1961—2020年鄭州主城區(qū)大氣自凈能力變化特征分析

劉美 姬興杰 田力 丁亞磊 左璇

(1.鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院，河南 鄭州 450001； 2.河南省氣象科學(xué)研究所，河南 鄭州 450000； 3.河南省氣象臺，河南 鄭州 450003； 4.鄭州大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院，河南 鄭州 450001； 5.河南省氣候中心，河南 鄭州 450003)

引言

隨著中國城市化和工業(yè)化的快速發(fā)展，人們的生活水平得到了顯著的改善。同時，社會發(fā)展進(jìn)程的加快帶來了各種大氣環(huán)境問題。以燃煤為主的能源使用，汽車保有量的日益增多以及工業(yè)污染排放量的增加，不僅造成了嚴(yán)重的城市熱島效應(yīng)，還帶來了酸雨、光化學(xué)煙霧、PM2.5等嚴(yán)重的城市環(huán)境污染問題[1-3]。

為科學(xué)有效地解決大氣污染問題，國內(nèi)對大氣自凈能力的時空變化特征分析和大氣環(huán)境承載力評估進(jìn)行了大量的相關(guān)研究。大氣環(huán)境承載力是指在某一時期，某一區(qū)域，在某種狀態(tài)下環(huán)境對人類活動所排放大氣污染物的最大可能負(fù)荷的支撐閾值[4]。大氣環(huán)境容量是指一個區(qū)域在某種環(huán)境目標(biāo)(如空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)或酸沉降臨界負(fù)荷)約束下的大氣污染物允許的最大排放量[5]。在研究中，大多以大氣環(huán)境容量作為大氣環(huán)境承載力評估的定量化指標(biāo)進(jìn)行研究。目前使用較多的大氣環(huán)境容量的核算方法有A值法[6]、A-P值法[7]或箱模型法、模擬法和線性規(guī)劃法[8]等。國內(nèi)外已有一大批學(xué)者對重污染天氣過程、大氣自凈能力、空氣污染與氣象條件的關(guān)系進(jìn)行了大量的研究。Moreira 等[9]和Sharan 等[10]研究發(fā)現(xiàn),低風(fēng)速和弱湍流使污染物極易在排放源附近累積，從而導(dǎo)致較高的污染風(fēng)險。Arthur等[11]對紐約市高濃度PM2.5天氣進(jìn)行了分析，指出紐約在高溫、高濕且風(fēng)速較小的西南風(fēng)環(huán)境下經(jīng)常出現(xiàn)高濃度PM2.5。白雪等[11]、毛卓成等[13]、嚴(yán)曉瑜等[14]分別對錦州市和上海市和銀川市空氣質(zhì)量變化與氣象條件的關(guān)系進(jìn)行了探討，發(fā)現(xiàn)風(fēng)速和降水是空氣質(zhì)量的主要影響因素。Han等[15]基于區(qū)域氣候模型RegCM4研究表明，混合層高度、風(fēng)速和降水對中國長三角和珠三角地區(qū)的大氣環(huán)境承載力有重要影響。王振等[16]分析了常州市PM2.5以及氣象因素的變化特征，并統(tǒng)計分析了氣象因素對PM2.5濃度的影響表明，降水和風(fēng)速與PM2.5濃度呈負(fù)相關(guān)，降水量越多，風(fēng)速越大，PM2.5濃度越低。熊險平等[17]、郁珍艷等[18]、唐穎瀟等[19]、張?zhí)煊畹萚20]、朱紅蕊等[21]對各地區(qū)大氣自凈能力及其影響因素用不同方法進(jìn)行了分析，并探討了空氣質(zhì)量與大氣自凈能力的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)大氣自凈能力較強(qiáng)時，空氣質(zhì)量趨好。

