3 m3天然六氟化鈾運輸貨包滿載及卸載后的輻射水平分析

莊大杰，龔道坤，連一仁，陳 磊，王智鵬，王鵬毅，孫樹堂，孫洪超，李國強，張建崗

(1.中國輻射防護研究院，太原 030006；2.中核二七二鈾業(yè)有限責任公司,湖南 衡陽 421002)

UF6是核燃料循環(huán)前段中一種重要的中間產(chǎn)物，也是核工業(yè)體系中運輸量最大的一種核材料。由于UF6本身物理、化學特性，在其生產(chǎn)、運輸活動中，需要考慮其化學毒性與輻射危害。而在正常運輸過程中，其對工作人員及公眾的輻射危害主要是鈾及其子體產(chǎn)生的β、γ外照射危害。有國外文獻[1]指出裝過天然六氟化鈾的運輸容器外表面的輻射水平存在超過2 mSv·h-1的情形，甚至達到10 mSv·h-1以上。國內(nèi)對[2]對幾種鈾濃縮廠物料容器外表面輻射水平進行了調(diào)查研究，列出代表性的輻射水平，并指出新近倒空容器因“集膚”效應導致外照射水平較高，提出要注重對新近倒空容器的外照射輻射防護工作。鑒于我國鈾轉化、濃縮和元件制造等環(huán)節(jié)廠址廣泛分布原因，造成我國UF6運輸頻繁，且運輸路程較長，運輸?shù)牡赜蚍秶缍确浅４?。故在UF6裝運實施環(huán)節(jié)，根據(jù)貨包外輻射水平，擇優(yōu)制訂運輸方案十很有必要的。同時根據(jù)《放射性物品運輸安全管理條例》與《放射性物品安全運輸規(guī)程》的要求[3-4]，UF6的殘料容器返廠運輸活動也應納入運輸活動安全評價范圍，因此本文對運輸天然UF6的3 m3原料運輸容器在滿載和殘料時的外部輻射水平進行了分析計算及測量，以期為其安全操作提供參考。

1 UF6運輸容器

目前在國際上采用48X、48Y型運輸容器運輸天然UF6原料[5]，而國內(nèi)則使用由中核第七研究設計院自主研發(fā)的3 m3六氟化鈾原料運輸容器(以下簡稱“運輸容器”)進行運輸，從表1中可看出，其設計參數(shù)與48X型運輸容器基本一致。

表1 3 m3運輸容器與48X運輸容器對比

運輸容器內(nèi)容器由筒體、兩個橢圓形封頭組成，兩封頭側分別安裝有裙座，兩端封頭分別設置一進出料接頭和一堵頭，見示意圖1[6]。容器筒體采用16MnDR，壁厚為16 mm，進出料接頭端裙座壁厚為22 mm，堵頭端裙座壁厚16 mm。為了提高內(nèi)容器的剛度，殼體中間對稱設置了3 道加強圈。運輸過程中，為了防止閥門遭到破壞，運輸前通常在設備上安裝閥門保護罩來增加對閥門的保護。該容器容積為2 920 L，最大裝載天然UF6量為9 270 kg，設計的容器工作壓力為1.4 MPa，設計工作溫度范圍為-40 ℃～120 ℃，實際使用環(huán)境溫度在-40 ℃～ +38 ℃之間。

圖1 3 m3六氟化鈾運輸容器結構圖[6]

2 輻射源項

2.1 關鍵核素

天然鈾轉化后形成的UF6原料中，主要的放射性核素為234U、235U及238U三種核素及其子體，其衰變方式及半衰期[7]如圖2所示，相關核素數(shù)據(jù)取自參考文獻[8]。在UF6正常運輸過程中，其輻射危害主要來源于238U的子體234mPa和234Pa以及235U產(chǎn)生的γ外照射。

圖2 鈾系衰變綱圖[7](部分)

2.2 滿載時的源項

運輸容器的最大裝載量為9 270 kg天然UF6。在運輸容器裝填天然新料后，整體放射性活度隨時間增加，約三個月后，容器內(nèi)總活度從1.57×1011Bq增加到約3.0×1011Bq。容器內(nèi)的主要放射性核素為234U、235U及238U及其子體234Th、234mPa、234Pa。從圖3中可以看出，長半衰期的234U、235U及238U，其活度保持不變，且234U及238U活度相等。子體的活度隨時間增加而增加，經(jīng)過三個月后，其衰變規(guī)律均逐步與238U一致，基本達到長期平衡狀態(tài)。經(jīng)過5個月后，234Th、234 mPa和234Pa的活度與238U的差小于1%。

