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    層狀包氣帶“三氮”污染物遷移轉(zhuǎn)化原位實(shí)驗(yàn)研究

    2022-08-10 05:45:58黃金廷宋歌蒲芳王嘉瑋李宗澤張方孫芳強(qiáng)
    關(guān)鍵詞:包氣硝酸鹽氨氮

    黃金廷,宋歌,蒲芳,王嘉瑋,李宗澤,張方,孫芳強(qiáng)

    1.西安科技大學(xué)地質(zhì)與環(huán)境學(xué)院,陜西 西安 710054;2.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局西安地質(zhì)調(diào)查中心,陜西 西安 710054

    地下水是人類賴以生存的水源,水質(zhì)與人類健康密切相關(guān)(吳娟娟等,2019)。近年來(lái),隨著農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)中大量施用化肥導(dǎo)致地下水污染,水質(zhì)型缺水愈發(fā)凸顯(Gu et al,2013;Zhai et al.,2017)?!叭蔽廴疚镒鳛檗r(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中危害最為嚴(yán)重的污染物之一,其遷移轉(zhuǎn)化的行為特征受到廣泛關(guān)注(Yu et al.,2009;姜翠玲等,1997;金銘,2013;王昊,2013)。由此,開展“三氮”污染物的遷移轉(zhuǎn)化實(shí)驗(yàn)研究,對(duì)指導(dǎo)農(nóng)業(yè)確定合理施肥量、土壤-地下水污染防控等具有重要的指導(dǎo)意義(趙磊等,2009;吉恒瑩等,2016)。

    “三氮”污染物在包氣帶中遷移轉(zhuǎn)化受降水灌溉入滲、巖性結(jié)構(gòu)、地下水埋深等影響,其中,包氣帶巖性結(jié)構(gòu)是主要的影響因素(王全九等,2007)。根據(jù)土壤分層的特征,包氣帶巖性結(jié)構(gòu)可分為兩類:一類是上層滲透性較弱的細(xì)質(zhì)土,下層滲透性較強(qiáng)的粗質(zhì)土,即“上細(xì)下粗”結(jié)構(gòu);第二類是上層滲透性較強(qiáng)的粗質(zhì)土,下層為滲透性較弱的細(xì)質(zhì)土,即“上粗下細(xì)”結(jié)構(gòu)(李翔等,2013)。在“上粗下細(xì)”包氣帶巖性結(jié)構(gòu)對(duì)“三氮”運(yùn)移影響方面,李久生等(2009)對(duì)比砂土、砂壤土以及上層砂土下層砂壤土結(jié)構(gòu)中水分與“三氮”污染物運(yùn)移特征,發(fā)現(xiàn)砂土-壤土界面限制了水分的垂向運(yùn)動(dòng),在砂-壤界面下部形成了水分與硝酸鹽氮污染物的聚集區(qū)。Thomas et al.(2012)研究表明,土-礫界面是土壤反硝化作用活躍區(qū),能有效阻滯硝酸鹽氮污染物向地下水中運(yùn)移。田路遙等(2020)研究“上粗下細(xì)”包氣帶中不同黏土層厚度對(duì)硝態(tài)氮遷移的影響,發(fā)現(xiàn)下層黏土層達(dá)到一定厚度時(shí)(40 cm),對(duì)硝態(tài)氮污染物垂向遷移的阻滯作用與反硝化作用影響顯著。劉超等(2012)利用室內(nèi)沙箱實(shí)驗(yàn)?zāi)M包氣帶上粗下細(xì)結(jié)構(gòu)對(duì)“三氮”遷移轉(zhuǎn)化的影響,發(fā)現(xiàn)下層黏土對(duì)氨氮污染物具有明顯的阻滯作用。

    上述研究結(jié)果表明,“上粗下細(xì)”型包氣帶巖性結(jié)構(gòu)對(duì)氮污染物的阻滯作用顯著,對(duì)土壤-地下水污染防控中采用黏土作為防滲層具有重要指導(dǎo)意義。針對(duì)“上細(xì)下粗”型包氣帶結(jié)構(gòu)的相關(guān)研究則著眼于層狀結(jié)構(gòu)水分運(yùn)移的影響。Anderson et al.(1999)和Huang et al.(2015)的研究表明,當(dāng)粗粒介質(zhì)上覆一層細(xì)粒介質(zhì)時(shí),粗粒層可有效阻滯水分的垂向運(yùn)移。包氣帶層狀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的毛細(xì)壁壘效應(yīng)對(duì)典型溶質(zhì)遷移影響方面研究?jī)?nèi)容則相對(duì)較少。本文在野外原位實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,分析“上細(xì)下粗”包氣帶巖性結(jié)構(gòu)對(duì)“三氮”污染物遷移轉(zhuǎn)化的影響,以期為地下水“三氮”污染物防控提供科學(xué)依據(jù)。

