìn)入封閉狀態(tài)。所以表層冰雪的年齡可定義為從雪沉降到冰面或海表時(shí)刻開(kāi)始到采樣截止時(shí)刻之間流逝的時(shí)間。這一年齡是一種表觀年齡或稱滯留時(shí)間。

經(jīng)過(guò)一段時(shí)間的滯留后，表層冰雪樣品被采集。采樣時(shí)和雨雪初始沉降時(shí)冰雪中210Po的活度差（ΔAPo）為

式中，APo(ti) 和APo(t0)分別表示采樣時(shí)刻和雨雪初始沉降時(shí)刻210Po的活度。210Po (APo(ingrowth))。因此，任意時(shí)刻的210Po活度隨時(shí)間的變化關(guān)系滿足如下方程：

根據(jù)母子體核素共存放射性平衡方程可知，210Po活度隨時(shí)間的變化由兩部分構(gòu)成，第一部分為雨雪初始沉降時(shí)刻的210Po隨時(shí)間衰變后剩余的210Po；第二部分為母體210Pb衰變生長(zhǎng)出來(lái)的210Po，即內(nèi)生長(zhǎng)的

而內(nèi)生長(zhǎng)的210Po活度為

式中，λPo和λPb分別為210Po和210Pb的衰變常數(shù)，由于λPo?λPb， 因此 λPo-λPb≈λPo；另外210Po-210Pb活度不平衡的有效時(shí)間尺度在0～2 a，因此當(dāng)t取值在0～2 a時(shí)， e-λPbt≈1?；谏鲜鼋?，式（3）可簡(jiǎn)化為

考慮到通常大氣氣溶膠的滯留時(shí)間較短，初始沉降時(shí)刻雨雪中210Po的含量很低（通常剛沉降的雨雪中210Po/210Pb活度比小于0.1），所以(ΔAPo)近似等于內(nèi)生長(zhǎng)的210Po活度。將式（1）代入式（4），整理并移項(xiàng)后可得：

取對(duì)數(shù)處理后，表層冰雪的年齡t與冰雪中210Po/210Pb活度比的數(shù)學(xué)關(guān)系為

將式（1）代入式（6）后，可得：

綜上所述，只要獲得雨雪初始沉降時(shí)刻和采樣時(shí)刻中表層冰雪的210Po/210Pb活度比，就可以根據(jù)式（7）對(duì)北冰洋冰區(qū)表層冰雪的年齡進(jìn)行定量評(píng)估。需要注意的是，上述模型存在一定的限制條件，即沉降后的雨雪進(jìn)入相對(duì)封閉的狀態(tài)，至采樣時(shí)未發(fā)生顯著的冰雪融化現(xiàn)象。如果冰雪樣品受多個(gè)新降雨雪事件影響，此時(shí)所述“表層冰雪的表觀年齡”將是多個(gè)冰雪事件的綜合平均表觀年齡。

2.2 數(shù)據(jù)收集與整理

全球各國(guó)對(duì)北冰洋表層冰雪中210Po和210Pb活度數(shù)據(jù)的報(bào)道十分有限，目前共有兩個(gè)研究案例，分別是本課題組前期發(fā)表的2018年中國(guó)第9次北極科學(xué)考察航次8個(gè)冰站表層冰雪數(shù)據(jù)[10]以及2015年美國(guó)GEOTRACES 北冰洋航次報(bào)道的6個(gè)冰站表層冰雪數(shù)據(jù)[11]。中國(guó)和美國(guó)北冰洋科學(xué)考察航次采集表層冰雪的冰站站位圖如圖2所示。

圖2 2018年中國(guó)第9次北極科考航次（a）和2015年美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次（b）在冰區(qū)的表層冰雪采樣站位Fig. 2 Sampling stations of surficial snow in the Arctic Ocean by the Chinese Ninth Arctic cruise in 2018 (a) and the US GEOTRACES Arctic cruise in 2015 (b)

