化學(xué)鏈分級(jí)氣化燃料反應(yīng)器氣固流動(dòng)數(shù)值模擬1)

郭 月 崔 穎 宋 濤 盧 平 殷上軼 ,2)

*(南京師范大學(xué)能源與機(jī)械工程學(xué)院，南京 210023)

?(東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院，南京 210096)

生物質(zhì)具有資源豐富、揮發(fā)分含量高等優(yōu)點(diǎn)，常被選作氣化的燃料。常規(guī)的氣化技術(shù)存在合成氣熱值低等問(wèn)題，針對(duì)此不足，國(guó)內(nèi)外研究者們將化學(xué)鏈與氣化相結(jié)合，由此形成了化學(xué)鏈氣化技術(shù)[1]?；瘜W(xué)鏈氣化技術(shù)通過(guò)載氧體（金屬氧化物或非金屬氧化物）中的晶格氧為燃料提供氧來(lái)源，控制晶格氧和燃料的比值使生物質(zhì)等固體燃料部分氧化，進(jìn)而獲得合成氣。因此，其具有能夠自熱運(yùn)行[2]、獲得高品位的合成氣[3]等優(yōu)點(diǎn)。

在生物質(zhì)氣化過(guò)程中，不可避免會(huì)產(chǎn)生副產(chǎn)物焦油，若其凝結(jié)在下游設(shè)備上，會(huì)造成堵塞[4]，影響設(shè)備的安全運(yùn)行。在化學(xué)鏈技術(shù)中，燃料反應(yīng)器的選型以鼓泡流化床為主[5]，且載氧體顆粒選型為Geldart B類，而該種顆粒的典型流化特性是極易產(chǎn)生氣泡，因此隨著氣泡在床層內(nèi)產(chǎn)生、生長(zhǎng)直至在床層表面附近破裂，極易造成氣體逃逸。以上提及的燃料特性、載氧體選型、反應(yīng)器設(shè)置，造成焦油大分子逃逸，導(dǎo)致合成氣產(chǎn)率降低。為解決該問(wèn)題，兩級(jí)/多級(jí)氣化的方式被提出，實(shí)驗(yàn)證明分級(jí)氣化方式能夠有效降低焦油含量[6]。目前多級(jí)燃料反應(yīng)器設(shè)置有兩級(jí)鼓泡床[7]、五級(jí)鼓泡床[8]等。但鼓泡流化床的缺點(diǎn)是壓降較大，造成風(fēng)機(jī)能耗高，尤其體現(xiàn)在較大規(guī)模的裝置中。相比于密相流化床，噴動(dòng)床氣固接觸良好，壓降低[9]。因此為降低壓降，本文提出一種新型化學(xué)鏈分級(jí)氣化裝置，其中，燃料反應(yīng)器由下部的氣化反應(yīng)器（設(shè)計(jì)為鼓泡流化床）和上部的重整反應(yīng)器（設(shè)計(jì)為噴動(dòng)床）串聯(lián)而成，中間由矩形狹縫連接，如圖1所示。矩形狹縫的尺寸和結(jié)構(gòu)影響著兩床之間的顆粒連通量，進(jìn)一步影響到燃料的氣化效率、焦油的重整反應(yīng)以及整個(gè)裝置的載氧體循環(huán)利用。因此需要探究顆粒連通量受反應(yīng)器結(jié)構(gòu)、操作工況等的影響規(guī)律。

圖1 化學(xué)鏈分級(jí)氣化裝置Fig.1 Chemical looping graded gasification unit

反應(yīng)器中發(fā)生的復(fù)雜的多相流動(dòng)不能完全由實(shí)驗(yàn)手段測(cè)得，而數(shù)值模擬由于低成本、獲得的信息更豐富，能夠幫助正確設(shè)計(jì)反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和理解反應(yīng)器中的氣固流體動(dòng)力學(xué)，近幾十年來(lái)得到了較多的應(yīng)用。常采用的模擬多相流的方法有以離散單元模型（discrete element method，DEM）為代表的歐拉–拉格朗日法和以雙流體模型（twofluid model，TFM）為代表的歐拉–歐拉方法，主要特點(diǎn)是：計(jì)算精度高但受顆粒數(shù)目的影響[10]，能夠模擬大型設(shè)備內(nèi)的氣固流動(dòng)但計(jì)算精度受網(wǎng)格數(shù)目的限制[11]。由于流化床內(nèi)的顆粒數(shù)量龐大，跟蹤每個(gè)顆粒并不能保證在合理的計(jì)算時(shí)間內(nèi)得到結(jié)果，因此近些年來(lái)出現(xiàn)了多相粒子單元法（multiphase particle-in-cell，MP-PIC）。該方法將具有相同物理性質(zhì)的顆粒打包形成包裹，同時(shí)引入固體應(yīng)力模型模擬顆粒碰撞模型，有效減小了計(jì)算量，在流化床的數(shù)值模擬研究中得到了廣泛的應(yīng)用[12]。

