光學反饋線性腔衰蕩光譜技術不確定性*

王興平 趙剛 焦康 陳兵 闞瑞峰 劉建國? 馬維光

1) (中國科學技術大學精密機械與精密儀器系,合肥 230026)

2) (山西大學,量子光學與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)

3) (中國科學院合肥物質科學研究院,安徽光學精密機械研究所,合肥 230026)

4) (山西大學,極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030006)

腔衰蕩光譜技術是一種高靈敏的腔增強分子吸收光譜測量技術,由于激光頻率噪聲大,導致激光到腔耦合效率低,嚴重限制了其對痕量氣體的探測靈敏度.光學反饋可以有效壓窄半導體激光器的線寬,提高激光到外部諧振腔的耦合效率.本文基于精細度為7800 的Fabry-Pérot 腔,發(fā)展了光學反饋線性腔衰蕩光譜技術.首先從光場相位的角度給出了線性腔光學反饋的原理,然后分析了影響測量不確定性的因素,包括光學反饋率、衰蕩信號觸發(fā)閾值、探測器相對透射匯聚光斑位置等.實驗結果表明,通過設置低反饋率(3%自由光譜區(qū)間)、高衰蕩信號觸發(fā)閾值(90%腔模幅度)以及將光斑聚焦到探測器有效面中心等措施,結合光學反饋效應,可將空腔衰蕩時間的相對不確定度提升至0.026%,遠優(yōu)于傳統(tǒng)腔衰蕩技術獲得的典型值.系統(tǒng)在積分時間為180 s 時,獲得探測靈敏度為1.3×10–10 cm–1,對應甲烷的最小可探測吸收體積濃度為0.35×10–9,從而滿足了碳監(jiān)測的要求.

1 引言

腔衰蕩光譜技術(cavity ringdown spectroscopy,CRDS)是一種新型的氣體檢測技術,具有高靈敏、免標定、實時在線等優(yōu)勢[1?3].自1985 年由Crawford[4]提出“腔衰蕩”一詞以來,這項技術已被廣泛應用于鏡面反射率測量[5,6]、大氣痕量氣體濃度測量[7?9]、分子精密光譜測量[10?12]等領域.

光學腔是CRDS 的核心器件,激光耦合進入光學腔后會在兩個反射鏡之間來回反射,從而增加激光與腔內介質的作用距離.在紅外波段,基于先進的鍍膜技術[13,14],腔鏡反射率可以達到99.998%,反射次數(shù)超過10 萬次.腔增強直接吸收光譜技術(cavity enhanced absorption spectroscopy,CEAS)是最簡單的腔增強技術,其通過直接測量腔透射光的衰減量來反演氣體濃度.但CEAS 受到了激光相對強度噪聲以及激光到腔耦合效率的影響,其可以獲得的探測靈敏度較低.而在CRDS 中,當激光頻率和腔縱模頻率達到共振時,在腔內會建立起很強的光場,當腔內光強達到閾值條件時,切斷輸入激光,此時在腔內,光場由于腔內損耗(包括腔鏡損耗以及氣體吸收)而衰減,將在腔的透射端觀測到隨e 指數(shù)變化的衰蕩信號.通過測量腔內有無氣體時衰蕩時間的變化,就可以獲得氣體濃度值.因為CRDS 測量的是衰蕩時間信息,因此不受激光強度噪聲的影響,其探測靈敏度優(yōu)于CEAS,可以達到10–8—10–12cm–1[1].

CRDS 中的衰蕩時間一般在μs 量級,為了獲得準確、穩(wěn)定的探測,需要高線性度、寬帶寬的探測系統(tǒng).另外,對于高精細度光學腔,其縱模線寬通常在kHz 量級.然而,由于激光頻率噪聲很大,限制了激光到腔的耦合效率.例如,應用中最常用的半導體激光器線寬通常在MHz 量級[15],其到高精細度光學腔的耦合效率可能只有1%.低耦合效率會導致極低的腔透射光強,降低CRDS 衰蕩信號信噪比,增加探測器噪聲以及電子噪聲的影響,降低氣體探測靈敏度.