具體采樣步驟簡(jiǎn)述如下：現(xiàn)場(chǎng)用干凈的工兵鏟采集覆蓋于浮冰上層 0～5 cm的表層積雪樣品于手提塑料桶中，帶回船上實(shí)驗(yàn)室。將樣品轉(zhuǎn)移到經(jīng)過(guò)預(yù)清潔的圓形塑料桶中，用少量2 mol/L 的HNO3溶液沖洗手提塑料桶2次，以將吸附在器壁上的核素沖洗下來(lái)，最后將沖洗溶液與樣品合并。待積雪融化后，加入209Po 溶液作為內(nèi)標(biāo)，同時(shí)加入穩(wěn)定的 Pb 和 Be 測(cè)定化學(xué)產(chǎn)率。劉楚越等[10]、Baskaran和Krupp[11]對(duì)表層冰雪中210Po的分析方法是一致的，均由Fe(OH)3共沉淀富集、Ag片自沉積分離純化以及α能譜儀分析測(cè)量3個(gè)主要步驟構(gòu)成；210Pb的分析方法稍有不同，劉楚越等[10]由于采集的冰雪樣品量較大，直接采用γ能譜法測(cè)定210Pb的活度；而美國(guó)的Baskaran和Krupp[11]由于采樣量較少，采用兩次銀片自沉積210Po的方法進(jìn)行分析測(cè)量210Pb的活度。具體實(shí)驗(yàn)流程在兩篇文獻(xiàn)中均有詳述，本文不再贅述。現(xiàn)將收集整理的北冰洋冰區(qū)表層冰雪中210Po和210Pb的活度、活度比值以及采樣信息等匯總于表1。

3 結(jié)果和討論

3.1 冰雪中210Po/210Pb初始活度比的確定

為獲得北冰洋沉降冰雪中210Po/210Pb活度比的初始值，直接觀測(cè)一開(kāi)始下雪時(shí)冰雪中210Po/210Pb比值最為恰當(dāng)。然而，實(shí)際操作時(shí)上述方法卻很難實(shí)現(xiàn)。因此觀測(cè)表層大氣氣溶膠中210Po/210Pb活度比是一種行之有效的替代法[11]。北極地區(qū)對(duì)行星邊界層氣溶膠中210Po/210Pb活度比觀測(cè)研究的報(bào)道比較少，本文將這些文獻(xiàn)報(bào)道的觀測(cè)結(jié)果收集匯總?cè)鐖D3和表2所示。

對(duì)比來(lái)看，北極地區(qū)氣溶膠中210Po和210Pb的活度濃度水平存在顯著的空間差異（圖3b至圖3c），進(jìn)一步看，氣溶膠中210Po/210Pb活度比也存在明顯的空間差異（圖3d）。整體來(lái)看，北極地區(qū)氣溶膠的210Po/210Pb活度比大多小于0.1[11-13]，這與地球其他中低緯度地區(qū)的觀測(cè)結(jié)果接近一致[14-16]；Turekian等[8]以及 Baskaran[9]也指出全球表層大氣中210Po/210Pb活度比約為0.1。然而整個(gè)北極地區(qū)氣溶膠中210Po/210Pb活度比的空間分布呈現(xiàn)北冰洋冰區(qū)（平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差（下同）：0.038±0.027[11]）小于北極圈阿拉斯加地區(qū)（Poker Flat: 0.103±0.064[12]; Eagle: 0.108±0.050[12]）約等于北美-歐洲高緯度地區(qū)（Lisbon: 0.090±0.020[14]；Lodz: 0.129±0.034[16]）小于北極斯瓦爾巴德群島地區(qū)（0.191±0.038[13]）的特征（表2），表明北冰洋冰區(qū)氣溶膠210Po/210Pb活度比遠(yuǎn)小于北極地區(qū)近岸區(qū)域，這種現(xiàn)象很可能與北冰洋冰區(qū)氣溶膠的更新頻率有關(guān)：210Po/210Pb活度比越小，說(shuō)明氣溶膠滯留時(shí)間越短，即冰區(qū)氣溶膠很可能經(jīng)歷著頻繁地清除-再生-清除過(guò)程。因此在評(píng)估冰區(qū)表層冰雪的年齡時(shí)，選用北冰洋氣溶膠中的210Po/210Pb活度比（即0.038±0.027）作為降雪初始時(shí)210Po/210Pb活度比將會(huì)比選用北極近岸地區(qū)或者斯瓦爾巴德群島的數(shù)據(jù)更為合適。雖然沒(méi)有北冰洋海區(qū)新鮮降（雨）雪210Po/210Pb活度比的直接觀測(cè)數(shù)據(jù)，但是全球許多其他地區(qū)對(duì)新鮮降雨（雪）210Po/210Pb活度比值也限制在遠(yuǎn)小于0.1的水平（東海近岸：0.057±0.051 (n=74)[17]；San Francisco:0.05[18]; Detroit: 0.072[19]）。綜合上述討論，本文將引用0.038±0.027作為北冰洋降雪初始時(shí)刻的210Po/210Pb活度比來(lái)計(jì)算2018年中國(guó)“九北”科考冰站表層冰雪的年齡。需要說(shuō)明的是，如果降雪初始時(shí)刻210Po/210Pb活度比的真實(shí)值大于0.038±0.027，那么本文計(jì)算的表層冰雪年齡將被高估。