對(duì)本文提出的存在矩形狹縫的串級(jí)反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，常規(guī)的模型選擇、參數(shù)設(shè)置是否適用于小尺寸裝置有待探究，并且上下兩級(jí)反應(yīng)器的顆粒連通量受操作參數(shù)和結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律的獲得，有利于后續(xù)對(duì)反應(yīng)器結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和改進(jìn)。

1 計(jì)算模型

1.1 數(shù)學(xué)模型

在MP-PIC中，氣體動(dòng)力學(xué)在歐拉框架下求解，氣體湍流用大渦模擬方法描述；固相采用PIC法建模，顆粒運(yùn)動(dòng)、顆粒碰撞應(yīng)力和氣–顆粒反應(yīng)分別用顆粒分布函數(shù)、空間梯度法描述。

氣相的控制方程

式中，εg為單位網(wǎng)格空隙率，ρg為氣相密度，ug為氣相速度矢量，p為氣相壓力，τg為氣相應(yīng)力張量，F(xiàn)為氣相和顆粒相間單位體積動(dòng)量交換頻率，Dp為曳力系數(shù)，up為顆粒相速度矢量，ρp為顆粒相密度，fmp為概率函數(shù)。

湍流模型采用大渦模擬[13]。

固相的控制方程如下。

粒子相的動(dòng)力學(xué)是通過(guò)求解f(xp,mp,up,t)的輸運(yùn)方程得到

式中，fD為局部平衡狀態(tài)的顆粒分布函數(shù)，τD為顆粒碰撞的松弛時(shí)間。

顆粒相動(dòng)量守恒方程為

式中，εp為顆粒體積分?jǐn)?shù)，τp為顆粒法向應(yīng)力，uˉp為單位網(wǎng)格內(nèi)平均顆粒速度矢量。

常用的曳力模型有Wenyu–Ergun模型和EMMS模型等。

Wenyu–Ergun模型

其中，DWenyu和DErgun表達(dá)式為

其中，θp是顆粒體積分?jǐn)?shù)，θCP是計(jì)算粒子的顆粒體積分?jǐn)?shù)，Re是雷諾數(shù)，rp為顆粒半徑，θg是氣相體積分?jǐn)?shù)，ug是氣相速度。

EMMS模型[14]

式中，μg為氣體動(dòng)力黏度，系數(shù)fe公式為

式中，ε為顆?？障堵?。

對(duì)于顆粒–顆粒碰撞，顆粒接觸法向應(yīng)力τp由歐拉網(wǎng)格上的空間壓力梯度計(jì)算。Harris 等[15]提出的法向應(yīng)力模型為

式中，Ps是單位為Pa且大于0的常數(shù)，本文取1；εb是堆積態(tài)時(shí)的顆粒濃度；γ是范圍2～5之間的常數(shù)，本文取3；θ是數(shù)量級(jí)為10–7的常量。

對(duì)于氣相，采用無(wú)滑移邊界條件；對(duì)于離散相顆粒與壁面，采用不完全彈性碰撞

式中，ewn為顆粒–壁面法向碰撞恢復(fù)系數(shù)；ewτ為顆粒–壁面切向碰撞恢復(fù)系數(shù)。

1.2 計(jì)算模型

本文以分級(jí)的燃料反應(yīng)器作為數(shù)值模擬的對(duì)象，如圖2(a)所示。采用笛卡爾網(wǎng)格進(jìn)行網(wǎng)格劃分，劃分的網(wǎng)格如圖2(b)和圖2(c)所示。初始條件：顆粒均勻堆積在反應(yīng)器上下部，噴動(dòng)床中的顆粒靜止堆積高度為H0，顆粒濃度εp= εcp，本文取0.6；空氣均勻填充其他計(jì)算區(qū)域。邊界條件：將氣化反應(yīng)器底部作為均勻進(jìn)氣速度入口；將反應(yīng)器頂部作為壓力出口，設(shè)為一個(gè)大氣壓。此外，在距離氣化反應(yīng)器底部0.4 m處建立實(shí)時(shí)顆粒流量監(jiān)測(cè)面，以獲得從重整反應(yīng)器掉落至氣化反應(yīng)器的顆粒流量MⅡ-Ⅰ。時(shí)間步長(zhǎng)為0.1 ms，總的計(jì)算時(shí)長(zhǎng)為20 s。