    1 原位實(shí)驗(yàn)概述

    1.1 實(shí)驗(yàn)場(chǎng)概況

    原位實(shí)驗(yàn)在漢中市漢臺(tái)區(qū)南部沖洪積平原(107°2′E,33°3′N,海拔高度 510.0 m)開展。實(shí)驗(yàn)場(chǎng)地南鄰漢江,北依秦嶺,地勢(shì)北高南低。多年平均氣溫 14.5 ℃,極端最高氣溫 38 ℃,最低氣溫-10.1 ℃。多年平均降雨量855.3 mm,最大降雨量為1462.8 mm。

    土壤顆粒分析結(jié)果表明(圖1),實(shí)驗(yàn)場(chǎng)地包氣帶具有明顯的分層特征。0—355 cm為粉土,有效土壤粒徑(d30)為0.009 mm,平均土壤粒徑(d50)為 0.031 mm,平均砂粒、粉粒、黏粒占比分別為30.98%、50.23%、12.13%。包氣帶上部粉土層35、60、80、150、200 cm處黏粒含量較高,平均黏粒占比為 13.82%,超出平均黏粒含量 1.69%。355—410 cm為中砂,d30為0.201 mm,d50為0.591 mm,平均石粒、礫粒、砂粒、粉粒分別為22.28%、13.83%、62.85%、1.05%。410 cm至潛水面為砂卵礫石層,d30為0.499 mm,d50為17.062 mm,平均石粒、礫粒、砂粒、粉粒占比分別為32.60%、23.80%、42.90%、0.7%。地下水位埋深介于583—703.6 cm之間。

    圖1 土壤顆粒級(jí)配曲線圖Figure 1 Soil particle gradation curve

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 原位實(shí)驗(yàn)

    實(shí)驗(yàn)場(chǎng)占地面積為 30.24 m2,由氣象要素監(jiān)測(cè)區(qū)、有壓入滲試驗(yàn)區(qū)、含水率監(jiān)測(cè)區(qū)、地下水水位監(jiān)測(cè)區(qū)組成。采用 Vantage Pro2型小型氣象站(美國(guó)DAVIS公司)監(jiān)測(cè)氣象條件,監(jiān)測(cè)要素包括氣溫、濕度、露點(diǎn)、風(fēng)速、風(fēng)向、熱指數(shù)、紫外線指數(shù)、太陽(yáng)輻射、降水量和氣壓等。監(jiān)測(cè)頻率為每隔10秒掃描1次,每隔10分鐘記錄1次。有壓入滲實(shí)驗(yàn)采用雙環(huán),其中,內(nèi)環(huán)與外環(huán)規(guī)格為1.7 m×1.2 m×0.5 m和2.0 m×1.5 m×0.5 m,采用馬里奧特瓶保持環(huán)內(nèi)10 cm定水頭。入滲溶液濃度和入滲量按當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)施碳銨量和灌溉定額確定,配比的氨氮濃度為 85 mg·L-1(以N計(jì)),共80 L。在雙環(huán)南側(cè)0.3 m設(shè)置地下水取樣井,豎井內(nèi)土壤剖面10、20、35、60、80、100、150、200、250、300、350、395、505、600 cm 處安裝EC-5土壤含水率監(jiān)測(cè)儀(美國(guó)Meter公司生產(chǎn),測(cè)量范圍 0—100%VWC),含水率數(shù)據(jù)每隔 10秒掃描1次,CR3000數(shù)據(jù)采集器(美國(guó)CAMPBELL公司)每隔10分鐘記錄1次。監(jiān)測(cè)豎井南側(cè)0.3 m處設(shè)置地下水位監(jiān)測(cè)井,成井深度10.4 m(潛水面以下5 m)。使用Rugged Troll 100型自動(dòng)記錄水位儀(美國(guó)In-Situ Inc公司)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)地下水動(dòng)態(tài)。雙環(huán)南側(cè) 0.3m設(shè)置地下水取樣井,成井深度與水位監(jiān)測(cè)井相同,定期抽取地下水水樣。“三氮”土壤樣品在監(jiān)測(cè)豎井預(yù)留取樣孔內(nèi)采集,取樣深度與含水率監(jiān)測(cè)儀安裝深度相同。監(jiān)測(cè)豎井施工過(guò)程中,在 10、20、35、60、80、100、150、200、250、300、350、355、395、410、440、470、505、600 cm 處采集土壤顆粒分析樣品(每組2 kg)。