通過壓窄激光線寬可以有效地提升激光到光學腔的耦合效率.目前,常用的壓窄激光線寬的方式主要為PDH (Pound-Drever-Hall) 鎖頻技術和光學反饋技術[1].PDH 鎖定[16]通過調制激光頻率然后解調腔的反射光強,獲取誤差信號,通過純電學反饋的方式直接反饋控制激光頻率,實現(xiàn)激光到腔的鎖定,壓窄激光頻率噪聲.盡管PDH 鎖定是一個十分有效且強大的頻率鎖定技術,但這種方法不適用于激光線寬遠大于外部光學腔縱模線寬的情況,因此很難實現(xiàn)半導體激光器到高精細度腔的鎖定.區(qū)別于PDH 技術,光學反饋技術[17,18]是一種光學注入鎖定方式,其利用從光學腔前鏡出射的腔內泄漏光作為反饋光,返回激光器內部實現(xiàn)激光到腔的鎖定.同時反饋光作為激光的種子光源,減少了激光器自發(fā)輻射的影響,壓窄了激光出光線寬.同時,光學反饋技術獨特適用于半導體激光器.早在1987 年,Dahmani 等[19]就通過光學反饋將一個半導體激光器線寬壓窄了1000 倍(從20 MHz壓窄到20 kHz).2015 年,Kassi 和Burkart[20]將激光器通過光學反饋鎖定到超穩(wěn)腔上,再通過單邊帶調制器實現(xiàn)激光頻率調諧,然后結合PDH 頻率鎖定技術鎖定到另一個高精細度的光學腔進行氣體測量,實現(xiàn)了2×10–13cm–1·Hz–1/2的探測靈敏度.這一結果十分接近噪聲免疫腔增強光外差分子光譜技術獲得的探測靈敏度[21,22].

2004 年,Morvelle 等[23]發(fā)展了光學反饋腔增強光譜技術(OF-CEAS),通過光學反饋提升光到腔的耦合效率,從而提升探測靈敏度.OF-CEAS通常采用由三面鏡組成的V 型腔[18],這種腔結構可以避免腔前鏡直接反射光的影響.但是三鏡腔內會出現(xiàn)奇偶模的現(xiàn)象,增加了信息提取的復雜性,并且在V 型腔兩臂不嚴格相等的情況下,其透射強度表現(xiàn)出調制的效果.另外相較于更加傳統(tǒng)的兩鏡腔,由于第三面鏡子的引入,腔的精細度會下降.2021 年,本課題組[24,25]對光學反饋線性腔增強光譜技術進行了理論研究和實驗驗證,證實了光學反饋和線性腔可以有效地結合.為了提升探測靈敏度、簡化腔精細度定標過程,本課題組[26]繼而提出了光學反饋線性腔衰蕩光譜技術,利用光學反饋提升耦合效率,從而提高了CRDS 信號的信噪比.

本文主要研究了影響光學反饋線性腔衰蕩光譜技術不確定性的相關因素,為提升這種技術的可靠性和應用性提供依據(jù).本文首先從光場相位角度解釋了腔前鏡直接反射光不參與光學反饋頻率鎖定的原因,證實了反饋相位的關鍵作用.并在精細度為7800 的Fabry-Pérot (FP) 腔上進行了光學反饋線性腔衰蕩光譜技術的實驗研究,重點分析了光學反饋率、衰蕩信號觸發(fā)閾值、探測器相對透射匯聚光斑位置這3 個變量對系統(tǒng)不確定性的影響.最后以空氣中的甲烷為例,對其濃度進行了測量.

2 基本原理與實驗裝置

2.1 線性腔光反饋效應

在光學反饋中,外部高精細度諧振腔的腔內泄漏光作為窄線寬種子光源,返回激光器內部,提高了種子光振蕩的模式競爭優(yōu)勢,壓窄了激光出光線寬,實現(xiàn)注入鎖定[25].而光學反饋效應與反饋光的相位有十分密切的關系,當返回激光器內部的外部光與激光器內部光場的相位一致時,可表現(xiàn)出頻率鎖定的作用,而當外部光與激光器內部光場的相位存在一定偏差時,光學反饋的作用會發(fā)生減弱,當相差超過相位裕度(定義為2π/10)[27]時,就難以觀察到光學反饋作用.以下是針對線性腔光學反饋系統(tǒng),從光場相位的角度解釋直接反射光與腔內泄漏光對光學反饋的不同作用.