大量研究對鄭州的大氣污染進(jìn)行了研究。楊旭等[22]分析了鄭州市大氣污染特征與氣象要素之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)大氣污染程度與風(fēng)速整體呈負(fù)相關(guān)，最大混合層厚度和穩(wěn)定能量是表征鄭州市大氣污染氣象條件(特別是冬季)的重要參數(shù)。韓艷等[23]利用SPSS相關(guān)分析和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，分析鄭州市供暖期間PM2.5、PM10的超標(biāo)情況、日變化特征，探究氣象要素對PM2.5和PM10的影響表明，2014—2016年供暖期鄭州市PM2.5、PM10與日均氣溫相關(guān)性不顯著，與日均風(fēng)速呈顯著負(fù)相關(guān)，與日均相對濕度呈顯著正相關(guān)。郭蒙蒙等[24]分析了鄭州市大氣污染特征及氣象條件對空氣質(zhì)量的影響表明，低風(fēng)速、高濕度和降水少是造成大氣污染嚴(yán)重的重要?dú)庀笠蛩?。王維思等[25]對鄭州冬、春季重度污染期間氣象影響因素進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)整體溫度偏低(3.2 ℃)、相對濕度較高(67%)、風(fēng)速較弱(1.3 m·s-1)時有利于顆粒物二次生成，不利于污染物擴(kuò)散。目前針對鄭州市大氣的研究主要集中在大氣污染物的相關(guān)研究，鄭州市屬北溫帶大陸性季風(fēng)氣候，降雨少，風(fēng)速小，尤其秋冬季節(jié)易出現(xiàn)靜風(fēng)和逆溫現(xiàn)象，不利于污染物的遷移、擴(kuò)散。然而對鄭州市大氣自凈能力的研究較少，因此本文對鄭州市大氣自凈能力及其影響因素進(jìn)行研究，以鄭州市主城區(qū)為研究對象，分析1961—2019年以來鄭州市主城區(qū)大氣自凈能力的變化趨勢以及混合層厚度、風(fēng)速和降水對大氣自凈能力的影響，再結(jié)合2014—2018年的環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)，深入探討大氣自凈能力與PM2.5的聯(lián)系，為鄭州市主城區(qū)大氣污染綜合治理和空氣污染防治提供參考。

1 資料與方法

1.1 資料來源

選用的鄭州氣象觀測站1961—2020年每天14:00(北京時，下同)風(fēng)速、總云量、低云量和逐日降水量，資料來自于河南省氣象局，資料序列完整，已對數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性進(jìn)行質(zhì)量控制，可信度較高。鄭州站位于113°39′ E、34°43′ N，海拔高度為110.4 m。

2014—2018年鄭州市主城區(qū)NO2、SO2、PM2.5和AQI數(shù)據(jù)，選用崗李水庫、供水公司、河醫(yī)大、經(jīng)開區(qū)管委、市監(jiān)測站、四十七中、煙廠、銀行學(xué)校及鄭紡機(jī)9個國控點的日值數(shù)據(jù)，進(jìn)行平均值計算得出。鄭州氣象站和9個鄭州環(huán)境監(jiān)測站均在城區(qū)(圖1)，下墊面環(huán)境區(qū)別不大。

圖1 鄭州市氣象站點和環(huán)境監(jiān)測站點分布示意

按照中國氣象局的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，風(fēng)速≤2.0 m·s-1為小風(fēng)，0.3—3.3 m·s-1為軟輕風(fēng)[26]，除小風(fēng)和軟輕風(fēng)，本文還選用風(fēng)速≥2.5 m·s-1和≥5.5 m·s-1與其進(jìn)行對比分析。24 h降雨量≥0.1 mm的日數(shù)為降水日數(shù)，≥10.0 mm的日數(shù)為中雨及以上日數(shù)[27]，同時將降雨量≥5 mm日數(shù)定義為有效降雨日數(shù)。本文中30 a氣候均值是指1981—2010年30 a平均值。

1.2 大氣自凈能力指數(shù)計算方法

應(yīng)用朱蓉等[28]的研究方法，既不考慮干沉降作用，也不考慮大氣湍流擴(kuò)散，在Cs為PM2.5達(dá)標(biāo)濃度0.075 mg.m-3的約束條件下，大氣自凈能力指數(shù)為

(1)

式(1)中，ASI為大氣自凈能力指數(shù)，單位為t·(d·km2)-1；Wr為雨洗常數(shù)6×105；R為降水率，單位為mm·d-1；S為底面積；Cs為典型污染物的空氣質(zhì)量控制濃度，24 h的PM2.5二級標(biāo)準(zhǔn)值[29]為0.075 mg·m-3；VE為大氣通風(fēng)量，即

(2)