    入滲實(shí)驗(yàn)于2020年10月4日開始,共持續(xù)10 h。前6小時(shí)為溶液入滲,后4小時(shí)加入清水模擬有壓入滲。實(shí)驗(yàn)開始前(10月4日)采集土壤與地下水樣品各一組作為“三氮”背景質(zhì)量分?jǐn)?shù)。10月5—9日期間“三氮”的土壤和地下水樣品采集時(shí)間為每天1次,入滲實(shí)驗(yàn)結(jié)束5 d后每3天采集1次。實(shí)驗(yàn)期間共采集土壤樣品413組,地下水樣品37組。

    1.2.2 室內(nèi)實(shí)驗(yàn)

    為了分析包氣帶分層界面的毛細(xì)壁壘效應(yīng),采用楊-拉普拉斯方程(Laplace’s equation)確定不同粒徑毛細(xì)管內(nèi)水分運(yùn)移。方程中所需的接觸角由毛細(xì)管上升實(shí)驗(yàn)測(cè)定(楊松等,2015)。實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)為:將原位實(shí)驗(yàn)場(chǎng)采集的粉土(采樣深度355 cm)、中砂(采樣深度395 cm)與砂卵礫石(采樣深度505 cm)樣品裝入內(nèi)徑為1 cm長(zhǎng)20 cm的玻璃管內(nèi),玻璃管內(nèi)壁涂抹凡士林以消除邊壁效應(yīng)影響。玻璃管另一端用玻璃棉封住,并將土樣反復(fù)敦實(shí)至土柱高度基本不變。將純水倒入100 mL燒杯中,并將燒杯放入恒溫水浴鍋保持溫度恒定(24 ℃)。將裝有土樣的玻璃管豎直放入水中,當(dāng)液面到達(dá)埋深(l)時(shí)開始計(jì)時(shí),并記錄一段時(shí)間(t)內(nèi)液體上升的高度(h)。接觸角(θ)按下式計(jì)算:

    式中:

    R——土壤有效粒徑(d30);

    σ——液體的表面張力;

    η——液體的粘度;

    θ——濕潤(rùn)接觸角;

    h——液體上升高度;

    l——埋深。

    土壤“三氮”污染物濃度檢測(cè)采用《土壤氨氮、硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮的測(cè)定 氯化鉀溶液提取-分光光度法》(HJ 634—2012)法。樣品采集完畢后于4 ℃冷藏3日內(nèi)檢測(cè)完畢。地下水“三氮”濃度檢測(cè)依照《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法》(GB/T 5750—2006),樣品采集后密封保存并3日內(nèi)檢測(cè)完畢。

    采用Peclet數(shù)(Peclet number,NPE)判別污染物運(yùn)移過(guò)程中對(duì)流或彌散占優(yōu)(式2)。

    式中:

    V——線性地下水流速;

    dm——平均粒徑;

    Dd——擴(kuò)散系數(shù);其中NH4+的分子擴(kuò)散系數(shù)取1.52 cm2·d-1,NO3-的分子擴(kuò)散系數(shù)取 1.64 cm2·d-1(王文焰等,1998)。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    2.1 土壤含水率變化規(guī)律分析

    受包氣帶巖性結(jié)構(gòu)影響,原位實(shí)驗(yàn)測(cè)得粉土層含水率(平均含水率0.23 cm3·cm-3)普遍大于中砂層(平均含水率0.01 cm3·cm-3)與砂卵礫石層(平均含水率0.10 cm3·cm-3)。在粉土層靠近粉-砂交界面(355 cm)處出現(xiàn)明顯的含水率突變,平均含水率降至0.02 cm3·cm-3。整個(gè)剖面各層含水率最高值均出現(xiàn)在10月4日與10月5日(圖2)。