如圖1 所示,設激光與腔的耦合角頻率為ω,光波波長為λ(λ2πc/ω,c為光速).激光器內諧振腔的腔長為l1,l1n1λ/2,激光器出射端解理面到激光器出射表面距離為l2,激光器到參考諧振腔的腔前鏡的距離為l3,設高反鏡的增透膜和高反膜厚度相等且為l4,l4(n2+1/4)λ,高反鏡基片厚度為l5,外部諧振腔的腔長為l6(l6n3λ/2)(以上長度均為等效長度,n1,n2,n3為整數(shù)).

圖1 直接反射光與腔內泄漏光在線性腔光學反饋系統(tǒng)中的光路示意圖Fig.1.Schematic diagram of light path of direct reflected light and cavity leakage light in linear cavity based optical feedback system.

由諧振腔內駐波性質可知,設光場在遠離激光輸出端一側的解理面(a點)的相位為0.因為光在激光腔內以及外部光學腔共振要滿足駐波條件,因此l1和l6都等半波長的整數(shù)倍.此外,為了使得腔內泄漏光滿足光學反饋條件,要求腔內泄漏光返回至a面反射后的光場(傳播路徑如圖1 黑線所示)與激光內場同相.這就要求:

其中 2π 是由于光場在d面和a面反射引起的半波損,m為整數(shù).

而此時,對于腔的直接反射光,返回至a面反射后的光場(傳播路徑如圖1 紅線所示)的相位等于:

其中k為整數(shù).(2)式右邊2π 項是由于腔的直接反射光在a點和b點反射經(jīng)歷半波損耗引起的.同時對比(1)式和(2)式,可以發(fā)現(xiàn)由于腔的泄漏光兩次通過腔鏡高反膜,造成了 (4n2+1)π 的相移,從而導致直接反射光與泄漏光相位相反.因此當泄漏光引起光學反饋時,直接反射光不會對激光產(chǎn)生影響.

由以上分析結果可知,當激光與諧振腔發(fā)生頻率共振時,通過控制反饋相位使得腔泄漏光滿足光學反饋要求時,腔前鏡直接反射光不會產(chǎn)生光學反饋作用.因此激光將被鎖定到腔模頻率上,實現(xiàn)注入鎖定.

2.2 實驗裝置

圖2 所示的是光學反饋線性腔衰蕩光譜裝置.光源為一個經(jīng)濟型分布式反饋(DFB)激光器(Eblana,EP1653-7-DM-TO56-A04),采 用TO 封裝,輸出連續(xù)波激光,出射功率為10 mW.激光中心波長為1654 nm,可測量位于6046.9 cm–1處的CH4吸收線.激光器通過一個散熱座放置在精密位移平移臺(PTS)上,其出射光依次經(jīng)過腔模匹配透鏡(lens1,2)、二分之一波片(λ/2)、偏振分束棱鏡(PBS)和四分之一波片(λ/4),最后耦合進入光學諧振腔,腔的透射光經(jīng)透鏡匯聚后送入光電探測器(Thorlabs,PDA10CS2).探測器帶寬為13 MHz,噪聲水平為46 pW·Hz–1/2.光學反饋相位通過PTS進行粗調,同時使用粘在一個反射鏡后端的壓電陶瓷(PZT)進行細調,并通過LabVIEW 程序進行實時反饋控制.反饋控制的誤差信號通過判斷腔模透射信號幾何對稱性獲得.光學反饋率使用λ/4 進行調節(jié),通過旋轉λ/4 的角度改變激光的偏振態(tài),調整腔反射光透過PBS 的比例,從而改變反饋回激光器的光強大小.這種反饋率的調節(jié)方式不會影響腔的入射光強.光學諧振腔是由兩片平凹鏡組成的FP 腔.腔鏡反射率為99.96%,對應諧振腔精細度約為7800.兩個腔鏡之間由一根長為39.4 cm的殷鋼管支撐,對應腔的自由光譜區(qū)(FSR)為380 MHz,腔模線寬約為50 kHz.

