電加熱卷煙傳熱傳質(zhì)和關(guān)鍵物質(zhì)釋放規(guī)律研究進展

高嶧涵，黃潔潔，高 潔，吳晉祿，謝 焰*，高乃平*

1.上海新型煙草制品研究院，上海市浦東新區(qū)秀浦路3733號 200082 2.同濟大學(xué)機械與能源工程學(xué)院，上海市楊浦區(qū)四平路1239號 200092

在現(xiàn)有的加熱不燃燒卷煙類型中，電加熱卷煙是市面上的主流產(chǎn)品，代表產(chǎn)品有菲莫國際的IQOS和英美煙草公司的GLO等。常見的電加熱卷煙主要包含兩部分：①由煙草原料（煙絲、煙片或顆粒）填充制成的煙支；②供煙支插入并提供熱源的加熱裝置［1-2］。根據(jù)加熱方式可分為內(nèi)加熱和外加熱兩種形式，內(nèi)加熱指加熱體插入煙支內(nèi)部，加熱時熱量從煙支內(nèi)部向外周傳遞；外加熱指熱源放置在煙支外，加熱時熱量從煙支外圍向中心傳遞。大多數(shù)電加熱卷煙的工作溫度在400℃以下，被加熱后煙草的溫度（350℃以下）低于傳統(tǒng)卷煙的燃燒溫度（600～900℃），因此，由煙草高溫燃燒產(chǎn)生的有害成分大大減少，側(cè)流煙氣和環(huán)境煙氣釋放量也大幅降低［3-4］。相比于傳統(tǒng)卷煙，電加熱卷煙的有害和潛在有害物的釋放量降低至少62%，其主流煙氣總粒相物和氣相組分的細胞毒性分別降低82%和65%［5-6］。電加熱卷煙通過電加熱器加熱煙草基質(zhì)，當(dāng)發(fā)煙段的溫度達到煙堿和香料等物質(zhì)發(fā)生蒸餾的溫度時，物質(zhì)從煙草中釋放出來，形成氣溶膠。其中，水分、甘油和煙堿3種組分共占氣溶膠比例的80%以上［7-8］，是影響電加熱卷煙吸食性能的關(guān)鍵物質(zhì)。

目前，國外對電加熱卷煙的研究多集中在煙氣成分［7,9］、毒理學(xué)評價［6,10-11］等方面，國內(nèi)研究集中在煙草材料的物理化學(xué)性質(zhì)分析［12-13］、發(fā)煙段煙草基質(zhì)的熱分析［14-17］以及煙氣釋放特性［18-20］等方面。為更好地了解電加熱卷煙內(nèi)部的傳熱傳質(zhì)機理以及煙草原料在加熱狀態(tài)下發(fā)生的物理化學(xué)反應(yīng)，明晰電加熱卷煙中關(guān)鍵物質(zhì)（水分、甘油和煙堿）的釋放規(guī)律，本研究中從電加熱卷煙工作過程分析、關(guān)鍵物質(zhì)釋放規(guī)律分析和現(xiàn)有的數(shù)值模擬研究3個方面展開綜述，旨在為電加熱卷煙產(chǎn)品的開發(fā)和品質(zhì)改善提供參考，并為后續(xù)電加熱卷煙相關(guān)的研究工作提供思路。

1 電加熱卷煙工作過程分析

1.1 電加熱卷煙內(nèi)部傳熱傳質(zhì)

在電加熱卷煙系統(tǒng)工作期間，加熱器溫度保持在400℃以下，以保證發(fā)煙段能產(chǎn)生煙霧但不燃燒［2］。加熱煙草原料的熱量由電加熱器提供，以內(nèi)加熱型產(chǎn)品（圖1）為例，在加熱過程中，熱量從電加熱器表面?zhèn)髦翢熃z表面，再由煙絲表面?zhèn)鲗?dǎo)至內(nèi)部。水分、揮發(fā)性成分從煙草內(nèi)部以液態(tài)或氣態(tài)形式透過物料傳遞到表面，之后擴散到煙氣中。熱傳導(dǎo)發(fā)生在電加熱器表面與煙絲表面之間、煙絲內(nèi)部以及不與電加熱器接觸的不同煙絲之間。在抽吸過程中，空氣通過內(nèi)外設(shè)備間隙進入，抽吸帶入的空氣與煙絲發(fā)生強制對流換熱，同時帶走煙草顆粒間隙中揮發(fā)出來的關(guān)鍵物質(zhì)。此后煙氣向中空段（包含支撐段和降溫段）和濾嘴段流動，中空段與濾嘴段的傳熱形式包含煙支軸向的熱傳導(dǎo)，以及高溫?zé)煔馀c側(cè)壁及濾嘴纖維的對流換熱。