圖3 北極地區(qū)表層大氣氣溶膠觀測(cè)站位（a）以及各站位氣溶膠的210Po活度濃度（b）、210Pb活度濃度（c）和210Po/210Pb活度比（d）Fig. 3 Spatial distribution of aerosol observation stations (a), 210Po activity concentration (b), 210Pb activity concentration (c) and 210Po/210Pb activity ratio (d) in the lower atmosphere over the Arctic region

由于氣溶膠可能受到其他不同來(lái)源氣團(tuán)的影響，因此同一個(gè)觀測(cè)站位大氣氣溶膠中210Po/210Pb的活度比是否存在顯著的季節(jié)差異也是需要加以考慮的。通常能改變氣溶膠中210Po/210Pb活度比特征的因素有（1）上對(duì)流層和平流層氣團(tuán)入侵；（2）受大陸人類活動(dòng)（煤炭燃燒、生物質(zhì)燃燒等）影響的氣團(tuán)；（3）火山爆發(fā)等[20]。由于上對(duì)流層和平流層的氣溶膠的滯留時(shí)間可能高達(dá)1 a，因此受上對(duì)流層或平流層氣團(tuán)影響的降雪將具有明顯更高的210Po/210Pb活度比，如距地8～10 km的氣溶膠中210Po/210Pb活度比可達(dá)0.25[9]；這種上對(duì)流層或平流層氣團(tuán)入侵在“對(duì)流層頂折疊”事件、臺(tái)風(fēng)和雷暴等極端強(qiáng)對(duì)流天氣時(shí)容易發(fā)生，但上述過(guò)程在北極地區(qū)夏季難以發(fā)生，因此上對(duì)流層和平流層氣團(tuán)入侵對(duì)北極氣溶膠中210Po/210Pb活度比的影響可以忽略。北冰洋冰區(qū)距離大陸較遠(yuǎn)，因此通常情況下，北冰洋大氣氣溶膠受陸地人類工農(nóng)業(yè)燃燒活動(dòng)影響而發(fā)生210Po/210Pb活度比的顯著改變應(yīng)該也很難發(fā)生。火山爆發(fā)通常影響范圍比較有限，而且北冰洋冰區(qū)遠(yuǎn)離大陸，因此火山爆發(fā)對(duì)210Po/210Pb活度比產(chǎn)生的影響也可以忽略。由于缺乏北冰洋冰區(qū)氣溶膠中210Po/210Pb活度比的長(zhǎng)時(shí)間序列連續(xù)觀測(cè)結(jié)果，因此我們可以從靠近楚科奇海的Eagle地區(qū)為期3個(gè)月的觀測(cè)結(jié)果[12]來(lái)分析北極地區(qū)氣溶膠中210Po/210Pb活度比是否存在顯著的時(shí)間差異。Baskaran和Shaw[12]觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，1996年1-3月期間Eagle地區(qū)氣溶膠雖然受霧霾影響，但210Po/210Pb的變化范圍僅在0.063到0.177之間變化，平均值為0.108±0.050（表2）。Eagle地區(qū)盡管會(huì)受到陸源氣團(tuán)的影響，但其氣溶膠中210Po/210Pb活度比隨時(shí)間的變化仍然十分有限，考慮到北冰洋地區(qū)氣團(tuán)來(lái)源相對(duì)穩(wěn)定，因此本文推斷北冰洋冰區(qū)氣溶膠中210Po/210Pb活度比存在顯著時(shí)間變化的可能性很小，降雪初始時(shí)210Po/210Pb活度比應(yīng)該不會(huì)因?yàn)橛^測(cè)年份不同而發(fā)生顯著的差異。