圖2 光學反饋線性腔衰蕩系統(tǒng)裝置圖Fig.2.Diagram of experimental setup for optical feedback linear cavity ring-down spectroscopy.

腔衰蕩信號的產(chǎn)生是通過關斷激光器輸入電流實現(xiàn)的.當透射光強達到觸發(fā)閾值時,一個自制的高速電子選擇開關(帶寬1 GHz)將切斷激光控制器的模擬調制輸入,激光器驅動電流快速下降到出光閾值以下,此時在腔的透射端將觀測到一個衰蕩信號.在等待衰蕩信號采樣完成之后,電子開關將閉合,激光器重新恢復波長掃描狀態(tài).我們在實驗中發(fā)現(xiàn),盡管激光器電流可以快速恢復(達到0.5 μs),但是激光器的波長恢復相對滯后(需要ms量級),在波長恢復過程中會重新激發(fā)未知頻率的激光與光學腔發(fā)生共振,并再次觸發(fā)衰蕩信號.為了避免這種情況,在閉合電子開關后,電子開關將靜默等待一段時間(3.4 ms),在這一時間內不執(zhí)行閾值判斷[26].通過以上操作,在光學腔輸出端可以持續(xù)測量腔衰蕩信號.光電探測器輸出的衰蕩信號通過數(shù)據(jù)采集卡送入計算機,并通過LabVIEW程序對衰蕩信號進行e 指數(shù)擬合,以獲取衰蕩時間.

3 分析與討論

3.1 觸發(fā)與衰蕩信號

由于在光學反饋過程中,需要采集完整的腔模以便判斷其對稱性,進而實現(xiàn)反饋相位的實時控制,因此,選擇在腔模下降沿對閾值觸發(fā)條件進行判斷.實驗采集到的觸發(fā)信號以及腔模信號見圖3(a),其中圖中方框標記部分被放大在圖3(b)中顯示.圖中紅線為觸發(fā)信號,初始狀態(tài)為高電平,此時激光電流被連續(xù)掃描;黑線為腔模信號.當激光頻率與腔模匹配時,將在腔透射端觀測到激光出射,因此透射探測器信號出現(xiàn)高電平.當激光電流繼續(xù)被掃描,腔模出現(xiàn)下降沿并且到達觸發(fā)閾值時,觸發(fā)信號將迅速變?yōu)榈碗娖?下降時間<0.2 μs),高速電子開關將切斷激光電流控制器的模擬調制輸入,產(chǎn)生一個衰蕩信號.選擇電流關斷之后8—10倍衰蕩時間腔透射信號(黑色曲線)作為擬合信號,用單指數(shù)函數(shù)進行擬合,獲得衰蕩時間.

圖3 (a) 腔透射 信號(黑線)與觸發(fā)信號(紅 線);(b) 為(a)圖中藍色方框的放大圖Fig.3.(a) Cavity transmission signal (black line) and trigger signal (red line);(b) an enlarged view of the blue box in Figure (a).

對于腔衰蕩光譜系統(tǒng),系統(tǒng)的靈敏度以及準確性取決于衰蕩時間的不確定性,通常使用空腔衰蕩時間的相對不確定度(σ(τ)/τ)來衡量CRDS 的性能[28].以下對光學反饋率、探測器相對透射光斑位置、衰蕩信號觸發(fā)閾值電壓對相對不確定度的影響進行了分析.

3.2 光學反饋率

光學反饋率在光學反饋頻率鎖定技術中是一個十分重要的參數(shù),它決定光學反饋處于不同的狀態(tài),如果要有效地壓窄激光線寬,反饋率應該10–7—10–4區(qū)間.然而,由于反饋率受到多種因素的影響,包括激光到腔的耦合效率、反饋光到激光的耦合效率、光路上的損耗等,很難通過直接測量的方式獲得準確的反饋率.通過理論模擬發(fā)現(xiàn),提高光學反饋率,可以獲得更寬的頻率鎖定范圍,在實驗上表現(xiàn)為腔模透射信號的寬度增加.圖4(a)所示的是根據(jù)參考文獻[24]理論公式計算得到的在不同光學反饋率下激光頻率鎖定范圍,仿真參數(shù)如圖內標注所示.從圖4(a)可以看出,隨著反饋率的增加,頻率鎖定范圍逐漸變大.圖4(b)所示的是實驗測得的不同反饋率下的兩個連續(xù)的腔模透射信號.實驗結果與理論分析保持一致,當反饋率大時,透射腔模寬度增寬.因此,我們得出結論,可以使用透射腔模的時間寬度來表征反饋率的大小.同時,通過利用光學腔的FSR 大小可以對測量得到的腔模寬度進行定標,獲得頻率鎖定范圍.