圖1 電加熱卷煙的傳熱過程［21］Fig.1 Heat transfer process during the operation of an electrically heated tobacco product［21］

針對IQOS發(fā)煙段的熱電偶實測研究［21-22］表明：煙支徑向溫度分布不均勻，外圍煙絲溫度明顯低于靠近加熱器表面的煙絲溫度，同時抽吸過程帶入的空氣會對煙草起到短暫的降溫作用。由于IQOS采用卷制的煙草原料，煙草基質(zhì)的整體形態(tài)類似于多層煙草材料，發(fā)煙段中的這種各向異性減少了徑向上與流動相關(guān)的熱擴散，熱通量主要由加熱器向外方向的熱傳導(dǎo)控制［21］。層狀形態(tài)和低有效熱導(dǎo)率使發(fā)煙段徑向的傳熱效果不佳。對于無序堆積的絲狀原料而言，發(fā)煙段中同樣存在明顯的各向異性，熱擴散和熱傳導(dǎo)的影響同時存在。

在煙草堆積體中，每一個絲狀顆粒可視為一個傳熱傳質(zhì)單元。在顆粒內(nèi)部，煙草物料以熱傳導(dǎo)方式傳熱，遵循傅里葉定律［23］，而傳質(zhì)機理比較復(fù)雜，可能包含液態(tài)擴散、氣態(tài)擴散等過程［24］。在抽吸過程中，傳熱和傳質(zhì)在對流條件下進行，其阻力主要集中在成為氣膜的邊界層中。傳熱的推動力為加熱體和煙草物料表面的溫差以及不同煙絲顆粒表面的溫差，傳質(zhì)推動力為表面蒸汽壓與氣相中蒸汽分壓之差。

目前，多數(shù)電加熱卷煙還存在煙霧量不足、香氣成分濃度低和抽吸釋放特性不佳等問題［25］，電加熱卷煙關(guān)鍵物質(zhì)釋放過程的本質(zhì)是發(fā)生在體系內(nèi)部復(fù)合物理、化學(xué)反應(yīng)的傳熱、相變和傳質(zhì)的問題。研究難點主要體現(xiàn)在兩個方面：①加熱過程中煙草內(nèi)部發(fā)生一系列物理化學(xué)反應(yīng)，煙草自身密度、孔隙率、表面特性和導(dǎo)熱系數(shù)等參數(shù)隨溫度和時間發(fā)生變化，涉及的多種復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)無法用明確的化學(xué)反應(yīng)式完整表征，同時煙草原料中霧化劑、香精等添加劑對反應(yīng)類型和釋放性能產(chǎn)生影響；②抽吸過程中內(nèi)部形成的高溫?zé)煔馀c室溫空氣相遇，發(fā)生冷凝，煙氣的流動為包含不凝氣體和冷凝液滴的多相流動，高溫?zé)煔庠诹鹘?jīng)中空段和濾嘴段時與材料進行熱交換，且在流動過程中部分煙氣粒子可能發(fā)生凝并，引起煙氣氣溶膠顆粒濃度和粒徑發(fā)生變化，粒徑較大的氣溶膠顆?？赡鼙慌鲎步亓?，影響各關(guān)鍵成分的逐口釋放量。

1.2 加熱不燃燒狀態(tài)下生物質(zhì)煙草的變化

電加熱卷煙的煙草原料主要為再造煙葉，再造煙葉以煙梗、煙絲或廢棄煙草粉末為基質(zhì)，并添加了水分、發(fā)煙劑和香精，通過特定加工工藝將上述物料混合重組，形成具有一定抗張強度和較高發(fā)煙劑負載能力的再造煙葉［26］。