表2 北極地區(qū)表層大氣氣溶膠中210Po活度、210Pb活度及210Po/210Pb活度比的數(shù)據(jù)匯總Table 2 Summary of 210Po activity, 210Pb activity and 210Po/210Pb activity ratio in aerosols of the lower atmosphere over the Arctic regions

3.2 表層冰雪的年齡及其緯度效應(yīng)

將3.1節(jié)確定的冰雪中210Po/210Pb初始活度比和北冰洋冰區(qū)表層冰雪中測(cè)得的210Po/210Pb活度比（表1）代入2.1節(jié)的式（7）中，即可計(jì)算表層冰雪的年齡。2018年中國(guó)“九北”科考冰站8個(gè)表層冰雪年齡的計(jì)算結(jié)果如表3所示。作為對(duì)比，表3還整理了2015年美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次的6個(gè)冰站表層冰雪的年齡。由于S03、S04和S07站位表層冰雪中210Po/210Pb活度比的測(cè)定值分別為1.17±0.10、1.48±0.14以及1.35±0.11 （表1），均大于1，表明這3個(gè)站位表層冰雪中210Po和210Pb已經(jīng)達(dá)到放射性久期平衡甚至出現(xiàn)210Po過(guò)?，F(xiàn)象，因此無(wú)法用式（7）進(jìn)行這3個(gè)站位冰雪年齡的計(jì)算。冰雪中出現(xiàn)210Po活度相對(duì)210Pb過(guò)剩的現(xiàn)象也被Baskaran和Krupp[11]觀察到，如ST-39冰站0～38 cm層冰芯中210Po/210Pb活度比高達(dá)2.88±0.12，造成這種210Po過(guò)?，F(xiàn)象的原因可能是冰雪中的微生物或顆粒物對(duì)210Po的優(yōu)先富集或者冰雪中存在210Pb的優(yōu)先淋溶損失[11]。除去這3個(gè)站位外，2018年中國(guó)“九北”科考航次S01、S02、S05、S06和S08冰站的表層冰雪年齡分別為（217±63）d、（272±79）d、（106±31）d、（262±76）d和（249±73）d（表3）。與之形成對(duì)比的是，2015年9月美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次冰站的表層冰雪年齡的范圍為4.9～34 d，明顯比2018年8月中國(guó)“九北”冰站的表層冰雪更加“年輕”。

表3 基于210Po-210Pb活度不平衡法估算中美兩國(guó)北冰洋航次表層冰雪年齡Table 3 Estimated age of snow based on the 210Po-210Pb activity disequilibrium for the Chinese and American cruises in the Arctic Ocean

2018年8 月中國(guó)“九北”冰站的表層冰雪年齡和2015年9月美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次冰站表層冰雪年齡的顯著差異很大概率不是因?yàn)?10Po/210Pb的初始活度比值的選取導(dǎo)致的，因?yàn)楸疚募癇askaran和Krupp[11]都是選擇北冰洋氣溶膠中210Po/210Pb活度比0.038±0.027作為冰雪沉降時(shí)的初始210Po/210Pb活度比值，倘若我們選擇全球氣溶膠210Po/210Pb活度比觀測(cè)值的平均值0.10作為沉降雪的初始活度比，最終也僅僅使得“九北”冰站表層冰雪的表觀年齡計(jì)算結(jié)果降低30 d左右。而2018年“九北”航次北冰洋表層冰雪的年齡長(zhǎng)達(dá)106～272 d，就算減少30 d，也仍然比2015年美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次表層冰雪的年齡（4.9～34 d）老得多。因此可以判斷降雪中210Po/210Pb的初始活度比值的選取不是導(dǎo)致中美兩國(guó)冰站表層冰雪年齡計(jì)算結(jié)果差異顯著的重要原因。另外，由于“九北”冰站表層冰雪的采樣厚度為0～5 cm層，夏季時(shí)最上層的冰雪有可能已經(jīng)經(jīng)歷了一定程度的融化，采集的0～5 cm層的冰雪可能混入了下層年齡更老的雪層，此時(shí)所謂的表層并非最新鮮的冰雪，而是先前多次降雪事件累積下來(lái)的雪。因此本文通過(guò)210Po-210Pb活度不平衡估算的2018年8月北冰洋冰站表層冰雪的表觀年齡是多次降雪綜合的平均年齡。