圖4 (a)理論計算得到的不同光學反饋率下的頻率鎖定范圍;(b)實驗測得不同反饋率下的腔透射信號Fig.4.(a) Theoretical calculation results of frequency locking range under different optical feedback ratio;(b) measured cavity transmission signals under different feedback ratio.

實驗中,通過旋轉λ/4 的角度改變反饋率,測量了不同光學反饋率對CRDS 信號不確定性的影響.在每一個反饋率下,連續(xù)測量了1000 組空腔衰蕩時間,并且計算了其相對不確定度以及誤差(偏差分布),結果如圖5 所示,其中橫坐標表示不同的鎖定寬度.從圖5 可以看出,當頻率鎖定范圍在8.8—45 MHz 之間,空腔衰蕩時間的相對不確定度隨著頻率鎖定范圍的增大而增大,特別是當值大于28 MHz 后,增長率將提高4 倍.同時其偏差分布也逐漸增大.這可能是由于當衰蕩信號觸發(fā)后,雖然激光器的內部電流被快速關閉,但是外部光學腔內的泄漏光會繼續(xù)產(chǎn)生光反饋作用,從而影響激光輸出特性,并且反饋率越較高的情況下,該作用越明顯.但是,同時可以看出,在鎖定范圍小于45 MHz 時,相對不確定度都在0.12%以下,優(yōu)于傳統(tǒng)CRDS 獲得的典型值[29].并且當鎖定頻率范圍小于23 MHz 時,相對不確定度優(yōu)于0.05%,達到了傳統(tǒng)CRDS 可以獲得的最優(yōu)狀態(tài)[30,31].此時,耦合效率不再是限制CRDS 性能的主要因素,而通過選取噪聲等效功率(NEP)更小的探測器,可以進一步提升測量相對不確定度.

圖5 不同頻率鎖定范圍下的空腔衰蕩時間相對不確定度Fig.5.Fractional uncertainty of empty cavity ring-down time at different frequency locking ranges.

3.3 探測器相對透射光斑位置

為了驗證探測器空間效應對腔衰蕩的影響,通過光束質量分析儀(Thorlabs,BP109-IR)測量了FP 腔透射信號的光強分布,結果如圖6 所示.其中圖6(a)和圖6(b)分別為光束質量分析儀Y軸方向以及X軸方向的光強分布測量結果.從測量結果來看,FP 腔的透射信號滿足高斯分布規(guī)律,并且未觀察到高階橫模,排除了高階橫模的存在以及影響.

圖6 腔透射信號的(a) Y 軸和(b) X 軸方向光強分布Fig.6.Light intensity distribution of the transmitted cavity signal in (a) Y-axis and (b) X-axis direction.