生物質(zhì)煙草由多種組分組成，包含半纖維素、纖維素、木質(zhì)素、果膠、糖、蛋白質(zhì)、有機酸、水和煙堿等［27］。在加熱過程中，生物質(zhì)煙草被加熱到100℃以上時，會發(fā)生許多熱反應(yīng)，如生物質(zhì)發(fā)生脫水、脫羧和脫羰基等熱解反應(yīng)，導(dǎo)致氣態(tài)產(chǎn)物中水和碳氧化物的濃度增加，最終形成3種主要產(chǎn)物：未冷凝的氣態(tài)產(chǎn)物、液體冷凝產(chǎn)物和殘余固體。未冷凝的氣態(tài)產(chǎn)物主要包含水、CO、CO2、氫氣、氮氧化物以及少量有機成分。凝聚相產(chǎn)物組成復(fù)雜，隨熱解溫度而變化［28-29］。在電加熱卷煙的工作溫度下，煙草基質(zhì)主要經(jīng)歷干燥、揮發(fā)物蒸發(fā)和焙干（溫和熱解）3個過程。

室溫至150℃，發(fā)生吸熱蒸發(fā)過程，自由水和部分結(jié)合水首先在低溫下釋放出來，隨后熱量被傳導(dǎo)至生物質(zhì)內(nèi)部。在100～220℃的溫度區(qū)間內(nèi)，主要是煙堿、霧化劑和其他低溫揮發(fā)物（如香精香料）的釋放［15］。低分子量碳水化合物（單糖和雙糖）在150℃左右開始脫水，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)重排，煙草失去恢復(fù)原有結(jié)構(gòu)的能力，熱裂解產(chǎn)物包括脫水糖、脫水糖酸和具有呋喃結(jié)構(gòu)的化合物，以及脫羧形成的CO2［30］。果膠和木聚糖分別在150、200℃開始軟化或融化，煙草角質(zhì)層發(fā)生分離和降解，形成熔融相，煙草的機械強度降低［31］。在加熱時煙草原料內(nèi)形成囊泡，當(dāng)囊泡破裂時，揮發(fā)性產(chǎn)物轉(zhuǎn)移到氣相中［31-32］。

焙干過程（初級熱解）在溫度高于200℃時開始，獨立于燃燒反應(yīng)，初級熱解可在沒有氧氣的情況下發(fā)生，導(dǎo)致?lián)]發(fā)物的釋放和焦炭的形成。在200～300℃之間，大多數(shù)分子間和分子內(nèi)氫鍵以及C—C鍵和C—O鍵斷裂，導(dǎo)致小分子量氣體（如CO、CO2和氨氣）、醛、酮、小分子量碳氫化合物和芳烴的形成［29,33-34］。果膠、半纖維素、纖維素和木質(zhì)素等大分子化合物在高于220℃時分解，大分子化合物發(fā)生解聚并產(chǎn)生重排的多糖結(jié)構(gòu)，果膠和木聚糖在高溫下形成多孔結(jié)構(gòu)，煙草基質(zhì)本身發(fā)生結(jié)構(gòu)變化［31,35-36］。果膠在210～270℃范圍內(nèi)發(fā)生熱分解［37］，半纖維素是一種帶有短支鏈的高分子化合物，聚合度低，穩(wěn)定性差，在225～325℃范圍內(nèi)發(fā)生熱分解。纖維素為高線性、無支鏈結(jié)構(gòu)的聚合物，通常在325～375℃熱解［38］。在煙草葉片的莖和維管束中發(fā)現(xiàn)的木質(zhì)部細胞（Xylem cells）含有木質(zhì)素，木質(zhì)素的熱解溫度范圍較寬，通常為250～500℃，并且反應(yīng)緩慢［32,39-40］。纖維素、半纖維素等大分子難揮發(fā)化合物的熱降解會形成各種永久性氣體（Permanent gases）、焦油和固體殘留物［33］。

溫度高于250℃時殘留的固體呈黑色，該物質(zhì)本質(zhì)上為脂肪族和芳香族化合物［28,32］；更高溫度時會導(dǎo)致剩余固體的芳香性增加，釋放出輕質(zhì)氣體、芳烴和多環(huán)芳烴、含氧和含氮的芳烴以及多環(huán)芳烴［34,41］。低于300℃時產(chǎn)生的液體冷凝物主要是由煙草中自然存在的水和其他揮發(fā)性、半揮發(fā)性物質(zhì)的蒸發(fā)產(chǎn)生的。在更高溫度下，熱解反應(yīng)形成的冷凝物來自煙草碳水化合物、脂肪酸、蠟、酚類化合物、脂類化合物、生物堿、蛋白質(zhì)、肽、氨基酸和有機鹽的熱降解和解聚產(chǎn)物的冷卻和冷凝［21］。