圖3 滿載(0～90 d)和卸料(第90～190 d)后容器內(nèi)各放射性核素活度隨時間的變化

2.3 卸料后容器內(nèi)的源項

在鈾濃縮生產(chǎn)過程中，供料時UF6被加至一定溫度和壓力后，以氣體形態(tài)從容器中導入級聯(lián)系統(tǒng)。在此條件下，容器內(nèi)衰變子體的氟化物不能變成氣體，隨著物料的減少，這些子體的氟化物沉積在容器內(nèi)壁上。當氣化供料完成后，容器內(nèi)的放射性核素主要為UF6殘料和衰變子體。假定運輸容器裝填天然新料到濃縮廠卸料的時間為90天，且卸料后殘料量為22.7 kg、衰變子體都留在容器內(nèi)的情況下，容器內(nèi)各核素的衰變情況見圖3。在運輸容器卸料-運輸?shù)牟僮鳝h(huán)節(jié)周期內(nèi)，其總活度主要由234Th與234mPa貢獻，由于子體234mPa半衰期遠小于母核234Th，兩者很快達到長期平衡，并且容器內(nèi)放射性總活度隨時間基本呈指數(shù)衰減規(guī)律，與234Th的衰變規(guī)律一致。經(jīng)過2個月后，容器內(nèi)總活度從1.43×1011Bq減少到約2.60×1010Bq。

3 計算方法及結果分析

本計算采用中國科學院核能安全技術研究所FDS鳳麟核能團隊自主研發(fā)的超級蒙特卡羅核計算仿真軟件系統(tǒng)SuperMC完成。SuperMC是一款通用、智能和精準的核設計與輻射安全評價軟件[9-10]。

計算模型進行了簡化，容器模型長2 940 mm、直徑為1 232 mm、壁厚為16 mm的圓柱殼(筒壁材料為16MnDR，密度7.85 g·cm-3，各元素質(zhì)量比C∶Fe∶Mn∶Si=0.20∶97.7∶1.6∶0.5)；采用GBZ/T 144—2002[11]中附錄B給出的光子注量-周圍劑量當量H*(10)的轉換系數(shù)進行換算。

3.1 滿載時的輻射水平

假定滿載時內(nèi)部均為固態(tài)UF6(密度5.06 g·cm-3，元素質(zhì)量比U∶F=0.68∶0.32)[8]。

從圖4、圖5中可以看出，運輸容器從初始裝料經(jīng)過三個月后，其表面最大輻射水平從裝料開始的約0.1 μSv·h-1增加到三個月后的約11.9 μSv·h-1；距表面1 m處最大輻射水平從約0.03 μSv·h-1增加到三個月后的2.93 μSv·h-1；達到長期平衡后輻射水平主要由234mPa(約80%)、234Pa(約19%)及235U(約1%)三種核素貢獻，其他核素外照射貢獻很小可忽略。

圖4 滿載時運輸容器表面各核素輻射劑量水平最大值隨時間的變化

圖5 滿載時運輸容器表面1 m處各核素輻射水平最大值隨時間變化情況

3.2 殘料容器輻射水平

在鈾濃縮供料過程中，由于一定條件下將原料UF6從容器中氣化導出，但該條件下的子體氟化物不能變成氣體，隨著物料的減少，這些子體的氟化物沉積在容器內(nèi)壁上，且越靠近底部，衰變子體聚集越多，基于該現(xiàn)象，在計算卸料后殘料運輸容器輻射水平時，假定衰變子體沉積在容器下半部內(nèi)壁上，且核素活度按照容器橫截面在容器內(nèi)壁下半圓弧投影進行分布，如圖6所示。

圖6 容器橫截面面積在下半圓弧投影分布示意圖

從圖6中可知，圖中示意陰影區(qū)域的面積為：

dS=2×R·cosθ×d(R·sinθ)

(1)

式中，dS為陰影面積；R表示圓的半徑；θ為半徑與豎直線的夾角，取值范圍[-π/2，π/2]。故按照面積投影，假設該面積上衰變子體在卸料過程中逐漸沉積在下半圓弧上，則各衰變子體分布在下半圓弧的歸一化權重密度函數(shù)為：

(2)

為方便計算，將容器內(nèi)壁下半表面按照15°周向劃分為12個區(qū)間，根據(jù)公式(2)設置各區(qū)間的各子體的分布權重。而對于鈾同位素則考慮以UF6固態(tài)沉積在容器底部。