    圖2 含水率分布變化圖Figure 2 Distribution of soil water contents

    包氣帶上部粉土層中10、100、200 cm處含水率較高。包氣帶中部 300 cm處含水率也出現(xiàn)了明顯的界線(圖2)。顆粒分析結(jié)果表明,包氣帶粉土層中20—80 cm處土壤中黏粒含量較高,為15%—16%,與150—300 cm處相同。80—150 cm處黏粒占比相對(duì)較低,為11%—12%??梢?jiàn),相同巖性中,土壤中黏粒占比差異對(duì)土壤含水率影響較大。300—350 cm處為包氣帶粉土層與中砂層分界線,巖性結(jié)構(gòu)的突變使得水分在上層粉土中優(yōu)先儲(chǔ)存,而下層的砂層起到了一定的阻水作用,即毛細(xì)壁壘效應(yīng)。這種現(xiàn)象不僅出現(xiàn)在“上細(xì)下粗”型層狀包氣帶巖性結(jié)構(gòu)中,在前人對(duì)“上粗下細(xì)”型巖性結(jié)構(gòu)研究中也出現(xiàn)過(guò)類似現(xiàn)象(王文焰等,1998)。這種現(xiàn)象可用楊-拉普拉斯方程進(jìn)行解釋:

    式中:

    R1——毛管彎液面的第一曲率半徑;

    R2——毛管彎液面的第二曲率半徑;

    P0——水平面的表面壓力;

    α——液體的表面張力。

    曲率半徑由下式計(jì)算(姚海林,2005),計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 包氣帶各層土壤液面曲率半徑Table 1 Curvature radius of liquid surface

    式中:

    R——曲率半徑;

    r——毛細(xì)管半徑;

    θ——固體界面與氣液界面之間的夾角(接觸角);凸液面表面張力大于平液面時(shí),α前取正號(hào);凹液面表面張力小于平液面表面張力時(shí),α前取負(fù)號(hào)。

    在“上細(xì)下粗”的結(jié)構(gòu)中,下部的砂層具有良好的阻水性,下滲水流滯留于砂層以上的土體中,入滲過(guò)程是一入滲速率較小的穩(wěn)滲階段(程?hào)|會(huì)等,2016)。包氣帶上部粉土的曲率半徑(0.032 mm)小于下部中砂(17.75 mm)。此時(shí)上部細(xì)粒介質(zhì)中彎液面具有方向向上的表面張力,大于下部粗粒介質(zhì)彎液面所具有的向下的表面張力,這阻滯了水分的垂向運(yùn)移,造成了包氣帶層狀界面 350 cm處出現(xiàn)水分堆積。實(shí)驗(yàn)期間地下水位在580—704 cm之間波動(dòng),砂卵礫石層受地下水水位波動(dòng)影響,含水率較中砂層略高。

    2.2 “三氮”污染物變化規(guī)律分析

    原位實(shí)驗(yàn)場(chǎng)氨氮污染物平均背景質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.06 mg·kg-1,亞硝酸鹽氮背景質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 2.16 mg·kg-1,硝酸鹽氮背景質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 10.51 mg·kg-1。將檢測(cè)所得各層“三氮”污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)減去相應(yīng)背景質(zhì)量分?jǐn)?shù)后插值得到土壤剖面不同深度“三氮”污染物濃度隨時(shí)間變化圖(圖3)。由圖3可知,氨氮污染物主要聚集在包氣帶上部粉土層中,濃度由地表向下逐漸降低(平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.66 mg·kg-1)。入滲實(shí)驗(yàn)結(jié)束后2 d出現(xiàn)明顯層狀聚集,包氣帶上部粉土層300 cm處氨氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.98 mg·kg-1,超出平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.26 mg·kg-1。包氣帶中部砂層氨氮平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.86 mg·kg-1,超出平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)度0.13 mg·kg-1。包氣帶下部砂卵礫石層氨氮平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.79 mg·kg-1,超出平均質(zhì)量分?jǐn)?shù) 0.06 mg·kg-1。Peclet數(shù)計(jì)算結(jié)果表明,亞硝酸鹽氮在入滲實(shí)驗(yàn)結(jié)束后1 d出現(xiàn)層狀聚集現(xiàn)象,入滲實(shí)驗(yàn)2 d后達(dá)到濃度峰值。包氣帶上部粉土層質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高值為2.45 mg·kg-1(300 cm),平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.55 mg·kg-1。中部中砂層亞硝酸鹽氮最高濃度為 2.25 mg·kg-1(395 cm),超出平均質(zhì)量分?jǐn)?shù) 0.7 mg·kg-1。包氣帶下部砂卵礫石層最高質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 2.289 mg·kg-1(505 cm),超出平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.739 mg·kg-1。亞硝酸鹽氮作為硝化反應(yīng)中間產(chǎn)物,約在入滲實(shí)驗(yàn)結(jié)束后20 d降至檢出限(0.02 mg·kg-1)以下。硝酸鹽氮污染主要聚集在包氣帶上部粉土層,近地表處質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高,最高質(zhì)量分?jǐn)?shù)為60.27 mg·kg-1(10 cm),超出平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)33.58 mg·kg-1。包氣帶中部砂層與下部砂卵礫石層質(zhì)量分?jǐn)?shù)相差較小,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為 16.71 mg·kg-1與 16.52 mg·kg-1。