300℃以上，除了發(fā)生揮發(fā)物的固相自由基反應(yīng)外，還可能存在氣相自由基反應(yīng)。在揮發(fā)性物質(zhì)形成過程中，可能同時發(fā)生氣相熱解反應(yīng)，較大分子量的揮發(fā)性產(chǎn)物被裂解成不凝氣體，例如小分子量的碳氫化合物、CO和CO2［42］。

在250℃以下形成的原焦炭，在400℃以上時進行化學(xué)轉(zhuǎn)化，產(chǎn)生更穩(wěn)定、相對有序的碳結(jié)構(gòu)［43］。在溫度高于400℃且存在氧化劑（如氧氣）的情況下，剩余的固相可燃物被點燃并開始燃燒，直到可燃物被消耗完畢［44-45］。原始煙草結(jié)構(gòu)的性質(zhì)、顆粒的傳熱速率以及顆粒能達到的最終溫度均會顯著影響揮發(fā)性產(chǎn)物的化學(xué)成分和物質(zhì)的釋放量［46］。

2 關(guān)鍵物質(zhì)釋放規(guī)律研究

2.1 關(guān)鍵物質(zhì)釋放特性

發(fā)煙段的煙草中包含自由水和結(jié)合水。自由水包括煙草中吸附的和孔隙中的水，具有流動性，結(jié)合力較弱；結(jié)合水包括煙草中與蛋白質(zhì)、纖維素、果膠質(zhì)等成分通過氫鍵結(jié)合的水分，結(jié)合力較強［47］。煙草樣品的加熱實驗［19］表明，煙霧中的水分來源于再造煙葉自身水分的遷移和再造煙葉的熱解。通過熱重（TG）-傅里葉變換紅外光譜（FTIR）分析煙草熱解過程中水分的釋放特性發(fā)現(xiàn)，水分在加熱過程中幾乎是連續(xù)不斷地生成，自由水和結(jié)合水低于沸點溫度時就開始蒸發(fā)，160℃以下存在兩個水分釋放峰值；由于半纖維素、果膠和纖維素側(cè)鏈中羥基的裂解，335℃左右出現(xiàn)一個水分釋放峰值［48］。

混合或加工過的煙草基質(zhì)中常添加甘油作為發(fā)煙劑，因此，在煙草樣品的低溫加熱過程中，甘油是放出氣體的主要成分。Gómez-Siurana等［49］的快速熱解實驗結(jié)果顯示，甘油不會大量熱解，大部分原型轉(zhuǎn)移到煙氣中，其熱解產(chǎn)物中只有少量丙烯醛和乙醇酸?；诠潭ù卜磻?yīng)器的煙草熱分解研究中，甘油的釋放主要發(fā)生在150～250℃之間［48］，低于常壓下甘油的沸點溫度（291℃）。添加甘油使煙葉表面的溝槽紋理發(fā)生變化，同時添加甘油可能會改變煙草中化合物的熱解途徑，導(dǎo)致在大約240℃下釋放出水、CO2、羰基和羧基化合物以及含有—CH2和—CH3基團的化合物，并且在纖維素?zé)峤獾臏囟确秶鷥?nèi)CO2釋放量明顯增加［49］。其次，加入甘油導(dǎo)致在較低溫度（低于190℃）下和在對應(yīng)于甘油失重的溫度范圍（約235℃）內(nèi)水分釋放量增加［49］。如表1，當(dāng)煙草中甘油添加量從5%提高至15%，釋放的煙霧中焦油量、水分分別增加0.55、0.39 mg/支。由于填充質(zhì)量一定，加入甘油后使煙草原料質(zhì)量所占比例減小，因而，煙堿的釋放量減少0.117 mg/支，整體表現(xiàn)為與其吸濕效果一致的稀釋效果［50］。

表1 含甘油的對照組和測試組煙支主流煙氣成分的釋放量①［50］Tab.1 Releases of mainstream aerosol components in tobacco samples containing glycerin［50］ （mg·支-1）