運輸容器卸料后，容器表面、1 m處最大輻射水平隨時間變化情況分別見圖7和圖8。在容器卸料后二個月的時間，殘料容器表面最大輻射水平從167.5 μSv·h-1降到30.3 μSv·h-1，1 m處最大輻射水平從41.1 μSv·h-1降到7.5 μSv·h-1。

圖7 殘料運輸容器表面各核素最大輻射水平隨時間的變化

圖8 殘料運輸容器表面1 m處各核素最大輻射水平隨時間的變化

輻射水平主要由234mPa(約79%)和234Pa(約21%)貢獻，而在該條件下234mPa和234Pa的衰變是服從234Th的衰變規(guī)律，故可知殘料容器表面最大輻射水平衰減與234Th的衰變規(guī)律一致。卸料后3個月，表面輻射水平降到13.1 μSv·h-1，與滿載狀態(tài)時容器表面輻射水平相當。

3.3 測量結果及比較

為進一步確認計算模型假設的合理性，隨機抽取了同批次的2臺殘料3 m3運輸容器(編號0184、0032，卸料后約2個月)進行了表面輻射水平測量[12]。以容器中部頂端作為起始點A，逆時針方向隔30°角設一測點，繞容器半周，共計7個點，位置如圖9，各點輻射水平測量結果列于表2。最大值G點的輻射水平測量值分別為31.3 μSv·h-1和28.1 μSv·h-1。

圖9 各測量點位置示意圖

表2 殘料容器表面輻射水平測量值(卸料兩個月后)

對殘料容器表面輻射水平測量值與計算值進行比對，如圖10所示，可以看出各點的測量結果與卸料60天殘料容器表面輻射水平計算結果較為接近；同時測量結果中，頂部A、B和C點的輻射水平接近，其他各點依次增加，最大值G點輻射水平為A點的2～3倍，這也與計算結果趨勢一致，說明源項分布假設較為合理。

圖10 殘料容器表面輻射水平計算值與測量值(卸料兩個月后)

4 結論和建議

本文對運輸天然UF6原料的3 m3運輸容器在滿載和殘料時，容器內(nèi)部的輻射源項及其分布進行分析，計算了該容器在兩種狀態(tài)下表面及1 m處最大輻射水平，與殘料容器輻射水平測量結果進行了對比。結果表明：

(1)運輸容器裝料后，容器內(nèi)的主要放射性核素為234U、235U及238U三種核素及其子體234Th、234mPa、234Pa，裝料三個月后，容器內(nèi)總活度從1.57×1011Bq增加到約3.0×1011Bq。

(2)裝料三個月后，母核與子核基本達到長期平衡，容器外表面輻射水平約11.9 μSv·h-1，表面1 m處最大輻射水平2.9 μSv·h-1；達到長期平衡后輻射水平主要由234mPa(約80%)、234Pa(約19%)及235U(約1%)三種核素貢獻，其他核素外照射貢獻極小可忽略。

(3)運輸容器卸料后，容器內(nèi)殘留放射性核素總活度主要由234Th與234mPa貢獻，由于子體234mPa半衰期遠小于母核234Th，兩者很快達到長期平衡，并且容器內(nèi)放射性總活度隨時間基本呈指數(shù)衰減規(guī)律，與234Th的衰變規(guī)律一致。經(jīng)過1個月后，容器內(nèi)總活度從1.43×1011Bq減少到6.06×1010Bq。

(4)運輸容器在卸料后，由于缺少固態(tài)UF6的自屏蔽作用，且衰變子體234 mPa、234Pa大量殘留，使容器外部輻射水平遠高于滿載狀態(tài)。經(jīng)過2個月后，容器表面最大輻射水平從167.5 μSv·h-1降到30.3 μSv·h-1，1 m處最大輻射水平從41.1 μSv·h-1降到7.5 μSv·h-1。輻射水平主要由234mPa(約79%)和234Pa(約21%)貢獻。卸料后3個月，表面輻射水平降到13.1 μSv·h-1，與滿載狀態(tài)時容器表面輻射水平相當。

(5)通過與容器外表面各點輻射水平的測量結果對比，證明了衰變子體主要沉積在容器下半部內(nèi)壁上，且核素活度按照容器橫截面面積在容器內(nèi)壁下半圓弧投影分布的假設合理。

鑒于天然UF6運輸活動頻繁，運輸量大，因而在殘料容器返廠運輸活動中的輻射防護不應被忽視，可通過增加殘料容器空置時間、遠距離操作和減少操作時間來有效減少工作人員遭受的照射。