    圖3 “三氮”污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布等值線圖Figure 3 Contour map of “three nitrogen” pollutant mass fraction

    原位實(shí)驗(yàn)過(guò)程中氨氮與硝酸鹽氮污染物以對(duì)流遷移為主(表2)。土壤平均粒徑越大,Peclet數(shù)越大,對(duì)流速率越大。入滲實(shí)驗(yàn)前期包氣帶粉土層土壤黏粒含量占比變大導(dǎo)致10、100、200、300 cm處均出現(xiàn)了含水率升高,但氨氮污染物僅在粉土-中砂交界處(355 cm)出現(xiàn)聚集。可見(jiàn),粉土層中土壤黏粒含量變化對(duì)氨氮污染物垂向入滲阻礙作用較弱,包氣帶巖性結(jié)構(gòu)由細(xì)變粗造成的毛細(xì)壁壘效應(yīng)是阻滯氨氮污染物由粉土層向下遷移的主要原因。入滲實(shí)驗(yàn)結(jié)束后25 d,300 cm處氨氮污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)下降。這是由于持續(xù)降水使得粉土層土壤含水率不斷上升,毛細(xì)壁壘的阻滯作用在粉土與中砂層中形成了較大的壓力梯度,形成了毛細(xì)穿透。包氣帶表層土壤中氨氮污染物逐漸反應(yīng)生成亞硝酸鹽氮與硝酸鹽氮使得氨氮污染物濃度降低。上層氨氮污染物隨入滲水流向下層遷移,造成 150 cm處氨氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)升高。包氣帶中下部的砂層與砂卵礫石層均未出現(xiàn)明顯的氨氮污染物聚集現(xiàn)象,氨氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)相差不大,即滲透性能較好的土壤類型對(duì)以對(duì)流遷移方式為主的氨氮污染物阻滯作用較弱。

    表2 各土壤層的Peclet數(shù)計(jì)算值Table 2 Peclet number at different soil layer

    3 討論

    “三氮”污染物在包氣帶中的運(yùn)移包括對(duì)流和彌散過(guò)程。氨氮污染物中的NH4+易溶于水而隨入滲水流遷移,但由于一般土壤膠體均帶有負(fù)電荷,能夠吸附NH4+,從而延緩和阻滯NH4+的進(jìn)一步遷移和轉(zhuǎn)化。NO3-離子則受到排斥作用,易隨土壤水流失,進(jìn)入到地下水中。因此,在研究過(guò)程中土壤對(duì)硝酸鹽氮與亞硝酸鹽氮污染物的吸附可以忽略(馮紹元等,1996;陸垂裕等,2004;唐蓮,2009)。

    亞硝酸鹽氮與硝酸鹽氮在包氣帶中的存在形態(tài)與含氧條件密不可分(張娟,2011)。亞硝酸鹽氮污染物主要聚集在包氣帶中部200—400 cm處,聚集處質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于2.25—2.45 mg·kg-1之間。亞硝酸鹽氮濃度主要受到硝化反應(yīng)的制約,包氣帶上層中硝化反應(yīng)進(jìn)行得較為徹底,使得亞硝酸鹽氮進(jìn)一步被氧化生成硝酸鹽氮。包氣帶中部中砂層中含水率較低有利于硝化反應(yīng)的進(jìn)行,因此在實(shí)驗(yàn)前期出現(xiàn)了濃度峰值。亞硝酸鹽氮作為硝化反應(yīng)中間產(chǎn)物,質(zhì)量分?jǐn)?shù)下降速度較快,因此未觀察到包氣帶中部亞硝酸鹽氮隨入滲水流向下遷移。