在煙草基質(zhì)中，煙堿存在狀態(tài)與環(huán)境pH有關(guān)，大部分煙堿與有機酸結(jié)合成鹽，以質(zhì)子態(tài)的形式（單質(zhì)子態(tài)煙堿［NicH+］和雙質(zhì)子態(tài)煙堿［NicH22+］）存在，非質(zhì)子化的游離態(tài)煙堿［Nic］的量較少［51］。在煙堿揮發(fā)的溫度范圍內(nèi)，煙堿-羧酸鹽可能會發(fā)生兩類復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)：第一類涉及羧酸抗衡離子的解離、脫水和分解（圖2）；第二類涉及不同形態(tài)煙堿之間的質(zhì)子轉(zhuǎn)移，如單質(zhì)子態(tài)煙堿的歧化反應(yīng)。在抽吸條件下，煙堿的釋放發(fā)生在水分蒸發(fā)之后，煙草基質(zhì)中煙堿釋放的主要溫度范圍為110～220℃，較低的溫度范圍（115±5）℃對應(yīng)于從弱酸解離或單質(zhì)子態(tài)煙堿通過歧化反應(yīng)生成的游離態(tài)煙堿的蒸發(fā)；較高溫度（160～210℃）下抗衡離子的熱穩(wěn)定性下降，雙質(zhì)子態(tài)煙堿［NicH22+］被釋放出來；300～400℃的加熱溫度足以將煙堿完全轉(zhuǎn)移到煙氣中［52］。非揮發(fā)性的質(zhì)子態(tài)煙堿只存在于粒相物中；游離態(tài)煙堿揮發(fā)性強，主要以氣相形態(tài)存在。游離態(tài)煙堿比質(zhì)子態(tài)煙堿具有更強的親脂性，更易于穿透口腔黏膜，從而快速被人體吸收，煙堿的存在形態(tài)會顯著影響呼吸道沉積和煙堿吸收動力學(xué)特性，游離態(tài)煙堿質(zhì)量分數(shù)高的卷煙的吸食勁頭更足［53］。核磁共振氫譜實驗結(jié)果表明，IQOS煙氣中的煙堿主要為質(zhì)子態(tài)煙堿，幾乎只存在于粒相物中，氣相物中游離態(tài)煙堿的釋放量較低，導(dǎo)致電加熱卷煙的吸食口感與傳統(tǒng)卷煙相比“滿足感”低［54］。

圖2 羧酸抗衡離子的解離、脫水和分解［52］Fig.2 Dissociation,dehydration and decomposition of carboxylic acid counter ions associated with nicotine［52］

2.2 關(guān)鍵物質(zhì)釋放的影響因素分析

由于煙草本身包含多種化學(xué)物質(zhì)，且煙草的微觀結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜，孔隙中可能包含水分、添加劑等多種物質(zhì)，因此其傳熱傳質(zhì)行為具有復(fù)雜性。影響關(guān)鍵物質(zhì)釋放和轉(zhuǎn)移的因素包括加熱溫度［18,55］、發(fā)煙劑添加量［55-57］、含水率［58］、加熱方式［25,59］、抽吸模式［60-62］、煙草材料性質(zhì)［63］以及濾嘴類型、結(jié)構(gòu)［20,64］等。其中，溫度是最主要的影響因素，不同煙草基體在加熱不燃燒狀態(tài)下的煙氣總粒相物釋放量與溫度顯著線性相關(guān)［63］，在不同溫度下電加熱卷煙煙氣的釋放成分差異較大，在200～320℃范圍內(nèi)隨加熱溫度升高，煙氣釋放成分的種類增加，不同加熱溫度下的煙氣釋放實驗結(jié)果［18,65］表明：260℃以下煙堿的釋放隨溫度升高而增加，260℃以上煙堿幾乎揮發(fā)完全；160～290℃時甘油的釋放與溫度正相關(guān)，290℃以上甘油發(fā)生聚合、分解反應(yīng)使其質(zhì)量分數(shù)下降；溫度上升至470℃后煙氣成分基本保持不變；溫度對氣溶膠粒徑分布特性的影響不大。