圖2 計(jì)算模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of the calculation model

2 結(jié)果與討論

2.1 模型參數(shù)對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響

首先，采用不同的網(wǎng)格數(shù)量（58 740，33 696和4 050）對(duì)模型進(jìn)行網(wǎng)格無(wú)關(guān)性驗(yàn)證的計(jì)算，得到的裝置壓力分布基本一致，且與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[16]的最大誤差為1.29%。綜合考慮計(jì)算速度和準(zhǔn)確性，采用網(wǎng)格數(shù)量為33 696進(jìn)行后續(xù)計(jì)算。

2 .1.1 曳力模型

曳力是影響氣固流動(dòng)最重要的力之一，關(guān)系著反應(yīng)器中的氣固流動(dòng)行為預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。Wenyu–Ergun和EMMS曳力模型對(duì)鼓泡流化床中的氣固流動(dòng)均有較好的預(yù)測(cè)性[17-18]，因此在本研究中采用這兩種模型進(jìn)行對(duì)比計(jì)算。圖3顯示了在表觀氣速Ug= 0.5 m/s時(shí)的瞬時(shí)顆粒體積分?jǐn)?shù)εvf以及瞬時(shí)顆粒濃度εpc云圖。

圖3 曳力模型計(jì)算結(jié)果的對(duì)比Fig.3 Comparison of drag force models

兩模型均能較好地顯示床內(nèi)氣泡的生成、長(zhǎng)大、破裂，但區(qū)別在于：在同樣工況下，Wenyu–Ergun使得床內(nèi)顆粒處于鼓泡流態(tài)化，而EMMS使得床內(nèi)顆粒處于湍動(dòng)流態(tài)化；并且，在同樣的模擬時(shí)刻（t= 15 s），選擇同樣的模型參數(shù)，采用EMMS模型計(jì)算使得顆粒更易掉落。與實(shí)驗(yàn)拍攝圖片進(jìn)行對(duì)比，Wenyu–Ergun模型計(jì)算的結(jié)果更準(zhǔn)確，因此后續(xù)的模擬采用Wenyu–Ergun模型進(jìn)行計(jì)算。

2 .1.2 壁面邊界條件

不同的壁面邊界條件會(huì)對(duì)重整反應(yīng)器掉落至氣化反應(yīng)器的顆粒連通量MⅡ-Ⅰ的計(jì)算結(jié)果產(chǎn)生較大的影響。在MP-PIC中，顆粒與壁面的相互作用主要體現(xiàn)在兩個(gè)參數(shù)：法向和切向顆粒–壁面碰撞恢復(fù)系數(shù)ewn和ewτ，這兩個(gè)參數(shù)表征著顆粒與壁面碰撞后的能量保留程度。ewn和ewτ的取值范圍均在0～1之間，取值越接近1，顆粒和壁面碰撞后保留的能量越多。其中，當(dāng)ewτ=0時(shí)，表示無(wú)滑移邊界條件，當(dāng)ewτ=1時(shí)，表示全滑移邊界條件。

圖4展示了顆粒–壁面法向碰撞恢復(fù)系數(shù)ewn對(duì)顆粒連通量MⅡ-Ⅰ和壓力分布的影響（負(fù)號(hào)表明顆粒掉落的方向朝下，下同）。從圖中可以看出，ewn對(duì)MⅡ-Ⅰ的影響較小，因此，對(duì)系統(tǒng)的壓力分布影響也不明顯。Yin等[19]在模擬循環(huán)流化床提升管時(shí)也得到了類似結(jié)論，這意味著該參數(shù)對(duì)循環(huán)流化床整個(gè)裝置中的氣固流動(dòng)影響不大。將其與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，選擇ewn=0.3進(jìn)行模擬計(jì)算。