式(2)中，u(z)為大氣邊界層內(nèi)風(fēng)速，隨著離地面高度的變化而變化，單位為m·s-1；H為混合層高度，單位為m，根據(jù)《制定地方大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)的技術(shù)方法》(GB/T 13201—91),由于氣象站在夜間的云量觀測資料有限，因此只用每天14:00的云量和地面風(fēng)速計算太陽高度角，再查算出Pasquill大氣穩(wěn)定度等級，最終可計算出混合層高度，時間分辨率為1 d。

大氣自凈能力是指大氣通風(fēng)稀釋及濕清除過程對大氣污染物的清除能力。指數(shù)越大，大氣清除污染物的能力越強(qiáng)；反之，大氣清除污染物能力越弱。

2 結(jié)果分析

2.1 大氣自凈能力時間變化特征

2.1.1 季節(jié)和月變化

由圖2可知，從季節(jié)均值來看，春季大氣自凈能力指數(shù)最高，為5.2 t·(d·km2)-1，秋季最低，為3.88 t·(d·km2)-1。從月份均值來看，大氣自凈能力指數(shù)以4月最高，為5.33 t·(d·km2)-1，10月最低，為3.8 t·(d·km2)-1，總體上來說，3—7月大氣自凈能力指數(shù)相對較高，8月至次年2月相對較低，說明鄭州主城區(qū)在秋冬季大氣自凈能力較差，大氣污染物清除能力差。

圖2 1981—2010年(30 a氣候均值)鄭州市主城區(qū)大氣自凈能力指數(shù)季節(jié)(a)和月份(b)變化

2.1.2 年際變化

從圖3a可知，鄭州市年均大氣自凈能力指數(shù)1961—2020年整體呈持續(xù)減小趨勢；其年均大氣自凈能力指數(shù)1969年最強(qiáng)，為6.85 t·(d·km2)-1，2020年最小，為3.06 t·(d·km2)-1。從線性變化趨勢來看，年均大氣自凈能力指數(shù)在1961—2020年表現(xiàn)為顯著減小(通過了0.01的顯著性檢驗)；從多年均值變化來看，30 a氣候均值為4.42 t·(d·km2)-1較近10 a氣候平均值(2011—2020年)高1.04 t·(d·km2)-1。由圖3b可知，大氣自凈能力指數(shù)逐年代變化為顯著減小趨勢，其中20世紀(jì)60年代均值為歷年代最高，距平百分率為27.88%；21世紀(jì)10年代均值為最低，距平百分率為-27.62%。

圖3 1961—2020年鄭州市主城區(qū)大氣自凈能力指數(shù)逐年(a)和逐年代(b)變化

2.1.3 季節(jié)變化

由圖4可知，鄭州主城區(qū)春季和冬季大氣自凈能力指數(shù)的變化與年變化(圖3a)基本一致，整體呈持續(xù)減小趨勢，夏季和秋季有所不同，階段性變化明顯。如圖4b所示，夏季大氣自凈能力變化，20世紀(jì)60年代初至70年代初；20世紀(jì)80年代末至21世紀(jì)初均為增強(qiáng)趨勢，20世紀(jì)60年代初至80年代末，和21世紀(jì)初至21世紀(jì)10年代末均為減弱趨勢。如圖4c所示，秋季大氣自凈能力變化，20世紀(jì)70年代初之前表現(xiàn)為增強(qiáng)趨勢，之后表現(xiàn)為減弱趨勢。從線性變化趨勢來看，1961—2020年，春季和冬季大氣自凈能力表現(xiàn)為線性顯著減小(均通過了0.01的顯著性檢驗)；從階段性變化的線性趨勢來看，1970—1990年和2005—2015年夏季大氣自凈能力均表現(xiàn)為顯著減弱(均通過了0.01的顯著性檢驗)；1970—2020年秋季大氣自凈能力與同期年均大氣自凈能力變化基本一致(通過了0.01的顯著性檢驗)。

圖4 1961—2020年鄭州主城區(qū)春季(a)、夏季(b)、秋季(c)和冬季(d)年均大氣自凈能力指數(shù)變化

由圖5可知，20世紀(jì)60年代后，春、秋和冬季大氣自凈能力持續(xù)減弱，21世紀(jì)10年代為歷年代最低。夏季有所不同，20世紀(jì)60年代略高于70年代,年均值為歷年代最高，其距平百分率為13.52%，然后開始減弱，21世紀(jì)00年代略高于90年代，21世紀(jì)10年代年均值為歷年代最低，其距平百分率為-16.62%。