發(fā)煙劑常被添加到煙草原料中以改善煙絲的耐加工性和發(fā)煙特性，常見的發(fā)煙劑種類有甘油、1,2-丙二醇和山梨醇等［66］。電加熱卷煙煙草原料中，常添加10%～25%（質(zhì)量分數(shù)）的甘油［67-68］。添加甘油可以縮短煙草發(fā)煙的起始時間，促進煙氣和香氣成分的釋放，同時可使煙氣氣溶膠粒徑分布變寬［55,69］。相關(guān)學(xué)者［49,56］探究了甘油添加量對烤煙、3R4F參比卷煙煙氣釋放特性的影響。如圖3，云南C3F烤煙樣品中增加0～10%（質(zhì)量分數(shù)）的甘油，TPM、甘油和煙堿的釋放量均明顯增加，但甘油添加量從10%增加至15%，TPM釋放量無顯著變化，煙堿釋放量減少；添加甘油能顯著增加煙氣中水分的釋放，甘油添加量＞5%后3個樣品的水分釋放差異不顯著。

圖3 不同甘油添加量下烤煙樣品TPM、甘油、水分和煙堿的釋放量（數(shù)據(jù)源于文獻［56］）Fig.3 Releases of TPM,glycerol,moisture and nicotine in flue-cured tobacco samples at different glycerol additions(data from literature［56］)

電加熱卷煙氣溶膠中，水分所占比例達60%以上，原料含水率對煙支的釋放性能及抽吸口感有重要影響，含水率過低會使煙氣干澀，而過高又會使煙氣吃味不佳［3,70-71］。目前，國外市售電加熱卷煙的含水率在5%～20%之間［58,67］。相關(guān)研究結(jié)果［58］表明，較高的加熱溫度下，水分釋放能促進甘油的釋放；但煙支加熱溫度較低時，煙草原料含水率過高，煙支中可燃成分的質(zhì)量較低，同時蒸發(fā)水分所需的能量和時間增加，煙堿和香氣成分等不能充分揮發(fā)，煙氣逐口釋放均勻性差、吃味不佳。對比兩種電加熱卷煙煙支在不同相對濕度條件平衡后的煙氣釋放性能（圖4），可知，經(jīng)50%相對濕度平衡后的卷煙樣品（含水率7.58%～8.74%）煙氣水分、煙堿的組分遷移性能最佳，證明存在最佳的煙支含水率范圍，使煙支水分、煙堿更有效地釋放，且不同類型電加熱卷煙設(shè)定的含水率不同，以獲得更好的發(fā)煙效果［58］。

圖4 兩種電加熱卷煙煙支中以及捕集煙氣中水分、甘油、煙堿的含量（或釋放量）和組分遷移率（數(shù)據(jù)源于文獻［58］）Fig.4 Moisture,glycerol,nicotine contents in two types of electrically heated tobacco products and the releases and transfer rates in trapped aerosol(datafrom literature［58］)

3 數(shù)值模擬研究

由于新型煙草制品的出現(xiàn)時間較晚，對于電加熱卷煙的數(shù)值模擬研究（表2）仍只有少數(shù)［72-78］，采用的模擬軟件主要有ANSYS Fluent、Open FOAM和COMSOL Multi-Physics?，F(xiàn)有數(shù)值模擬工作主要為對煙支內(nèi)部傳熱特性、煙氣流動特性、煙支傳熱與關(guān)鍵物質(zhì)釋放耦合的模擬以及對電加熱器溫度場模擬。針對傳熱方面的模擬，主要研究了發(fā)煙段溫度分布以及濾嘴對煙氣的降溫特性。在煙支傳熱與關(guān)鍵物質(zhì)釋放耦合的模擬中，主要研究水分、甘油和煙堿3種關(guān)鍵物質(zhì)的釋放，模型中關(guān)鍵物質(zhì)的釋放由阿倫尼烏斯（Arrhenius）反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)控制，動力學(xué)參數(shù)可以通過多元解卷積技術(shù)從在受控的低加熱速率下進行的TG-FTIR實驗中提?。?8,79］。對電加熱器的模擬主要探究了內(nèi)部通電后熱量在不同涂層材料或結(jié)構(gòu)之間的傳遞效果。

表2 電加熱卷煙相關(guān)模型Tab.2 Related numerical models of electrically heated tobacco products