    硝酸鹽氮污染物是由氨氮污染物硝化反應(yīng)產(chǎn)物,其在包氣帶中的遷移轉(zhuǎn)化作用易受到巖性結(jié)構(gòu)影響(Angelopoulos et al.,2009)。本次原位實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,硝酸鹽氮污染物主要聚集在包氣帶150 cm以上,且近地表處濃度較高。這主要是由于包氣帶上部硝化作用較強(qiáng),氨氮污染物經(jīng)硝化反應(yīng)生成硝酸鹽氮污染物。同時(shí),包氣帶上部粉土層有效阻滯了包氣帶中的氧分交換(Yong et al.,2015;Liu et al.,2017;董悅安等,1999;楊維等,2008),造成包氣帶中部300—400 cm處硝化反應(yīng)強(qiáng)度弱,生成硝酸鹽氮污染物含量少。地下水硝酸鹽氮濃度檢測(cè)結(jié)果顯示,硝酸鹽氮污染物濃度呈上升趨勢(shì)。其中,入滲實(shí)驗(yàn)結(jié)束25 d前硝酸鹽氮濃度呈現(xiàn)小幅度波動(dòng),平均硝酸鹽氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15.84 mg·kg-1,最大硝酸鹽氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)為18.64。包氣帶粉-砂交界面上部硝酸鹽氮平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26.69 mg·kg-1,去除率為40.65%??梢?jiàn),“上細(xì)下粗”型層狀包氣帶結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的毛細(xì)壁壘對(duì)硝酸鹽氮污染物具有一定阻控作用。

    實(shí)驗(yàn)前期包氣帶粉-砂交界處氨氮污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.76 mg·kg-1,地下水中氨氮污染質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.02 mg·kg-1,去除率為97.37%??梢?jiàn)流入地下水中的氨氮污染物濃度較低,“上細(xì)下粗”型層狀包氣帶結(jié)構(gòu)在實(shí)驗(yàn)前期能有效阻滯氨氮污染物的垂向遷移(圖4)。入滲實(shí)驗(yàn)結(jié)束25 d后,包氣帶粉-砂交界面處毛細(xì)壁壘效應(yīng)被打破,上層堆積氨氮污染物垂向入滲造成地下水中氨氮污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)出現(xiàn)大幅上升。

    圖4 地下水“三氮”污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化趨勢(shì)圖Figure 4 Change of the groundwater “three nitrogen” pollutant mass fraction

    農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中常用氮肥施入土壤后主要以NH4+形式吸附在包氣帶中(Lars,1987)。國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究表明,進(jìn)入包氣帶中的氨氮污染物首先被大量吸附于包氣帶上部土層,后經(jīng)硝化反應(yīng)生成硝酸鹽氮,造成流入地下水中的氨氮污染物濃度較低。然而,不同性質(zhì)的土壤對(duì)氨氮污染物吸附作用有著不同程度的影響(董悅安等,1999;同延安等,2005;劉超等,2012)。因此,以往研究結(jié)果更多著重于層狀包氣帶中入滲性能較弱土層對(duì)氨氮污染物的阻滯與吸附作用,忽略了層狀包氣帶結(jié)構(gòu)對(duì)污染物遷移轉(zhuǎn)化的控制。本研究結(jié)果表明,包氣帶各層均由滲透性能較強(qiáng)土壤構(gòu)成的情況下,由包氣帶“上細(xì)下粗”結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的毛細(xì)壁壘在實(shí)驗(yàn)前期能有效阻滯氨氮污染物的垂向運(yùn)移。同時(shí),毛細(xì)壁壘對(duì)更易隨水流入滲的硝酸鹽氮污染物也具有一定的阻滯作用。

    4 結(jié)論

    (1)“三氮”污染物在層狀非均質(zhì)包氣帶中垂向分布具有明顯的層狀分布特點(diǎn)。其中氨氮污染物主要聚集在包氣帶粉土層中(0—355 cm),平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.66 mg·kg-1。亞硝酸鹽氮污染物主要聚集在包氣帶中部粉土層與中砂層中(250—400 cm),平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 1.55 mg·kg-1。硝酸鹽氮污染物受到硝化反應(yīng)制約,主要產(chǎn)生在包氣帶上部粉土層近地表處(0—35 cm),平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 26.69 mg·kg-1。

    (2)“上細(xì)下粗”型結(jié)構(gòu)所形成的毛細(xì)壁壘效應(yīng)對(duì)氨氮以及硝酸鹽氮污染物都具有阻控作用,氨氮、硝酸鹽氮污染物分別減少97.37%與40.65%。

    (3)層狀包氣帶結(jié)構(gòu)對(duì)硝化作用的影響是造成亞硝酸鹽氮與硝酸鹽氮污染物出現(xiàn)聚集的主要原因。

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