按照高斯光束傳播規(guī)律計算,FP 腔透射信號經(jīng)過一個短焦透鏡(F=25 mm)匯聚后的光斑大小約為0.06 mm (1/e2).實驗中使用的探測器有效探測面直徑為0.5 mm.在低反饋率條件下(鎖定頻率范圍為12 MHz),改變探測器的位置,得到的空腔衰蕩時間的相對不確定度如圖7(a)所示,橫坐標表示光斑中心相對探測器中心的距離,圖中灰色陰影區(qū)域表示探測器的有效探測區(qū)域.從圖7(a)可以看出,當光斑位于探測器中心附近0.15 mm處時,相對不確定度保持在0.03%附近.當兩者距離繼續(xù)增加,相對不確定將快速惡化.圖7(b)為不同距離下單次衰蕩信號的擬合殘差,紅線是當距離為0 時的結果,黑線是當距離為0.25 mm 時的結果,可以看出,當光斑位于探測器邊緣處時,擬合殘差中存在很大的結構噪聲,表示探測器輸出信號不再按e 指數(shù)衰減.圖7(c)所示是衰蕩時間與衰蕩信號擬合信噪比(信號幅值除擬合殘差標準差)在不同探測器位置下的變化.在距離小于0.15 mm時,獲取的衰蕩時間基本保持一致,同時衰蕩信號擬合信噪比保持較高值,可以達到3300.當距離繼續(xù)變大時,衰蕩時間將迅速增加,并且衰蕩信號的信噪比也急劇惡化,這樣會對氣體濃度的反演引入很大的噪聲.我們分析造成這個問題的原因主要有兩個:一是光電探測器上不同有效面位置的光電轉換效率不同;二是由于光斑在探測器有效面邊緣處,因PN 節(jié)的電容效應而產(chǎn)生的探測器空間效應[32].使用焦距更短的透鏡或透鏡組進一步縮小光斑尺寸或者使用更大面積的探測窗口可以減小這種空間位置效應.

圖7 透射光在探測器不同有效面位置上的實驗結果(a) 空腔衰蕩時間相對不確定度;(b) 不同探測器位置下的衰蕩信號擬合殘差;(c) 衰蕩時間 (黑色曲線) 及衰蕩信號擬合信噪比 (紅色曲線).Fig.7.Experimental results of transmitted light at different positions of detector’s effective surface.(a) Fractional uncertainty of cavity ring-down time (black line);(b) ringdown signal fitting residuals at different detector positions;(c) ring-down time and signal-to-noise ratio of ring-down signal fitting (red line) as a function of the distance between the light and the detector center.

然而,增大探測窗口面積會同時增大探測器的結電容,從而降低探測器帶寬.而CRDS 信號是一個快速變化的信號,對探測器帶寬要求較高.因此,在CRDS 中對探測器的選擇,需要同時兼顧探測面積和帶寬.

3.4 腔衰蕩信號觸發(fā)閾值

實驗中,測量了不同觸發(fā)閾值下,空腔衰蕩信號的相對不確定度,結果如圖8 中所示,誤差條表示相對不確定度的起伏,橫坐標為腔模幅度歸一化的閾值電壓.盡管實驗結果顯示在不同閾值下,獲取的衰蕩時間變化很小,變化范圍僅為0.02%,但是閾值越大,相對不確定度越好.當閾值低于0.65時,相對不確定度較差.這是因為在低閾值下,腔衰蕩信號幅度較小,信號的信噪比小于2200,容易受到電子噪聲的影響.而當閾值大于0.65,衰蕩信號信噪比優(yōu)于2200,相對不確定度始終保持在0.05%以下,并且起伏很小,此時腔衰蕩信號更加穩(wěn)定.在CRDS 中,有兩個主要因素會造成腔透射模幅度起伏:一是由于掃描激光電流引起的激光功率的起伏;二是由于腔內氣體吸收造成的腔內光功率降低.這導致衰蕩閾值無法設置很高,而將歸一化閾值設置為0.65,保證信噪比大于2200,是同時兼顧測量量程和準確性的最佳值.同時該結果也表明,在CRDS 的設計中,并不需要一味地尋找超高反射率的腔鏡或者吸收線強的躍遷線.根據(jù)測量濃度量程,選取適當?shù)墓鈱W腔腔參數(shù),將透射腔模幅度控制在0.65 以上,保證信噪比大于2200,會獲得更佳的測量不確定度.

圖8 不同衰蕩信號觸發(fā)閾值條件下的空腔衰蕩時間相對不確定度和衰蕩信號擬合信噪比Fig.8.Fractional uncertainty of cavity ring-down time and signal-to-noise ratio (SNR) under different trigger thresholds of ring-down signals.