電加熱卷煙的工作過程涉及多孔介質(zhì)、多相流和相變傳質(zhì)等多領(lǐng)域，同時包含上百種化學(xué)物質(zhì)的相關(guān)化學(xué)反應(yīng)，因此相關(guān)數(shù)值模擬研究一般考慮采用宏觀方法。Jiang等［72］基于多孔介質(zhì)理論和能量、質(zhì)量、動量守恒方程對電加熱卷煙的發(fā)煙段建立了基礎(chǔ)的傳熱模型，可用于預(yù)測靜止加熱和抽吸狀態(tài)下發(fā)煙段內(nèi)部的溫度分布，但模型僅考慮了氣相，且未考慮氣固兩相之間質(zhì)量傳遞對氣相總質(zhì)量的影響。肖衛(wèi)強等［73］建立了包含外周加熱和恒速抽吸氣流同時作用下的加熱卷煙傳熱與煙氣流動模型，模擬結(jié)果表明，層流邊界層充分發(fā)展后，煙絲的總傳熱系數(shù)穩(wěn)定在3.4 W/（m·K），煙氣流動對發(fā)煙段溫度分布影響較小。Nordlund等［74］對整個電加熱卷煙裝置建立了較為完備的數(shù)學(xué)模型，同時考慮了氣相組分在各向異性的多孔介質(zhì)中的流動、熱量和物質(zhì)轉(zhuǎn)移，以及多組分氣溶膠瞬態(tài)的體積、質(zhì)量變化等（模型方程見表3），但模型未考慮加熱過程中煙草基質(zhì)熱物性和質(zhì)量的變化。

表3 Nordlund等建立的電加熱卷煙裝置模型［74］Tab.3 Models of electrically heated tobacco product devices established by Markus Nordlund［74］

熱源技術(shù)是電加熱型卷煙關(guān)鍵技術(shù)之一，加熱體性能對電加熱煙草制品的關(guān)鍵物質(zhì)釋放和消費者使用感受具有重要影響［75］。孫志偉等［76］詳細研究了電加熱卷煙片狀加熱體的涂層材料、物理結(jié)構(gòu)及相關(guān)尺寸，根據(jù)導(dǎo)電拉普拉斯方程和熱傳導(dǎo)泊松方程建立了電熱仿真模型。模擬結(jié)果顯示：片狀加熱體軸向溫度差異明顯，從加熱體尖端至加熱體底部，溫度分布大體上呈先增大后減小的趨勢，正常使用工況下軸向溫差超過250℃；徑向溫差相對較小，且從尖端至底部這種差異越來越小，徑向從中間至邊緣的最大溫差約為50℃。加熱體溫度分布顯著受電子漿料位置分布的影響。時春鑫等［77］通過設(shè)計實驗和模擬仿真，研究了加熱元件在電壓激勵下的溫度響應(yīng)，建立了熱-電耦合求解加熱元件非穩(wěn)態(tài)溫度場分布的數(shù)值模型。魏信建等［78］利用COMSOL Multi-Physics有限元軟件對電磁式加熱卷煙發(fā)熱元件在空載條件下的溫度場分布規(guī)律進行了數(shù)值模擬，分析了430不銹鋼和35鋼作為加熱器材料對溫度分布的影響，發(fā)現(xiàn)35鋼作為材質(zhì)的發(fā)熱元件時其表面溫度均勻性較好，430不銹鋼作為材質(zhì)的發(fā)熱元件的熱轉(zhuǎn)化效率更高。

現(xiàn)有的電加熱卷煙相關(guān)模型，多是對其部分組件或某一區(qū)域的特性進行了模擬，模型尚不全面；并且大多對發(fā)煙段進行了均勻假設(shè)，將煙草基質(zhì)宏觀考慮成均勻的多孔介質(zhì)，而實際發(fā)煙段由卷制的絲狀或片狀煙草組成，可能存在較為明顯的各向異性。針對絲狀顆粒的傳熱傳質(zhì)，可參考朱立平等［80-81］的相關(guān)研究。電加熱卷煙關(guān)鍵物質(zhì)釋放的數(shù)值模擬研究中，釋放規(guī)律由實驗獲得，再將實驗結(jié)果耦合到模型中，由此建立的模型雖與各自的實驗結(jié)果吻合良好，但在適用性方面仍存在問題，其化學(xué)反應(yīng)模型的優(yōu)化可參考傳統(tǒng)卷煙的相關(guān)研究［82-83］。此外，相變過程中煙氣粒徑的變化以及發(fā)生在濾嘴段的顆粒截留作用的相關(guān)研究還不夠充分，可引入傳統(tǒng)卷煙煙氣截留規(guī)律的研究方法［84-85］。在今后的模型研究工作中，可嘗試將微觀尺度的絲狀顆粒傳熱與詳細的熱化學(xué)、熱動力學(xué)、顆粒沉積模型聯(lián)合起來，建立更加全面系統(tǒng)的電加熱卷煙傳熱傳質(zhì)數(shù)學(xué)模型，以期獲得更接近真實情況的溫度場分布和組分遷移分布規(guī)律。