圖5 1961—2020年鄭州主城區(qū)春季、夏季、秋季和冬季大氣自凈能力指數(shù)逐年代距平變化

2.2 影響因子分析

2.2.1 混合層厚度

污染氣象學(xué)定義混合層為大氣邊界層中湍流特征不連續(xù)界面以下湍流較充分發(fā)展的大氣層。日間大氣混合層可以近似為白天大氣邊界層，其高度就是大氣邊界層的高度。

從圖6可以看出,1961—2020年鄭州主城區(qū)混合層厚度階段性變化明顯，20世紀(jì)60年代初到80年代初及21世紀(jì)00年代中期之后均表現(xiàn)為下降趨勢，20世紀(jì)80年代初至21世紀(jì)00年代中期表現(xiàn)為上升趨勢，其中混合層厚度在1999年達(dá)到最高,為1039.52 m，在2020年達(dá)到歷年最低,為870.17 m。1961—1980年混合層厚度的減少對同時期大氣自凈能力的下降有一定的影響，即大氣更加穩(wěn)定，大氣自凈能力減弱。1961—1980年混合層厚度與大氣自凈能力指數(shù)的相關(guān)系數(shù)為0.812(通過了0.01的顯著性檢驗)。

圖6 1961—2020年鄭州主城區(qū)混合層厚度變化

2.2.2 風(fēng)速

1961—2020年鄭州主城區(qū)日平均風(fēng)速≥2.5 m·s-1的日數(shù)(圖7b)與大氣自凈能力(圖3a)的變化趨勢基本一致，均呈顯著性下降趨勢，相關(guān)系數(shù)為0.97，通過0.01顯著性檢驗；但小風(fēng)日數(shù)(圖7a)與兩者的變化趨勢相反，相關(guān)系數(shù)分別為-0.97和-0.94。由圖7c可知，1961—2000年日平均風(fēng)速≥5.5 m·s-1的日數(shù)呈顯著的下降趨勢，通過0.01顯著性檢驗，2000年后日平均風(fēng)速≥5.5 m·s-1的日數(shù)較少，少數(shù)年份甚至沒有。軟輕風(fēng)日數(shù)(圖7d)與小風(fēng)日數(shù)(圖7a)變化趨勢相似，相關(guān)系數(shù)為0.93。若小風(fēng)和軟輕風(fēng)日數(shù)增多，日平均風(fēng)速≥2.5 m·s-1的日數(shù)將減少，大氣自凈能力將減弱；反之，小風(fēng)和軟輕風(fēng)日數(shù)減少，日平均風(fēng)速≥2.5 m·s-1的日數(shù)將增多，大氣自凈能力將增強(qiáng)。

圖7 1961—2020年鄭州主城區(qū)小風(fēng)日數(shù)(a)、日平均風(fēng)速≥2.5 m·s-1(b)和≥5.5 m·s-1(c)的日數(shù)及軟輕風(fēng)日數(shù)(d)變化

2.2.3 降水

1961—2020年氣候均值鄭州市雨日為79.9 d，小雨(0.1—9.9 mm)和中雨以上降水日數(shù)(≥10 mm)分別為61.7 d和18.2 d(圖8)，小雨和中雨以上降水日數(shù)分別占全年的77.2%和22.8%。1961—2020年鄭州市年降水日數(shù)與年均大氣自凈能力指數(shù)顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.25，通過了0.05顯著性檢驗。

圖8 1961—2020年鄭州市主城區(qū)降水日數(shù)(a)、有效降水日數(shù)(b)和中雨以上日數(shù)(c)逐年變化

由圖8可知，降水日數(shù)從20世紀(jì)60年代初期開始持續(xù)緩慢的下降過程，到了21世紀(jì)10年代中期降水日數(shù)轉(zhuǎn)為增加的趨勢，其中1964年降水日數(shù)達(dá)到最高為129 d，2013年降水日數(shù)最低為56 d。從中雨以上日數(shù)來看，年際變化不明顯，其變化趨勢與有效降水日數(shù)變化趨勢相似，其中2013年以后與同期大氣自凈能力均有增加的趨勢。表明2013年以后降水日數(shù)增多，尤其是偏強(qiáng)降水日數(shù)(中雨以上日數(shù))的增多對同期大氣自凈能力的增加有一定的影響。