2018年北冰洋表層冰雪年齡比2015年北冰洋表層冰雪年齡更“老”的現(xiàn)象很可能也與北冰洋正在經(jīng)歷快速變化有關(guān)，據(jù)日本國(guó)立極地研究所官網(wǎng)的報(bào)道，2018年楚科奇海表水溫比2015年高出3℃（https://www.nipr.ac.jp/info/notice/20180925.html），這說(shuō)明2018年北冰洋的表層冰雪融化的更嚴(yán)重，海冰表面的上層新鮮冰雪由于氣溫的升高（而海冰底部由于水溫升高也可能融化的更厲害），融化加劇，剩下的冰雪年齡就相對(duì)更加“年老”。當(dāng)然，2015年美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次采集的表層冰雪也有可能恰好是比較新鮮的降雪。鑒于缺乏2015年9月美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次時(shí)天氣狀況等其他相關(guān)信息，本文暫不能給出確切的更深層次的原因，后續(xù)極地科考可以擴(kuò)大采樣空間范圍以及擴(kuò)大研究對(duì)象（如融池、冰芯等），結(jié)合其他觀測(cè)資料以獲得更為全面的認(rèn)知。

圖4展示了2018年中國(guó)和2015年美國(guó)的北冰洋科考航次冰站表層冰雪中210Po活度、210Pb活度和210Po/210Pb活度比隨緯度的變化關(guān)系。從圖4總體來(lái)看，2015年和2108年北冰洋表層冰雪中210Po和210Pb的質(zhì)量比活度均存在一定的空間差異；具體來(lái)看，中美兩國(guó)北冰洋冰站的表層冰雪中210Pb的活度整體比較一致，變化范圍比較接近，分別為30.9～194 mBq/kg和26.3～232 mBq/kg；而兩次北冰洋航次冰站表層冰雪中210Po質(zhì)量比活度均呈現(xiàn)明顯的隨緯度增加波動(dòng)增大的特征，靠近北極點(diǎn)的冰站，明顯具有更高的210Po活度。不同的是2018年中國(guó)“九北”冰站表層冰雪210Po活度（平均值64.5 mBq/kg）整體比2015年美國(guó)冰站表層冰雪（14.8 mBq/kg）高約4倍。中美兩國(guó)冰站表層冰雪210Po/210Pb活度比也總體上呈現(xiàn)一定的緯度效應(yīng)，即靠近北極點(diǎn)的冰站表層冰雪中具有更高的210Po/210Pb活度比值，2015年美國(guó)冰站表層冰雪中210Po/210Pb活度比從82.49°N的0.021逐漸增加至88.42°N的0.20（圖4）；2018年中國(guó)冰站表層冰雪中210Po/210Pb活度比隨緯度的變化呈現(xiàn)兩段式變化，第一段為從79.22°N的0.70增加到82.03°N的1.48，第二段為從82.62°N的0.45增加到84.72°N的1.35（表1和圖4）。

圖4 北冰洋表層冰雪210Po活度、210Pb活度和210Po/210Pb活度比隨緯度的變化關(guān)系Fig. 4 Variations of 210Po activity, 210Pb activity, and 210Po/210Pb activity ratio with latitude in the surficial snow of Arctic Ocean