4 結(jié)論與展望

隨著市場的驅(qū)動，電加熱卷煙將是未來煙草行業(yè)的重要發(fā)展方向和研究熱點之一。對電加熱卷煙工作過程進行分析并對現(xiàn)有的實驗和模擬研究進行梳理，得到以下結(jié)論和展望：

（1）電加熱卷煙中主要包含熱傳導(dǎo)和對流換熱兩種傳熱形式，發(fā)煙段的各向異性會影響徑向上與流動相關(guān)的熱擴散與各向的熱傳導(dǎo)，其關(guān)鍵物質(zhì)釋放過程本質(zhì)是發(fā)生在體系內(nèi)部復(fù)合物理、化學(xué)反應(yīng)的傳熱、相變和傳質(zhì)的問題，研究難點在于涉及多種化學(xué)反應(yīng)、多相流動和截留作用等。

（2）煙草基質(zhì)在加熱過程中發(fā)生的物理過程包括水分蒸發(fā)、煙氣流動和氣溶膠顆粒凝并等，發(fā)生的化學(xué)過程較為復(fù)雜，涉及單糖、小分子物質(zhì)的熱裂解和大分子物質(zhì)（如半纖維素、纖維素）的分解等，并且霧化劑和香精香料的添加可能會改變煙草中化合物的熱解途徑，導(dǎo)致生成其他熱解產(chǎn)物。

（3）電加熱卷煙水分的釋放主要源于160℃以下發(fā)生的自由水、結(jié)合水的蒸發(fā)以及高溫下大分子物質(zhì)的裂解；甘油的釋放主要發(fā)生在150～250℃之間，添加甘油會影響其他成分的釋放；煙堿釋放的主要溫度范圍為110～220℃，煙堿的釋放源于煙堿-羧酸鹽中羧酸抗衡離子的解離、脫水、分解或不同煙堿種類之間的質(zhì)子轉(zhuǎn)移，煙堿的存在形態(tài)會顯著影響呼吸道沉積和煙堿吸收動力學(xué)特性，游離煙堿質(zhì)量分數(shù)高的卷煙的吸食勁頭更足。

（4）電加熱卷煙關(guān)鍵物質(zhì)的釋放與加熱溫度、煙支含水率、霧化劑質(zhì)量分數(shù)等多種因素有關(guān)，現(xiàn)有研究探究了不同工況下煙氣的釋放特性，但各因素之間的耦合關(guān)系尚未明晰。理清各影響因素之間的相互關(guān)系，可為不同類型的電加熱卷煙在加熱溫度選擇、原料配比選取等方面的產(chǎn)品改良提供依據(jù)，理論上可通過調(diào)節(jié)上述因素，調(diào)控關(guān)鍵物質(zhì)向氣溶膠的轉(zhuǎn)移，以獲得最佳的發(fā)煙和吸食效果。

（5）由于新型煙草制品近年來剛剛興起，研究時間尚短，因此，關(guān)于電加熱卷煙的數(shù)學(xué)模型還相對片面。目前已有學(xué)者對電加熱卷煙內(nèi)部的傳熱和關(guān)鍵物質(zhì)釋放、煙氣在濾嘴段的降溫和流動特性以及電加熱器表面溫度分布等進行了數(shù)值模擬研究，但現(xiàn)有模型僅能模擬電加熱卷煙的部分組件或某一區(qū)域的特性，并且部分模型未將加熱過程中煙草、煙氣的變化以及其他變量對傳熱及關(guān)鍵物質(zhì)釋放的影響考慮在內(nèi)；此外，相變過程中氣溶膠粒徑的變化以及發(fā)生在濾嘴段的顆粒截留作用的相關(guān)研究還不夠充分。對于加熱不燃燒卷煙的數(shù)值模擬研究可以借鑒傳統(tǒng)卷煙和絲狀顆粒傳熱傳質(zhì)的相關(guān)研究方法。