2.3 2014—2018 年大氣自凈能力與PM2.5的關(guān)系

由表1可知，鄭州市空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)在2014—2018年先降低再增加，其中2018年優(yōu)良天數(shù)最多，為202 d，2015年優(yōu)良天數(shù)最少，為135 d。主要污染物PM2.5年均濃度變化趨勢為從2014年的88.1 μg·m-3增加至2015年的95.9 μg·m-3，再下降至2018年的62.9μg·m-3，與優(yōu)良天數(shù)變化趨勢相同，2015—2018年鄭州主城區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量明顯改善。2014—2018年鄭州主城區(qū)月均大氣自凈能力指數(shù)與PM2.5月濃度變化見圖9，由圖9a可知，PM2.5月均濃度的峰值均出現(xiàn)在冬季，谷值均出現(xiàn)在夏季，大氣自凈能力與之相反。由圖9b可知，鄭州主城區(qū)逐月大氣自凈能力指數(shù)與PM2.5月均濃度在2014年1月至2018年12月呈顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.60，通過了0.01的顯著性檢驗。說明大氣自凈能力越強(qiáng)，PM2.5濃度越低，空氣質(zhì)量越好；大氣自凈能力越弱，PM2.5濃度越高，空氣質(zhì)量越差。

圖9 2014—2018年鄭州主城區(qū)月均大氣自凈能力指數(shù)與PM2.5月濃度變化(a)及相關(guān)關(guān)系(b)

表1 2014—2018年鄭州市年均大氣自凈能力與PM2.5濃度、空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)

除了PM2.5外，2015年后鄭州市主城區(qū)其他大氣污染物濃度均有顯著降低，統(tǒng)計表明:2018年鄭州市主城區(qū)大氣中SO2濃度較2015年下降56.8%；NOx濃度較2015年下降18.2%，說明2015—2018年鄭州市空氣質(zhì)量顯著提升。

3 結(jié)論

(1)1961—2020年鄭州主城區(qū)大氣自凈能力指數(shù)排序為春季最高、夏季次之、冬季第三、秋季最低，其中大氣自凈能力指數(shù)在3—7月相對較高，8月至次年2月相對較低，說明鄭州主城區(qū)在秋冬季大氣自凈能力較弱，大氣污染物不易擴(kuò)散。

(2)鄭州主城區(qū)年均大氣自凈能力整體呈持續(xù)減弱的趨勢。春季和冬季大氣自凈能力變化與年變化趨勢相同，20世紀(jì)70年代以前，秋季大氣自凈能力變化與年變化趨勢相反，而夏季大氣自凈能力階段性變化顯著且與年變化有明顯差異。

(3)分析混合層厚度、風(fēng)速和降水對鄭州主城區(qū)大氣自凈能力的影響表明，混合層厚度與大氣自凈能力在1961—1980年相關(guān)性較高，通過了0.01顯著性檢驗；小風(fēng)日數(shù)及軟輕風(fēng)日數(shù)與大氣自凈能力變化趨勢相反，呈增加趨勢。日平均風(fēng)速≥2.5 m·s-1的日數(shù)與大氣自凈能力變化趨勢相同，呈減少趨勢，即小風(fēng)日數(shù)及軟輕風(fēng)日數(shù)增多。日平均風(fēng)速≥2.5 m·s-1的日數(shù)減少，大氣水平擴(kuò)散能力減弱，大氣自凈能力減弱；降水日數(shù)整體呈持續(xù)緩慢下降趨勢，對大氣自凈能力的持續(xù)降低有一定程度的影響，2015年后降水日數(shù)略微增加，同時期大氣自凈能力的增強(qiáng)一定程度受到中雨及以上日數(shù)增加的影響。

(4)鄭州市主城區(qū) 2014—2018年大氣自凈能力指數(shù)與PM2.5月濃度呈顯著負(fù)相關(guān)。說明大氣自凈能力指數(shù)高時，對應(yīng)地PM2.5濃度低，空氣質(zhì)量趨好，反之亦然。2015年后鄭州市主城區(qū)大氣污染物濃度明顯下降，說明2015—2018年鄭州市大氣污染治理成效顯著。