3.5 探測靈敏度與大氣甲烷濃度測量

利用以上分析結果,優(yōu)化了實驗系統(tǒng),選擇低反饋率(3%FSR)、高觸發(fā)閾值(90%腔模幅度)以及匯聚光斑在探測器中心位置處,得到了高穩(wěn)定性的光學反饋線性腔衰蕩光譜系統(tǒng).實驗中,對同一個腔縱模進行了連續(xù)測量,獲取一組空腔衰蕩率(1/(c·τ0) ,其中c為光速,τ0為空腔衰蕩時間),如圖9(a)所示,其中,采樣時間為3300 s,采樣率為3 Hz.空腔衰蕩時間的相對不確定度達到了0.026%.對數(shù)據(jù)進行Allan 方差分析[33],結果如圖9(b)紅線所示.圖中黑色虛線表示系統(tǒng)的白噪聲響應,值為1.6×10–9cm–1·Hz–1/2.在積分時間為180 s 時,獲得系統(tǒng)的檢測限為1.3×10–10cm–1,對應甲烷吸收線 (6046.9 cm–1) 的體積濃度檢測限為0.35×10–9,滿足了對溫室氣體檢測的要求.造成系統(tǒng)中長期漂移的因素主要包括兩個:一是由于腔長會隨著環(huán)境溫度改變而改變,導致腔縱模頻率發(fā)生變化;二是由于光學器件端面干涉效應(etalon 效應)隨溫度發(fā)生長期變化,該etalon 效應會在衰蕩時間中引入不確定度.對整個光學系統(tǒng)進行溫度控制,可以進一步提升系統(tǒng)的長期穩(wěn)定性,從而獲得更好的探測靈敏度.

圖9 空腔衰蕩時間的長期測量(a)和Allan 方差分析(b),黑色點線為白噪聲響應曲線,紅色曲線為Allan 方差Fig.9.Long-term measurement of cavity ring-down time(a) and Allan variance analysis (b).The black dotted line is the white noise response curve,and the red curve is the Allan variance.

最后,利用該系統(tǒng)對實驗室內大氣中的甲烷進行了濃度測量.氣體首先經(jīng)過無水氯化鈣進行除水處理,然后進入衰蕩腔后,維持腔內氣壓在本地大氣壓水平(0.92 atm (1 atm=1.01325×105Pa)).通過測量在6046.9 cm–1甲烷吸收線[34]附近的67 個連續(xù)腔模(頻率掃描范圍約為25 GHz)獲得CH4吸收譜,計算得到的吸收系數(shù)如圖10(a)中紅點所示.圖10(a)中黑線為基于洛倫茲線型對光譜信號進行擬合的結果,擬合殘差在圖10(b)中顯示.擬合得到大氣甲烷體積濃度為2.7×10–6,擬合信噪比約為160,擬合殘差中的結構噪聲主要來源于etalon 效應.

圖10 (a)大氣甲烷吸收測量以及擬合結果;(b)擬合殘差Fig.10.(a) Atmospheric methane absorption measurement and fitting results;(b) fitting residual.

4 結論

我們發(fā)展了一種光學反饋線性腔衰蕩光譜技術,解釋了在線性腔光反饋系統(tǒng)中,腔前鏡的直接反射光與腔內泄漏光對激光器光反饋的不同作用,從相位角度解釋了在反饋相位一定的條件下、腔前鏡直接反射光不參與頻率鎖定的原因.利用光學反饋的線寬壓窄作用,在精細度僅為7800 的FP 腔上獲得了31%的耦合效率.重點分析了光學反饋率、衰蕩信號觸發(fā)閾值、探測器相對透射匯聚光斑位置這3 個變量對系統(tǒng)不確定性的影響.實驗結果表明,通過設置低反饋率(3% 自由光譜區(qū)間)、高衰蕩信號觸發(fā)閾值(65% 腔模幅度)以及將透射光斑聚焦到探測器有效面中心等措施可獲得較好的測量不確定度.最后以空氣中的甲烷為例,對其濃度進行了測量,Allan 方差分析得到的最小可探測吸收體積濃度達到0.35×10–9.由于實驗中所用的衰蕩腔沒有進行主動溫度控制,環(huán)境溫度的波動降低了系統(tǒng)的不確定性.增加主動溫度控制,有望進一步增加系統(tǒng)穩(wěn)定性、獲得更高的探測靈敏度.下一步的工作將在主動溫度控制的基礎上,結合中紅外量子級聯(lián)激光器以及更高精細度的FP 腔,發(fā)展高靈敏中紅外光學反饋線性腔衰蕩光譜技術.