圖5 繪制了表層冰雪表觀年齡的空間分布特征，總體上，2018年中國(guó)和2015年美國(guó)北冰洋冰站表層冰雪的年齡均呈現(xiàn)明顯的空間差異，如2018年“九北”航次中更靠南的S01和S02站位（79°～80°N）表層冰雪表觀年齡比位于82°～83°N的S05站位更老，卻又與位于84°～85°N的S06和S08站位年齡相當(dāng)（圖5a）；2015年美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次冰站表層冰雪的年齡呈現(xiàn)一定的緯度效應(yīng)，即靠近北極點(diǎn)的冰站（ST-33和ST-31）表層冰雪的年齡（20～34 d）明顯“老”于離北極點(diǎn)更遠(yuǎn)的冰站（ST-42和ST-43）表層冰雪的年齡（4.9～15 d）（圖5b）?？拷睒O點(diǎn)的站位表層冰雪表觀年齡更老可能與冰雪融化的難易程度有關(guān)，由于采樣是在夏季進(jìn)行的，在極夜沉積下來(lái)的冰雪將逐漸消融，越遠(yuǎn)離北極點(diǎn)，冰雪越容易融化，反之越靠近北極點(diǎn)，冰雪越難融化，因此在越靠近北極點(diǎn)附近沉降下來(lái)的冰雪很可能被保存更長(zhǎng)的時(shí)間。

圖5 北冰洋表層冰雪表觀年齡的空間分布（單位：d）Fig. 5 Spatial distribution of age of snow in the Arctic Ocean(unit: d)a. 2018年中國(guó)“九北”科考航次冰站；b. 2015年美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次冰站a. Ice stations during the Chinese Ninth Arctic cruise in 2018; b. ice stations during the US GEOTRACES Arctic cruise in 2015

然而需要說(shuō)明的是，210Po-210Pb活度不平衡鑒年法在表層冰雪210Po/210Pb活度比超過(guò)1時(shí)將會(huì)失效，考慮到從1979年至2018年，滯留時(shí)間超過(guò)5 a的北極海冰比例大幅下降，而一年冰或者季節(jié)冰的占比逐漸增加[5]，換句話說(shuō)，北冰洋的海冰總體上將逐漸趨于年輕化。因此，在這種狀態(tài)下，210Po-210Pb活度不平衡法的有效性將逐步得到提升，未來(lái)可以考慮將210Po-210Pb活度不平衡法估算的冰雪年齡作為衡量海冰健康狀況的指標(biāo)之一，并與遙感技術(shù)結(jié)合使用，以獲得更為全面的海冰年齡信息。

4 結(jié)論

封閉體系中210Po-210Pb活度不平衡在0～2 a的時(shí)間尺度內(nèi)將逐漸恢復(fù)平衡狀態(tài)。基于建立的210Po-210Pb活度不平衡定年模型，以及獲得的冰雪最初沉降時(shí)刻和采樣時(shí)刻的210Po/210Pb活度比，可以很好地量化北冰洋冰雪表觀年齡。2018年中國(guó)“九北”航次冰站表層冰雪的年齡可達(dá)106～272 d，明顯比2015年美國(guó)GEOTRACES北冰洋航次獲得的表層冰雪年齡（5～34 d）更“老”。北冰洋冰區(qū)表層年齡顯著的年際變化，很可能是對(duì)北冰洋快速變化的響應(yīng)?？臻g上，北冰洋表層冰雪的年齡總體呈現(xiàn)隨緯度（北緯）增大而波動(dòng)上升的特征，這種緯度效應(yīng)可能與北冰洋冰區(qū)冰雪融化的難易程度有關(guān)。后續(xù)科考需要擴(kuò)大采樣空間范圍，同時(shí)可以把210Po-210Pb活度不平衡鑒年法與遙感技術(shù)相結(jié)合應(yīng)用于融池、冰芯等其他冰雪介質(zhì)年齡評(píng)估，并可將評(píng)估的年齡作為反映極地海冰健康狀況的指標(biāo)之一。

致謝：感謝自然資源部極地考察業(yè)務(wù)化與科研項(xiàng)目的支持；感謝“雪龍”號(hào)提供的科考保障；感謝“九北”隊(duì)員齊安翔等在冰站上的幫助；本文撰寫(xiě)于2021年中秋-國(guó)慶假期，時(shí)值廈門(mén)經(jīng)歷新冠疫情，特別感謝張祎霓女士對(duì)第一作者在創(chuàng)作期間的關(guān)懷和鼓舞！