圖5展示了顆粒–壁面切向碰撞恢復(fù)系數(shù)ewτ對(duì)顆粒連通量MⅡ-Ⅰ（a）和壓力分布（b）的影響。ewτ對(duì)MⅡ-Ⅰ影響較大，尤其當(dāng)ewτ越接近全滑移邊界條件時(shí)，其取值每變化0.1，顆粒越易掉落，氣化反應(yīng)器中的顆粒量增加，對(duì)氣相阻力增加，因此壓降增大，壓力降低，計(jì)算結(jié)果產(chǎn)生了較為明顯的差異。該影響規(guī)律與模擬提升管獲得的結(jié)果差異較大[19-20]，這表明在化學(xué)鏈分級(jí)氣化裝置的模擬中，ewτ的取值需要進(jìn)行擇中處理，以確保固體循環(huán)通量的模擬準(zhǔn)確性。與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，本研究采用ewτ= 0.4進(jìn)行后續(xù)的模擬計(jì)算。

圖5 切向動(dòng)量保持量Fig.5 Tangent-to-wall momentum retention

2.2 顆粒連通量

2 .2.1 表觀氣速的影響

圖6展示了顆粒連通量MⅡ-Ⅰ受表觀氣速Ug的影響。表觀氣速Ug對(duì)顆粒連通量MⅡ-Ⅰ的影響較明顯。隨著Ug的增大，顆粒連通量MⅡ-Ⅰ逐漸減小。這是因?yàn)殡S著Ug的增加，氣相對(duì)顆粒相的曳力增加，因此顆粒連通量MⅡ-Ⅰ減少。

圖6 顆粒連通量受表觀氣速的影響Fig.6 Effect of gas velocity on particle flux

2 .2.2 矩形狹縫寬度的影響

圖7展示了顆粒連通量MⅡ-Ⅰ受狹縫寬度z的影響，從圖中可以發(fā)現(xiàn)，隨著矩形狹縫寬度z的增大，顆粒連通量MⅡ-Ⅰ增加，且掉落的速度從慢變快。尤其當(dāng)z= 0.025 m時(shí)，重整反應(yīng)器中的顆粒在17 s左右已完全掉落至氣化反應(yīng)器中。當(dāng)z= 0.02 m時(shí)，掉落速度與在z較小時(shí)不完全一致，其原因可能是：當(dāng)狹縫寬度在某一臨界值（15 mm ＜z＜ 20 mm）時(shí)，初始顆粒掉落主要受重力影響，速度較快；緊接著在氣流的作用下顆粒開(kāi)始形成非標(biāo)準(zhǔn)的噴動(dòng)，掉落速度減緩。當(dāng)z進(jìn)一步增大至25 mm時(shí)，顆粒主要受重力作用，掉落速度較快。此外，相較于調(diào)節(jié)表觀氣速，改變狹縫大小對(duì)調(diào)節(jié)顆粒連通量更有效。

圖7 顆粒連通量受狹縫寬度的影響Fig.7 Effect of slit width on particle flux

3 結(jié)論

本文以由氣化反應(yīng)器和重整反應(yīng)器串聯(lián)而成的燃料反應(yīng)器作為計(jì)算對(duì)象，構(gòu)建了三維模型，驗(yàn)證了曳力模型、模型參數(shù)（法向和切向顆粒–壁面碰撞恢復(fù)系數(shù)ewn和ewτ）對(duì)計(jì)算結(jié)果的敏感性，并與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行對(duì)比，確定了合適的模型及模型參數(shù)，探究了表觀氣速、狹縫尺寸對(duì)顆粒連通量MⅡ-Ⅰ的影響規(guī)律。為類似存在漸縮漸括結(jié)構(gòu)的流化床模型參數(shù)的選取提供了參考，并且為化學(xué)鏈氣化循環(huán)裝置的固體循環(huán)通量的控制提供了調(diào)節(jié)依據(jù)。獲得的主要結(jié)論如下。

（1）Wenyu–Ergun曳力模型能夠較好地模擬鼓泡床中的氣泡，以及噴動(dòng)床中的三區(qū)：噴射區(qū)、噴泉區(qū)、環(huán)隙區(qū)。

（2）法向顆粒–壁面碰撞恢復(fù)系數(shù)ewn對(duì)燃料反應(yīng)器中的氣固流動(dòng)的影響不大，但切向顆粒–壁面碰撞恢復(fù)系數(shù)ewτ對(duì)氣固流動(dòng)的影響非常明顯。確定的合適的模型參數(shù)為ewn= 0.3和ewτ= 0.4。

（3）隨著表觀氣速Ug的增加，顆粒連通量MⅡ-Ⅰ逐漸降低。

（4）隨著矩形狹縫尺寸z的增加，顆粒連通量MⅡ-Ⅰ逐漸增加。